Pompage optique de 3He à basse température René Barbe To cite this version: René Barbe. Pompage optique de 3He à basse température. Physique Atomique [physics.atom-ph]. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 1977. Français. �tel-00011827� HAL Id: tel-00011827 https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00011827 Submitted on 8 Mar 2006 HAL is a multi-disciplinary open access archive for the deposit and dissemination of scientific research documents, whether they are published or not. The documents may come from teaching and research institutions in France or abroad, or from public or private research centers. L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est destinée au dépôt et à la diffusion de documents scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, émanant des établissements d’enseignement et de recherche français ou étrangers, des laboratoires publics ou privés. UNIVERSITÉ DE PARIS LABORATOIRE DE PHYSIQUE DE L’ÉCOLE NORMALE SUPÉRIEURE THESE DE DOCTORAT D’ETAT ES SCIENCES PHYSIOUES présentée A L’UNIVERSITE Pierre et Marie CURIE PARIS VI par René BARBE pour obtenir le Sujet de la Thèse : POMPAGE OPTIQUE DE He 3 grade de Docteur ès Sciences A BASSE TEMPERATURE . Soutenue le 24 Juin 1977 Devant le Jury composé de : MM. J. BROSSEL M, BIENFAIT J. MARGERIE B. DECOMPS B. CAGNAC F. LALOË Président Examinateurs THESE DE DOCTORAT D’ETAT ES SCIENCES PHYSIQUES présentée A L’UNIVERSITE Pierre et Marie CURIE PARIS VI par René BARBE pour obtenir le qrade de Docteur ès Sciences Sujet de la Thèse : POMPAGE OPTIQUE DE He 3 A BASSE TEMPERATURE . Soutenue le 24 Juin 1977 Devant le Jury composé de : MM. J. BROSSEL M. J. B. B. F. BIENFAIT MARGERIE DECOMPS CAGNAC LALOË Président Examinateurs Ce travail été effectué a Hertzienne de l’Ecole Normale au Laboratoire de Supérieure au cours des années 1971 - 1976. Monsieur le Professeur J. BROSSEL m’a accueilli dans de la tâche délicate du cette période lules d’expérience. Je tiens à lui exprimer ici toute chargé et s’est Spectroscopie son groupe durant ma reconnaissance. Ces recherches ont été commencées à l’initiative de F. dont fique j’ai pu apprécier pendant et la profonde sont à la base des pour ses techniques Normale compréhension expériences conseils et Je veux ces son années la très grande culture scientide la physique. Beaucoup ma gratitude à Supérieure qu’à l’Université tous mes ses idées Pierre et Marie Curie, mécanique, et de la gestion des commandes, pour la cette thèse. collègues Sans de l’électronique, eux, des équipes aussi bien à l’Ecole aide dans les domaines de la tirage de de réalisées. Je le remercie de plus vivement et administratives du Laboratoire, crits et le LALOE, aide. exprimer cryogénie, des cel- remplissage ce la pour leur de la verrerie frappe des manus- travail n’aurait pu être mené à bout. Je voudrais enfin remercier tous ne m’ont ménagé ni leur sympathie, Qu’ils trouvent ici l’expression de mes camarades chercheurs. Ils ni leurs encouragements, ni leur aide. ma reconnaissance et de mon amitié. TABLE DES MATIERES INTRODUCTION : Chapitre I : p.1 Etude de la relaxation H 3 e sur la paroi de p.11 1) Rappel : Relaxation de l’orientation par collision des atomes sur une paroi. p.11 A- Généralités sur la relaxation. B- Un modèle simple de la relaxation sur la paroi. C- Variation du la p.11 p.16 temps de séjour avec p.19 p.25 température. D- Un He. exemple : l’hélium 3 2) Montage expérimental . ABC- p.27 Cryostat et support de cellule. Pompage optique - Détection. Dispositif de décharge. p.28 p.30 p.31 3) Expériences préliminaires - Relaxation nucléaire sur le p. 23 verre. de P(03C3 ) + A- Etude en fonction de la p.33 température. B- Etude de la relaxation nucléaire en fonction de la C- Interprétation des en fonction de 03B8. D- Prédictions concernant les valeurs de le pyrex à 4,2K. p.36 température. courbes P(03C3 ) + p. 38 p.48 R T sur Chapitre II : p.50 Relaxation sur les enduits cryogéniques 1) Pompage en présence d’un enduit d’hydrogène solide, + de ) P(03C3 en présence d’un enduit solide. Variation de P(03C3 ) et de T + 1 en fonction p.51 A- Etude p.51 d’hydrogène BC- 2) Mesure de la température. He à Comparaison du pompage optique de 3 300K et à 4.2K avec enduit d’hydrogène. R T en l’absence de décharge. A- Principe de la mesure. B- Relaxation magnétique. C- Résultats et discussion. de p.53 p.55 p.59 p.60 p.62 p.66 2 3) Discussion des résultats AB- ) + P(03C3 03B8. Quelques remarques en prétation. guise de III : les enduits fonction de C- En Chapitre sur cryogéniques. p,67 p.68 vue d’une inter- au Chapitre II. conclusion p,73 p.79 Mesure de la section efficace d’échange de métastabilité à 4, 2K p.81 1) Rappels théoriques. A- Généralités sur l’échange de B- Influence de la température. C- Principe de la mesure. 2) Résultats expérimentaux et p.81 p.81 métastabilité. p.85 p.87 discussion. p,92 A- Mesure. B- Résultats et discussion. C- Conclusion au Chapitre III. Chapitre IV : p.92 p.95 p.100 Relaxation par inhomogénéités de champ de radiofréquence 1) Point de vue p.102 microscopique. p.102 A-Introduction. p.102 B-Champ de radiofréquence parfaitement inhomogène - Courbe large, C-Champ de radiofréquence comportant une partie homogène . Courbe fine. D-Discussion : Dans quelles conditions expérimentales la courbe large apparait-elle 2) Point de vue macroscopique. A-Equation B-Solution de Bloch-Torrey. approchée de l’équation p.117 p.123 p.124 de p.124 l’aimantation C-Probabilité résonnante de relaxation longitudinale. V : Mesure H 3 edu coefficient à 4,2K de diffusion de 1) Quelques rappels sur A-Mélanges la diffusion. binaires. p.112 p.115 3) Vérification expérimentale. Chapitre ? de Bloch-Torrey . l’expérience. B-Comportement résonnant de longitudinale. p.110 p.114 C-Discussion des résultats. A-Principe p.105 p,127 p.129 p.133 p.133 p.133 3 B-Le problème de la self-diffusion. p,137 2) Diffusion de l’orientation. A- Méthode des échos de spin. B- Section efficace de diffusion de p.140 p.140 l’orienta- tion. C- Modèle simple de la diffusion de l’orientation. 3) Mesure des coefficients de diffusion à 4,2K A-Mesures de D. B-Discussion des résultats. C.Conclusion au Chapitre V. CONCLUSION : p.144 p.148 p.152 p.153 p.157 p.161 p.164 I N T R O D U C T I O N Some like it cold Le travail que He 3 à basse température. allons nous présenter classes température. dire que le terme de pompage peut orien- une pour l’étude de divers possibilité processus faisant intervenir l’hélium à basse de optique Notre but était d’obtenir par cette méthode tation nucléaire à 4,2 K et d’utiliser cette On le pompage concerne He 3 de optique recouvre deux d’expériences différentes. 2022Création d’une orientation dans les deux sous-niveaux hyperfins F=1/2 1 S 3 2 , et F=3/2 de l’état métastable He 3 F=3/2 (le spin nucléaire de cher de l’orientation pour la première ou de fois par ou d’un dans le sous-niveau alignement vaut I=1/2). Une telle l’alignement Colegrove He, qui 4 1de S 3 2 du niveau et Franken expérience ] 1 [ est à rappro- fut réalisée 1960. en 2022Création d’une orientation nucléaire dans l’état fondamental 1 de He. 3 Le pompage structure possible, puisque la ] 2 largeur naturelle [ dire obtenir une 0 S 1 direct par la raie de résonance de cet état n’est pas optique hyperfine des niveaux . Il faut donc recourir à un orientation de l’état métastable P 1 est plus petite que la pompage indirect, c’est-à- 1(à S 3 2 la fois nucléaire et électronique), puis transférer l’orientation nucléaire dans l’état fondamental au cours de la désexcitation de l’état métastable. Ce pompage indirect a été réalisé pour la les collisions première d’échange fois en en température ordinaire pratique inséparables,car métastable (l’inverse de la temps pour un du cycle être Nous le est de pompage n’en est pas de même à très basse Le pompage les deux optique étapes en utilisant du pompage indirect de He 3 temps d’échange de métastabilité pour le probabilité d’échange métastable donné) caractéristiques ] 3 [ de métastabilité. A sont 1962 par Walters et coll. beaucoup plus optique ] 4 [ de métastabilité par unité de court que les autres . Nous verrons temps plus loin qu’il température. de l’hélium à température ordinaire s’est révélé technique très intéressante dans plusieurs domaines de la physique. citerons quelques expériences, en essayant de dégager l’intérêt éventuel une des basses températures. 2 A) Expériences utilisant le pompage optique du métastable 1 S 3 2 . a) De nombreuses collisions du type ionisation Penning, correspondant à la réaction : peuvent être étudiées soit un de la atome, soit une tiel d’interaction He ces température 1 S 3 2 , ou Les courbes. (2 ) 1 S 3 -X cas sont ceux où X En la forme des courbes du sur et présence la la section efficace général renseigne sur la molécule être dépend poten- d’éventuels croisements particulièrement intéressants pour représente He (X peut 4 1de S 3 2 du métastable optique ] [ 5 )[ ]. 6 molécule et cette étude température, entre par pompage 2 H ,l’atome étude à basse une He dans l’état l’atome Ne dans l’état fondamental lors du transfert d’excitation quasi- résonnant : (On sait que ce transfert d’excitation est à la base du fonctionnement du laser Hélium-Néon). L’effet du pompage optique c’est-à-dire de l’orientation Sevastiyanov sion et Zhitnikov ) 1 S 3 He(2 -Ne par Barbé et coll a sur électronique ] 7 [ ) - He(2 1 S 3 He(2 ) , 1 S 3 la collision du niveau et par Schearer et 2 1 S 3 ,a Riseberg été étudié par ] 8 [ . La colli- été étudiée par pompage optique et effet Hanle jusqu’à 77K ] 9 [ , et la section efficace de dépolarisation a été compa- rée à la section efficace de quenching. b) Le pompage optique du niveau important dans l’étude de l’échange 1 S 3 2 de He 3 de métastabilité C’est l’orientation du spin nucléaire de a joué symbolisé He qui permet 3 un rôle très par la réaction : de détecter l’échange des noyaux (ceci n’implique pas nécessairement l’existence d’une orientation nucléaire dans l’état fondamental pourvu que le métastable soit orienté). La section efficace 3 de métastabilité d’échange ], 10 [ été mesurée a mais les résultats obtenus doient jusqu’à 63K par Colegrove et coll être multipliés par 9/4 pour tenir compte de la conservation du spin électronique cours au de Une l’échange. nouvelle valeur de la section efficace à 300K, déduite d’une théorie rigoureuse, a ] . 11 [ été donnée par Dupont-Roc et coll d’échange de métastabilité décroit très vite ]) .Le domaine 12 lorsque la température diminue (Buckingham et Dalgarno ,[ des basses températures a été exploré jusqu’à 17K par Rosner et Pipkin [ ] . 13 Zhitnikov et coll [ He ] ont mesuré à 77K les sections efficaces d’échange 3 14 La section efficace He(1 4 ) 0 S ) - 1 1 S 3 (2 He(2 ) 1 S 3 - S 1 H 3 ) 0 e(1et et les ont trouvé différentes (dans le rapport 0,58 ). c) L’étude des mécanismes d’excitation dans enrichie par l’utilisation du pompage D 1 l’excitation des niveaux et D 3 de optique. Dupont-Roc He [ 3 ] , 15 du de l’orientation de rapide et du spin électronique spin nucléaire Les taux d’excitation du gaz, 4 K) 10 car les électrons ont même dans 1 S 3 2 été et Leduc ont étudié la contribution de d’autre part par été étudiée. a ne température dépendent pas de la température élevée (de l’ordre de plusieurs faible. En revanche proportion a Le rôle de la conservation dernier. électronique une notable de la augmentation une décharge une ce décharge séparant en l’état fondamental d’une part, et celle de l’état destruction une pourrait attendre, à priori, on des métastables à basse du fait du ralentissement des processus de diffusion vers la température, paroi. B) Expériences utilisant le pompage optique du fondamental. a) Une des premières applications de l’orientation nucléaire de l’état He 3 fondamental de été l’étude de la relaxation de surface a récipient. En effet, aux la relaxation dipolaire en du du gaz est négligeable (en magnétique, importante Fitzsimmons et coll nucléaire de la verre. sur, ou perméation L’homogénéité cas revanche la optique, magnétique entre les atomes relaxation par inhomogénéités de champ temps de diffusion, est souvent génante). sur et de la nature de la il existe dans la parois volume due à l’interaction ont étudié l’influence température Suivant le faibles densités utilisées pour le pompage pour les courts ] 16 [ les sur un ou paroi)dans de leur solénoïde et le le temps de relaxation paroi pour plusieurs types deux mécanismes de relaxation l’intervalle de temps température de (absorption 63-300 K. de diffusion dans les cellules 4 utilisées xation permettaient pas à ne de 9 ] 16 [ précédents tous les cas, jours. Dans à 2 supérieurs longitudinale T 1 à 373 K les auteurs auteurs de mesurer des ces ont obtenu décroît 1 T divers métaux He 3 b) L’orientation nucléaire de copie et en ment d’un métrologie . Robinson et Than sous-niveaux de l’état fondamental ne de 32 6.I1 circuit accordé ] 19 [ de Landé He 3 Landé nucléaire de cellule à 300 K, déterminée par ont décrit le fonctionne- dans un champ magnétique homogè- et la ). 0 S 1 (1 thermiques dans ] 20 [ ) 1 S 3 (2 le ont mesuré le et du facteur de Les deux gaz étaient contenus dans la même de raie de la résonance de largeur l’échange He 4 de électronique du fonction- spins polarisés. Leduc et coll expérience spectros- en de métastabilité avec He. 3 Dans 4 He une ) 1 S 3 (2 telle était expérien- températures permettrait de diviser les largeurs supérieur à 100, les inhomogénéités magnétiques et la l’utilisation des basses de raie par décharge un facteur devenant les causes principales d’élargissement. He, 3 c) Le pompage optique de à 1K , température inférieure aire de He liquide 3 rature ordinaire et a (M c Adams à la pression de vapeur saturante à tube limitait la 0,15%. La mise au ] 21 [ communiquait par ). La cellule de pompage était à tempéun tube avec point du pompage optique de devrait permettre de gagner deux ordres de He 3 eu He liquide 3 le réservoir de polarisation nucléaire du liquide à Plusieurs travaux ont He 3 une aux plus froides du valeur de l’ordre de très basses températures grandeur. pour but de réaliser des cibles polarisées destinées à des la construction d’un expériences de physique nucléaire. Citons par exemple He gazeux système de circulation et de compression de 3 orienté ( Timsit et coll ] ) . 22 [ températures pourrait apporter une été utilisé pour réaliser l’orientation nuclé- dans le cryostat. Une forte relaxation dans les parties les de ] . 18 [ et Ganière afin de réduire les fluctuations d’une autre cours et verres la transition entre les deux He, 3 de de types applications des a sur entoure le réservoir de qui rapport du facteur ce 0 S 1 de l’ordre 1 T pourrait être intéressant d’abaisser la température nement d’un tel maser, Au ] 17 coll[ Myint Zeeman oscillant à 103 khz maser valeur de plusieurs sur été étudiée par Timsit et a une expérience autre une dessous de 100K. en He 3 La relaxation nucléaire de sur jours. Dans temps de rela- de Dans ce domaine aussi grandes améliorations. l’usage des basses 5 d) Les mesures du coefficient de self-diffusion d’un corps pur utilisent le spin nucléaire pour "marquer" les atomes. Beaucoup d’expériences polarisation l’équilibre thermodynamique dans un milieu dense. aussi possible d’opérer sur un milieu dilué, en créant l’aimantation partent de la Mais il est à nucléaire par pompage optique. C’est ainsi que Barbé et coll. le coefficient de self-diffusion de champ de He 3 à 300 K par d’onde de longueur Broglie des atomes portée du potentiel d’interaction He-He , qui ont mesuré méthode de relaxation une en radiofréquence inhomogène. Il serait interessant de refaire cette se ] 23 [ manifestent partition De sur et il peut apparaître des effet quantiques les sections efficaces totales, même moyennées sur la résur cosité et le coefficient de diffusion de la chaleur, pour mesures La d’hélium devient alors grande devant la de Maxwell. De tels effets ont été observés nombreuses au-dessous de 10K. mesure (citons par exemple Taylor et Keller Pour étendre le pompage optique de He 3 le coefficient de vis- lesquels ] 24 [ basses aux on dispose de ). températures , il les phénomènes qui gouvernent ce processus, et surtout leur variation avec la température . Nous allons donc maintenant exposer succinctement le principe du pompage optique de He, en dégageant les paramètres 3 est important de connaître ferons ensuite le importants. Nous paramètres, à Le ] [ 3 [ ]. Une 4 1 Torr une la date à principe laquelle sur avons optique de cellule de verre contient le gaz (mesurée à 300 K), dans lequel proportion un nous du pompage une l’état de la recherche, concernant commencé dans une faisceau de lumière circulairement correspondant à la transition P - 2 3 2 S, 3 S 3 2 travail. donné dans les références une pression de l’ordre de parallèle polarisée émis par de une au orientation électronique dans le niveau de l’ordre de quelques -6 10 . champ magnétique B 0 , longueur d’onde 1,083 03BC , lampe à hélium (Figure 1). L’absorption de lumière circulairement polarisée une ces de faible intensité entretient décharge direction ce 3 H e est He à 3 d’atomes métastables dans l’état La cellule est éclairée , par point S , accompagnée 3 2 donne naissance à d’une orientation couplage hyperfin. Cette orientation nucléaire est transférée à l’état fondamental au cours des collisions d’échange de métastabilité, qui créent nucléaire à cause du couplage entre l’état fondamental et l’état métastable. Dans une telle expérience, trois paramètres principaux sont susceptibles de variations importantes avec la un température : 6 2022 Le S) 1 (1 les orientationsdes niveaux He couplage entre du métastabilité, qui détermine l’intensité de temps d’échange et S ). 3 He(2 2022 Le temps de relaxation de l’orientation nucléaire dans l’état fondamental. qui détermine l’absorption du 2022 Le nombre d’atomes métastables, faisceau de pompage, c’est-à-dire la la lumière sur une tastable passe de S) couplage He( 1 niveaux excités ; le dans l’état fondamental de métastabilité pour le mé- -6sà77K 3.10 aux températures plus de -4sà 10 et à basses. Il du temps de diffusion, en faut ne résulte par collision inverse soit temps -2 10 s de électronique couplage à 4.2 K. comme 1 S 3 2 possibles (réexcitation dans différents vers fait soit par émission se soit pour les métastables Le plus négliger réside spontanée pour par destruction sur pour le métastable est de l’ordre Le coefficient de diffusion de l’atome ]. 25 [ été mesuré entre 300 K et 1 K par Fitzsimmons et coll processus sont ] . 13 ][ 10 [ 17K beaucoup moins intense à basse température est couplage qu’il He (1 3 S) 1 parois de la cellule. a temps d’échange K à S) 3 (2 -He couplage les niveaux radiatifs, ) 1 S 3 (2 encore cause l’excitation des atomes He 4 cinétique prélevée ordinaire. Une autre les le -7sà300 2.10 prévoit qu’il augmente qu’à température He 3 densité constante d’atomes correspondant à 1 Torr à 300 K, que le de moment polarisée. a) Pour On quantité des métastables, échange de charge D’autres les avec ions, etc). A température ambiante, niveau métastable (liés à ou à aux collisions -3 10 ou temps caractéristiques les des l’absorption dépolarisantes avec mental décharge) sont évalués -4s [ 10 ] . 1 longitudinal décharge photons polarisés circulairement, les électrons de la b) A température ordinaire, et tion du pompage du conduisant à en l’état métastable un cours de pompage, le de l’orientation nucléaire est déterminé par la dans la cellule, avec en particulier [ ] 4 .Ce par le couplage temps présence de la intense de l’état fonda- temps de relaxation est de l’ordre de taux d’orientation nucléaire de l’ordre de 10% et à rapport signal/bruit. de relaxa- un 2 10 très bon s, Fig. 1 He Schéma du pompage optique de 3 7 A très basse la relaxation sera du rapide de on peut supposer que le phénomène dominant les parois de la cellule, à sur séjour de temps température des atomes ] 16 [ à 4,2 K, Fitzsimmons et coll mesure supérieure pour le de relaxation temps parois. Au sur ces de cause l’augmentation d’une tentative cours ont évalué à 2 minutes la limite la paroi. En revanche, sur à 4.2 K de leurs résultats obtenus entre 100 K et 63 K donnerait -7 10 dre de chiffre peu s, puisque très inférieur Enfin la paroi, des liquide temps Mais ce ] 26 [ signification physique ont mesuré le temps de relaxation un et celle du gaz sous 10 atm à 300K). extrapolé résultat, obtenu à haute Des impuretés. ] 27 [ dans de relaxation dégazée aux supérieure du faibles densités est de l’ordre de 1 seconde. précautions particulières sans température, A 4,2 K la limite met surtout en avec paroi de nylon une non évidence le rôle considérable des temps beaucoup plus longs ont été mesurés par Chapman et Richards dans les mêmes conditions de très bien Pyrex purifiée précaution jusqu’à sans une de l’or- temps récipient de nylon de 0,25 cm de diamètre intérieur, pour densités comprises entre 10 -1 et 10 -3gcm -3(c’est-à-dire la densité du sur de et coll Luszczynski de un de diffusion dans la cellule. temps au dépourvu mais encourageant l’extrapolation par densité de une valeur de l’ordre de 0,1 c) Venons-en enfin domaine des température et de densité, mais sur une paroi bombardement électronique et dégazage. Extrapolés -7 10 mesures = 1 S 3 , 1,2 P 3 2 -2 1,083 03BC , de la section efficace couplée d’échange est celui du pompage qui de la densité des atomes Citons par exemple le travail de Greenhow la raie 03BB Torr à 300 K) ils donnent nombre d’atomes métastables dans la cellule. au l’hélium il existe plusieurs -3(~1 cm s. de faible intensité décharges g ] 28 [ émise par qui une a optique He(2 S 3 ) Dans le de à 300 K. utilisé l’absorption de lampe à He . 4 Une valeur de métastabilité à été déduite de cette mesure à l’étude de la résonance nucléaire de l’état fondamental. Pinard et Leduc ] 29 [ ont utilisé S) 3 (2 et des ions résonance une méthode indirecte pour He (1 3 + S), 2 magnétique basée sur mesurer la densité des atomes He 3 l’étude des caractéristiques de la dans le métastable et dans le niveau fondamental de l’ion. Nous n’avons pas trouvé de données relatives à la variation de la densité des atomes métastables entre 300 K et 4.2 K , dans une décharge faible. 8 Nous allons terminer cette introduction par résumé de notre un travail. a) Etude de la relaxation La première partie lution de l’aimantation dans du Chapitre Le séjour). montage expérimental avons insisté bien entendu et particulier en disparition 1à S 3 2 ble sur imposées de l’orientation nucléaire sur en la paroi, partie ; par les basses l’évo- sur le rôle du temps nous températures liquide. I expose les résultats des Chapitre dans des cellules de par 100 entre 40K et 20K) rappels est décrit dans la deuxième par l’utilisation de l’hélium expériences effectuées aux (l’accent est mis les servitudes sur La troisième partie du la I est consacrée cellule à la suite des collisions une et sur la relaxation d’un atome adsorbé de la paroi. sur verre sans premières enduit. Ces résultats sont dessous de 20K (elle est divisée persistance d’une forte orientation du métasta- et la 4,2K. Le premier est lié à l’augmentation du taux de relaxation paroi quand la température diminue, comme l’ont montré les mesures du temps la sur de relaxation. Le La première partie dessous) comparable à est décrit les présence en II est consacré à la relaxation Chapitre expériences d’un enduit celle obtenue à 300K sur optique à 4,2K ( de pompage d’hydrogène solide : le pyrex les enduits sur nu. cryogéniques. et un peu en l’orientation nucléaire La région de où l’orientation nucléaire décroit avant de disparaitre est reculée température jusqu’à 3,5 - 4,0 K. Dans la deuxième temps de relaxation Après avoir éliminé R T au = 60 cours Ne sur la Chapitre d’hydrogène soigneusement =3cm ) du paroi 03B1= nous solide en décrivons la mesure l’absence de décharge. du magnétique , nous avons trouvé une probabilité de désorientation la relaxation qui correspond à ce II -9 10 . La troisième partie est consacrée aux cryogéniques (Ne, A, Kr, Xe, 2 ) 4 D ,CH à une discussion des propriétés relaxantes centrée sur les cas de H 2 et 2 , D solides. D 2 et Ne sont relativement efficaces aux basses températures puisqu’ils expériences et l’enduit sur h(cellule ~ d’un choc partie permettent relatives à d’autres enduits une orientation nucléaire au-dessus de 5K et 8K respectivement. b) Mesure de l’échange de métastabilité à 4,2 K. La première partie dans l’hélium d’un point du de vue Chapitre III décrit l’échange de métastabilité théorique. Nous avons insisté d’une part sur 9 l’origine physique de la décroissance de la section efficace rature diminue, d’autre part et les la relation entre cette section efficace sur de raie de résonance largeurs de l’état métastable S 3 2 la discussion des résultats. d’échange dans les sous-niveaux magnétique hyperfins He. 3 de La deuxième partie du efficace quand la tempé- est consacrée à la Chapitre III et à mesure Nous montrons que la variation de la section de métastabilité palier un amorce aux très basses tempéra- tures, conformément à la théorie, et que la valeur trouvée à 4,2 K est compatible avec le puits d’énergie potentielle He-He dû aux forces de Van der Waals à grande distance. Dans mesure a l’appendice II on trouvera le sommaire de la densité des métastables à basse été utile pour discuter les résultats de la à 4,2 K . Elle a confirmé nos prévisions : température. Cette mesure l’échange de métastabilité rapport à la température ordinaire mesure par la densité des métastables à 4,2 K n’a été et les résultats d’une principe de multipliée facteur de un que par l’ordre de 3. c) Mesure du coefficient de diffusion de Le Chapitre IV expose le principe He 3 à 4,2 K. de la mesure , c’est-à-dire la théorie de larelaxation par inhomogénéités de champ de radiofréquence. La première partie est consacrée au "point de vue microscopique" : du fait de son mouvement (type mouvement Brownien) l’atome voit dans le référentiel tournant un champ magnétique aléatoire responsable de la relaxation. Le "point de vue macroscopique" exposé dans la deuxième partie suppose par contre un milieu continu aimanté. Le gradient de radiofréquence provoque un gradient d’aimantation transversale : c’est la diffusion de l’aimantation transversale de l’aimantation de perturbation) le second La troisième du partie mentales effectuées à 300K, de point vue cause de la relaxation donne les mêmes résultats que le Chapitre IV décrit les particulier en est la premier ordre d’un calcul approché (type calcul Au longitudinale. qui confirment la variation résonnante du temps les vérifications mesures expéri- de transitoires de relaxation 1 T en l’écart par rapport à la résonance . L’accord entre la théorie premier. qui fonction de et l’expérience est très bon. La phénomène première partie de diffusion, et du nous Chapitre avons V est consacrée à des essayé de dégager, sans rappels toujours sur y le parvenir, 10 la signification physique Nous Le sommes cas revenus, en des caractéristiques particulier, du coefficient de diffusion. la self-diffusion (cas d’un gaz sur de la diffusion de l’orientation (ou diffusion de dans la deuxième partie en tation d’un modèle extrêmement modèle dans limitant, nous l’interprétation simple. Nous de nos 4,2 K du coefficient de 34 (3He D en bon accord trace dans est en léger Nous la théorie et avons He 3 nous trouvé 34 D = (88,5 ± 5,0) mesure la valeur mesurée dans He 3 pur, c’est-à-dire la théorie (100 2 cm avec une elles des deux -1et s ) expérience d’échos de spin à 4,2 expériences des écarts observés. et de la théorie, mesure à 2 cm -1en s , antérieure par pont de diffusion. une désaccord ce pur, et du coefficient de diffusion ment de la valeur du coefficient de diffusion de mesurée dans décrivons la avec avec Par contre, He). 4 présen- expériences. Chapitre V, S D la discuté l’utilisation de avons Dans la troisième partie du de diffusion été traité a plan théorique, à le sur spin) pur). nous S D (106 ± 4) diffère spin, soit K. = S D assez = 95 avons sensible- 2 cm Après comparaison s1 2 cm -1 s , entre discuté la signification INTRODUCTION AUX CHAPITRES I ET II Les Chapitres I et II sont consacrés à l’étude de la relaxation He. Mais l’orientation nucléaire paroi de 3 température (particulièrement à 4,2 K) de He 3 par pompage optique à sur la basse n’a pu être obtenue que grace à l’utili- sation d’enduits cryogéniques. Les expériences correspondantes et leur discussion ont été regroupées dans le Chapitre II. Outre la description du montage expérimental, l’exposé des expériences préliminaires et l’évaluation des paramètres du pompage optique à 4,2 K, le Chapitre I contient une première partie de rappels sur la cinétique de l’aimantation en régime de diffusion, la relaxation sur la paroi et le temps de séjour dans la phase adsorbée. D’autres rappels figurent Le lecteur désireux de sauter la vera dans l’Appendice première partie du I. Chapitre I trou- dans les pages suivantes l’essentiel des notations utilisées dans les deux premiers chapitres. Elles ne concernent pas seulement la relaxation mais tous les types de relaxation intervenant dans nos expériences. sur la paroi, NOTATIONS UTILISEES DANS LES CHAPITRES I ET II Cinétique des spins N Densité volumique des atomes dans la cellule n Densité superficielle des atomes adsorbés T R V T Temps de relaxation par collision contre la paroi Temps moyen entre deux collisions contre la paroi 03B1 Probabilité de relaxation 03BB Libre parcours moyen 03C4d Temps en au cours sur la paroi d’une collision contre la paroi phase gazeuse de diffusion (mode fondamental) Propriétés de la phase adsorbée 03B2 Probabilité de capture ts Temps de A T Temps de relaxation de la 03C9r Valeur quadratique moyenne de la perturbation désorientante tc Temps 1/s Densité superficielle des sites Ea Energie d’adsorption des sites Longueur d’onde de de Broglie Probabilité d’échange entre un atome adsorbé et un Temps de séjour effectif, compte tenu de l’échange 03BB q 03B2’ s t’ séjour d’un atome adsorbé de corrélation de la sur la phase adsorbée paroi sur la paroi perturbation désorientante atome du gaz avec la vapeur Cinétique du pompage optique 1 S 3 2 n Densité volumique d’atomes métastables 03C4p Temps 03C4r Temps de relaxation 03C4e Temps d’échange de métastabilité vu du métastable Te Temps d’échange de métastabilité vu du fondamental 1 T Constante de temps d’évolution du fondamental (sans pompage) 1 T’ Constante de temps d’évolution du fondamental (avec pompage) de pompage des métastables Cinétique f T de la relaxation dans l’état fondamental Constante de temps d’évolution liée à [relaxation o T des métastables par l’intermédiaire du l’échange de métastabilité niveau métastable] Temps de relaxation nucléaire en l’absence d’échange de métastabilité [relaxation par les produits de la décharge (ions, électrons, molécules), relaxation paroi et relaxation T d o T’ Constante de temps d’évolution liée à la Temps de relaxation nucléaire [relaxation paroi m T ic 03C4 magnétique] en décharge l’absence de décharge magnétique] Temps de relaxation nucléaire lié aux inhomogénéités du champ statiqu Temps moyen entre deux collisions élastiques d’atomes fondamentaux et relaxation 11 C H A P I T R E ETUDE DE LA RELAXATION I SUR LA PAROI DE3 He I) Rappels : Relaxation de l’orientation par collision des atomes Comme l’avons dit dans l’introduction, c’est nous vitesse de relaxation la sur des effets 2022 Relaxation en He. 3 par la 2022 Relaxation tés de champ au de relaxation décharge (peuplement de niveaux excités, au densités utilisées provoquée de la collision de deux cours en pompage He 3 atomes optique). par le mouvement des atomes dans les inhomogénéi- magnétique statique. Ces trois le causes de la diffusion multiple des raies de résonance, etc). 2022 Relaxation dipole-dipole aux Les autres paroi volume : provoquée formation de molécules, S) (négligeable 1 (1 l’augmentation paroi qui risque d’être l’obstacle principal pompage optique de l’état fondamental de correspondent à sur une causes de désorientation seront examinées plus loin dans chapitre II. A) GENERALITES SUR LA RELAXATION a) Probabilité de relaxation La probabilité par collision sur la par unité de V 1/T la magnétique pendant fréquence simplement 30 [ ] de désorientation d’un atome la collision : moyenne des collisions est le nombre d’atomes par unité de volume et trer R 1/T paroi dépend à la fois du mouvement de l’atome dans la cellule et de l’évolution du moment 2022 Appelons temps V la sur la vitesse moyenne paroi. on Si N peut démon- que le nombre de chocs par seconde et par unité de surface 12, NV/4. Pour est égale un atome donné la fréquence des collisions nombre total de collisions par seconde sur la au présents nombre total d’atomes Ceci n’est vrai que si le nombre d’atomes adsorbés où phase gazeuse). en est la densité n pas de la densité plus en en 2022 03B1 la sur C’est la condition de "densité volumique N (nous aurons l’occasion au nombre volumique constante" ne : ) * dépend ce point est la ce de "vol libre"), et V T , on ce qui explique le V T . probabilité de désorientation qui dépend à la fois nombre peut calculer le temps tudinale des atomes. Deux se égal plus bas de discuter au cas trouve à densité faible avec de l’intensité des interactions de relaxation doivent cependant être (régime d’une collision cours désorientantes et du temps pendant lequel elles agissent 03B1 est très faible paroi dans la cellule soit régime moléculaire (ou régime paroi. C’est sant cellule V superficielle d’atomes adsorbés. Notons aussi que T choix de la notation la une par le détail). Il est de l’ordre de grandeur du "temps de vol" d’une paroi à autre une présents que le nombre d’atomes d’atomes paroi, divisé dans la cellule. Ceci donne pour est paroi de rayon R : sphérique (pour la sur moléculaire) ou sur R T l’atome. Connais- de l’orientation distingués, forte (régime Prenons l’exemple du pompage optique des alcalins ou longi- suivant que l’on de diffusion). du mercure, sans gaz tampon. Le libre parcours moyen est plus grand que les dimensions de la cellule (régime moléculaire), paroi et le temps entre deux collisions consécutives est effectivement de l’ordre de *) La raison de de la cette dénomination température). grandeur sera de précisée V (Figure 2). T Dans sur ces dans le § 1)-C (influence la conditions : Fig. 2 Collisions d’un atome contre la paroi a) Régime moléculaire (ou de "vol libre") b) Régime de diffusion (03BB= libre parcours moyen ) 13 du pompage He (ou 3 de Dans le cas tampon) le libre parcours moyen cellule (régime optique 03BB est très inférieur de diffusion). Comme deux collisions consécutives respond plus qu’à une sur le voit on sur la temps long un paroi de la cellule à (R3 v03C0) 2 03BB a R >> 03BB 30 [ ] . peut des séquences est donc temps 03C4d se représenter de l’ordre de la figure 2, le temps entre un En ordre de ne cor- de diffusion temps atome pour atteindre grandeur 03C4d est égal , puisque l’on V beaucoup plus long que T par . ) R/V* un répartition dans le La relaxation comme N. Mais c’est aussi le sur la paroi en régime de diffusion Bouchiat] 31 [ et résultats dans les deux limites de problème. cas de la probabilité par le nombre de collisions dans Il une ce nous nous Le 03C4d, et il de cas également Tr , tement par Masnou-Seeuws et ) * 03BB/V ), Quand N augmente, le nombre de collisions de chaque séquen- résulte que le temps moyen entre collisions, donc produit de l’ordre de temps de l’ordre de 03C4d. La durée d’une séquence est (de l’ordre de R/03BB) croit est 03B1R/03BB , temps des collisions rapprochées (intervalles de collisions très séquences séparées ce du centre. partant Le d’un gaz . On par en présence dimensions de la aux devant le 03C4d . Qualitativement , 03C4d est le temps moyen mis par la en la paroi est très mal défini, et Tv sur moyenne des alcalins a ne été bornerons à en varient pas. traitée complèrappeler les paramètre caractéristique de désorientation au cours d’une collision séquence. paradoxal que la durée d’une séquence de collisions dépende de à ce faire deux propos remarques. pouvons - Ce résultat repose sur l’hypothèse que entre deux collisions sur la paroi est de l’ordre de 03BB/V. Il s’agit d’un modèle extrèmement sommaire. - Considérons un atome à une distance r du centre de la cellule. L’intervalle de temps entre sa dernière collision sur la paroi et la prochaine est de l’ordre de (R-r) /D et en majorité ces intervalles se répartissent en longueur 2 autour de 03C4d. Ceux qui sont beaucoup plus courts que Td sont associés à des atomes très près de la paroi ( r~R) : ils ne concernent qu’une faible proportion des atomes, ou , en d’autres termes, qu’une petite partie de "l’histoire" d’un atome. Ceci justifie le modèle des séquences de collisions rapprochées. R. Mais est nous l’intervalle 14 b) Cas 03B1R/03BB « 1 (ou 03B1 « 03BB/R). probabilité de désorientation au cours d’une séquence de collisions rapprochées (lorsque l’atome est "confiné" au voisinage de la paroi) est petite devant 1. Pour être désorienté, l’atome doit Cette condition exprime que la diffuser de nombreuses fois à travers la cellule. On peut alors définir quence moyenne de collision par séquence) multipliée sant l’expression de 03C4d, égale à R/03BB (nombre de collisions 1/03C4d (taux de répétition des séquences). En utilitrouve que cette fréquence moyenne est de nouveau la paroi , sur par on fré- une de l’ordre de : Ceci était R T >>03C4d . L’expression de 03B1 et la toute la cellule, sur un 03BB « /03C4d v T et qu’elle est plus restric- peut aussi s’appeler "condition d’homogénéité régime permanent l’orientation a diffusé dans répartition résultante est uniforme (à R 03C4d/T près) en quelle que soit la forme du terme Dans paroi" 1/03B1, et ce cas, la réussite d’une c) source peut dire que de cette orientation. R T est de la densité N ( 03C4d ne joue aucun "qualité rôle). Nous de la verrons la condition nécessaire, mais pas suffisante, représente expérience à la proportionnel de pompage optique de He 3 pour faibles densités. aux 03B1R/03BB >> 1, ou 03B1 >> 03BB/R Dans sûr on indépendant que cette situation Par à équivaut 03B1R/03BB «1 de l’orientation ". En effet R T moyenne « 1. L’inégalité té à coup temps une TR est : Notons que la condition 03B1«03BB/R tive que l’on fait prévisible, puisque ce cas, durant la est de l’ordre de exemple pour 03B1 = dès que l’atome séquence 03C4d et 1, R T ne se trouve de collisions dépend est le près de la rapprochées. paroi , Le temps que peu de la valeur exacte de temps de diffusion calculé avec il est désoriende relaxation 03B1 comme 31 [ ]. condition 15 aux limites la destruction complète He (D 3 où D est le coefficient de self-diffusion de temps d’évolution pour le le fait intervenir des On trouve R T = est de l’ordre plus long ("mode fondamental"). Si du pompage n’est pas uniforme source 30 [ ]. la paroi sur /03C0 2 R D , de V03BB/3), le terme la cellule, l’évolution de l’aimantation sur temps plus courts, correspondant aux modes supérieurs de la diffusion. 03B1 » 03BB/R correspond à La condition répartition inhomogène une l’aimantation (celle-ci est pratiquement nulle les bords de la cellule). Le sur temps T R est maintenant proportionnel à la densité N Ce de qui précède s’interprète physiquement des atomes. en rappelant les deux phases distinctes qui alternent dans le mouvement d’un atome à travers la cellule. Au cours le de la la vers périphérie, en un l’atome diffuse temps collisions sur la paroi de l’ordre de de l’ordre de R/03BB complètement désorienté En conclusion de ce paroi est commandé par les trois que V T varie comme peu près comme 1/03B8 où 03B8 (dans la est la mesure Ces deux effets semblent favoriser le temps rapides de relaxation, de 03B1 mais nous sans nous un 03B1, éloigner V T et température absolue, 03BB est pompageà indépendant basse de la cellu- l’objet d’aucun nombre de un temps plus court que dirons que le quantités où être phase, l’atome subit pendant paragraphe, la 1/03B8 , 03C4d, avant d’avoir pu s’en sur le depuis la région centrale de désorientation. Dans la seconde phénomène il est première phase, 03C4d, et sensiblement. temps de relaxation 03C4d. Nous 03C4d varie à et que température). de la température allons voir que les variations savons en en augmentant général très conduisent souvent à la conclusion inverse. Le tableau ci-dessous intervenues dans la discussion. rappelle les différentes conditions qui sont 16 B) UN MOOELE Toute la paramètre 03B1 . de la relaxation physique Il la sur exemple s’il ne forme pas se nous avec la faut ensuite évaluer la valeur de 03B1 lées par Bouchiat [ ] 32 étude détaillée des et parfai- film d’hélium qui aurait de la surface. propriétés de l’amplitude simple, en ces nous par ad sorption et par Fitzsimmons et coll phénomènes pas d’améliorer mement est contenue dans le ses variations température. Des théories de la relaxation rons paroi un pour effet de modifier sensiblement l’ensemble des Il PAROI faut d’abord examiner si la surface est toujours nous tement définie, par LA RELAXATION SUR LA SIMPLE DE 16 [ ] . de relaxation à basse théories. Au contraire, contentant de revenir sur sur N’ayant fait température, nous la la paroi ont été formu- utiliserons nous un aucune n’essaye- modèle extrè- signification physique des résultats. a) Hypothèses fondamentales Il existe une phase gazeuse (densité volumique N) et une phase adsorbée (densité superficielle n). L’orientation de la phase gazeuse est couplée à phase adsorbée celle de la en général avec par le terme de 16 [ désorption], deux constantes de temps très différentes. facile de démontrer que le des deux orientations est de la constante de poids négligeable très faible, c’est-à-dire si l’on si la temps et elles évoluent Cependant il est courte dans l’évolution proportion d’atomes adsorbés est a : On retrouve la condition (I-2) dite de "densité volumique constante". L’orientation longitudinale temps, la ment dans le gaz évolue alors plus longue, qui est le avec une seule constante de temps de relaxation T R calculé précédem- (voir Appendice I). Nous supposerons cette condition vérifiée dans toute la suite. Remar- quons que l’orientation dans la expériences, et qu’elle évolue phase adsorbée en outre avec la même constante de Nous allons introduire trois nouvelles babilité de capture" la parois un probabilité 03B2 temps plus long que le temps n’est pas détectable dans grandeurs. On temps. appelle "pro- pour que l’atome reste collé de collision élastique. nos sur la 17, Le la Le tion par unité de la surface , et La probabilité nous pouvons écrire à de relaxation temps temps de séjour moyen de l’atome simplement à la densité sphérique , cellule est le séjour t S Il est relié paroi. une de temps A T le adsorbés. Pour l’équilibre : est l’inverse de la temps dans la phase adsorbée. pendant des atomes n sur probabilité de relaxa- Pour n’ atomes orientés sur temps dt : de désorientation d’un atome au cours d’une interaction avec la surface est : En toute tation rigueur il faut cours d’un choc au Ce second terme est le petit devant 1 de séjour dans les cas ou élastique, car 03B1 à des temps exposé temps de séjour t S 03B2 n’est ci-dessus suppose que les et dans le 1-03B2 . par est long devant jamais très sur la Bonnot propriétés de la temps. Ce calcul exclut par paroi, correspondant à des temps de relaxation très différents. de la thèse de A.M. 34 [ ] Ce cas a été traité . Collisions fortes et collisions faibles Nous supposerons de manière à paroi, multipliée le coefficient de deux sortes de sites Appendices b) la tant que le paroi sont constantes dans l’espace le avec 33 [ ]. Le calcul de exemple résultat la probabilité de désorien- ce élastique négligeable de collision temps ajouter à en pouvoir négliger général les probabilité collisions élastiques que la de sur capture03B2 la paroi. vaut 1, 18/ Le cas L’atome est pratiquement désorienté la Le paroi. correspond à des collisions fortes de relaxation temps d’une seule interaction cours au phase adsorbée zéro en même temps que Le Il faut un D’après le cas avec est alors de l’ordre de longitudinal L’orientation de la phase gazeuse est trer que celle de la 1 ,c’est-à-dire : 03B1 ~ inhomogène, est très faible, et de et 03C4d : peut démon- on plus tend vers /. A T S t des collisions faibles , « 1, correspond à : 03B1 grand nombre de collisions sur la paroi pour désorienter un atome. paragraphe A) le temps de relaxation longitudinal peut prendre deux expressions différentes. L’orientation est inhomogène dans la paroi reste La phase gazeuse . "fortement relaxante " (bien que les collisions soient faibles) et le temps de relaxation longitudinal reste de l’ordre de C’est la "condition On peut démontrer 03B1 réduit à se /, S t A T phase adsorbée que l’orientation de la de Td. de l’orientation" . d’homogénéité "faiblement relaxante" et puisque grandeur on La paroi est a : est la même que celle de la phase gazeuse. c) Relaxation dans le cas du rétrécissement par le mouvement Soit responsable condition : est 03C9r la valeur quadratique moyenne de la perturbation aléatoire de la désorientation, et 03C9r c t « 1 c t son temps de corrélation. Si la (rétrécissement par le mouvement) satisfaite, le temps de relaxation dans la phase adsorbée , magnétique faible , est donné par 35 [ ] : en champ 19 pourvu que (condition dite de "rétrécissement extrème") - 03B3 B 0 = ( y : rapport 0 « 1/tc 03C9 : champ magné- gyromagnétique, 0 :B tique statique). La conditionde rétrécissement par le mouvement équivaut à : Elle est semblable à la condition /T «1 , caractéristique des collisions S t A faibles. Le temps de corrélation tc peut être égal à t S , mais il est tout à fait légitime de supposer, même dans notre modèle simple, que t c puisse être plus court que S t . Il peut des atomes de la paroi, par exemple correspondre à de l’ordre de La"condition d’orientation s’écrit aussi La La S t A « 03BBT R. Nous r 03C9 est plus faible, à -12 10 deux r 1/03C9 S 2 t 32 [ ] cas ou 1/03C9 période 2r (paroi peu relaxante) : c S t suivant le l’intensité des perturbations et que les de vibration s. 03B1 «03BB/R homogène" avons "qualité de la paroi" 1/03B1 vaut paroi est d’autant meilleure que tantes -11 10 une temps d’interaction t S et cas. désorien- c t sont plus courts. Nous allons supposer de S t , varient peu reste à examiner le avec point la le c r que , 03C9et t température et dans le nous cas où il est distinct les prendrons contants.Il plus important, la variation de S t avec la nous tempé- rature. C) VARIATION DU TEMPS DE SEJOUR AVEC LA TEMPERATURE A l’équilibre thermodynamique phase adsorbée n et la phase gazeuse les atomes se répartissent entre la suivant la loi de Boltzmann. Pour calculer et N il faut connaître le nombre de sites sur la paroi, et leur énergie (par rapport à celle d’un atome immobile dans la phase gazeuse). La connaissance 20 de la de probabilité 03B2 capture de calculer le permet de temps séjour en écrivant le bilan des deux phases. Une fois de partir de avec la pérature modèle ce plus allons utiliser nous calculerons nous en dessous de a) Hypothèse de la paroi non saturée Nous allons en plusieurs rappeler (M : de calcul masse longueur a d’onde de de un a -E , possèdent Ils forment donc puits les un préciser cesse deux. Le de p : S t de degrès et s’il existe variation sa une tem- d’être vraisemblable. hypothèses utilisées. premier consiste à admettre qu’il existe d’énergie -Ea , de densité h .On mv on 36 [ ] une dimension et à de liberté de translation gaz à deux dimensions. . la peut aussi écrire : admet que les atomes potentiel à sur superficielle l/s. impulsion , 03B8: température ). Appelons 03BB q Broglie A simple. été utilisé par exemple par Pollock et coll de l’atome, dans grandeur calculs de n/N suivant les Dans le second calcul, toujours notre modèle laquelle la paroi des sites identiques, type ordre de Nous essayerons aussi de température. Il existe Ce un modèle très un adsorbés, qui sont un seul état parallèlement à d’énergie la surface. 21, ordinaire température A q 03BB ~ 1Å la suite et s> 10 2 [. Å 47] garderons nous est inférieur à 0,1 , rapport ce puisque 2 q 03BB s 4 03C0 2 Les résultats des deux calculs diffèrent dans le rapport . a on En revanche il est voisin de 1 à 4,2 K. Dans les résultats du premier calcul. En appliquant la statistique de Boltzmann, avons nous fait l’hypo- (gaz de fermions non peut négliger les interaction thèse que la densité des atomes est suffisamment faible ), dégénéré ce qui entraine atome-atome. C’est toujours le mais pour la phase adsorbée que l’on également bien cas la sur en sur vapeur à phase nos pressions, il faut que soit réalisée la paroi, con- dition : C’est la condition dite de "paroi Avec s ~ en général plus 2 10Å ,la restrictive que la condition de "densité sage de 1 torr à 300K , à peu près contact constant avec « RN/3 , soit, pour n 2 cm « 3.10 16 n la physique est illustrée par la est à l’intérieur d’un paroi avec une Quand la condition ger les atomes contact non bés. Ceci est que faiblement tion Ea sur ns 3. figure puits de pas de l’appel- puits avec de ses le verre est de l’ordre de V E paroi, mais Calcul du temps de séjour On peut calculer temps paroi. Le puits à basse température on ne peut plus négli- avec 2 R de la si l’atome de gaz est d’autres atomes adsor- exemple à 4.2 K l’énergie d’adsorp- -3 4.10 eV (100 cal/mole) alors que de relaxation R T -3 .10 sans eV(20 cal/mole) 37 [ ]. utiliser le temps séjour S S soit suffisamment court, c’est-à-dire t , à condition que t que le couplage entre la phase gazeuse et la phase adsorbée soit assez rapide.Si l’hypothèse des "collisions faibles" : de paroi. d’hélium, qui n’interagit est de l’ordre de 0,8 b) le plus vérifiée, pour l’atome semblables. Par par occupé. potentiel n’est pas le même les atomes de la la chaleur de vaporisation L’atome adsorbé seconde couche (à la distance une particulièrement vrai avec remplis- potentiel formé les atomes de la sera 1 n’est « qui participent à Il est clair que le de pression signification potentiel peut compter plusieurs niveaux d’énergie, mais pratiquement seul le niveau le plus bas en volumique constante" pendant que la température diminue. la partie attractive de l’interaction de . Notons la est le nombre d’atomes dans la cellule reste volumique constante" : La situation en .Elle -2 cm 15 n«10 condition s’écrit (I-2) . Cette dernière s’écrit lation "densité saturée". non 22 les orientations dans les deux est satisfaite , aimantations sont proportionnelles aux phases sont égales, et les nombres d’atomes. Par définition la vitesse de relaxation est proportionnelle à : (le premier membre correspond à la définition de tion de A T , cinétique). Si A T ne la relaxation sur R T ,le second à la défini- la paroi constituant la seule perte de moment On trouve : dépend pas de la température (ce qui qu’il en est de même 1/T varie comme n/N , c’est-àR -1/2 ou ( en négligeant la variation en 03B8 dire grossièrement en exp -3/2 du facteur pré-exponentiel). 03B8 Nous avons vu que la formule générale qui donne T R fait intervenir le temps de séjour t . On obtient ce dernier en écrivant l’égalité du flux S du temps de corrélation tc ), veut dire on trouve que Eak03B8 . adsorbé et du flux désorbé par unité de surface : l’hypothèse remplaçant T V par Dans retrouve les résultats du calcul A « S t Ton , sa valeur précédent, 4R/3V (formule I-1) : En utilisant la valeur de n/N déduite du premier calcul, vons la loi de Frenkel en 38] [ 67 [ ] nous retrou- Fig. Adsorption d’un atome 3 sur une paroi 23 pré-exponentiel Le facteur comparée à celle t0S varie comme 03B8 de l’exponentielle dans la est de l’ordre de grandeur -11 températures elle vaut 10 s k 03B8 région a « . ELa 3 03BBq V 1 s. 1s -h4M V 3 de mais cette variation est lente , = (en prenant Àq = 6Å , V constante Aux basses = 2 m/s , 2.10 s = . ) 2 10 Å c) Limites de validité du calcul de n/N . Il faut que soit satisfaite la condition de "paroi « ns 1 (ce qui entraine constante est Notons que général en n’est autre que la la condition fréquence élément de la paroi de surface surun que la condition de "densité aussi vérifiée). D’après (I-13) VNs/4 de 1 torr à 300 K (N courts que se réduit s. -6 10 au -2 S t de collision temps variation dans comme Par rapport à la un (formule I-9) cas (et sous Que se avec élastique -1 S t la température passe-t-il quand se le la deuxième couche d’atomes. Pour la par la loi de Frenkel remplissage aux temps de séjour plus s, ceci pour laquelle représente dans un «T S t A ). produit ns ces rapport n’est T R ,qui calculs plus varie peuvent 14 10 ou très S t une expli- 7 10 petit suivant par manifestent les forces à distance entre atomes d’hélium et l’empêchement stérique conserverons -12 10 (formule I-10) , réserve que l’on ait rapport à 1 ? D’abord nous donc température ordinaire, ou de pression 6 . Pour le temps de relaxation rapport 10 quer des variations le une ) on trouve à basse température : précédents s’appliquent Les calculs est : S t s. -3 cm 16 3,2 . 10 sur volumique des collisions des atomes Cette condition fait intervenir N. Pour = saturée" non probabilité , et *) (pour un de nous ns ~ 1), pendant que se constitue recouvrement tel que l’on ait désorption calculerons par unité de une temps ns S 1/t < 1, donnée nouvelle valeur de n/N qui tienne *) En réalité le calcul de t S basé sur la statistique de Boltzmann est déjà erroné , du fait de la faible distance entre les atomes sur la paroi. compte du fait que deux atomes ne peuvent occuper le même site. 24. dans le cadre de notre modèle Toujours les seuls atomes qui contribuent suivante : adsorbée sont un simple qui heurtent ceux la paroi maintenant écrire nouvelle condition une phase Les atomes qui rencontrent s’échangent. ou l’hypothèse flux entrant de la au nue. identique déjà adsorbé repartent atome allons faire nous Il des deux d’équilibre faut nous phases. (1-ns représente la fraction de paroi nue). appelle deux remarques. Cette nouvelle relation Maintenant 2022 donnée (donc pour 1 tla deS quantité remplissage temps de n’est pas vérifiée, c’est-à-dire fonction 14V + isotherme de une probabilité de VNs 03B2/4 sur occupé pendant un site de surface un temps S t s très de quand S t " égal à la de V désorption induite probabilité d’échange N s 03B2/4 est (I-15) devient très long, de surface par uni- fréquence s effective des donné puisque celui-ci, à priori , reste long. Ce n’est que dans le où03B2 est aussi égal à la probabilité d’échange entre atome incident que [39 ] . si la condition S 1/t du "site capture té de temps. Ce dernier nombre n’est pas captures Langmuir température une est l’inverse de la constante de paroi. Elle diffère vers de N pour homographique N s03B2 et elle tend la vers une donné) : c’est S t La 2022 est n égal à la par collision. Mais soit nulle ; on se on un probabilité cas particulier atome adsorbé et par unité de temps peut aussi envisager que la trouve en présence de la situation toutedifférente d’un gaz d’atomes d’hélium qui rebondissent élastiquement sur une couche d’atomes d’hélium de temps de séjour très long. Nous allons pour terminer donner le tableau des nouvelles conditions énoncées : un 25 He 3 D) UN EXEMPLE : L’HELIUM la a) Temps de séjour H 3 e de Au premier abord il He et, 3 paroi de existe trois différences entre la relaxation exemple , celle par 2022 He est très inerte 2022 Le pompage à des et très peu polarisable. L’énergie 03BB cellule de verre, en températures He (mesurée 3 La pression de libre parcours moyen He, 3 de optique particulières 2022 Hg. 199 de doit être faible. d’adsorption cautions chimiquement sur pré- sans (jusqu’à 60K). basses assez fait se à 300 K) est de l’ordre de 1 Torr, le est de l’ordre de 0,1 mm. On se trouve donc régime en de diffusion. Nous atome adsorbé Le temps Ea sur une 0 S t -13 ~ 10 ratures plus basses la S t paroi (dans correspondrait adsorbés sur pression de te" nest plus très bien satisfaite. remplissage Un film susceptible de se s du vaut : L’énergie d’adsorption , et en prenant tempé- pour 03B8 60 K. En dessous de cette 4/ 03B2 VNs, n’est « sur un temps de séjour , qui plus température, la satisfaite. Aux con- tempé- paroi deviendrait complètement saturée. Une telle situation la 16 [ ] environs de 10 K. A cette « 1, c’est-à-dire ns ordinaire. 0,010 eV augmentation rapide saux -5 10 de collision fréquence température t10 -12s S une surface élémentaire associée à de la est évaluée à verre trouve pourrait atteindre dition comme paroi. L’inverse s’attend à on 2 10Å est très court à paroi de s on rature , la sur séjour de s= conserverons le modèle former aux une ns ~ fraction des atomes de 1) égale He 3 à : La condition de "densité volumique constan- de 0,3 t . mince d’hélium, simple à comprenant plusieurs couches atomiques, est très basses températures 40 [ ] ( 03B8 < 1K). b) Relaxation H 3 e de Le temps de relaxation longitudinal par collisions sur la paroi, à 26 température ordinaire, des collisions Prenons c t sur est de l’ordre de la paroi -12 t s ~ 10(à = V T 5 10 L’inverse de la s. est de l’ordre de 300 K , on a /k03B8 ~ a E La condition de rétrécissement par le mouvement -5 10 s. et 0,4 s t ~ t ): s o des "collisions (hypothèse -1 , ~10 s r 03C9 7 faibles") est alors largement vérifiée . On trouve champ magnétique moyen , B r ~ 0,1 T (pour le noyau de terme de -1G s -1). ~2.10 N 03B3 4 ton de Bohr à d’atomes distance de une (il correspond à C’est l’ordre de une 2Å . grandeur du champ créé Ce résultat fréquence parait assez soit,en He, 3 par un magné- peu vraisemblable surface interne de la cellule entièrement constituée paramagnétiques) et remet en cause le modèle simple de la surface homogène. Dans dépendant Elle l’hypothèse lorsque sera plus optimiste d’un temps de corrélation t c 03B8 , la vitesse de relaxation que lentement de croître très vite va la en dessous de 60K, et atteindra sa commence Puisque la deuxième condition n’est pas vérifiée , le rapport séjour ou inférieur à reste fortement (I-12) : limite comme s t : supérieure réalisée l’unedes deux conditions : 2022 La première condition signifie que la paroi l’ordre croit R 1/T ne assez couplées à être saturée. /T s t A est de À/R, c’est-à-dire très petit devant 1 : le temps de court pour que la phase adsorbée et que leurs orientations soient et la phase gazeuse soient égales. D’après la formule 27 Si conséquent A R cesse de T varient peu avec la température , 1/T puisque n/N tend vers une limite . Par exemple, en conservant la et par c t croître valeur de 0,1 pour 3/RNs, Si trouve : on R dépend T échanges entre la phase adsorbée et la phase gazeuse. En effet t s donc A T dépendent de ces échanges, par l’intermédiaire par exemple de la probabilité d’échange entre un atome adsorbé et un atome incident ( voir § 3) D à la fin du chapitre ). revanche en c t le s t , = de comportement 2022 La deuxième condition s’écrit , Elle que la signifie égal xation est au modèle de paroi ou paroi homogène, on obtient - 5s (cas où l’on choisit >>10 s t cas : est totalement relaxante, de diffusion temps suivant le Toujours 03C4d. des et que le temps de rela- dans le cadre de notre 8 >>10 s (cas t c numériquement t s -11 10 s à basse température). c t = ) s t = II) Montage expérimental Le choix du montage expérimental a été déterminé par trois sortes de considérations . 2022 L’orientation nucléaire de D’autre part, la zone des très basses un cryostat un à hélium 2022 Les point de En ne jusqu’à 50K. sont intéressantes que dans conséquence , nous avons opté pour liquide. à 4.2 K , sont de loin les Ce sont donc les avait été obtenue d’expériences températures. expériences sion normale, moins du nombre grand He 3 température de l’hélium plus simples du point de plus intéressantes, sinon du point vue liquide sous pres- technologique. de vue du physicien, du d’éventuelles applications. vue expériences prévues comportant des mesures de temps de relaxation mesures de précision, l’échantillon a été placé dans un champ magnéti- 2022 Les et des que à la fois homogène et intense de diminuer la relaxation Nous reviendrons sur ce pouvant atteindre 400 gauss, dans le but magnétique point dans le cadre de la condition dans la 2ème partie du chapitre II. 41 [ 0#x3E;>1 0 &03C9 2 c 3C4]. 28 Nous allons décrire les différentes du parties montage. A) CRYOSTAT ET SUPPORT DE CELLULE a) Le cryostat Nous avons utilisé cryostat classique un sion de la cellule dans l’hélium sur la figure Le vase 4. Sa contenance est de 71. Le rodage permet d’assurer torique. Un robinet permet en vide une verre pyrex, représenté la partie supérieure grâce à un joint sur fermeture étanche de pomper l’enceinte à vide entre les deux est suffisant) primaire gazeux à travers le verre, diffusion qui ne immer- avec à hélium est liquide. de la collerette (un pompage en parois de diffusion de l’hélium en cas se produit qu’à température ordinaire. Le vase à hélium est entouré d’un L’argenture annulaires des deux au vases vase à azote , de 31 de contenance. interrompue pour laisser la place à des fenêtres est niveau de la cellule. Ces fenêtres autorisent une ouverture des faisceaux lumineux de l’ordre de f/1. Nous n’avons pas évalué la par les visible, mais avec de pyrex. parois cylindriques est invisible à l’oeil ne glace dans l’azote rent gênantes. de L’ébullition du bain d’hélium liquide L’ébullition du bain d’azote est par contre bien En revanche, la rapport signal/bruit présence fréquente de petits cristaux provoque de lentes fluctuations d’intensité qui s’avè- Support de cellule Un schéma du support est constitué pour l’essentiel sur deux tiges filetées de cryostat par l’intermédiaire de diamètres 9,6 les des faisceaux lumineux semble pas diminuer sensiblement le notre détection. b) nu. dépolarisation de cellule est par deux représenté plaques minces en nylon. L’ensemble est fixé de trois longs sur au tubes d’acier 10 . Deux écrans anti-radiation en la figure 5. Il Altuglas, positionnées couvercle du inoxydable 18-10 laiton poli diminuent pertes thermiques du cryostat. Le montage comporte un thermomètre sensible à résistance de couche mince "Thor Cryogenics" jusqu’à 1K (thermomètre modèle 7010), Ce thermomètre Fsg. 4 Cryostat (échelle 1/4) Fig. Support 5 de cellule 29 et été éloigné de la cellule lors de la mesure des temps de relaxation très longs (plus de 10 heures). Sa médiocre reproductibilité ne permettait pas d’espérer une précision meilleure que 0,5K. Les fils de décharge qui descendent du couvercle du cryostat sont maintenus à une distance de l’ordre de 1 cm des parties métalliques. Ceci permet d’éviter l’apparition de décharges au sein de l’hélium gazeux sous pression atmosphérique (dans les parties chaudes du cryostat). Les électrodes de la décharge dont constituées par des lames de est légèrement magnétique a cuivre. Il convient d’éliminer , la soudure à l’étain et 4.2 K. Il semble que de relaxation en en ces au général corps déformant les contact de la cellule, tout le cuivre étamé, qui peut être supraconducteur à ce la puissent perturber des mesure lignes magnétiques au voisinage longs temps de la cellule. c) Performances Le refroidissement du et liquide, le haut du chaque transfert support vase à hélium consomme depuis plus au de cellule et le fond du 91. vase 80K exige Le volume 21 d’hélium compris entre étant de 11, il reste 61 d’hélium réellement utilisables. En l’absence de faisceau lumineux et de est inférieure à 0,31 d’hélium et l’obligation décharge, liquide à l’heure. la consommation La taille des cellules , d’utiliser des faisceaux lumineux largement ouverts, imposent des fenêtres d’une dimension inhabituelle ;mais leur refroidissement à 77K limite vraisemblablement leur contribution aux pertes à moins de 0,1 1/h. L’autonomie est de 20 heures , ce qui s’est avéré utile lors de la des En cours un transfert de 7 litres suffit pour longs temps de relaxation. s’élève jusqu’à 0,35 1/h, journée de travail. En pompant de 40 /h , 3 m on sur mais de pompage le bain d’hélium peut atteindre une liquide température mesure optique, la consommation une à l’aide d’une pompe à palette de 1.6 K avec une consommation d’hélium liquide inférieure à 2 litres. Une fois le vase à hélium vide, la température remonte à raison de 7K/h (dans l’intervalle 5K-40K ) pendant le réchauffement du cryostat. Il est alors possible de faire " au vol" des expériences à diverses températures, 30 par exemple la de temps de relaxation suffisamment courts (inférieurs mesure à 20 s). B) POMPAGE OPTIQUE - DETECTION dispositif expérimental , schématisé Le la sur Pompage optique La lampe pression sous une nous opérons, contient général en de 4 à 7 t). les collisions le même En effet, restent peu nombreuses et le pompage est utilisées sont 30 en général des sphères un aux cellule (mais dans la cellule Kastler". Les cellules "pompage de verre été déjà pressions auxquelles P 3 2 du niveau Pyrex, de diamètre 60 mm ou mm. On trouvera des renseignements plus procédure de Le champ statique en généité est de -5sur 10 plusieurs -6 10 0est B de Helmholtz. position plusieurs sur sonde à résonance de est des cellules dans la remplissage (70 cm) de isotope que la à 4.2 K et dépolarisantes a ] . 42 [ décrit dans la thèse de Doctorat d’Etat de M. LEDUC a) figure 6, une sur les lampes et la référence ] 43 . [ créé par des bobines de grand diamètre Le est de 400 G . champ maximum une cellule de 60 cellule de 30 protons). précis mm L’homo- de diamètre , mm et (mesurée à 200 G à l’aide d’une La composante verticale du champ terrestre compensée. Pour positionner la cellule exactement déplace en bloc le vase centre des bobines, au à hélium à l’intérieur du on à azote. vase b) Détection He 3 L’orientation nucléaire du fondamental de voie optique, c’est-à-dire avec les niveaux excités. niques) ou Ce couplage peut être couplage direct La méthode de détection repose sur du niveau 1 0 S (collisions électro- passer par l’intermédiaire du niveau métastable de métastabilité). vantes par l’intermédiaire du est détectée par les 1(échange S 3 2 hypothèses sui- [ ] 44 : 2022 Le spin nucléaire n’est pas affecté par les diverses collisions qui excitent l’atome fondamental. 2022 Le couplage hyperfin l’état excité, et a a le temps d’agir pendant la durée pour effet d’orienter le moment de vie de cinétique électronique. 31 On détecte le taux de polarisation circulaire de la lumière émise décharge. Puisque les différentes composantes hyperfines ne sont séparées, l’observable mesurée est < J z > . Cette méthode , mise au point F. Laloe , est celle qui donne le meilleur rapport signal/bruit ]. [ 44 Le montage expérimental se compose d’une lame 03BB/4 tournante suivie par la pas par par un polariseur tensité de la fixe. La composante continue du décharge. La composante à la lame 03BB/4 tournante est détectée par sur un D ) (3 P 3 ~2 et 6678 fréquence Å (3 D ~ 2 1 P) 1 on repérer l’in- double de celle de la amplificateur synchrone un Sauf indication contraire, enregistreur. sert à signal opère et envoyée les raies 5877 A sur qui sont faciles à isoler par un filtre coloré Kodak Wratten 22 (voir figure 7). C) DISPOSITIF Les conditions DE DECHARGE d’allumage et d’entretien d’une décharge dans de l’hélium pur devraient être les mêmes à 300 K et 4,2 K. En effet la rature" des électrons dans nergie nécessaire Pour des une à l’excitation des décharges faibles, pratiquement indépendantes , jouer aucun décharge verrons dans nos dans la cellule est plique au en cours les faible est évaluée à 30.000 K et l’é- premiers niveaux est de 20 eV (250 000 K). températures atomique et il semble que la et électronique du gaz température ne sont puisse rôle. Nous la décharge "tempé- qu’il n’en est rien. A toute expériences plus faible considérant la est d’autant et que le diamètre est probabilité qu’a d’allumage devient très qué à basse température, L’allumage d’énergie devient [ 45 . Il grande ] de la dans la gamme des décharge surtout pour les cellules de 30 teur à demeure près mm (pour une pression fréquence donnée) : ou d’un certain rayon alors importante, et la tension semble que cet effet soit très pressions que devenant très de plus petit. Ceci s’ex- l’électron de rencontrer la paroi elle croit rapidement au-dessous d’une certaine La perte nous a utilisons. fallu installer de la cellule. De telles difficultés ne se un connaissons pas. nous Il facilement ionisables ne écla- manifestent pas à température ordinaire, pour des raisons que est possible qu’à 300 K des traces d’impuretés mar- problématique à 4.2 K, diamètre, il abaissent le potentiel disruptif du gaz. de plus difficile que la pression d’une oscillation du champ électrique de la cellule. température l’allumage 32 par un a) Dispositif de décharge La fréquence oscillateur à choisie pour la quartz. La puissance large bande de 10 W, la placé près du couvercle tenir la décharge tension par un est de 10 est fournie par transformateur cryostat . Une fraction du Mhz , et est délivrée amplificateur un secondaire accordé, avec de watt suffit pour entre- décharge. L’éclateur est des diverses composé pièces d’un testeur de vide HF (Edwards High Wacuum Ldt). Le transformateur secteur et le rupteur restent à l’extérieur du du à de Tesla montage une Le prend place près de cuivre pointe en contact rupteur fournit des haute-fréquence directement avec la fournit jusqu’à plusieurs dizaines représenté figure nous le verrons par la suite, nous système d’allumage de la décharge qui perturbe tation nucléaire pré-existant dans la cellule. Les séries figure 8. d’impulsions HF délivrées L’expérience mais violente associée à en Le transde kV, 8. Commande de l’éclateur le la la cellule . qu’il à la cellule. appliquée Comme sur Le secondaire est relié de HF de l’ordre de 1500 V tension de une haute-fréquence paroi de la cellule (figure 5). à hélium vase Un schéma de l’éclateur est b) de la cellule. impulsions est facile d’amener à travers le formateur que le transformateur cryostat, pendant quelques dixièmes montre qu’en avons été le moins possible par l’éclateur sont présence de la de seconde. Ceci interdit une une orien- représentées décharge impulsions, l’orientation nucléaire ces de chercher obligé localisée est détruite commande manuelle de l’écla- teur. Le problème a été résolu de l’éclateur à l’aide d’un triac triac était commandé par Le système un (figure 8). Dans une première qui arrêtait l’éclateur au version le bout de 10 ms. résultats, mais l’allumage de la cellule est deuxième version, c’est le photomultiplicateur qui contrôle décharge qui débloque lui-même le triac, après un délai de une l’intensité de la interrompant l’alimentation électrique monostable donne d’assez bons aléatoire. Dans en l’ordre de la milliseconde. Fig. Niveaux d’énergie 7 de l’atome d’hélium Fig. 8 33 III) Expériences La première expérience dans l’hélium ) de + P(03C3 Relaxation nucléaire préliminaires . liquide, consisté à immerger a et à mesurer le taux de la lumière émise par la sur une le verre. He 3 cellule à polarisation circulaire On constate les faits décharge. suivants : )~ 1% . + polarisée.P(03C3 pas modifié par l’action de la radiofréquence He. nucléaire de 3 2022La lumière émise est nettement ) + 2022P(03C3 n’est de résonance pompage , P(03C3 ) + 2022 A la coupure du faisceau de de ne à la manifeste constante aucune temps autre que la constante de temps instrumentale (obturateur Bien entendu dinal nul résonance ) + ,P(03C3 s’annule lors du passage en l’effet d’une composante transversale sous fortement modifié sous électronique l’action de la He-2 1 S 3 de radiofréquence ( F=1/2 ou champ à la notre détection fréquence ces A) ETUDE DE Nous fement du vase ) + P(03C3 expliquer l’existence EN FONCTION DE LA TEMPERATURE à hélium, mesures une à température variable pendant évaporé . La température cryogénique placé près de la cellule. maximum de 3K/cm ( à 4.2K) Le gradient un flux de chaleur de 50 mW entre la cellule température le réchauf- fois l’hélium liquide 03B8 était mesurée par le thermomètre de bien est-ce ou questions. fait des avons de de la lumière émise ? Nous allons essayer polarisation circulaire répondre à et est F=3/2). est inefficace ? Comment optique qui longitu- 0 B grande , assez L’orientation nucléaire est-elle effectivement nulle, d’une ou synchrone). detection de fréquence est au supposant en (décharge allumé) et la paroi du cryostat. a) )Courbe + fonction de laP(03C3 température La Figure 9 reproduit une courbe typique )fonction + P(03C3 L’allure de cette courbe est la même pour toutes les cellules (Pyrex ou Corning 1720). Elle est ) décroit de + quée vers 20K : P(03C3 caractérisée par un de 03B8 . en verre minimum nettement 40K à 20K , puis croit ensuite jusqu’à mar- 34 1,6K, atteignant des valeurs supérieures à celles obtenues dans la région des hautes températures. La courbe quence saturante à la tique : elle passe de 90% à hypothèses 40 K , expliquer pour ) + P(03C3 < 20K. L’orientation d’une radiofré- présence ces plus caractéris- est encore à 0 à 20 K. Nous le choix entre avons faits. 2022 L’orientation nucléaire décroît à pour 03B8 en de résonance nucléaire (RMN). Le compor- fréquence tement de la diminution relative de deux ) + P(03C3 représente tirets en électronique de 40K et devient nulle partir reste différente de zéro. 2022 L’efficacité de la détection de l’orientation nucléaire de l’état entre les mêmes limites de fondamental décroît puis s’annule La deuxième faire hypothèse peut Considérons d’abord le du cas couplage l’objet de température. plusieurs critiques. indirect niveau fondamental- niveaux excités par l’intermédiaire de l’état métastable. Le taux de création des niveaux excités à du métastable partir est, à priori, peu dépendant de la tastabilité, entre 40 K ce et 20K, est insuffisant pour qui Si d’ailleurs le taux été étudié à 300K n’est divisé que par la devenait disparition ce qui le concerne couplage de la pendre température, facteur 4 du signal de mé- de RMN. c’est l’orientation . électronique il doit lui aussi peu dé- et il n’a aucune raison de diminuer aussi dement entre 40K et 20K. Nous avons essayé ] , 13 [ *) direct par excitation entre l’état fondamental et les états excités, et il un négligeable, nucléaire elle-même qui risquerait de disparaître En ] 15 [ d’échange Le taux température. expliquer d’échange a de vérifier ce point en rapianaly- sant , à 4,2K , le mécanisme de notre détection. b) A Taux de polarisation comparés des diverses raies de la décharge 4.2K , chacune des nous avons principales filtre coloré par *) Ceci une raies émises par la décharge, filtre interférentiel, et un du faisceau lumineux. ci-dessous pour mesuré le taux de polarisation Les valeurs trouvées sont cellule He 3 3,9t (~ = en en )pour + P(03C3 remplaçant le limitant la divergence reportées dans le tableau 3cm) : n’a rien d’évident . Nous verrons dans le Chapitre II que l’orienHe a été obtenue à 4,2K avec un taux d’échange divisé 3 tation nucléaire de 3 par rapport à 300K. La même orientation serait peut-être compatible par 10 avec un échange 10 fois plus faible. 35 Les deux résultats principaux sont : La polarisation de la lumière émise par la 2022 seule raie, sur une ] 15 [ ont montré que S 3 2 du métastable pour une D. 3 A température ordinaire, Bupont-Roc niveau était ce pression peuplé entièrement à partir p >0,8 t. très faible. La raie la plus intense est la raie 6678 A 1 3 D (elle par le niveau plus faible nulle. On sait bas sont en donne qu’à température principalement peuplés nulle dans ces un courant de que la raie 5876 A est de même à 4.2 K , on ), mais mesurer cellule He 4 qui est émise photomultiplicateur polarisation sa ordinaire les niveaux à partir des niveaux est presque singulets S 1 trois les plus S[ 1 2 ] 15 . et peut penser que l’orientation nucléaire S’il est niveaux. Les chiffres obtenus ressemblent d’ailleurs peut tran- une La polarisation de la lumière émise par les niveaux singulets est 2022 fois est concentrée heureusement très intense. Elle correspond à sition à partir du niveau triplet 3 et Leduc décharge sur He ,pour lequel 4 il n’y a beaucoup à ceux que l’on spin nuoléaire. pas de Une 2,05 t ( ~=3cm) donne à 4,2 K les taux de polarisation ci-dessous : Notons pour terminer que la détection sélective de la raie 5876 A (avec filtre interférentiel) donne par raie un facteur 5 que la détection non-polarisée 6678 A un avec s’accompagne rapport signal/bruit plus filtre coloré. L’élimination de la d’une diminution dans du nombre de photons reçus et enlève beaucoup de son mauvais un facteur 20 intérêt à la détection 36 sur la lumière de la En conclusion décharge. dirons que la nous polarisation nucléaire semble à 4,2 K, et que la polarisation circulaire détectée par la directs renseignements plus tion du fondamental fonction de la en la lumière émise sur de l’orientation de l’état métastable. Nous allons décharge provient obtenir des nulle mesurant le en de relaxa- temps température. B) ETUDE DE LA RELAXATION NUCLEAIRE EN FONCTION DE LA TEMPERATURE. paramètres qui déterminent l’orientation nucléaire tous les Parmi de l’état fondamental , paroi R T qui est 40K et 20K. Nous c’est le susceptible temps de relaxation longitudinal de connaître la variation la donc mesuré, avons 03B8 , le temps d’évolution Ti toujours présence en plus rapide entre température fonction de la de pompage de la composante de l’aimantation. longitudinale a) Mesure de T’ fonction de 03B8 . 1 La mesure toujours faite est Après désorientation saturante, en cours spin nucléaire du sous cette dernière et supprime on au on de la remontée de l’effet d’une radiofréquence ) + P(03C3 enregistre température. en fonction du temps. La seule difficulté apparait pour les temps de relaxation de l’ordre de 1 minute, la dérive de la La la détermination de 10 Figure reproduit autorise une courbe une mesure de la détection : multicanaux) l’asymptote étant rendue délicate signal le sans plus fonction de 1 T’ 03B8 . La est 21K. En dessous, faible et les transitoires de pompage servation d’un longs, température. température qui temps la sur court trop déformées temps utiliser les le signal est trop par la constante de de relaxation techniques plus basse permettant de moyennage l’ob- (analyseurs est de l’ordre de ls. La courbe se compose de deux parties : 2022 Une croissance rapide de 21K à 32K. 2022 Une croissance lente de 40K à 70K. qui dépend possible, La courbe tend décharge (170s pour la décharge décharge 9 fois plus forte). fortement de la 20 s pour une La partie de la courbe qui correspond ristiques que et en présence le vers au palier a la un palier plus faible les mêmes caracté- temps de pompage à température ordinaire. On sait qu’à 300 de la décharge l’évolution de l’état fondamental (pompage K par Fig .10 Temps de relaxation du fondamental fonction de la temperature 37 ou relaxation) est déterminée par l’interaction atomiques, ioniques ] . 4 [ métastabilité l’intensité de la charge La constante de temps décharge, 1 T’ par décroit l’échange de quand augmente et elle est de l’ordre de 60s pour de la courbe de la partie abrupte de relaxation sur la de 10K. Le d T particulier en espèces dé- une moyenne. La où moléculaires, ou d’autres avec temps paroi de pompage est la constante de peut temps mettre se 10 correspond divisé par 20 est .Il R T Figure due à la sur décharge. Pour court, l’orientation nucléaire est proportionnelle à la tivement sur présence de RMN suit assez En conclusion , He 3 nucléaire de 9 que la figure en partie du signal fidèlement la variation de 1 1 T’ + 1,T =1T d R 1 T’ assez . On voit effec- 1 T’ ) + P(03C3 intervalle un la forme sous qui disparait rapidement. L’orientation nucléaire n’est sur en 1 T’ . dessous de 30K le temps de relaxation du est déterminé par la relaxation temps au les plus mesurable et décroit parois en spin dessous de 20K. b) Energie d’adsorption sur la paroi La mesure sorption E , à a on de R T fonction de 03B8 permet d’atteindre condition de choisir cherche à tracer pente en une droite du proportionnelle à a E . autre chose qu’un ordre est mesures un l’énergie modèle de relaxation. En d’ad- général, type log T R fonction de 1/03B8 , dont la Il est illusoire de vouloir extraire de de grandeur de nos En l’énergie d’adsorption. effet : 2022 Nous ne disposons de courbes log T R fonction de 1/03B8 réduisant se effectivement à des droites que dans l’intervalle 25K-30K. Plus haut, le temps de relaxation il n’est que de est limité par la quelques secondes , présence et la de la précision décharge . Plus bas, des mesures est médiocre. 2022La la pente mesure log R T fonction de 1/03B8 décharges les plus intenses. 2022Rappelons simple ne c t Il l’énergie d’adsorption des droites de 2 pour les sures de que la valeur de s’interprète = comme une l’énergie est perturbée par la est divisée par que nous énergie d’adsorption un décharge : facteur voisin déduisons de que dans nos me- l’hypothèse s t . nous faut pourtant montrer la vraisemblance de notre hypothèse 38 la rapide décroissance de sur cela nous garderons la qui suppose Nous allons 03B8 V, de seul temps de un perturbation c t = encore d’une parce que R T formule de part à cause points expérimentaux qui grossières, et 1723. A basse mais à haute une ture de la de corrélation de la une se cellule de mettent température l’énergie ces reste à verre une polarisation circulaire mesures, ] , 67 [ et a E Corning droite et en d’autre part allons nous R) (T ~ tels 3 (He 1720 Log décharge que : lt:~ = 60mm) fonction de 1/03B8 R T est faible ou forte : partir d’hypothèses simplificatrices s 6 10 à 400 K pour que Fitzsimmons verre un Corning -3 d’adsorption mesurée était de 10.10 auteurs ont trouvé interpréter nos la variation vraisemblables.Rappelons de l’ordre de température de constante sur ont été obtenus à R T négligeant en courbes les valeurs de C) INTERPRETATION DES COURBES nous temps un l’imprécision sont tout à fait et coll ont trouvé Il s t 11) et l’on trouve, suivant que la Ces chiffres , très de général en nos Par exemple, pour (Figure séjour Pour ] : 16 [ Fitzsimmons et coll simplifier cette formule essayer d’extraire de les température. s t . n’est pas s t fonction de la en ) + P(03C3 eV, 0,1 eV. FONCTION DE 03B8 la variation de la a E = en fonction de la lumière, ) + P(03C3 et en tempéra- particulier Fig.11 Variation à basse température du temps de relaxation paroi en fonction de la température sur la 39 à polarisation l’existence d’une expliquer nulle à 4,2K non de toute orientation nucléaire, contrairement à ce qui se en l’absence passe à tempé- rature ordinaire. a) Rappels sur le pompage à 300K Il est caractérisé par le fait que le métastable et le fondamental sont étroitement couplés par de métastabilité. l’échange liser les notations suivantes Nous allons uti- (les lettres grecques caractérisent l’état métastable) : N : densité des atomes dans l’état fondamental ~ :densité des atomes dans l’état métastable Te : temps d’échange vu 03C4e : temps d’échange vu r, 03C4 03C4 p: temps a fort p 03C4 possible 03C4p (en l’absence de métastables) s 10: la condition de couplage 03C4-6 e 53 [ ] . Ceci signifie qu’il n’est pas est vérifiée de considérer l’évolution de l’état métastable l’état métastable avec une vitesse e l/03C4 . r 03C4 , mais avec une constante de temps plage fondamental-métastable. également T >> 0 e T . -6 e 03C4 10s entraine Te a Par avec la constante de temps beaucoup plus longue dûe 1 T En effet exemple, après interruption on a ls. D’autre en général part de étroitement à métastabilité, est supérieur son sorientation très l’effet d’une une /N ~ 10 - au 6 ] 28 [ représente en cou- l’en- l’absence égal à T 1, temps d’évolution l’orientation après interruption du pompage qui est de l’ordre de 100s. condition T >>Te entraine que l’évolution de l’état fondamental dépend 0 d’échange La ~ T 0 ,qui semble des processus de relaxation de l’état fondamental de indépendamment puisque cette dernière est "ramenée" dans l’état métastable n’évolue pas du pompage, donc } ~N et de celle de l’état fondamental, On du métastable = de relaxation et de pompage du métastable -4 10s, -4 r 03C4 s 10 <<03C4 e 03C4 , 0393 fondamental 03C4 e Te de relaxation du fondamental 0 T : temps On du S 1 S 3 2 ou tour de celle de l’état métastable. rapide de l’un des sous-niveaux Par exemple, la dé- S (sous 3 hyperfins 2 radio-fréquence intense) dépolarise l’état constante de temps de l’ordre de Te. fondamental avec ] 54 [ 40 Les deux conditions : signifient que les orientations nucléaires dans l’état fondamental et égales (et dans l’état métastable sont ces. que l’une des conditions Imaginons nulles) non toutes circonstan- en soit pas réalisée ne conservant leur valeur), du fait d’une désorientation trop métastable r (03C4 fondamental ( Te). Ceci entrainerait 0 T ~ l’orientation, et donc sur Introduisons à c’est-à-dire le de métastabilité , l’échange dans le 2 10 facteur un uniquement lié de relaxation du fondamental T f ,temps ou négligeable. signal un perte dans une dans le rapide 03C4e ) devenir de l’ordre de jusqu’à diminuant et Te ( 03C4e complémentaire de 0 T : 1 /Tf 1 + 1/T = 1/T 0 Le contributions sera et f 1/T de même à basse *) . systématique en l’importance relative à température ordinaire des deux de problème 0 1/T n’a pas été clairement température , émis l’hypothèse que Schearer avait des collisions grande partie n’avons pu faire nous car élucidé , et il d’autres sur en étude aucune 1dépendait T espèces que l’état 1 S 3 2 (exci+ tation par des électrons "chauds", échange sus de charge + He ) [ ]. 53 seraient peu efficaces Une étude par avec Dupont-Roc complète et coll échange ], 54 [ du pompage à 55 [ ] avec 2 He Au contraire au métastable et d’après Byerly moins pour des température 2 + He , ces proces- décharges modérées. ordinaire a été effectuée . dans toute la gamme de d’interpréter les phénomènes observés température, puis nous essayerons de préciser quan- titativement passe à 4,2K. Nous allons d’abord essayer *) ce qui se Sauf précisément dans le cas qui nous intéresse ici, celui de la relaxation à basse température sur le pyrex nu. Comme nous le verrons plus loin, on peut supposer qu’à 4,2K on a l/T 1= avec T 0 qui se confond avec = l/T 0 R T . 41. Contribution ) + S 3 de l’état 1 métastable à P(03C3 2 b) représente P(03C3fonction ) + La figure 12a’ de 03B8 nucléaire nulle dans l’état fondamental (c’est la courbe figure 9, croit RMN) . avec rapidement ) + P(03C3 He), 3 la 50K , > on une 03B8 pour orientation nucléaire nulle -5 e 03C4 10s(pour a c’est-à-dire cause tirets de la en dans l’état fondamental d’un temps de relaxation présence 03B8 pratiquement nul orientation > 50 K, mais dessous de 20K. en Le fait de maintenir Pour est une pour cellule une principale d’évolution très court. 0 T remplie à la lt de avec de métastabilité est alors 03C4 p :l’échange « 03C4 e 03C4 r , équivaut de l’état métastable. Cela revient à dire l’échange est fortement relaxant pour le métastable , puisque S et I sont couplés par l’interaction hyperfine (6,7 Ghz de structure hyperfine dans l’état 2 46 et que I est désorienté à chaque collision d’é[ 1 ]) S 3 que change fondamental un avec l’orientation de l’état non 1est S 3 2 En revanche pour 03B8 ~ 20K, plus très orientation une qui mente. C’est la décroissance on a en résulte que, dans =10(lt e 03C4 s -4 croître va la avec cas, 03B8 > 50K. pour He), 3 de ce et 03C4 e n’est temps. Il apparait alors dans l’état au fur et à température tastabilité qui permet l’existence à basse de l’état métastable en pratiquement nulle court devant tous les autres métastable Il polarisé. mesure du taux température que Te augde mé- d’échange d’une polarisation l’absence d’une orientation nucléaire de l’état fondamental. La figure 12a") représente maintenu constant que l’orientation C’est une >obtenue z <I e courbe ont été observées Par comparaison polarisation avec fonction de tout l’intervalle de sur théorique, courbe ) + P(03C3 mais aux à température, l’équilibre nous 03B8 > ~ z <I et de même par pompage que trois verrons pour 0, signe optique à 300K. régions de cette températures (3-6 K, 6-8K, 8-14K). 12a’) elle traduit l’augmentation de basses la courbe de de l’état métastable lorsque diminue ou disparait la la cause de relaxation dûe aux processus de désorientation de l’état fondamental. Conformément à que nous spectaculaire nous avons à 4,2 K , ce pour 03B8 supposé , > avons dit 50K, moins marquée aux très basses lors du tracé de la courbe , c’est à dire que le taux négligeable. plus haut, cette augmentation est d’échange qu’elle températures ; existe encore de métastabilité n’est pas 42 Toujours sur la figure 12a) nous représenté avons au 1 S 3 2 réel, c’est-à-dire la contribution de l’état métastable est relaxé par lorsque l’état fondamental Corning). une paroi de centre le à ) + P(03C3 (Pyrex verre cas ou On passe de la situation de 12a") à celle de 12a’) entre 50K et 20K. dûe c) Contribution de l’état fondamental La figure 12b)représente, en fonction de atomes excités directement à aux à proportionnelle et s’annule pour > z <I Il est difficile de faire de 40K. dépendre Elle peut partir P (03C3 ) + du fondamental. Elle est 03B8 des hypothèses de la 03B8 , la fraction de température, 20K. < cette sur quantité au-delà du fait de la variation de la densité des atomes métastables dans la cellule. Nous avons choisi ar- bitrairement de supposer constante cette fraction. d) Polarisation totale fonction de la température Sur la la somme compte figure 12c) a on déssiné P (03C3 ) + fonction de courbe obtenue rend bien précédentes. La résultats expérimentaux. des deux contributions de l’allure des Dans la suite des fonction de 03B8 qui sera 03B8, c’est-à-dire ) + expériences, ce sera toujours la courbe P (03C3 notre première approche de la physique de 3 H e à ) quand la + température. Une remontée plus ou moins brutale de P (03C3 température augmente est l’indice de l’apparition d’une orientation nuclébasse aire dans l’état fondamental difficultés par la mise ques secondes ou en l 0 S 1 .Ce dernier fait est corroboré évidence d’une constante de temps longue quelques dizaines de secondes) sans (quel- lors des transitoires de pompage. e) Les tains Evaluation des paramètres du pompage optique à 4,2 K mesures précédentes paramètres à 4,2K. ont permis préciser Nous pouvons admettre que première relation est basée sur nos jusqu’à 20K . La seconde repose sur le La de mesures fait la valeurs de nous cer- avons : du temps de relaxation qu’à 300K on a e T 0,1 s, R T que 43 le taux 3 10 d’échange de métastabilité entre 300K et 4,2K (voir que l’on e (1/T ) r V e n03C3 = chapitre III), et facteur un qu’il semble peu probable 2 10 puisse regagner plus d’un facteur diminue par le nombre ~ d’atomes sur métastables à 4,2 K. de métastabilité est dans L’échange ble, équivalent à tation est à peu ce nulle dans l’état fondamental près couplage non nos hypothèses nous conduisent à admettre les sous-niveaux part l’orientation dans dépolarisation des niveaux excités étant à admettre que p 03C4 e 03C4 S 3 2 semble le cependant que a -7s, 10 K. D’autre de l’état de P(03C3 ) + n’est ren- s’améliorer , la pu plus faible à 4,2K). Ceci conduit c’est-à-dire s. plus énergique plutôt plus dans le avait on la valeur qu’il avait à 300K, conserve Ce résultat est est e 03C4 r «03C4 ,03C4 p -4sà4,2 10 hyperfins dement de la détection par l’intermédiaire soit fort 300K (n’oublions pas grandeur qu’à du même ordre de e 03C4 puisque l’orien- -4). <10 ( plus vérifiée. Puisqu’à température ordinaire pas atome métasta- un pour processus relaxant presque à 100 % un Fort heureusement la condition de p 03C4 -4 10 cas, assez vraisemblable. et plus court : l’intensité de la lumière polarisée p 03C4 (dépolarisation faible Chapitre III qu’elle diminue Il est exclu que le pompage par le encore au l’épaisseur optique n’étant plus la cellule , ~10s. p -3 03C4 Notons que l’on spécifique cryostat), a à 4,2 K encore de l’état métastable cours nous verrons de la traversée de faible. Nous pouvons prendre -4 s 10 r 03C4 et (c’est-à-dire en : le temps l’absence de relaxation d’échange de métastabilité) n’est pas devenu plus court. Autrement dit, les collisions électroniques dans la cellule ne sont pas plus intenses qu’à 300K. D) PREDICTIONS CONCERNANT LES VALEURS DE Dans l’introduction de d’autres température. - de Deux Pouvons décharge - de mesures temps se nous sur avons la SUR LE PYREX A 4,2K eu paroi l’occasion de citer de He 3 supposées à très basse posent : évaluer le temps de relaxation nucléaire à 4,2 K dans notre Les valeurs mémoire de relaxation questions nous ce R T expérience à sont-elles l’absence faible densité ? compatibles d’autres auteurs obtenus à forte densité ? en avec les résultats 44. répondre Nous allons essayer d’abord de de partir a) nos R en dessous de 20K. T Nous pouvons évaluer le thèse d’un temps de = S 0 t -3eV Ea=15.10 temps de relaxation =ls R T l’ordre de à 20K on de temps séjour unique, et 10 12 Ea/k03B8 ~ - exp Avec Avec on est la trouve -4 -3à 10 10 s en 03B1 a/k03B8 E exp fréquence s par et devient à cette n’est semblable que A T de désorientation augmente jusqu’à le peut être constant de l’accroissement du exemple alors ne température cours au S 0 t ~ avec Rappelons de relaxation En conclusion , R T l’hypo- quelques - 12 10 s la formule du la sur paroi) : ,et T -5 10 A d’un choc, qui de qu’un ordre de grandeur). ou 12K, multiplié s . Il est -5 10 S t de l’ordre de est vrai- continuer à diminuer (du fait par 03B1 est donnée par : valeur de l’ordre de 0,1. La relation une dans temps de corrélation). La probabilité plus vérifiée, l’orientation temps ou (toujours des collisions de l’ordre de S (t -8 ~ 10 à 20K utilisant les résultats du§ 3)B-b): (-8 S t 20K) ~ 10s. trouve V (1/T séjour Quand la température passe de 20K à 11K 103 première question, à résultats obtenus à 20K. Variation de S t à la dans la cellule devient est de l’ordre du 03B1 « 03BB/R n’est inhomogène temps de diffusion et 03C4 d. lorsque la température diminue entre 20K et 11K, le s. -2 jusqu’à 10 Que se passe-t-il à plus basse température ? La paroi est complètement saturée lorsque le temps de séjour S devient très supérieur au temps de t temps de relaxation capture d’un *) site R T doit raccourcir donné , soit 4/ 03B2 VNs de l’ordre de 10-5s *) . Ceci volumique que par contre la condition de "densité constante" reste à peu près satisfaite (voir § 1)C-a ). Rappelons 45 produit rapidement se dessous de 11K, jusqu’à 4,2 loi de Frenkel K donne du cuivre nu, Pollock et coll. sur de en -3 10 s à de séjour déjà adsorbé. autre atome préciser 36 [ ] le mécanisme Comme s; temps pas un site vide, mais un l’avons mentionné au§ 1)C-c, il faut nous entre atomes d’échange =10 S t 6 conditions, lorsqu’un atome ces non de la le pyrex sur ont d’ailleurs mesuré des général en séjour de temps un 8K seulement. Dans heurte la paroi il rencontre puisque l’extrapolation en phase vapeur et atomes adsorbés. b) Calcul de Dans extrèmes : R à 4,2K avec probabilité d’échange nulle. T premier calcul un nous allons considérer l’une des atome du gaz rencontre lorsqu’un atome adsorbé, un hypothèses la probabi- lité d’échange est nulle et l’atome incident rebondit élastiquement. C’est de la "relaxation l’hypothèse Il y a sur film d’hélium". un alors deux contributions au terme de relaxation de la phase gazeuse : 2022 Désorientation par collision sur un atome adsorbé. Le temps de relaxation correspondant est très de -1110 - 1012 s, la et faible que dans le cas 2022 Désorientation s’adsorber (qui a passé se renouvelle Le temps au cours nu. du Cette contribution est négligeable. séjour sur la paroi. Un atome ne peut du départ "spontané" d’un autre atome de l’ordre de temps un du pyrex paroi que lors la sur long : le temps de collision n’est que perturbation désorientatrice certainement plus S t dans le site), et la phase adsorbée temps S S t Si de plus les valeurs de t . sont aussi élevées que celles prévues au§ a, on est dans le cas t A . >> T S moyenne est le rapport phase gazeuse est alors donné par : du nombre d’atomes adsorbés au nombre d’atomes phase gazeuse. On trouve que et bout du au de relaxation de la puisque 3n/NR en en qu’il croit R T est typiquement égal à 10 fois le quand la température décroit (ce résultat immédiate de notre hypothèse : d’autant meilleur que S t est la phase adsorbée forme un temps de séjour est une enduit plus long!). Nous devons considérer conséquence protecteur ces 46 conclusions comme expériences R T contradiction c) contraires à 0,1s, ce nous d’après avons cette valeur est nos en a. 4,2K avec probabilité d’échange 03B2’~ O à R T A 4,2K S ; -2 S 10 t qui entrainerait évaluations de § avec nos Calcul de l’expérience. hypothèse concernant l’échange d’atomes entre la phase adsorphase gazeuse ne donne pas de prédictions acceptables. Nous Notre bée et la allons donc utiliser d’échange entre sion, que nous Il St 2022 S t = S o t atome adsorbé et l’atome incident un temps de cours d’une colli- précédent correspond temps de séjour. =0). à 03B2’ donné par la loi de Frenkel au§ a. Nous négligeons les effets sur ce temps paroi (l’approximation des atomes indépendants n’est comme de la saturation de la au probabilité (le calcul séjour "spontané" /k03B8 , a E exp 03B2’ appellerons faut introduire deux nous est le modèle plus réaliste, et introduire la un plus justifiée). temps de séjour effectif est le 2022 t’ S tient sur la paroi d’un atome donné. compte de l’échange dynamique d’atomes entre les deux phases. Il Il est donné par la formule : Toujours dans les deux utilisant le fait que le rapport du nombre d’atomes phases est égal à 3n/RN, on par unité de temps d’un atome de capture La probabilité Enfin la en qui de désorientation par unité de probabilité donnée par : peut calculer la probabilité de désorientation au vaut : temps cours est : d’un choc sur la paroi est 47 SS t’ = t (cas limite 03B2’=0) et opposé : t S » t’ S ,c’est-à-dire précédent correspondait à Le calcul A S t . »T Considérons maintenant le long , et 03B2’» 4/VNst S pas S S »4/VNs03B2’ (donc t t vaut A quelconque. La probabilité de désorientation T cas assez 03B1 L’interprétation physique bilité d’échange effectif sur Avec probabilité par la 03B2’=1 le produit a n~ 1/s) : de la de désorientation durant le temps de séjour effectif est de l’ordre de probablement inférieur à Si l’on calcule à 03C4d. C’est est le (on proba- séjour la paroi. par les collisions, A T est immédiate :a trop petit) et en R T on scomme -3 10 03B1 nous s , -2 R 10 T trouve réalité t’ S ,entièrement s ,et le temps de -5 10 qu’il déterminé relaxation l’avons dit au§ a : c’est-à-dire inférieur ou égal faut calculer : L’orientation dans la cellule est inhomogène et le temps de relaxation R est du même ordre de grandeur que le temps de diffusion. T Ce résultat est compatible avec nos expériences, mais ces dernières ne constituent pas un test sensible des calculs précédents, puisque = 03C4 d R T dans tout un domaine de variation des paramètres physiques. Plus intéressantes sont les peut prendre expériences à forte densité, dans lesquelles le rapport RN/3n des valeurs considérables. Mentionnons enfin nos tentatives de recherche de l’orientation nucléaire à 4,2K dans des champs statiques allant signal ments nucléaire n’a été observé, mais nouveaux. jusqu’à ce fait 400G ( ~10 -s1). 0 03C9 7 n’apporte guère de Aucun renseigne- Admettons que reste valable la théorie des "collisions faibles" ] : 35 [ L’expérience montre que ,pour toutes les valeurs de , 0 03C9 R T reste inférieur 48 à l , donc que s 03B1 -4, 10 03B2’>> Supposons paroi saturée de la l’hypothèse Remontons à la -4 10 ns ~ 1, c’est-à-dire Tout ceci qui entraine (toujours dans , ce S »t’ ) : S t «0,1s S t’ la condition la r 2 03C9 0 >, 2003C9 surest r 03C9 4 s 10 -1et c s . t «10 -4 plus générale c’est-à-dire à peine n’apporte rien de supérieur He 3 ]ont 27 Richards[ et paroi entre 4.2 nouveau. K et 19K , une par était contenu dans mesuré le temps de relaxation une méthode de transitoires petite sphère de pyrex , -2g cm 10 - de l’ordre de précautions particulières Sans d’expérience donne fortes densités, -2 10 Sur g une mesuré dans l’ordre de Avec (ce qui correspond à une avec un r T et l’on -3 cm et paroi de champ 3s, 10 rapport 03BB/R on déduit de 4,2K . cas 03B1 = d’une couche il existe de nombreuses situations dans cinétique qu’elle peut absorber Dans ce cas la probabilité très faible. Dans nos aux den- 03C4d ~ 10 10 les relations : -8 . Lorsque la paroi complète lesquelles la quantité par seconde devient constante précédents (§ b et c) est saturée He ,soit 3 d’atomes de relaxation décroit en 1/N et calculs et type et Richards ont Chapman Rappelons Ces résultats n’ont rien de paradoxal . (c’est-à-dire dans le -6 ~10 une ). temps de relaxation beaucoup plus longs de température en ce est très faible 03BB/R a pyrex extrèmement propre , on -3 21 cm ~10 N 03BB/R . Par exemple , pour 03B1» rayon de 0,3cm, un de 1KG des à la V ~R/V ~ 10 -5s T souvent a densité relatives à l’état de la paroi, En effet le Td. = densité une la sur RMN. Le en 3 sité de à Comparaisan avec les expériences à farte densité. Chapman gaz à perturbation magnétique : que l’on obtienne d) supérieur reste nous de moment quand N croit. peut avons n=1/s) devenir considéré s. 49 de telles situations, et trouvé effectivement des temps de relaxation la sur paroi proportionnels à N. Chapman interprété et Richards ont leurs expériences en supposûr d’une surface de pyrex -2 A T ~ 10S (dans le bien extrêmement propre).La condition -2 «10entraine S t’ s sant et SA t’ << T cas VsN S ,t c’est-à-dire t’ S 4/ S << t’ -2g cm 10 -3 ,la quantité 4/VsN = Ceci entraine La formule pendant de (relation I-17). A la densité de -10 10 est de l’ordre de , une condition peu générale (I-18) probablement donne alors (avec s 10 s= 2 Å ). contraignante. temps de relaxation indé- un 03B2’ : La valeur de tales de >> 10 -8 03B2’ 03B2’ très -2sconduit A =10 T Chapman bien à accord entre les données un et Richards et leur modèle . Sur le pyrex , ont vérifié que le rapport était constant /N R T expérimen- auteurs ces faisant varier N par en un facteur 3. La valeur choisie pour tats d’expériences diverses formes de à 4,2K dans un temps à très basse S t’ En effet peut être très long , compatible faites sur du les résul- avec verre vycor ou que la valeur admise plus grande mais elle correspond peut être à plus court qu’aux faibles densités utilisées dans doit avoir on S c t , t’ et s pour -10 10 (jusqu’à temps de séjour t S court même vraisemblable, puisque le devient très Elle est s), A (T 103 expériences optique. température ] . 47 graphite [ de corrélation le pompage effectif nos est par ailleurs A T que les temps S t’ sont dans le le temps 03B2’ ~ 1). de séjour Il est donné par la loi de Frenkel rapport inverse des den- sités. Il ne polation de à nos faut pas oublier cette éventuelle variation de ces résultats jusqu’à expériences (pression rait que nos compatibles. résultats et de ceux une densité de remplissage de Chapman de A T dans l’extra- -7g cm 10 -3 correspondant 0,6t). En conclusion il appa- et Richards sont parfaitement 50 C H A P I T R E II RELAXATION SUR LES ENDUITS CRYOGENIQUES Après l’échec à 4,2K , tait à à fabriquer augmenter la une egale de pompage source mental). Mais nous décharge forte), Une verrons et le lampes qui, dans de quelques 10 de nos que rapport polarisation pour multipliée e 1/T est au où /, R T e T e03C4dT de quelques e T le est temps du métastable une (pour % est atteinte donnent des section de faisceau 1 une -3 10 . est limité à /~ R T e T de l’ordre de 1 mW/GHz . par les dépolarisation les orien- quand plus égal à 0,1 s temps des avec de pompage correspondant à la taille 2 cm . Notons posons certainement pas de cette puissance, à la En effet par cellules, c’est-à-dire de l’ordre de 10 puissance spectrale de manière beaucoup plus intense, les meilleures conditions, 4 s, consis- présentaient. La première (il joue le rôle de temps de pompage du fonda- du fondamental vu He 3 de optique l’orientation de l’état fondamental est découplées, à celle de l’état métastable d’échange se de l’état métastable. polarisation tations des niveaux sont tentative de pompage de recherche possibilités deux première de la cause Ceci correspond à qu’à 4,2K nous ne l’absorption de une dis- et de parois cylindriques du cryostat. Il semble difficile de faire mieux avec une lampe ou un arc à hélium, évitant l’élargissement de la raie de pompage 1,08303BC . Par contre, compte tenu de la largeur Doppler à 4,2K (environ 280 MHz), la mise au point d’un laser émettant sur une largeur de 300 MHz une puissance de 20mW permettrait en une polarisation du métastable proche La réalisation d’un tel laser aussi de 100%. présenterait quelques difficultés probablement. tation de l’état fondamental resterait choisi la deuxième grandeur le possibilité: temps de relaxation essayer sur un grand intérêt, Il est d’autre part certain que l’orien- toujours très modeste. Nous d’augmenter par mais avons plusieurs ordres de la paroi de l’état fondamental. 51 I) Pompage DE P (03C3 ) + A) ETUDE Nous pas EN PRESENCE D’UN ENDUIT D’HYDROGENE SOLIDE pressions 17 cm >3.10 ). -3 de d’opérer que le fait vu moyen à notre disposition, ce pour des (N avons le pompage car aux fortes densités modifier la paroi. Mais sans remplissage supérieures Nous solide d’hydrogène temps de relaxation le d’augmenter d’un enduit présence en optique à 10t à la donc décidé de modifier la avons cesse permettait n’avons nous d’être efficace température ordinaire paroi à l’aide d’un enduit. a) Choix La de l’enduit technique des enduits été déjà a largement utilisée pour obtenir des parois relativement bien définies et peu relaxantes. Dans le des alcalins, R T dans un les paraffines hydrogénées facteur fine dans le maser quartz (Dri-Film) 4 10 à ]Dans 48 ][ 32 [ hydrogène) et divers le on a cas ou deutérées permettent d’augmenter de utilisé ][ 50 49 teflons[ ] l’hydrogène (relaxation hyperle diméthyldichlorosilane sur . Enfin dans le He 3 de 27 [ ] , le néon solide a ble des gaz rares, l’hydrogène, le deutérium et le méthane solides par mêmes [ été utilisé par Chapman cas température, basse cas et à l’ensemnous ]. 51 Quelles sont les considérations qui peuvent guider, à priori, le choix d’un enduit pour en pouvons se que 4 CH de pompage optique de He ? 3 Nous citer trois : 2022l’enduit doit résister à la pas expérience une briser pose 2022la molécule décharge, fragments stables. déjà des problèmes. en qui c’est-à-dire que la molécule Nous verrons qu’une molécule compose l’enduit doit conduire à des elle doit être peu polarisable ne aussi doit simple temps de séjour courts : pour que le coefficient des forces de Van der Waals molécule-hélium soit faible. 2022l’enduit doit donner des temps de relaxation La molécule doit être proche de la gnétique du point de vue mais De et plus, l’absence l’effet d’un phases adsorbées. être bien sûr diama- pour les symétrie sphérique électronique. nucléaire est recommandée ; longs magnétisme de moment magnétique nucléaire serait 52 6 10 de toute façon fois plus faible que celui du dans le cadre de la théorie des "collisions faibles"). (toujours Le tableau ci-dessous donne la (en ) 3 Å magnétisme électronique quelques coefficients et 6 C polarisabilité du corps X 03B1 des forces de Van der Waals X-He (en Ne 20 qui )[ 6 Å ] . 52 eV D’après critères, il semblerait que ces devrait donner le meilleur enduit à basse ce soit le température (point triple à 24,6K). réalité, seul l’hydrogène moléculaire (point triple à 13,9 K) nous He à 4,2K. C’est pourquoi permis d’obtenir l’orientation nucléaire de 3 En allons d’abord discuter en détail les résultats obtenus avec a nous cet enduit. b) Résultats La cellule gène. d’expérience Le nombre de molécules est remplie d’un mélange de d’hydrogène nécessaire continue monomoléculaire correspond à pour faire He 3 une d’hydro- couche pression de remplissage de une et t -3 30.10 -3 t pour une cellule 0 =3cm), cellule 0 =6cm (et de 60.10 si l’on prend 12 A comme surface occupée par une molécule adsorbée. Les premières 2 expériences ont été faites avec des pressions d’hydrogène de 2t et 6t (théo- à 300K pour une riquement, 60 et 200 couches moléculaires). Avec ces 1 S 3 2 les métastables pressions d’hydrogène , aussi bien à sont soumis à de sorte que le pompage bleu refroidie sans de couleur une est "quenching décharge cours dans le contact du transfert d’hélium dans le précautions particulières. annonce en Au gaz He (bleu pâle 3 intensité faible) envahit la cellule pour vers une 6K. La avec cryostat voisinage le début de la condensation de 300 K très efficace complètement inopérant. foncé, très localisée près des électrodes Au la optique un " de 10K, l’hydrogène 77 K, qu’à en phase vapeur, décharge est la cellule. la cellule est un sur changement les parois ; pression inférieure à lt et 53 Sur la 13 figure nous avons pompage et à la relaxation à 4,2K . La est longue de caractéristique de P(03C3 ) + outre, la partie pompage disparait courbes de résonance présence l’apparition les transitoires d’une constante de au temps d’une orientation nucléaire . En qui correspond à la constante de temps longue présence en reproduit de RMN . magnétique Nous n’avons pas nucléaire : représenté fois désaturées, une au de leur lar- geur est évaluée à moins de 0,1 mG et les courbes sont très déformées par les instabilités de champ magnétique. Les principales du caractéristiques phénomène sont les suivantes : 2022 La constante de temps est de l’ordre de 100s, 2022 de qui temps Il existe courte (noyée comme à longue , au pompage température ordinaire. partie une du signal P(03C3qui ) + à la relaxation, évolue avec une temps instrumentales) dans les constantes de est du même ordre de ou grandeur que celle associée à constante et la constante de temps longue. 2022 La constante de ) + P(03C3 signal diminuent quand la Plus loin tique de ces 1 T en polarisation DE P(03C3 ) + cas ET au circulaire à 300K et à 4,2K . EN FONCTION DE LA TEMPERATURE DE T 1 )et + P(03C3 température. En dessous liquide pompé, la température étant interprétation schéma- une expériences de la relaxation fonction de la l’hélium contribution relative sa décharge augmente. faits , et de comparer les Comme dans le et essayerons de donner nous B) VARIATION le taux de temps longue, sur le verre, nous étudié avons la constante de temps de transitoires de 4,2K , nous avons opéré dans mesurée par l’intermédiaire de la pression au-dessus du bain d’hélium, a) ) fonction de 03B8 . + P(03C3 Dans tous les suffisamment basse. pérature nution de Sur une cas ) , + P(03C3 se même cellule, produit Ce l’orientation nucléaire phénomène, qui sur les courbes un se manifeste par intervalle de ) + P(03C3 disparaît fonction de température 03B8 pour une une tem- nette dimi- de l’ordre de 0,3K. manifestent une certaine 54 irreproductibilité . La figure 14 représente de la descente en température, cours nucléaire jusqu’à une il une à 2,5K. Mais n’avons pas nous 1 T . Le plus souvent l’orientation nucléaire disparait même plus haut . Au à 4,2K , de n’avons pu mettre nous remplissage hydrogène, en mais chaque verre fois que alors que d’hydrogène , substrat , ni de sa nous nous à correspond l’enduit une la paroi sur aucune la pression de manière repris règles générales. nous voulons faire varier ] + P[03C3 delà de 7K. D’ailleurs au des signal un avec ou oblige à changer de l’enduit l’épaisseur idée ni du rôle la par le joué reproductibilité. indique que la pression partielle elle pouvoir dégager n’avons Au-dessus de 4,2K , négligeable tel travail doit être un 3,5K vers donnaient qui corrélation aucune de cellules scellées exemple que l’usage Notons par 3 cellules sur évidence en si l’on souhaite plus systématique, paroi de d’une étude cours au été possible de suivre l’orientation a température inférieure mesuré le temps de relaxation courbe exceptionnelle ; de décroît quand 03B8 augmente et devient changement un l’hydrogène de couleur de la décharge est devenue notable (à 7K pression de remplissage de 0,5 t). Avant même que ne sublimé, le pompage optique et la soit entièrement détection voient leur efficacité tomber à zéro du fait de la destruction des états métastables par les collisions type Penning Il de He 3 présence en 03B8 <6K . apparaît clairement Il de l’hélium la d’hydrogène figure 14 sont plus émises par la solide est limité de faire des études de relaxation sur décharge. aux optique température puisque les raies Par contre il serait possible (ou même peut-être l’enduit 2 H . que le pompage est de même pour notre méthode de détection en ne d’un enduit sur les molécules sur sur l’hy- drogène gazeux) jusqu’au point triple (proche de 14 K) en utilisant une détection radioélectrique par exemple, et en orientant les atomes à température plus basse. b) 1 T Nous avons en fonction de la typique. L’interprétation xation mesuré le temps de relaxation par coupure du faisceau de pompage, décharge, obtenues fonction de 03B8 sur le verre : température. est La 1 T en présence de la puis porté les valeurs de figure la même que celle 15 qui à basse température, le temps représente a 1 T une 1 T courbe été donnée pour la relaest égal au temps de 55 relaxation la paroi sui R T il est déterminé par la à et varie très vite ; présence de la température plus élevée décharge , et garde valeur constante une de l’ordre de la minute. Il résulte le même type de variation pour la polarisation en nucléaire et donc pour la polarisation de la lumière émise par la ce qui explique l’allure des courbes Deux courbes 16. On remarque rer un par simple log de 0,2K dans la fonctionde 03B8 fait ce fonction de 03B8 pour représentées sont décharge, 6 K. < la sur figure donnée les temps de relaxation semblent diffé- qu’à température facteur 30. Mais erreur R T P (03C3 ) + 03B8 mesure s’explique très vraisemblablement de la par En revanche , température. une les pen- tes des droites sont voisines : Là encore, signification physique la de E(E E =E a ,ou a 2E , etc..., ) dépend = du mécanisme de relaxation choisi. Notons que même la valeur semble très élevée pour Nous une un chiffre élevé , R T temps de relaxation lié à la décharge , fonction de grandeur a du de relaxation été confirmé par sur une = sur (la l’expérience seule cellule). Mais rien l’extrapolation est s , 4 4.10 ne du verre mesure à 300K), et n’a permet de prévoir la courbe nous qu’il verrons cependant été effectuée que dire jusqu’à quelle température théorique écrite plus T dans la région 03B8 <<300 R donnerait s, c’est-à-dire 9 R ~10 T 5K K . Par volume par haut prévoit exemple l’ex- 30 ans !Même si notre formule demeurait valable , d’autres mécanismes de relaxation se manifesteraient exemple). C) COMPARAISON DU POMPAGE OPTIQUE DE He 3 A 300K et A 4,2K AVEC ENDUIT D’HYDROGENE Il y 1 T justifiée. trapolation jusqu’à en que le (il est de l’ordre de variation très rapide de (relaxation solide, beaucoup plus long le laissait comme Il est clair que la formule une 2 H E/2 = 150 K peut essayer d’extrapoler on 03B8 . Ce chiffre n’est pas invraisemblable temps sur = connaissons évidemment pas le domaine de validité de ne la formule ci-dessus . En partant de 2s à 3,7 K à 4,2K. On trouve de He énergie d’adsorption a E a des points communs entre le pompage optique de He 3 à Fig.14 P+ (03C3 fonction de la température ) 3 0,5t, H He 2 2,2t, cellule pyrex, ~=3 cm Fig. 15 1 fonction de Temps de relaxation T He 0,85t H 3 2 1,24t ~= 3cm la température Fig. 16 Détermination de Pyrex Le par avec décalage l’énergie d’adsorption Ea enduit d’hydrogène solide . ~:3 cm entre les deux courbes l’imprécision s’explique probablement du thermomètre utilisé 56, la température de l’hélium 2022 En dépit la valeur cryostat, liquide de la et à la température dépolarisation ) + de P (03C3 ordinaire. par les fenêtres à 4,2K est du même ordre de cylindriques du grandeur qu’à 300K (~1%). 2022 Il nucléaire en en est de même de la constante de présence de décharge qui de l’orientation temps est de l’ordre de 100 dans les deux s cas. Mais il existe aussi des différences . La présence , dans les transitoires de pompage de relaxation détectés ou de la lumière émise par les niveaux la polarisation de temps courte, associée à une certaine plus évidente est la sur excités, d’une constante indépendance des états métastables et de l’état fondamental. a) Evaluation des paramètres du pompage optique à 4,2K avec enduit. Le fait l’apparition nouveau de la constante de les deux contributions à la expériences aux sans enduit est temps longue d’origine nucléaire. Rappelons probabilité probabilité f 1/T : rapport par de relaxation correspondante de relaxation associée au couplage 1 1/T : avec le métastable. O 1/T : probabilité de relaxation associée à tous les autres phéno- mènes. , f T et O T ont déjà été définis dans le§ 3)C-a du Notre seule donnée expérimentale chapitre est 2 1 T ~ 10 première inégalité le du nombre d’atomes métastables rapport ~/N (rapport qui entraine : s, permet de conclure qu’à 4,2K Nous allons voir que la nous I. au nombre d’atomes fondamentaux) est du même ordre de grandeur qu’à 300 K (précisons que excluons , à priori, une diminution). Considérons de l’état fondamental. est La un noyau de fréquence l/Te . Pendant le temps moyen nique de l’état nous métastable, et sa He 3 entouré du cortège électronique des collisions 03C4e d’échange le noyau est entouré du probabilité de métastabilité cortège électro- d’être désorienté (par l’inter- 57 hyperfin) médiaire du couplage est : avec Le temps de relaxation "ramené" Prenons Chapitre I). Il au r e+03C4 03C4 qu’à -6 10 . 300 K, Ceci décharge signifie que le nombre d’atomes métastables dans la ment cours au la -4 10 s grandeur (§3)C-e du rapport ~/N est valeurs du rapport ~/N moyenne le les -5 10 .Il -6 à 10 semble donc que augmenté n’ait pas décharge du passage de 300K à 4,2K, du même ordre de r 03C4 quelques une de l’ordre de et de métastabilité vaut : l’échange de l’ordre de résulte que pour en plus égal à quelques sont les mêmes par e 03C4 décharge étant sensible- maintenue"constante" (cette expression signifie que l’intensité émise par la tiple constant , que l’on entre 1 et 10, de l’intensité de la décharge est un muldécharge la plus faible puisse entretenir). Un tel résultat (qui a été confirmé par des de densité mesures décrites dans l’appendice II), tend à montrer que le nombre des métastables joue un que la rôle déterminant dans le mécanisme d’une décharge quelle que se soit la Le produit toujours pour nombre des On *) a donc ce sens densité donnée de métastables cas où le temps de relaxation "ramené" par 2 10 s *) n’est pas à du même ordre de grandeur que l’échange de la constante de à envisager. Il conduirait atomes métastables à basse température, ce qui ~T f T e en température. tabilité serait beaucoup plus long que les expérimentale T 1 une décharge faible, une de métas- temps diminution du est peu probable. 1 T : Sauf si l’échange à 4,2K était très faible (conduisant à une valeur de -4 s) ; dans ce cas on aurait T bien supérieure à 10 e f T = e 03C4 58. Nous allons voir davantage la valeur de b) rait 0 T le cas par la autre raison d’éliminer une a constante de temps (dans le rapport du taux de l’augmentation de la lumière émise serait très faible , part l’élimination A rien dire ensemble sur de ont donné Mais la relaxation d’autres la relaxation par fusion multiple), ou avec gue à la relaxation par une valeur de couplage l’ion d’une polari- polarisation circulaire =T 0 T , 1 ne nous temps correspond en pouvons effet à un relative mal connue, même à 300K très R T grande (de l’ordre composante 3 + He ;cette leurs cellule une de . 0 T on 5 s). 10 ] [ 56 (dif- dernière est tout à fait analo- les niveaux métastables mesures de avec Citons parmis les niveaux de résonance avec avec sur que Pinard et Leduc ont étudié l’ion [ 29 ] .De à 300K dans comme serait pas modifiée à 4,2K effectuées mesures couplage Rappelons décharge Ce . 0 T n’est pas la seule paroi Pour . e T « par I). Par exemple les d’hydrogène implique- qui est contraire à l’expérience. ce phénomènes d’importance Chapitre (voir§ 3)C-a du 0 T l’apparition de l’éventualité l’ordre de grandeur de complexe Ceci serait très faible par rapport à celle du métastable qui /T 0 T ) e : ne Ce dernier entrainerait de l’enduit. sation nucléaire, mais enduit 23 S du pyrex nu, et l’orientation du niveau présence préciser complètement déterminée complètement désorientant serait presque l’échange est 1 T ~ e &T f s 2 #x3E;>10 T . de métastabilité), donc l’échange les processus autres que métastable de possible O T . 2 ~ 1 T s 10(la un est pas nous ne Commentaires sur. 0 la valeur de T Il y = qu’il 2 S 3 . He 3 + dans une peut déduire la contribution de l’ion à la relaxation de l’ensemble des espèces orientées (par l’intermédiaire des collisions d’échange l’état fondamental de traduit par un temps de relaxation t-il que le temps de charge avec ~10 f T’ 3 de relaxation sur la s , He). 3 du même ordre de Elle se grandeur semble- paroi. c) Conclusion En combinant les résultats on trouve que e T et f T tion du fondamental par certainement pas un expérimentaux enregistrés sont du même ordre de couplage avec grandeur que 2 1 (10 T le métastable (décrite par phénomène négligeable. à 4,2K, s). La relaxa- ) f T n’est 59 il est difficile de choisir entre les deux En revanche, possibilités : La que l’orientation nucléaire dans l’état fondamental première signifie celle dans l’état métastable peut être inférieure à l’ensemble 1 0 (T ~ T fondamental contribue à la relaxation de les orientations nucléaires sont presque signifie que seul le métastable est le chapitre (mesure du siège que l’état et e ) 0 =T (T ). La deuxième et aussi que égales relaxation. La 2ème partie de de la ce temps de relaxation sur l’enduit) et le Chapitre III mais une étude plus poussée, et probablement réponse, donnerons des éléments de nous délicate serait nécessaire. La On s’est Figure dans placé cas un de ) après interruption du pompage. + (03C3 particulièrement simple, mais éloigné de la réalité )de + P(03C3 La contribution à représente P à deux niveaux , 2022 Système de 17 un état fondamental et état métastable. un l’état fondamental est affectée du coefficient proportionnalité 03BC , celle de l’état métastable du coefficient 03BC’. Du l’hypothèse e l’amplitude des deux constantes de temps est la , 03C4 r p 03C4 03C4 même au comme pompage r 03C4 valeur maximum à fait à la relaxation. Tout de suite de l’ordre de : après l’interruption du pompage (en temps un l’orientation de l’état métastable passe de ou e) une nouvelle valeur d’équilibre déterminée sa par le transfert d’orientation depuis le fondamental. Cette nouvelle valeur est nettement inférieure à la valeur maximum, puisque e 03C4 n’est plus très Ensuite les deux orientations décroissent tionnelles le en zéro. La constante de temps dans notre jusqu’à temps de relaxation dans l’état métastable ( à rapport court par . r 03C4 restant propor- cas est imposée par f <<T T ). 0 Le tableau de la figure 17 rassemble quelques ordres de grandeur des paramètres II) Mesure de du pompage dans les trois R T Au à 4,2K nous avons en l’absence de cours vu cas qui intéressent. décharge de la discussion de la que l’un des nous cinétique paramètres importants du pompage est le temps optique de relaxation Fig . 17 60 Rappelons . 0 T 0 T que été défini dans la partie a précédente associé à tous les mécanismes de relaxation autres que bilité. Dans cette partie, le temps de relaxation He 3 , + longitudinal molécule dans l’état 2 He ment pas négligeables , car nous faible en présence d’enduit. relatif , 0 T’ aux phénomènes tique,relaxation suivants : en sur de 0 T’ , Ces mécanismes . allons voir que la relaxation par l’enduit défini comme les hautes vers etc....) ne sont certaine- 0 1/T’ probabilité en est l’absence de décharge, champ magné- inhomognéités de He dans l’état fondamental, 3 d’hydrogène de relaxation temps prolonge mesure dessous de 1 S 3 2 par collision sur les atomes Ce dernier sa de métasta- l’échange métastable,électrons , photons , processus de relaxation aux relaxation par collision puisque 0 T temps l’absence de en à l’exception des états métastables est dû distinguer le décharge. Il est clair que ces deux temps sont séparés par tous les mérelaxation associés aux diverses espèces crées par la décharge canismes de (ion allons nous comme solide. particulièrement intéressant, températures les mesures faites est R T 4,2K (Cf § 1)B-b) , dans la région 3,7-4,0 K où est suf- R T fisamment court pour que les autres phénomènes de relaxation soient négli- geables. A) PRINCIPE DE LA MESURE. La figure 18 indique la séquence sont orientés à 4,2K , la 10 minutes de pompage. A l’instant t la polarisation de mesure . Les noyaux limite étant atteinte est éteinte, décharge de3 He après environ puis le faisceau de pompage est occulté. Les spins nucléaires relaxent librement pendant le temps 0394t (partie droite de la figure). A l’instant t+ 0394t la décharge est rallumée, et la polarisation P0394t la constante de temps et on repère le zéro 1 T , après L’opération qui brutale qui risque nucléaire (de ce comme point temps est mesurée. de relaxation Ensuite le en présence signal évolue de avec décharge , destruction totale par RMN. consiste à rallumer nous de vue, le verrons une une d’entrainer détection cellule est une une opération perte d’orientation radio-électrique serait préférable). Pour tenir compte d’une telle perte éventuelle, la polarisation initiale 0 P 61 est mesurée après extinction devant et T0 être pouvant de la décharge pendant un temps très petit considéré comme nul. L’opération correspond de la 18. En figure pratique la partie gauche de plusieurs heures , et donc qu’un intervalle de temps nous verrons que à 0 T’ est 0394t ~ 10s est négligeable. Le fait de mesurer élimine la fraction de ) + P(03C3 cléaire et qui est qui existe marquée plus Log 0 P0394t/P droites obtenues étaient valeur de 0 T’ à 10% en à rer la une près (on même droite, bien reproductibilité est très intense . Le précision assez un De plus la enregistrements. l’inverse a de la pente montré que les bien définies pour donner une figure 19). Ceci exemples *) du être refait rallumage entre deux soit ne temps d’une cellule, de relaxation à 0,1s ou mesures prise pour Dans notre éclateur décrit dans § 2)C du 1 T , décharge qui la relatiassu- ne s’amorce qui décroit quand l’intensité même 0,01 s , et tions doivent être prises pour éviter que restante. mesures . 0394t. L’expérience qu’aucune précaution décharge augmente,tombe polarisation les sur trouvera quelques a des nu- de l’enduit. Au moment du de la général l’absence d’orientation est donné par 0 T’ fonction de reste vrai même si l’enduit ves la en nettement Le temps de relaxation de la droite l’absence de faisceau de pompage en peut que diminuer ne P0394t valeur de P0394t quelques précau- soit faussée la mesure de la expérience la décharge était rallumée Chapitre I (Montage expérimental). Cet par éclateur fournit des impulsions brèves de haute tension et s’arrête dès que la cellule est allumé. La perte d’orientation nucléaire était et comprise reproductible entre 3% et 5%. La durée d’immobilisation du montage ( 0394t a parfois dépassé jours), qui explique que la mesure n’ait été effectuée que sur une seule cellule, est à l’origine de certaines difficultés (par exemple nécessité de 2 faire un transfert d’hélium liquide intermédiaire ou de certains incidents (relaxation causée par du champ magnétique B 0 ). sans une perturber l’aimantation) variation accidentelle *) Du fait de la longueur des mesures, il n’a pas été possible d’éviter quelques remontées du cryostat à 77K, entrainant l’évaporation de l’enduit d’hydrogène. E E E 62, B) LA RELAXATION MAGNETIQUE temps de relaxation Le est apparu, à 0 T’ l’expérience, de l’ordre de plusieurs heures. Pour des vitesses de relaxation aussi faibles, on peut supposer que la contribution de la relaxation dûe de diffusion dans les a) magnétique moment il "voit" un agit Il agit que dans le champ Soit 03C9(t) autour de r 03C9 signifie sur champ magnétique variable dans le temps. les que champ c’est une relaxation transversale. la composante de l’aimantation suivant B, par l’inter- c’est une relaxation grandeur le moment un son son champ magnétique temps de corrélation . La de corrélation temps Ce n’est magnétique. sera 03C9 réalisée 03C4c r une atome ne inhomogénéités magnétiques relaxation magnétique. Dans le cas 41 [ : temps ] 2022 Relaxation transversale 2022 Relaxation longitudinale ]; 41 c t>>03C4 , "aller et retour" dans le désorientation notable. 1 caractérise position d’un "[ 0 03C4 c ,l’inhomogénéité 03C9(t)-03C9 qu’au bout d’un temps grand nombre de trajets l’effet des trouve les deux longitudinale. des variations du 0 moyenne , 03C9et T pendant l’orientation et la de Ce B composantes de l’aimantation perpendiculaire à B, 1 est celle du "rétrécissement par le mouvement Le critère on champ magnétique l’ordre de champ inhomogène, que temps un valeur sa c’est-à-dire après sous dans de cohérence : B : 03C4c r 03C9 perturbe peu déplace se composantes de Fourier à la fréquence de résonance magnéti- ses elle sur perte une médiaire de condition magnétique deux effets. 2022 Il 2022 soin pour isoler d’autres proces- Origine physique de la relaxation magnétique. Lorsqu’un a entrainant n’est pas forcément champ magnétique avec mouvement fondamentaux. plus de relaxation inhomogène, de Il convient de l’éliminer négligeable. sus inhomogénéités au une situation "homogène" : sont pas corrélées. L’évolution se traduit par d’un modèle l’apparition de simple (figure 20) 63 Le la c 03C4 représente la composante r 2 03C9 fonction de corrélation de la fréquence 03C4 r 2 03C9 / c l 2 03C4 0 +03C9 c et perturbation, Si l’on fréquence 0 03C9 . 1, la perturbation agit 03C4 r 03C9 c a instantanée . Chaque moment différent de la tout B 0 ,et magnétique se passe évolue dans son de manière presque champ B en général s’il était immobile (limite des comme infinis) : la situation est alors "inhomogène". La largeur de raie de résonance (que l’ordre de l’on peut associer à l’inverse d’un 2 m T ) temps est de 03C9 . r de3 He, Nous rencontrerons , dans le pompage optique cas nulle de de Fourier à la composante c 03C4 de Fourier à produit ci-dessus, suivant qu’il s’agisse du niveau fondamental ou les deux du niveau métastable. b) Relaxation H 3 e dans l’état magnétique fondamental de La relaxation mouvement a fait Les expériences He, 3 citons de pompage optique font se caractérisé par le temps de diffusion 20. Dans le domaine de l’orien- Schearer], 53et [ en pressions de l’ordre de 1 torr. En considérant simple de la figure du rétrécissement par le cas de nombreuses études. l’objet tation nucléaire de dans le magnétique 03C4d, on Gamblin et régime un se de ]. 57 Carver[ diffusion, à des seul mode de diffusion, trouve dans le La fonction de corrélation de la cas du modèle perturbation est effectivement donnée par : Le temps de relaxation est donné par la formule : Dans la référence 23 [ ] tenant compte de l’existence de la valeur exacte de la suffit de faire 03C9 03C4 d très 1 , plusieurs auteurs grand. trouvera le calcul plusieurs r 2 03C9 complet de l/Tm modes de diffusion, et donnant qui caractérise l’inhomogénéité (il =0 dans les formules). Pour 0 03C4d 03C9 obtenu par quantité on on trouve 1 Tm d r 03C9 0 2 . 103C9 03C4 un = 53 ] [ ] 56 qprès [ Ce résultat a été calcul correspondant à la limite Relaxation par inhomogénéités de Fig. 20 champ magnétique 64/ Il existe dans notre problème un autre temps caractéristique, le (temps "inter-collisions"). Sur la figure 20, c’est le temps moyen qui sépare deux discontinuités de la dérivée d03C9/dt. Dans une expérience en régime de "vol libre" le temps de corrélation temps entre deux collisions réduit à 03C4 ic . C’est le se c 03C4 lequel prévoit on 0 4 l/03C9 en 03C4ic Le probabilité une à la limite cas 0 03C9 T exemple du par de relaxation 58 pour [ hydrogène ] magnétique l/Tm qui décroît maser à 1. ic temps 03C4 ic apparait dans les calculs des auteurs déjà cités sous la forme : Par exemple, Schearer phénoménologique harmonique ordres de Il en pour expérience à 4,2K ~ le mode ces calculs /B 03C9 0 une théorie la théorie de l’oscillateur dans une cellule de diamètre 3cm, les -3s fondamental) ~ quelques 10 résulte , suivant la valeur du champ magnétique He 3 53 [ ] -6 10 s vaut 4 2.10 Le choix du bution de la relaxation de de sont les suivants : (pour 2022 03C4 ic un 59 [ ]. une grandeur 2022 03C4d utilisé dans du mouvement Brownien confiné , Brownien Dans a -1 G s -1 compte tenu que permettant d’éliminer la 0 B magnétique dépendra sur et : champ magnétique l’inhomogénéité r magnétique 03C9 répartition spatiale, comme nous 0 B , du temps R T la cellule (et même le verrons). à contri- mesurer et de peut-être de l’amplitude sa 65, c) Ordre de grandeur de la relaxation magnétique Les du performances sont limitées par montage des l’inhomogénéité l’inhomogénéité propre du laboratoire puisque nous n’avons pas de blindage magnétique. Par contre il permet d’opérer jusqu’à 400G , c’est-à-dire dans la zone de champ magnétique bobines de champ statique B 0 ,et 1. 03C4 0 03C9 ic L’inhomogénéité sur par une nel à cellule 0 =3cm. a , 0 03C9 une Le relative des bobines est de l’ordre de 03B1 =2.10 - gradient correspondant dépendance angulaire 4 m Y en (03B8,~) qui ~=4. Ceci n’est vrai que pour les bobines que correspondant à l’annulation des 4). Z Il en résulte que le ~ =4 (référence relaxation de ]) ,c’est-à-dire [ 23 magnétique est à des temps n,4 03C4 de 10 est très Le périence peut à 10 supérieur gradient de une assez varie être souvent assimilé à courts. dépendance angulaire en couplé 1 m Y . aux Prenons ( 03C9 - de l’ex- 0 proportionnel 03C9 modes de diffusion r 03C9 ~ 0,3 mG, et 03C4 n1 s : -2 11 =10 03C4 0 B avec Le temps de relaxation magnétique est de l’ordre de Prenons 0 2 03C9 . constant gradient un en de diffusion champ magnétique dû à l’environnement à r) et de l’ordre de 0,1 mG/cm. Il est qui ont l’harmonique sphéri- temps de relaxation et croit comme ans proportion- ans. Le magnétique est position de Helmholtz, en de l’ordre est constant et 03C9 0 ,qui premières dérivées (03C9 - 0 03C9 champ est couplé aux modes trois gradient w - 6 (1 Jour) x en Gauss. 0 2 B Le temps de relaxation plus long que 10 Il ple on voit sur magnétique ans est de l’ordre de et croit comme 0 4 B (40s) 4 0 , Bil est beaucoup . peut exister d’autres gradients de champ magnétique. Par la figure 19 que le remplacement des électrodes en exem- cuivre étamé 66, au contact de la cellule par des électrodes désorientation caractérisée par mer une cause de 70 heures. Il magnétiques s’agit peut-être En résumé , du jour (ou plus courts) il suffit éliminer la relaxation alors une 0 2 1/B serait alors inhomogénéités aux est grand. temps de relaxation de travailler dans La courbe magnétique. droite . Par contre, faudrait des champs des mesurer pour permis de suppri- supra-conducteur. Un tel gradient à des modes de diffusion de ~ couplé certainement a temps de relaxation de un d’une relaxation liée d’un corps voisinage au cuivre pur en pour 0 1/T’ des mesurer magnétiques plus élevés, plus compliquée. R 1 de l’ordre champ de 10G un 0 2 1/B fonction de est il R plus longs, T temps et la courbe pour fonction de 0 1/T’ C) RESULTATS ET DISCUSSION La temps de relaxation du mesure l’épaisseur en sur une seule cellule, pondant à une moyenne de 30 couches moléculaires. faite sur la figure Td pente correspond à = valeur de une d’hydrogène été a solide corres- Les résultats sont résumés r 03C9 est sensiblement une droite. peu inférieure à 0,4 mG (en un fait varier à 0 B prenant entre 1 et 20G. 0 B infini est T= R 60 ± 10 heures, jours. On peut considérer que la relaxation magnétique a complètement éliminée. Avant d’affirmer que il 0 2 l/B fonction de 0 1/T’ spour 0,5 t). Ona -3 11 03C4 ~ 3,5.10 La valeur de 0 extrapolée T’ de l’ordre de deux été de l’enduit décharge 21. La courbe Sa l’absence de nous faut considérer d’impuretés en peut désorienter de la collision phase le une R T est le temps éventuelle relaxation vapeur (surtout à de relaxation en la paroi, volume. En l’absence 4,2K), seule l’interaction spin nucléaire. Cette interaction sous sur manifeste se He3 au 3 He moment deux formes : Interaction dipole-dipole anisotrope entre les moments magnétiques des noyaux. de moment La section efficace de désorientation de cinétique à et de l’ordre de -13 10 la trajectoire relative 2 ] Å 60 [ .La nelle à la densité du gaz, et on + 2 I des deux atomes) probabilité trouve 1 I (avec transfert est très faible de relaxation est proportion- expérimentalement (T ) d-d ~ 60/p , 1 67 1 T en avec de -7 10 g s et p -3 cm , en et g -3[61 cm ] . est )d-d 1 (T Dans expériences p 8 s (3 ans). 10 nos supérieur à Interaction spin-rotation entre le moment champ magnétique tique par le noyau vu magnétique moment de la collision. au Ce est associé à la rotation l’un par rapport à l’autre des électroniques déformés. He, 3 faible pour 1 (T est de l’ordre )s-r -16 10 de l’ordre de est de l’ordre de 11 10 27 [ 2 Å ], 3 (3.10 s tion est associé à la relaxation ~2.10 R T 5 s est sur compatible effectuées entre 3,5 K et 4,0 K logarithmique qui la probabilité 03B1 champ magnécortèges La section efficace de désorientation est extrèmement l’enduit temps obtenu par R T extrapola- solide. La valeur d’hydrogène d’autres cellules, sur temps de relaxation l’extrapolation avec 4 4.10 conduisait à et le ans). Il est donc vraisemblable que le trouvée et le des de mesures extrapolation 1 T en échelle (voir§ 1)B-b). Nous allons calculer s. de désorientation d’un atome au cours il faut 9 2.10 d’une collision sur l’enduit : Avec V T -4 10 = s, on trouve = 5.10: -10 03B1 désorienter le spin nucléaire . Par rapport vraisemblement R T ~ -2s, 10 le III) Discussion des résultats gain sur D’autres enduits au pyrex nu, est de l’ordre de les enduits cryogéniques collisions pour pour lequel on a 7 10 . cryogéniques ont été essayés au cours de domaines expériences. Nous n’avons pu faire aucune étude systématique, les de température intéressants se situant au-dessus de 4,2K et notre cryostat ne diverses permettant que des température. courbe mesures Pour les différents enduits, )fonction + P(03C3 de la température Historiquement l’enduit Nous avons par la suite comparaison. Les avaient pour but mais aussi ments "au vol" mesures non essayé sur nous cours de la remontée de simplement tracé avons la 03B8 . de néon solide les autres gaz rares a été le premier étudié. solides, à titre de les enduits de deutérieum et de méthane solides seulement de tester les d’apporter quelques renseignements cryogéniques. au performances sur les de ces propriétés enduits des revête- 68 A) P(03C3 ) + FONCTION DE 03B8 a) 2 Expériences avec D La figure 22 et CH 4 représente de est décalée l’hydrogène mais elle 2022 Apparition croissance rapide du signal et du pompage de Les faits On note importants n’y deutérium solide est La 03B8 cas vers 03B8 = 5 K, avec de la lumière. au-dessus de He 3 de optique un températures élevées : les 8K , liée quenching au de la par le deutérium gazeux dont la pression comme plus haut (1ère partie) dans la couleur et la structure de la Il de vers fonction de 03B8 pour la même allure que dans le polarisation partielle augmente rapidement. changement a de l’orientation nucléaire 2022 Disparition du signal décharge courbe P(03C3 ) + la enduit de deutérium solide . La courbe solides un net décharge. sont les suivants : a aucune polarisation nucléaire à 4,2K : l’enduit de complètement Figure 23 température. inefficace à cette représente ensembles les courbes ) + P(03C3 fonction solides (et pour le pyrex nu). On voit que le décalage entre les courbes est de l’ordre de 3K. Un décalage du même ordre de grandeur existe entre les diagrammes de changement de phase de H 2 et D 2 , comme en témoigne le tableau ci-dessous qui rassemble quelques températures d’équilibre du pour liquide ou 2 H et D 2 du solide avec le gaz à la presssion P. Nous n’avons pas reproduit de courbes relatives à de l’ambiguité des résultats . l’orientation nucléaire de Sur He 3 elle serait nulle à 4,2K mais en une cellule présence 4 CH , à cause pensons avoir observé nous d’un enduit de méthane solide : augmenterait très vite terait importante jusqu’à 40K, température au-delà parait pour les raisons habituelles de jusqu’à 5 ou 6K et res- laquelle le signal dis- (trop grande pression partielle de méthane). 69 L’ambiguité provient Dans d’autres cellules de observé , avons nous l’irreproductibilité des résultats. l’enduit de avec 4 CH solide, orientation nucléaire à 4,2K. Mais la rapide diminution observée du une signal lors de la remontée en température semble prouver que la cellule contenait de moléculaire provenant de la dissociation du méthane au Il semble bien que l’effet observé à 4,2K soit dû à cours l’hydrogène d’une décharge. solide. l’hydrogène Les différents expériences de la cellule et remplissage même peut 4 ,NH CD 3 ,etc) être renoncer aux comportant des atomes grand intérêt , sont d’un grandes précautions. dans l’avenir de le HD, 4 (CH , des molécules sur mais exigeront Il faudra éviter toute l’expérience à basse décharge entre température. Il faudra cellules scellées et effectuer le de mélange He et du gaz à étudier avant chaque expérience. 3 le cas b) Expériences avec les gaz rares solides La figure 24 reproduit d’un enduit de néon solide une (pression polarisation nucléaire apparait à partir courbe P(03C3 ) + daine. La que la décharge prend de modifier augmente pour le seur néon à 300K : 7 torr). La de 8K, parfois de manière très la couleur même pour des pressions remplissage en néon de 0,15t couches mono-atomiques). Elle de épaisseur théorique de 5 très faibles pressions, mais, de 12K (c’est-à-dire bien inférieure à la théorique inférieure ne (du point de à surprenant, elle "température limite" fait avec une 0,014 t de néon, correspondant à demi couche mono-atomique . puisse pas considérer la paroi de pyrex vue est du pyrex laquelle apparait l’orientation nucléaire) dans au-dessus de d’une cellule remplie que l’on sou- variées, mais retombe à 14K, pendant une les température cas près à (correspondant nu, des formes de 03B8 dans fonction de orangée caractéristique du néon. Au cours de nombreuses expériences, il n’a jamais été possible cette température de 8K dans le sens d’une diminution. Elle reste constante à 0,5K encore prend ) + P(03C3 courbe de la relaxation) de néon le ce qui ) + P(03C3 pression quenching reste peu important même à 300K). signal épais- Il semblerait une surface homogène guère surprenant. Pour une existe à toute température (le n’est si faible comme une Fig .22 70, Les figures 25, 03B8 fonction de l’argon, pour laquelle apparait la 26 et 27 le représentent et le xénon. La krypton polarisation nucléaire est de 15K pour Ar, 18K pour Kr et Xe. Pour les gaz rapport par au pyrex Le de gaz présente ) + P(03C3 est de l’ordre de rare une plus les température à plus élevée : en lourds le plus gain est faible. nu signal rares ) + P(03C3 courbe une anomalie : le Il n’est pas exclu que la commence à diminuer quand la pression -4t(35K 10 50K pour Kr) . Le xénon pour Ar, signal décroit dès 30K (au lieu des 70K considérablement décharge perturbe partielle prévisibles !) l’équilibre solide-gaz. c) Comparaison avec les expériences sur enduit de néon à forte densité Dans leurs de néon solide, R T était 4 10 s Chapman indépendant pour une de et Richards de la qui 27 [ ] température donne dans le présence d’un enduit en ont trouvé que le entre 4K et 19K, -2g cm 10 -3(2.10 21 densité de la formule (I-18) à forte densité, expériences cas une valeur de Rappelons R T indépendante 03B2’ : puisque avec la paroi Cette loi n’a cependant pas été vérifiée systématiquement par > 10g cm densités -3 -3 . expérience étant limitée aux Lorsque N diminue, le temps il est probable que T A reste constant leur et de relaxation qu’il atteignait ) . -3 cm atomes A T S t’ et temps à 10 -7 g serait de la température), les auteurs cités, de séjour réel ou diminue. Donc quand N passe de -3(densité typique pour une expérience de cm 5 et deviendrait égal divisé par au moins 10 toujours indépendant est saturée S t’ =4/VsN pompage ou augmente gcm -2 10 optique), T R inférieur à 0,1s (et à condition que l’on ait toujours S t’ A . T Nous allons voir maintenant que que les résultats de être extrapolés à 8K. En effet , de nos Chapman jusqu’à sans expériences : une et Richards , densité de avoir fait de -7 10 mesures nos expériences indiquent obtenus entre 4,2K et 19K, g -3pour cm les systématiques, ne peuvent températures supérieures nous avons trouvé lors 71 Il apparait tout de suite température fortement de la variation rapide de R T se premier désaccord : le temps un entre 8 et 9K , poursuit par la relaxation induite par la et l’on de relaxation dépend peut supposer que cette au-dessus de 9K (elle est alors masquée décrite par Td). décharge , Quantitativement, il faut tenir compte du fait que les rayons des cellules sont différents (en Pour une général cellule de la taille de celles utilisées par les auteurs cités (R=0,5 cm) temps précédents correspondent respectivement à 0,ls les donc à R). proportionnel à T V , est R T et 10s . Nous trouvons expérimentalement , pour 03B8 > 8K , des temps de relaxation en général très supérieurs à ceux obtenus en faisant l’hypothèse n~1/s dans la formule générale (I-18) . En revanche , pour 03B8 < 8K, nos résultats expérimentaux (T R < ls) ne donc sont pas en contradiction le modèle de avec Chapman et Richards. simplement que l’hypothèse de paroi saturée n’est expériences à faible densité, pour la zone de température Ceci montre pas fondée, dans où R T varie nos au-dessus de ls. rapidement le raccordement des deux en et quels renseignements on peut d) La fonction T R Le temps de relaxation est donné par la formule générale (I-18) laquelle n/N est remplacé par = f(N,03B8) son expression (I-16) . En supposant AS T , t’ obtient la formule suivante : Dans le cas où l’on dition de "densité ou types d’expériences , tirer. dans on Nous allons examiner comment s’effectue exclu S T t’ A l’expression de volumique constante" (I-2) -5s(pour 10 de l’ordre de concerne a donc que les temps nos est plus compliquée. est satisfaite, cellules de rayon R=3cm) : de relaxation complètement (par exemple R T A T -5s, <10 mais il S t’ ce ne dans le calcul de la relaxation Si la con- est inférieur à dernier peut sur cas ne pas être une surface de pyrex nu). Nous allons de de la phase adsorbée lentement avec implique tc ~ la S t’ A T est constant : température, ). Nous plus faire l’hypothèse que avons au on le temps de relaxation peut penser que tc , donc moins pour les alors dessiné sur temps la de A T , varient séjour longs (car figure 28 la surface ceci =f(N,03B8) R T E 72 qui représente le temps de relaxation et de la été a constant, et par les courbes à =f(N) R T particularisées 03B8 0 ,et 03B8 constant la températures puisque Frenkel est très long, et par suite pératures élevées et est court, -1 t = S /k03B8). a -E exp varie non Il existe = saturée, et la surface par (courbe en une fonction de (03B8) i N a de (N) . i 03B8 (formule II-1) R T 1RT 03B2Tt s A 1T V R =1T à la condition S t 4/V s N = en 3 R 1 Ns passant 1. savons résultats de Ni , et surtout = région R T (N) reste en pour est de paroi 28 dans le figure en 1TV A = sV N A T 4T de la condition de Chapman grandeur quelle valeur expérimentaux : nous et de Ni 03B8 la même (paroi saturée) S t non Richards (pour de N cette plan des deux termes (condition I-15 dite de "paroi nous 0<9K 03B8 03B2 la effet : Pour nos sur obtient on N devient de l’ordre de s’écarte de La intermédiaire est dé- zone l’égalité jsutifiée lorsque < 03B8 0 . région = En écrivant L’extrapolation des résultats exemple i 03B8 0 03B8 . été tracée passe de la formule à la formule 8 comme température tirets) . Il est clair qu’elle définit entre N et l’expression on 03B8 Pour les valeurs élevées de N la correspondance que la fonction Ainsi plan un proportionnel à N. La est R T La fonction dans Aux tem- très vite (c’est-à-dire intermédiaire autour d’une zone une /03B2t A V T S . finie par Ni, qui est =0 R T de la loi de S t sV/4. 0 N A V T saturée correspond à N faible, et dans cette (0) R T voisin de nouveau temps de séjour 03B8 fonction de en Coupons maintenant paroi plan N=N 0 .Aux très basses un de N 0 . dépendant de le et N=N0 28. figure reste voisin de R T réduisent à des se contraire le taux d’occupation de la paroi est faible, au R T la sur la surface par est saturée paroi qui à N =f(03B8) R T courbes , correspondant à ces trait fort en Coupons d’abord par les courbes engendrée droites . Nous allons détailler deux de S t fonction de la densité en température. La surface 03B8= la paroi sur 4Vs N saturée"). n’est plus 03B8 = 03B8 0 fixé). extrapolation pouvons donc calculer la valeur déduire la fonction inconnue (03B8 S t 0 ) , en supposant par 73 En fait ceci revient à et Richards dans 0,1s 4 =10 R (T indépendante nos de N, non de Chapman ). Nous allons la supposer rappeler qu’elle peut très bien du 03B2 =1, on temps diminuer avec N, de corrélation. Aux faibles a : -5set expérimentaux suggèrent t (8K) 10 S -7 s. On remarquera que, d’après ce calcul , l’enduit de néon solide 10 à être saturé d’hélium pour une température de 8K (puisque t S est de résultats Nos (9K) S t RNs/3 ~ 10 5 avec augmentation supposant en 19K, sans du fait d’une éventuelle densités, et A T formules valables à faible densité ; cette valeur est de entre 4K et s reporter la valeur de < commence = site par unité probabilité de capture pour un conséquent T R ne devrait plus beaucoup l’ordre de la et que par Il serait intéressant de tester ces 4/ 03B2 sV de temps N), en dessous de 1s. conclusions (et la valeur diminuer et de N, précédents suggèrent quelques commentaires qui ne mesurant les courts temps de relaxation de T A )en en utilisant des techniques de moyennage. en fonction de 03B8 B) QUELQUES REMARQUES EN VUE D’UNE INTERPRETATION Les résultats peuvent en aucun cas des geable lorsque passer pour une théorie. Cette expériences plus quantitatives dernière sera envisa- que les notres auront été effectuées . Au mieux, les remarques qui suivent pourront guider les recherches futures. a) Hypothèse initiale Comment l’enduit Rappelons L’enduit c t la formule agit, priori, et l’intensité de la relaxation). Le en à simplifiée cas considération,car sur le agit-il sur de relaxation temps perturbation r w correspond à une temps de relaxation sur une paroi (pour séjour S t ,le temps de 03B1 de He ? 3 S T t A ) : de corrélation (en recouvrant les sites SA t T ,c’est-à-dire il le de forte voisin de 1, n’est pas à prendre orientation nucléaire pratiquement nulle. Fig. 28 Surface R T = f(N,03B8) avec A T constant La surface est engendrée par les courbes N = Cst et 03B8 = Cst On a representé en troit fort les intersections par les plans 03B8=03B8 0 0 et N=N et en tirets dons le plan horizontal la courbe exp - N =4 sv03B2t s 0 Eq k03B8 74 A quoi peut-on attribuer la variation rapide de la température ? S t de 03B8 ou < , suivant la loi t c t S S 0 =t n’envisageons pas transition de une hétérogène transitions), mais simplement avec la propriétés évoluer une dans le 70 [ ] . des "amas" solides suite par une variation , une en (le support de dans l’enduit phase pour que l’on puisse observer de telles de la mobilité des atomes de rare temps modifie solide soumis à des cycles thermiques voit 67 [ ] , du fait par desquels l’hélium adsorbé pourrait quand la température augmente , exemple d’un meilleur "étalement" l’épaisseur exemple d’une variation former Donc il n’est pas inconcevable que la structure de variation considérable de du cube de varie très vite pour S (t 03B8 augmentation dans la densité des défauts, autour se fonction température. Un enduit de gaz l’enduit /K a E exp il n’est pas possible d’exclure pyrex est probablement trop ses en 03B8 , de l’efficacité du "blindage" des sites de forte relaxation fonction de l’enduit R T Nous allons supposer qu’elle est dûe à la variation de /K). Néanmoins a E Nous de de l’enduit. R (par exemple T l’enduit), mais de et que si cette r w r w diminue à la Ceci peut entrainer varie hypothèse l’inverse comme est difficilement vérifiable pour le moment. Nous admettons pour Nous allons discuter la qui rendent compte, pour R T possibilité un l’une des deux lois de variation suivantes : de trouver des valeurs de et de 03C9 r enduit donné, de l’ensemble des résultats Ea expérimen- taux. b) Cas des gaz rares Lee krypton Il a a étudié et de xénon solides trouvé que le loi de Frenkel : temps de l’adsorption 67 [ ], séjour, de He 4 elles mêmes dans la sur des surfaces déposées sur un région 4,2 - 5,2K, d’argon, de substrat de cuivre. obéissait à la 75 Le facteur t0S pré-exponentiel On peut reporter -11 10 de va 2 10 l’expérience . r Le à 19K, pour Xe s =ls R T s : la condition de "paroi temps de séjour varie autour de 10-8 - 3s 10 (la condition de rétrécissement par le mouvement 1 est aussi satisfaite). s correspond à La valeur Ea =150K l’ordre de 3000 couches atomiquesd’argon relaxation sur solide l’argon de 200 couches d’atomes a E 2 10 à 14K et =ls R T à 23K , c’est-à-dire des valeurs tout à fait conformes à est de l’ordre de t 03C9 correspondant saturée" est bien vérifiée . Le temps de relaxation de la phase adsorbée non A T 68 [ ]. cas très inférieure à celle admise pour r 03C9 est le pyrex nu). On trouve pour Ar et Kr à 18K et les cette valeur dans la formule (notons que la valeur choisie pour s - 13 10 s suivant à = été faite a d’argon couche plus encore de l’hélium dans la masse faibles pour 66 [ ] cadre de notre modèle simple. Des déduire une de néon déposé valeur de 57K pour sur de néon. Nous prendrons pour Avec ces chiffres, -7 10 s, on 36 [ ] . a E un aux Daunt et Lerner Il est de l’hélium chiffre très ~ls R T valeurs prévues dans cette de couches à 8K. un peu Le une par expérience. dans le 70 [ ] de l’hélium supérieur , sur par la dissolution de Daunt et Mahadev encore 69 [ ] que les possible plus difficilement l’énergie d’adsorption trouve effectivement il est donc inférieur Pollock et coll. ont trouvé particulièrement épais s’agit de moyenne de l’ordre puissent s’expliquer mesures du cuivre. Mais il expérience Notre l’adsorption le néon rentrent sur de l’enduit de épaisseur une du cuivre . sur de l’enduit, Les résultats avec du cuivre sur mono-atomique d’argon déposée valeurs élevées de la référence du cuivre. du verre pyrex . sur 102K pour 20 couches atomiques ont mesuré des valeurs sur épaisseur une on sur un peut enduit mono-atomiques exemple E =100K. a temps de séjour vaut plus haut (§ 3) A-d). 76 Le de relaxation de la temps phase adsorbée La valeur retenue pour r est 03C9 les autres gaz rares, mais elle reste un spin nucléaire à 2 Å(soit pour un cas r 03C9 et Mais . a E 2 10 ) facteur ne aucun vaut = r 03C9 plus faible que encore supérieure s 1). 4 10 -3 s. A T ~ 10 au champ magnétique créé D’autres choix sont semble redonner la variation entre 8K et 9K : il faudrait pour cela le plus favorable c t Mais alors S t . = priori trop élevée , conduit une à des temps de 9K) pour satisfaire la condition de "paroi a E de cas dans le parait à -4sà =3.10 saturée ". encore plus éclatante l’hydrogène. c) Cas de l’hydrogène Nous disposons du résultat 4K (§ 1) B -b) , montrant que une (par R T 180 K, telle valeur, qui Nous allons voir que la contradiction est dans le = par possibles de rapide séjour trop longs (t S non pour R T varie des effectuées mesures fonction de la en dessous de en température suivant loi du type : Nous remarquons d’abord la valeur anormalement élevée de E, voisine de celle du pyrex. Il est clair ensuite que C probabilité ) ~ R (T de relaxation températures élevées : aux plutôt partir c’est-à-dire la plus faible , soit C c’est-à-dire a E associée à = un spin nucléaire, le saturée" le cadre de nos pas conforme à l’énergie Quand 03B8 temps de S t de la valeur la /: 2 ) T (t V r 2 03C9 S 0 = 4/V )~ , R (1/T effet plus optimiste elle implique de C, =, S t C t r 03C9 on = 4s 10 -1 ,10 3 trouve C=10 fois -12 -1 sdans plus faible la région = 10s). V -4 (T T atteint R -6 vaut t S 10 diminue , séjour = sN 03B2 est vérifiée. hypothèses de l’expérience. E déduite de soit - 12s 10 S 0 t ~ températures ( température non en E/2 (valeur qui reste très élevée ). Admettons la valeur de que pour le pyrex . Avec des basses trouverait on s. 34 = 10 Nous allons r 03C9 peut pas être interprété comme ne nos départ, et la valeur de 1s à 11K. A cette s , "paroi Notre calcul est donc valable dans pourtant Ceci remet fortement mesures. et la condition de le résultat n’est absolument en cause l’interprétation de 77 Quelles sont les valeurs de de temps de relaxation longs un le film sur des venir à valeur de une Avec r 03C9 = en résulte t S S t parfaitement admissibles. Mais la tion rapide enregistrée entre 3,7 = assez = ( et variant de voir que le modèle dent, formule simplifiée et 4,0 K une R (T ne ne retrouver valeurs rend plus compte de la varia- serait que de 10 variation re- solides. rares = avec c t distinguer rapidement un la avec constant est il conduit à des valeurs de car allons rapide de R T s et à 4,2 K). Nous un temps de bornerons à faire deux remarques : nous <)t c S t nous = 2022 Peut être faudrait-il S c t ~t pourquoi température. court à basse Nous C’est 10 il faut prendre E s, -12 a 40 K pour -8set T 3.10 3.10s, qui sont des A -4 retrouvons la même contradiction entre séjour solide peut être soumis identique à celle choisie pour les gaz r 03C9 tenir compte spin nucléaire (du fait par un cortèges électroniques). -1et 5 s 3.10 =1sà 3,7 K. Il Nous allons d’hydrogène champ magnétique supérieur à celui créé par exemple de la déformation R T qui rendent compte de l’existence r 03C9 très basses températures ? aux du fait que l’atome d’hélium adsorbé à et de a E Il est facile température ? moins réaliste que le encore S trop t temps de corrélation élevées . Par contre précévariation une rapide de c a t en fonction de la température permet de concilier une énergie E donc des de avec un de relaxation augmentant modérée, temps séjour courts, temps rapidement terpréter comme . Un tel 03B8 avec possible qu’une théorie à 2022 Il est rende jamais compte des phénomènes que les enduits de gaz avec des énergies rares propriétés de Ar, enduits les plus efficaces mentale se qui non en un recuits quel comportement d) en exemple s’in- par seul temps de séjour conclusion présentent plusieurs types 27 [ 67 [ ] ] . ne de sites, qu’un modèle simple explique assez Kr, et Xe solides, mais pas du tout celles des à basse On voit que la température. pose maintenant est la suivante : physiques qui déterminent et pourrait observés . Certains faits semblent indiquer de liaison différentes Nous dirons bien les de corrélation de diffusion à la surface de l’enduit. temps un temps Quelles sont les propriétés l’efficacité d’un enduit et le fonction de la question fonda- température distinguent des autres, entrainent-elles ? Le rôle de la masse des atomes de l’enduit Quand on résumées par la courbe compare les ) + P(03C3 propriétés fonction de 6 , des différents enduits, on constate propriétés qu’il existe un paramètre 78 dont l’influence est évidente : l’enduit. Plus la est décalée des atomes masse qui constituent grande, plus la région où l’enduit hautes températures. est masse les vers c’est la est efficace De très nombreuses propriétés physiques varient en même temps avions cité la polarisabilité au moment de la que la masse d’un atome . Nous discussion du choix de l’enduit. Mais il interagit solide et avec un un molécules ont la même masse Nous pouvons en masse élément à un sont parmis les plus connues. deux qui est décalé phonons fréquences ). Dans l’approximation 2 D cas) la ce propriété. masse. fréquence Mais en des phonons passant d’un autre, la force de l’interaction entre atomes intervient : pour comme en même temps que le nombre d’électrons, le tableau des coefficients des forces de l’indique L’extension varie finalement la assez La avec peu Figure 29 64 [ . (d’après ]) Tous ces en fréquence solides ont du de spectre phonons atomique. courbes une structure d’expliquer de densité théoriques ] ), 62 2 (d’après[ D et 2 H pour le moment possible masse reproduit les d’état pour les phonons dans Ne spectrale ]) 63 (d’après[ cubique et Ar face centrée . la différence entre Il et Ar, 2 D qui spectres très voisins. 2022 Le températures diagramme de changement pour le deutérium . point zéro. La fusion , par extension ne que de 03B8 phase est décalé exemple, apparait pour de la fonction d’onde des atomes dépend de Cet effet est dû à la spatiale et du 65 [ ] . vers les hautes diminution de l’énergie une A haute certaine extension température cette potentiel d’interaction, mais à basse dépend de la masse par l’intermédiaire de la fréquence de l’oscil66] (Figure 30). harmonique [ Pour les éléments plus lourds que le néon, l’énergie du point température lateur les basses vers et de la réalité dans Van der Waals dans le § 1) A-a. du deutérium , les deux d’une autre plus grande (Figure 29, H 2 donc que la masse, ont des que dans l’inte- l’enduit l’intermédiaire les solides moléculaires elle croît n’est pas inter- pourtant des résultats dif- et donnent la racine carrée de l’inverse de la comme de polarisabilité intervient donc par suggérer est la et du l’hydrogène polarisabilité, harmonique (assez éloignée varie de cas,celui 2022 Le spectre de quand la atome seul : un He. 3 raction enduit-atome férents : la avec propriétés intrinsèques vient aussi bien dans les Dans non He 3 faut pas oublier que l’atome ne elle zéro intervient peu .Le point de fusion est déterminé principalement par la 79 force de l’interaction exemple par la polarisabilité. entre atomes, par C’est peut être plus dans l’amplitude des vibrations des molécules de l’enduit que dans leur fréquence qu’il faut chercher l’explication de la relaxation observée caractéristiques des très basses aux températures. C) EN GUISE DE CONCLUSION AU CHAPITRE II n’a pas été Il possible étude systématique de la relaxation au cours de les enduits sur ce travail de faire cryogéniques . une Plusieurs voies de recherche sont ouvertes, et l’énumération qui suit n’est pas exhaustive. L’étude du temps de relaxation température l’enduit en fonction de la reste à faire. Les résultats au-dessus de 4,2K sont insuffisants, il faudrait étendre les car sur (en utilisant mesures temps aux de relaxation dispositif de moyennage du signal) un et plus courts que 1s plus longs que 100 s 4 s). Des résultats au-dessus de 3 ou 10 décharge (jusqu’à 10 4,2 K ( par exemple sur D 2 solide) seraient très utiles : ils exigent l’utilisation d’un cryostat à température variable adapté au pompage optique. Après H 2 solides, il faut envisager l’étude d’autres 2 et D enduits moléculaires , en vue d’une comparaison avec les enduits monoatomiques. Les molécules diatomiques homopolaires (telles que N 2 ) ont l’avantage de ne en l’absence de étrangers après pas donner de corps être reprise , les résultats 3 He, en Rappelons que tant que test du rôle des noyaux préliminaires l’enduit de 4 CH 4 CH et de solide se place mais s’étend pour les davantage du point légers. de vue entre les enduits de mais entre Ar et Kr spectrale d’états l’argon , il semble que, ressemble à Kr pour la et Ne pour la masse, de densité dissociation . Mais l’étude de En effet 2 H et se d’après 2 D solides. situe entre 2 D de fusion. La courbe phonons ressemble à celles les hautes devrait de la relaxation de polarisabilité, il pour la température vers 4 CH du deutérium fréquences (figure 31). Densité spectrale d’états pour les phonons Fig.29 dans 2 H ,D 2 , Ne , Ar des densités spectrales 4 2 et de CH D Comparaison de Ar ou La courbe pour 4 CH a été d’états tracée d’après Fig. 31 pour les Harker et phonons [71] Brugger 80 L’étude systématique du temps de relaxation l’épaisseur de l’enduit n’a pas contenant 0,17 t non d’hydrogène (de l’ordre 1,25 t (environ 20 couches) On tique de 3 "couches monomoléculaires") tion pour la longs doit être possible moyen quand toujours donné en évidence , le un qu’une autre remplie signal en avec R T 2 > 10 fonction du champ s. magné- échéant , des temps de corréla- cas perturbation désorientante. Dans un champ de 10.000 G, il -8 c t 10s. de mesurer peut enfin espérer évaluer il devient assez long , On alors peut aussi envisager d’étudier T R pour mettre 0 B a fonction de plus été faite. Une cellule Ø =3cm n’a donné aucune orientation nucléaire à 4,2K , avec en si la directement le temps de paroi dans le domaine où la condition de "densité est homogène, en se volumique constante" séjour plaçant n’est pas vérifiée . En effet la diminution lorsque quand N est faible. Elle est et donc n, tendent 0 N , plus relative de densité n’est négligeable 0 N N N 3n RN et tend égale à = vers adsorbés, N la densité d’atomes d’échange du de métastabilité métastable), et 0 N ou saturation. n phase vapeur (déduite par exemple remplissage. La courbe N - N 0 03B2t par sa tangente à l’origine, S au ST 03B2t V est la densité d’atomes du coefficient de diffusion mesurés à la densité N devrait fournir la valeur de en zéro vers du taux partir fonction de et s par sa 81. III C H A P I T R E MESURE DE LA SECTION EFFICACE D’ECHANGE DE METASTABILITE A 4,2K I) Rappels théoriques L’échange de métastabilité dans l’hélium a travaux théoriques, portant aussi bien sur le [25], [72], [73] que sur celui de l’évolution atomes nous ("aspect angulaire" le verrons, que le métastabilité très basses aux ne soit pas l’objet depuis 1950 degrés des épuisé températures de nombreux [12], calcul des sections efficaces de liberté internes des [74], [11]).Il de la collision sujet fait en semble qui ce pourtant, concerne comme l’échange de et entre isotopes différents d’une part, d’autre part. Nous allons résumer rapidement les résultats théoriques obtenus par les différents auteurs, et situer notre expérience par rapport à l’état actuel des calculs. A) GENERALITES SUR L’ECHANGE DE METASTABILITE a) Origine physique de l’échange de métastabilité Considérons deux atomes d’hélium supposés discernables (isotopes différents par exemple) et l’état fondamental f, ble m, d’énergie système espace est dans engendré sous-niveaux d’énergie |fm> entre les d’échanger l’état et nulle par convention, un état d’énergie Eo deux fois par les vecteurs d’état |fm> et éloignés l’un de l’autre, le dégénéré, et correspondant au sous- |mf> (nous faisons abstraction des magnétiques). |mf> ne r entre les deux noyaux devient sont plus stationnaires. cortèges électroniques : leur excitation, |fm>. l’autre dans l’état métasta- Eo. Quand les deux atomes sont très Quand la distance états par les numéros 1 et 2. L’un des atomes est dans désignés le Il existe les atomes ont système passant par une assez un couplage résonnant probabilité exemple faible, les non de l’état nulle |mf> à 82 Puisque les noyaux ont la même charge (cas d’une molécule homonucléaire) symétrique par rapport au milieu de l’axe internucléaire. Donc les niveaux électroniques doivent être symétriques ou antisymétriques, c’est-à-dire avoir une parité déterminée. A une distance r finie les états électronique l’hamiltonien est propres sont : Etat pair Etat impair On Eg ~ Eu, a est d’autant et énergie Eg énergie Eu la dégénérescence |mf> est Puisque Eg ~g d’évolution de |~u> et en Une une et que mesure ~/2 2 cos probabilité 1 et 2 :c’est b) entre les états et Eu sont différents, ~u. A l’instant t, ces effectuée sur le pour l’échange en perturbés non est de même des |fm> opérateurs fini, les vecteurs d’état r phase différents. t = +~ |mf> = + ~ final est : donne la pro- identique à l’état initial de trouver l’état final |~g> A l’instant t inl’état e , système à l’instant de trouver l’état final ~/2 2 sin il facteurs de phase diffèrent de |fm>, mais correspondant à l’échange de de métastabilité. Probabilité d’échange de métastabilité Nous allons supposer gue pour les collisions de Ceci |Eg - Eu| -~ , l’état initial est par exemple : = sont donc affectés de facteurs de supposant babilité La différence plus rapide. A l’instant t et est levée. que le recouvrement des fonctions d’onde des deux atomes plus grande plus grand, c’est-à-dire que l’échange est et |~g> |~u> signifie que le vérifiée l’hypothèse adiabatique [75] qui l’approximation de Born-Oppenheimer l’analo- pour les molécules. temps de collision est long devant l’inverse des fréquences de Bohr des électrons, c’est-à-dire que la vitesse des atomes est qu’à chaque instant les des noyaux. Le temps est assez cortèges électroniques puissent "s’adapter" de collision étant au moins égal à - 13 10 s, faible pour à la position il suffit que les 83, écarts entre le niveau métastable et les autres niveaux excités soient très supé- eV -3 6.10 rieurs à ), -1 cm (ou 50 On peut donner mation des potentiels, qui est le cas. expression simple du déphasage une semi-classique, lorsque portée la ce la longueur d’onde qui permet de raisonner ce ximation BKW). Alors, les facteurs de phase dûs Eg, t exp ~ i l’intermédiaire réduisent à temps par u Sur la sont elles déphasage figure 32 nous qui représentent énergies différentes pour l’onde ajouter, aux /203BCr L , 2 dans tances tique t = -~, r t = -~, atteinte à l’instant pour r ~,t = Nous Eg/ et Eu/ en comprise entre varie g,u, m t également fonction courbes est comme ces g,u est très rapide, m r puisque croissent exponentiellement c) On cours (il faut cas dessiné par g m r , u m r et Ce de la collision, en réalité leur Ec étant g,u m r sur jusqu’à croît lentement la l’énergie nul. sa Depuis valeur initiale lorsque Ec décroît. 32 les courbes figure ciné- distance de l’ordre de une nouveau de la distance égale et Eu(r). représentant mais du temps t. L’aire hachurée r en au les fonctions d’onde fonction de r pour non r perturbées des atomes dé- grand. assez Traitement quantique de la trajectoire Les notions de aux |~u> . et l’énergie de la "barrière centrifuge" cinétique et 03BC la masse réduite). Les dis- puis croît de plus non du nuls, désignées +~. Dans de nombreux avons se dépendant Eg(r) paramètre d’impact étant supposé le devant déphasage n. Qualitativement cette aire la différence entre les courbes Eg et Eu, c’est-à-dire comme le recoufonctions d’onde électroniques en r g,u ; la variation en fonction de m vrement des sables non au |~u> et l’onde +~, la vitesse relative décroît jusqu’à = g,u m r = |~g> sont et |~g> schématisé les fonctions laquelle L est le moment = ~, r pour petite trajectoires (appro- et Eu relatives à énergies potentielles paramètres d’impact d’approche classique approxi- ~ : avons les des énergies Eg ru est Broglie avec une opérateurs d’évolution aux (t’) dt’, les deux des distances rg et déduit la valeur du en de de ~ dans basses trajectoire et de températures, lorsque associé à l’atome deviennent Il faut alors introduire paramètre d’impact les dimensions du sont plus utili- paquet d’onde minimum comparables à la portée du potentiel d’interaction. l’amplitude d’échange Nous allons écrire à ne nouveau de métastabilité. l’état initial (t = -~) mais en le complé- 84 tant par la fonction d’onde orbitale : Il y deux deux a de diffusion amplitudes énergies potentielles Eg(r) particule relative, L’état final (t efficace une se aux Eu(r), ~ étant l’angle de diffusion de la l’amplitude de diffusion est détecté l’atome 1. fu(~)] / 2, [fg(~) - fu(~)] / 2. La section élastique [fg(~) de métastabilité + de métastabilité vaut donc : passe-t-il symétrique (cas des bosons, Ce identiques ? si les deux atomes sont été discuté par exemple par Dupont-Roc combinaison fu(~) correspondant exemple la direction dans laquelle par amplitude d’échange d’échange Que et +~) s’écrit donc : = A côté de il existe et fg(~) [76] : l’amplitude problème a de diffusion est la et des fermions dans un état de spin total antisymétrique) ou antisymétrique (cas des fermions dans un état de spin symétrique) de l’amplitude de diffusion élastique prise pour l’angle ~ et de l’amplitude d’échange total Du point de dans laquelle effet cette on ne vue de métastabilité prise pour l’angle 03C0 - ~ : "orbital" cette formule décrit entièrement la collision, peut plus distinguer la diffusion élastique de l’échange ; expression ne se simplifie pas puisque les termes d’interférence f(~) f(03C0 - ~) ne sont pas négligeables, contrairement à ce que l’on suppose général à haute température [77]. La formule ci-dessus donne l’amplitude de diffusion d’un atome, atome étant pris au sens de cortège électronique, dans He par exemple. expérience sur 4 d) en une Evolution des degrés de liberté internes La difficulté mentionnée ci-dessus n’existe pas dans notre consiste à calculer l’évolution des variables internes des atomes l’échange en problème, qui sous l’effet de de métastabilité. Les collisions d’échange détectées sur les propriétés atomiques ne pro- cours Représentation graphique des fonctions Eg,u (r) et laEg,u (t) au relative d’une collision.Le point de demi-tour classique de particule et g,u m Le déphasage ~ de moment cinétique nul est désigné par r g,u .t m est égal à l’aire hachurée Fig.32 85 duisent effet mesurable que si elles modifient le spin des noyaux, c’est-à-dire un si elles mettent cas de He, 3 ce en sont les collisions I |m facile de calculer la section efficace 2022 Désignons par |S> triplet (symétrique). Avec |T> et > 1/2 + = = sur d’échange dans le Il est alors - de métastabilité. l’état singulet l’état initial [72] : &|m I #x3E; différents 1/2>. I |m des états jeu des noyaux dans (antisymétrique) |+ 1 2, -1 2>= 1 ~2 (|S>+ |T>) et l’état l’onde dif- fusée est : L’amplitude d’échange 2022 Plus simplement, grâce à leur valeur de (rappelons tion 03C0 -~ section efficace est ( (+ ~)] = ~)-f 1 2[fg(03C0-~)-fu(03C0-~)] 1 2[f de métastabilité En . I m pouvons "suivre" nous d’échange cas les noyaux d’échange 1 4|fg(03C0 - vaut 1 est diffusé dans la direc- le noyau que maintenant ~ est attaché les identifiant en cortège électronique) au 2comme ~)| ~) -fu(03C0 - dans le cas et la des atomes discernables. Un tel raisonnement spin (voir Chapitre V) l’échange en aussi été utilisé à propos de la diffusion de a l’absence d’une théorie plus de métastabilité, on a pu montrer qu’il Dans le complète. est insuffisant dans le cas cas de où les orientations nucléaires dans l’état fondamental et dans l’état métastable n’ont pas la même direction dant ne sont pas diagonaux Ce raisonnement il existe une direction tes les orientations. [78], c’est-à-dire lorsque les opérateurs correspon- dans la même base. s’applique néanmoins à priviligiée, celle de , o B Nous pourrons donc comparer calculs de section efficace effectués à partir expériences, nos à lesquelles laquelle sont parallèles tou- nos de 1 4 dans résultats expérimentaux aux |fg(~) - fu(~)| . 2 B) INFLUENCE DE LA TEMPERATURE Nous allons d’abord revenir la section efficace ticulièrement a) son d’échange comportement avec aux la sur l’origine de la décroissance température, puis très basses nous rapide examinerons de plus par- températures. Allure des courbes de potentiel Eg et Eu L’état électronique moléculaire qui résulte de la réunion des deux atomes 86 He(1 1 3 S) E(R) en He(2 S 3 ) et est 03A3g,u. 3 appelé La 33 figure fonction de la distance internucléaire R. On de cette variation grossière Eg - Eu, c’est-à-dire 2022 On négligeant en faisant les en se faire idée une la différence d’énergie hypothèses suivantes : tient pas compte de ne peut commencer pour la variation de reproduit d’excitation entre les deux l’échange atomes. 2022 On construit l’orbitale triplet à partir des orbites Sur la figure des électrons dans l’état antisymétrique non-perturbées. 33 sont dessinées les représentations symboliques molécule pour plusieurs valeurs de R. On voit que la bosse environs de R aux 4 = u.a dûe est à la principe de Pauli. Entre tervention du effet 3 électrons liants, 2 (103C3) très petites valeurs de R, aux et d’énergie potentielle répulsion entre électrons associée à l’in- R et R 4 = du fait de l’existence d’orbitales liantes, en de la u.a comme 203C3, et un = 2 u.a, décroît l’énergie dans la molécule il y 2 H ; 103C3* [79]. seul antiliant a Enfin croît à nouveau, du fait des influences l’énergie simultanées du principe de Pauli et de la répulsion coulombienne des noyaux. Dans cette interprétation, l’origine physique analogue à celle décrite par Guberman est [80]. lets Eg et Eu [25], [82]. d’échange que c’est elle d’approche lors qui, est potentiel d’au- en fonction de la et de diffusion du métastable dans une 0,35 eV et 0,14 eV respective- Il est apparu très tôt que cette bosse devait jouer rôle considérable dans la variation efficaces avec singu- potentiel [81]. La hauteur de la bosse de un et Goddard III pour les niveaux D’autres auteurs font intervenir des "croisements évités" tres courbes de ment pour de la bosse de potentiel grande plage de [12]. température En effet, des sections nous température, détermine allons voir la distance de la collision. L’ordre de grandeur de la "barrière centrifuge" est : où Ec = /2 2 03BCVo barrière ait ne m b/r est dépasse l’énergie cinétique pas k03B8 tant que la distance nous m r Cette est telle que l’on lorsque la partie attractive du potentiel est négliest ainsi bien sûr à 300 K, et nous l’admettrons à 4,2 K (dans m r atteint la valeur élevée de 4A). Dans allons continuer à raisonner sur les courbes 4,2 K, la différence Eg - Eu décroît très vite d’échange d’approche paramètre d’impact. 1. Ceci est vrai geable : il en l’approximation semi-classique tions à l’infini, et b le estdivisée par un avec r, facteur de l’ordre de 100. Eg, u : ces condi- entre 300 K et et la section efficace Fig. 33 Représentation symbolique de l’interaction S,-2 1 S 3 en négligeant l’échange de métastabilité _ _ entre les deux atomes 2 (103C3) 2 (liant) (103C3*) (203C3) (anti-liant) (liant) 87 enfin que cette bosse dans le potentiel d’interaction Remarquons fondamental - métastable semble exister pour les autres gaz L’état métastable est rité état P, mais un b) Rôle des forces de Van der Waals Il existe dans la courbe E(R) second minimum à un dizaine de rayons de Bohr), de très faible profondeur forces de Van der Waals. aux Il est clair que si finie de R, la distance pas infinie quand l’énergie Eg(r ) - Eu(r ) tion efficace ne d’échange tend pas diminue (pour une -2 1,4.10 Å pour l’ordre de un un fonction de en sur la minimum, puis répartition certaine forme de potentiel, une énergie des dûe l’allongement du à du trouve un K [73]. croître quand on de collision, ou ce collision en dans le référentiel du centre de temps Maxwell) 1 sec- Ils la tem- minimum de de 5K). températures extrèmement basses, qu’à de à recommence de réflexion de l’ordre de 1. Mais il semble que duire devient ne l’énergie jusqu’à potentiel attractif, puisqu’une marche grande devant l’énergie valeur une d’une collision cours Dans certaines conditions les atomes entrant réfléchis par s’annule pour zéro. Hickman et Lane ont calculé la vers moyennée non ont montré que Qe passe par pérature m au possibilité dans le référentiel du centre de masse devient nulle, de métastabilité (section efficace totale, r dans la à grande distance. distances E(R) d’approche classique de l’ordre de de la section efficace mesure température réside grandes aux grande distance (une (probablement He (2 3 He (1 S) - 3 3 S) 1 de tester la forme du potentiel et que L’intérêt d’une de métastabilité à très basse d’échange de cette particula- l’origine physique être la même. pourrait 5K), dû [83], [84]. rares de potentiel masse a un peuvent être de profondeur coefficient phénomène ne puisse se pro- et que la remontée de Qe soit à l’effet de la partie attractive potentiel. C) PRINCIPE DE LA MESURE La nance mesure de la section efficace magnétique électronique dans les sous-niveaux presque aussi ancienne que le pompage rigoureux d’une telle peler les résultats niveaux F = 1/2 et F expérience de = ce d’échange est de métastabilité par réso- hyperfins de He(2 S 3 ) est He [10]. Par contre le calcul optique de 3 plus récent [11]. Nous allons d’abord rap- calcul qui concernent l’évolution de l’aimantation des 3/2 de He(2 S 3 ), puis nous envisagerons divers autres méca- 88, nismes de collision qui mettent a) en jeu le niveau métastable. Effet dee H S 3 l’échange de ) métastabilité (2 sur Le calcul détaillé est exposé dans la référence [ 55]. Les notations utili- sées sont les suivantes : orientation du sous-niveau 1/2,3/2 <F> : = 1/2, 3/2. <I>m,f : orientation nucléaire du niveau métastable, fondamental. <S>m : orientation En l’absence de cohérences Les F hyperfin signes figurant dans électronique hyperfines, a : expressions peuvent s’interpréter géométriquement deux ces on du niveau métastable. à l’aide du modèle vectoriel. Supposons que équations d’évolution où 1/03C4e est la l’alignement ces négligeable. On peut démontrer que les sont : probabilitéd’échange second membre de soit équations, on de métastabilité pour trouve le terme un atome métastable. Au qui traduit la disparition de <F>, et deux termes relatifs, le premier à la conservation de <S> dans l’état métastable et le second de ces termes La entraîne une au transfert de <I> s’interprètent présence comme de <S>m, nous depuis l’état fondamental. l’avons qui s’exprime en indiqué F <F> signes plus haut. fonction de diminution du taux de destruction de Les et 1/2 <F> un et de couplage , 3/2 <F> entre les deux orientations : Nous allons enfin écrire versales, la en fréquence faisant l’équation l’approximation séculaire de résonance condition entraine les magnétique inégalités du niveau suivantes : d’évolution des orientations trans- 03C4 m 03C9 e >> 1, dans laquelle 1 S 3 2 de He 4 m (03C9 = - c 203B3 /203C0 m 03C9 est Bo). Cette 89. dans lesquelles F m 03C9 4 3, m 03C9 2 3 et f 03C9 pulsations associées sont des 1/2, = 3/2 et à l’état fondamental. Ceci veut dire que l’intervalle entre les réso- = est très nances grand devant leur largeur, c’est-à-dire qu’il n’y Zeeman). L’effet de équations deux l’échange aux nous deux se pas de cou- réduit donc dans ce cas aux suivantes : Il est donc grâce de métastabilité a des cohérences plage entre les orientations transversales (pas de transfert et à F possible de largeurs extrapolées à définissons une le taux d’échange radio-fréquence nulle mesurer section efficace de métastabilité : de métastabilité moyenne : d’échange où V est la vitesse relative moyenne, et N le nombre d’atomes fondamentaux par unité de volume. On remarquera que la est indépendante de 03C4e sur de l’orientation du niveau F (en particulier elle b) mesure ne dépend pas de = le niveau F = 3/2 et de celle du fondamental temps de relaxation son 1/2 par exemple ). 1 T Effet des collisions détruisant le spin électronique imaginer des collisions qui conservent le spin nucléaire et détruisent le spin électronique de l’état 2 S qui est associé à un moment magné3 tique beaucoup plus important. Soit 1/03C4 s la fréquence de ces collisions. Nous allons faire d’abord l’hypothèse des collisions fortes : le spin On peut électronique est destruction des référence [55] complètement dépolarisé grandeurs associées se au à chaque collision et les probabilités spin sont toutes égales. Les calculs de la transposent immédiatement, et les puisque l’orientation électronique persistante équations (III, 1) est nulle, deviennent : et que l’orientation nucléaire persistante n’est autre que celle du métastable lui-même. C’est maintenant m <I> de qui joue le rôle de "volant" d’orientation. Nous 90 allons à nouveau l’exprimer équations d’évolution Comme précédemment, samment fort He 4 Pour en des et , 3/2 <F> et obtenir les les équations d’évolution &de<F + #x3E;en champ magnétique suffi- réduisent à : se les formules le sur 1/2 <F> de F : (III,3) n’en font qu’une : Examinons maintenant collision fonction de l’hypothèse spin électronique grandeurs associées au spin des collisions faibles : est faible et les probabilités sont différentes. Si le cas l’effet d’une de destruction de l’hélium n’a pas été traité explicitement dans le il est Hg 199 D’autre part la dépolarisation autres que He été calculée par Pinard qui a été étudié par passé, Faroux [85]. pour les isotopes impairs des gaz et Leduc [86]. relative aux Le calcul fait intervenir deux - probabilités plifient en de l’isotope par unité de cas électronique. l’alignement électronique (J de destruction de dans le cas des collisions fortes, échange sans temps 1). sont à priori dif- des collisions faibles. Les orientations pour l’hélium obéissent cas cas de destruction de l’orientation quantités, égales férentes dans le Dans le a au isotopes pairs : -(1) 03B3 :taux (2) 03B3 :taux Ces deux rares analogue de l’orientation transversale, aux équations les deux dernières l’absence de transfert de cohérence Zeeman suivantes : équations (champ magnétique se sim- assez fort) : 91 Le dans le rapport (2) 03B3 de l’hélium (J cas la valeur 3 en (1) 03B3 / = l’absence de La valeur 1 correspond à peut atteindre des valeurs aussi faibles que 3/5 1, I [85], 1/2) = et il est borné "quenching" (Pinard, appendice l’hypothèse supérieurement par [87]). A de la référence des collisions fortes. c) Conclusion Nous voyons que le geur de la résonance mètres. Il nous problème décharge fait intervenir de nombreux para- quenching qui par aboutissent aux équations suivantes : exemple métastable-électron peut espérer les éliminer grâce à une et métastable-métas- extrapolation à intensité de nulle. A température niveaux hyperfins de bilité la lar- sur faudrait de plus, parmi les collisions métastable-fondamental, Il existe d’autres collisions, on S 3 2 des niveaux magnétique considérer les collisions de table, mais de l’influence des collisions [11]. ordinaire la He 3 est largeur entièrement dûe Les collisions de ontun effet très faible : geurs de résonance en quenching, de la résonance aux collisions et les collisions extrapolant à intensité électronique de He, 4 [88], probablement à 5 H / z limite supérieure n’est plus de magnétique d’échange décharge Mais cette forcément valable à 4,2 K, tion n’est pas impossible, qui serait liée par durée de vie des espèces moléculaires, ou valeur une près (c’est-à-dire à 203BCG / torr augmentation <S> nulle les lar- Keiser et coll. ont trouvé une sous- de métasta- qui détruisent limite nulle la diminution des vitesses relatives : des en torr dépit près). de du taux de désorienta- exemple à l’accroissement à des résonances à basse de la énergie. He), 0394B(1/2) et 0394B(3/2) les largeurs des résonances magné4 Appelons 0394B( de 4 He et 2 He. Chaque type de S(F 3 1/2, 3/2) de 3 tiques pour les niveaux collision est caractérisé par la valeur des rapports deslargeurs : 1 S 3 2 = et 92 Le les collisions compatibles paramètres certains a permis à Pinard de expérimentaux largeurs obtenues, et à essayer de calculer collisions (trois au plus). C’est cette méthode qui avec ces consister à chercher quelles sont va les et Leduc de mettre évidence, dans en un cas et 6 déterminations paramètres ) 2 P 3 Ne( les collisions Nous avons Ne représenté la sur figure 34 : pour les différents types de collision, fréquence) plus complexe (5 de métastabilité dans expérimentales), l’échange fondamental [86]. Un tableau donnant l’expression des différentes - de des résultats dépouillement largeurs (en unités fonction de la en proba- bilité de collision par unité de temps. Un schéma - champ magnétique) représentant les dans les différents expérimentales permet une rapports de cas. Le report première évaluation de férents types de collision. Une discussion plus deuxième partie de ce ces largeurs (en unités sur schéma des valeurs ce l’importance relative poussée de aura des dif- lieu dans la Chapitre. 2) Résultats expérimentaux et discussion A) MESURE a) Montage expérimental Le montage expérimental bobines de radiofréquence identique à celui des Chapitres I et II. Les est de résonance électronique les bobines de résonance nucléaire et sont aussi mais elles niveau métastable est de l’ordre lente à quelques torr à 300 K. de l’ordre de 1 mG vailler dans un séparées. qui était dans utilisé une à l’extérieur du cryostat, probabilité de destruction 4 , de 10 -1 à 4,2 K et pour s Les raies de résonance 3fois (10 moins qu’à de l’orientation du une magnétique densité équiva- ont alors une 300 K). Il suffit donc de tra- champ magnétique statique Bo de quelques dizaines de mG pour que les deux résonances bien placées comportent que 4 spires. ne Nous allons voir que la largeur ont les mêmes dimensions que correspondant à F En réalité la nos largeur expériences fréquence = (g = 8/3) et F = 3/2 (g de la courbe de désorientation de 80 mG, de résonance 1/2 impose électronique un = en 4/3) soient champ champ Bo plus élevé. Nous de 1 , z MH nul avons correspondant à des valeurs de Bo de 0,27 G et 0,54 G, et excluant tout transfert de cohérence entre les deux sous-niveaux hyperfins (voir § 1)C-a). Fig.34 93 magnétique, détectées Les courbes de résonance risation circulaire P(03C3 ) + de la lumière émise par la sur le taux de décharge, sont pola- enregis- trées à l’aide d’une table traçante dont la voie X est commandée par le courant de du balayage champ Bo. Cette voie X la résonance nucléaire de été étalonnée a aux constamment chercher un la comparaison avec b) enregistre- plusieurs enregistrements consécutifs, d’une durée une constante de temps électronique ne dépassant de 30s pas 0,3s. Choix des cellules et des lampes He 3 ne He isotope pur, 3 un comportent pas d’enduit à 4,2 K, longitudinale <Fz>). La ou les et l’orientation nucléaire y de pompage contient le même lampe He ; 4 l’équation d’évolution est donc nulle (mais ceci n’intervient que dans tation rend les d’une courbe de résonance résultait de Les cellules utilisées contiennent cellules à électronique magnétique Bo. Nous avons dû rapport signal / bruit et la rapidité entre le compromis l’enregistrement. La détermination chacun, et avec fluctuations du champ de de champ magnétique He. 3 La finesse des courbes de résonance ments très sensibles en de l’orien- isotope que la cellule. A nous avons cause de la faiblesse du taux choisi les pressions les polarisation circulaire forte pression, ) + P(03C3 les collisions réduisent notablement plus fortes compatibles acceptable : 2 torr, dépolarisantes le volume de la cellule, ne utilisé des cellules de dans ces puisqu’il il [à plus inhomogénéités magnétiques est détruit à son premier contact avec sur la = 3 cm. Des diamètre ø = 1,6 cm, mais ils semblent montrer que conditions, à 4,2 K, les décharges ces sont trop fortes pour une expérience optique. Même si les atomes métastables paroi, 4 torr et 6 torr inhomogénéités, nous avons essais ont également été effec- diamètre ø des cellules de de pompage taux de atome excité - atome fondamental moyenne pas les paroi. Dans le but de diminuer l’influence de avec un avec )]. + P(03C3 Un atome métastable tués de métastabilité à 4,2 K, d’échange ne faudrait pas attendre largeur inhomogène. Nous avons vu un en se réfléchissaient parfaitement sur la "rétrécissement par le mouvement" de la effet [§2) du Chapitre II] que les inhomo- généités magnétiques dûes à l’environnement du montage sont de l’ordre de 0,3 mG sur une cellule de diamètre ø = 3 cm, soit 03C9 ~ 5.10 3 . -1 Pour nos densités le s 94. s, -2 10 temps de diffusion est toujours plus long que 039403BD.03C4d >> 1 et 03C9r bles n’ont pas le » 03C4d temps 1 ; ces deux relations de diffuser sans et que les atomes métasta- expriment être soumis à donc simultanément a on effet notable de la un part des inhomogénéités magnétiques statiques. suffirait pas de se protéger champs alternatifs à 50 z H sont Remarquons qu’il Les champ statique. de ne contre les également une gradients cause et il conviendrait aussi de les éliminer. C’est d’ailleurs gissement, fait Rosner et Pipkin dans une ce d’élar- qu’ont de métastabilité jusqu’à 19 K intensité de pompage données, la largeur de la de mesure l’échange [13]. c) Procédure de mesure Pour résonance et décharge une une est mesurée par une magnétique Pour chaque décharge, nous s. -3 10 ou égal Ce chiffre est vraisemblable , le cryostat (reflexion Nous sur fait les n’avons pu mettre nous dernier est inférieur ce pompage ; 03C4p points, des avons qui variaient du faisceau de pompage 1,083 03BC, au de nulle. radiofréquence dispersion première extrapolation à intensité 4 parois de en évidence trois intensités avec de 35 % à 100 %. Du fait de la tenu des dizaine de déterminations de la largeur dû grossièrement pertes introduites par etc.). fait, pour chaque pression et chaque niveau, avons grande élargissement aucun à 0,1 mG, c’est-à-dire compte verre, mesures de la résonance pour 4 moins au une 5 valeurs de ou décharge. Cette intensité variait dans décharge moyenne et la décharge la plus faible possi- l’intensité de la lumière émise par la rapport 5, entre un La ble. F = figure 35 montre le résultat des 3/2 de3 He, à tante dispersion lations une une des pression mesures les niveaux F sur 1/2 et = de 4 torr (mesurée à 300 K). On notera points, conséquence de l’incertitude sur l’impor- les deux extrapo- précédentes. L’élargissement ordinaire devant des par la largeurs décharge, de l’ordre de 1 ces puisqu’il peut atteindre 1,5 mG. car les largeurs observées décharge, négligeable à température G, est important dans Nous n’avons pas essayé de nos expérien- l’interpréter rentrent difficilement dans le cadre d’un modèle sim- ple. Cet élargissement peut être dû créée dans la s’il est aux collisions avec n’importe quelle espèce notamment : 2022 Les collisions métastable-métastable. Si l’on admet, Katsuura [89], que la section efficace du processus : avec LoDato et 95 est de l’ordre de 100 cmpour 14 -3 10 de qu’à une 2 Å à 4,2 K, décharge aboutit à des densités d’atomes métastables on forte, c’est-à-dire assez 300 K. Cette conclusion est infirmée par [et signalées II l’Appendice au nos 2fois plus 10 élevées décrites dans mesures Chapitre II, §1) C]. La contribution des lisions métastable - métastable à la dépolarisation du niveau S 3 2 col- semble donc faible. 2022 Les collisions métastable - électron. Le taux de dépolarisation est du même ordre de grandeur que la fréquence des collisions inélastiques (excitation des niveaux radiatifs, ou ionisation) [90]. Cependant le rapport des de F largeurs = 1/2 et de F 3/2 = correspond ne pas à simple. Un exemple d’élargissement trouvé expérimentalement figure est donné sur la 35. Les tituent pur et quenching un résultats nos de courbe largeurs à intensité de extrapolées décharge seront discutés dans les expérimentaux, qui nulle cons- paragraphes suivants. B) RESULTATS ET DISCUSSION a) Résultats Nos résultats sont illustrés par la des courbes de résonance premier coup d’0153il droites Les deux droites correspondant à F 3/2) et = He, 4 en non au = 3/2 et F sont = assez 1/2 bien alignés. ont des ordonnées nulles mais voisines. La droite des largeurs de He 4 a une ordonnée à l’origine très supé- deux autres. aux examen plus quantitatif reporté avons (pentes prises autres faits 2022 les valeurs 2022 des rapports toujours exprimées en sur la des pentes figure 34, de nos mG / torr). Deux apparaissent : Les résultats Si ce expérimentaux d’échange rapport sont voisins des (2) 03B3 / (1) 03B3 prévisions basées sur de métastabilité. modèle doit être affiné, tion des collisions détruisant le rieur à 1). des résultats est résumé expérimentales deux à deux et le modèle des collisions valeur du 1/2 et F points qui définissent chaque courbe 2022 Un nous = largeur trois remarques. Les trois 2022 où (F 2022 l’origine rieure He 3 pour la pression de l’isotope étudié (mesurée à 300 K). On peut faire fonction de la à magnétique figure 36, qui représente ce ne peut être que par l’introduc- spin électronique, collisions faibles à forte (c’est-à-dire correspondant à (2) 03B3 / (1) 03B3 très supé- 96 Mais avant d’aller plus loin il est indispensable de discuter la précision des mesures, et de considérer les conséquences d’éventuelles erreurs systématiques. La pression dans les cellules a été mesurée directement, à température ordinaire, à l’aide d’une jauge de Mc Léod : la précision est de l’ordre de ± 2 % . Du fait de la dispersion des points expérimentaux, les largeurs sont mesurées F à ± 0,15 mG général en Les deux droites F près. = 3/2 ont la même ordonnée à l’origine, de l’ordre de 0,23 mG. C’est = tout à fait vraisemblable la cellule sur une pour largeur dûe [voir Chapitre II, §2) c]. une valeur inhomogénéités magnétiques tenant compte de ce fait et de l’ali- aux En points expérimentaux, des trois gnement acceptable B - 1/2 et prendrons pour les pentes nous les valeurs : En faisant la titude de ± 10 % somme de toutes les erreurs, trouvons nous Mais ici l’ordonnée à 3 H e. He : façon pour 4 est anormalement l’origine grande, et rend annoncée. Précisons tout de suite que cette anomalie n’a pas été tres systématiques erreurs b) Largeur magnétique En plus de la résonance été mentionnée, réside dans la l’ordre de 0,1 mG / au cm ce largeurs homogènes. largeur magnétique La En dans le dépend Dans ces He 3 et car He 4 la La magnétique. cas dûes de He, 3 il existe d’au- première, qui de aux que les a déjà champ statique, de répartition largeurs mesurées collisions, c’est -à-dire que conditions, on modifie pas la pente des droites largeur magnétique peut-elle principe oui, rente pour ne mais permettra d’avancer quelques hypothèses. présence d’inhomogénéités trois pressions sont essentiellement sont des expliquée ; moins. Nous allons admettre, aux nous suspecte la valeur des collisions subies par les atomes métastables, d’élargissement causes incer- les résultats concernant sur Nous trouverions de la même la recherche des une peut supposer que la expérimentales. être différente pour He 3 et He ? 4 des atomes métastables orientés est diffé- (et aussi pour F = 1/2 et F = 3/2). Cette répartition de l’atténuation de l’intensité du faisceau de pompage tout au long de la Fig.35 Largeur des résonances He 3 de en fonction de l’intensité de la décharge Fig. 36 Largeurs des résonances de l’isotope de He 3 et He 4 en fonction de la pression 97, He 3 traversée de la cellule, atténuation qui n’est pas la même pour He 4 et pour deux raisons : He 3 2022 Les atomes métastables de à des hyperfins qui correspondent répartissent se férentes composantes hyperfines de la raie dans le résulte donc que, pour en deux sous-niveaux longueurs d’onde d’absorption 2022 La force d’oscillateur de la raie 1,08303BC Il en entre les dif- partage se He. 3 de cas distinctes. densité totale d’atomes métastables une He que pour donnée, l’absorption de la raie de pompage est plus forte pour 4 et que les métastables4 He He, 3 La de la lumière. largeur magnétique si l’on suppose que le Nous II) en ) 1 S 3 (2 gradient de sont orientés est alors plus près He que pour plus faible pour 4 est constant champ magnétique sur l’absorption de la raie 1,08303BC émise passage éventuellement dans une par (Appendice 4 e (après lampe H interféromètre de Fabry - Pérot) et un He, 3 la cellule. mesuré la densité des atomes métastables à 4,2 K avons utilisant de la face d’entrée nous avons trouvé les résultats suivants : décharges, 2022 Aux faibles près linéairement tifie notre près les l’intensité de la lumière émise par la avec A Il diminuer la largeur magnétique c) densités d’atomes métastables sont à peu dans le de cas He, 4 He l’origine entre 3 la vers paroi constitue de la résonance des niveaux métastables. He 3 et He, 4 La une Nous avons augmente peu multipliée trouvé quand que par la raie de résonance courue en peut donc pas expliquer He. 4 la seconde cause si l’on admet que les atomes métastables expérimentalement passe de la on un facteur 2 ou des atomes métastables est divisé par 10 décharges ; et ne He 1,08303BC de 4 longueur ligne droite par un ~D03C4 pas la He (2 4 ) 1 S 3 sont He. 3 que la densité des atomes métas- température ordinaire à 4,2 K : elle 3, alors que le coefficient de diffusion [25]. A 4,2 K l’épaisseur optique est inférieure à 3 pour de diffusion d’élargissement largeur de diffusion n’est orientés plus près de la paroi que les métastables n’est et Largeur de diffusion La diffusion tables jus- résulte que l’effet d’atténuation du faisceau de pompage devrait en la différence des ordonnées à même pour Ceci décharge. extrapolation linéaire des largeurs. décharge donnée, les He et 4 He. mêmes pour 3 2022 la densité des atomes métastables croît à peu nos pressions et pour nos (c’est-à-dire la distance moyenne par- atome métastable orienté pendant le temps 03C4 avant 98 destruction 1/03C003C4 est, fusion sur la paroi) à 0,1 supérieure est cm, en unité de champ d) Erreur systématique d’extrapolation et la largeur magnétique, inférieure à 0,3 mG. Néanmoins, et en dépit de l’extrapolation à décharge nulle, la difHe et de 4 He. peut donner des contributions différentes à la largeur de 3 Nous allons supposer que les courbes de résonance pour les valeurs les dûe au de diffusion gradient plus faibles une ce valeur He, 4 de ont une largeur inhomogène serait le cas à décharge, champ statique (comme de naire). Ceci pourrait expliquer largeurs 0394B de la magnétique température ordi- systématiquement trop grande des He. 4 de Dans le cas d’une largeur inhomogène la courbe 2fonction 0394B (où 03C9 1 est l’amplitude du champ de radiofréquence) n’est plus droite. Nous avonss fait le calcul de la forme de raie en en de général 1 2 03C9 une prenant la convolution d’une courbe de résonance distribution du magnétique lorentzienne avec diverses fonctions de champ magnétique statique, en supposant les atomes métastables immobiles dans la cellule. reflètent la bles répartition Ces fonctions de distribution du sur champ statique, qui la cellule du champ mais aussi des atomes métasta- orientés, peuvent avoir des formes très dissymétriques. Dans le fonction de distribution a tend vers zéro. où la "queue" prononcée à l’opposé de la face d’entrée une 2décroit plus 0394B de la lumière de pompage, cas Un tel comportement, vite qu’une fonction linéaire quand masqué par la 1 2 03C9 dispersion des points, peut conduire à des valeurs extrapolées augmentées de plusieurs dixièmes de mG. Rappelons que pour toutes les décharges les courbes de résonance He 3 ont une largeur homogène dûe Après de déduire de la examen des nos mesures pression. Nous erreurs collisions. systématiques possibles, l’élargissement de la résonance de il parait illusoire He 4 en fonction de choisi d’admettre : avons 1 ( S 3 2 He) : 4 e) aux de 0,080 mG / torr Section efficace d’échange de métastabilité Avant de passer des à discuter les 2022 Une erreurs élargissements systématiques première sur la aux sections efficaces, il pression et sur la nous reste température. d’erreur réside dans la diffusion de l’hélium du cause cryostat à l’intérieur de la cellule. Négligeable à basse température, elle est de l’ordre de 0,1 torr / gazeux à pression les mesures jour pour atmosphérique cellule ~=3 cm plongée dans l’hélium température ordinaire, valeur en accord avec une et à de diffusion à travers le pyrex[ 91] . Il est nécessaire de laisser le Fig.37 Section efficace d’échange de métastabilité 99 possible moins cellule Une deuxième O une une atmosphère d’hélium à température sous d’erreur cause cellule stockée à l’air libre se du peut provenir vide à un ambiante. inverse : phénomène 0,5% par taux de l’ordre de mois. Nous n’avons utilisé que des cellules remplies depuis moins de deux mois. Les atomes métastables 2022 sont-ils moyenne à la en juste après son celle de l’électron, tion (qui s) -6 10 vaut température excitation l’atome ou une avec réponse énergie les électrons est oui, bien que de l’ordre de 25 K. En effet le de collision quelques temps -4fois 10 temps de thermalisa- élastique, c’est-à-dire quelques -4 s), lui-même temps d’échange de métastabilité (10 le est court devant de 4,2 K ? La possède -3eV 2.10 soit par collision produits court devant la durée de vie du métastable. Une dernière 2022 d’erreur cause des atomes fondamentaux par la du coefficient de F = L’élargissement 3/2) est dû à 2022 Nous montrerons Chapitre au V (mesure diffusion), §2) A-c, que cet effet est négligeable. Notre valeur de 03C3 2022 décharge. peut provenir d’un éventuel "chauffage" l’échange L’élargissement = Qe résulte des deux hypothèses : par la pression de la résonance de He (F 3 = 1/2 et de métastabilité. par la de la résonance de pression He (2 4 ) 1 S 3 est négligeable. Ces deux sur le résultat va hypothèses dépendre sont bien entendu liées, mais la barre d’erreur de l’incertitude sur les mesures relatives aux deux isotopes : La gauche figure 37 illustre le choix de la valeur de 03C3. les valeurs de 03C3 déduites des En bas à droite sation de figure He(2 4 ) 1 S 3 . la limite Nous Dans le dernier valeur aux avons d’éventuelles supérieure de représenté paragraphe résultats des calculs mesures aux du au sur On a représenté à He : 3 la section efficace de dépolari- milieu la valeur choisie pour 03C3. chapitre très basses nous allons comparer notre températures, améliorations à apporter à cette méthode de et mesure. envisager 100 C) CONCLUSION AU CHAPITRE III a) Comparaison avec les résultats théoriqgues Hickman et Lane ont calculé Qe(E), section efficace métastabilité fonction de E jusqu’à tiel [73]. 1 K = Les baptisée (1) (ou caractéristiques "best fit") dans la référence citée. suivantes pour r > 6 r = Ce potentiel les a u.a : exp - r rc est de la forme (Vg-Vu) de l’énergie dans le référentiel du centre de masse, valeurs publiées sont relatives à une forme de poten- 6 -C/r 2022 Il contient le terme de Van der Waals 2022 d’échange avec r = avec C 0,4484 = 29,1 u.a. c’est-à-dire u.a, 0,24 A. Cette variation exponentielle traduit le recouvrement des fonctions d’onde des deux atomes. s Le potentiel (1) est de 0,24 meV puits de Van der Waals est même effet, la distance sur l’énergie de la particule basses températures. possible efficace moyenne 03C3 Qe = sur la figure 2,8 K. L’existence de ou relative. de remonter, ce puits de comme en a le plusieurs plus négligeable Un tel effet n’est bon accord avec notre légèrement plus profond (associé à valeurs expérimentales et théoriques . 2 cm -18 2,8.10 mesure. Cette Il suffirait d’un puits de potentiel la même valeur de Vg - Vu) coïncident. pour que les aux à partir de la courbe Qe(E), à la section à 4,2 K. On trouve 03C3 de l’ordre de valeur peut être considérée La profondeur du 38. d’approche classique, qu’une augmentation K de Il est représenté proposent deux autres potentiels, appelés (2) et (3) référence[ 73], qui sont reproduits figure 39 après adjonction du terme Hickman et Lane dans la de Van der Waals . 6 -C/r profond que dans le différence Vg - semble que ces change cas correspondent à (1) (0,56 meV Vu est beaucoup plus ou grande deux potentiels conduisent, 5 à 10 fois un puits nous pour (2) à 4,2 K, à pourrons dire que notre pérature (voir figure 40). Elle confirme et est avec assez bon accord entre 17 et 120 K. potentiel nettement plus 6,5 K). Aux très faibles dans la décroissance de la section efficace en de et énergies, la (3) que pour (1), et il une section efficace d’é- trop grande. En résumé, palier Ils le en mesure montre l’existence d’un d’échange moyenne avec la tem- cela les calculs de Hickman et Lane, potentiel (1) qui donne les meilleurs résultats 1 Fig. Section efficace d’échange de 40 métastabilité 03C3 fonction de la température 101, b) Critigue de l’expérience Les méthodes associant le pompage optique et la résonance représentent des outils précieux pour l’étude des collisions. Si certaines ambi- guités demeurent après notre mesure, il faut n’y grande simplicité du montage, qui n’a pas permis mesure de très faibles magnétique voir que les conséquences de maitriser entièrement de la la largeurs. La réalisation d’un montage avec blindage magnétique présente certaines difficultés, du fait de la nécessaire coexistence du blindage, du cryostat et des bancs d’optique. Mais elle permettrait : -d’améliorer la crédibilité des mesures, -d’augmenter cellules incidents -d’augmenter la rapidité d’origine magnétique. temps de relaxation se passe à avec gnétique une des mesures, également possible, 2de T K. Nous avec un en éliminant les dérives et les blindage magnétique, 2doit T être de l’ordre de pu observer lestransitoires à la avons de 1en T ce présence fréquence le mesurer de de Rabi, temps de l’ordre de 2s correspondant à la relaxation constante de ma- 2 m T ~1/03C9 03C4d. r 2 Remarquons qu’il ne semble pas que la mesure de la densité d’atomes métastables, puisse donner d’échange permettant l’utilisation de l’orientation nucléaire transversale. A l’inverse de température ordinaire, décharge, à 4,2 mais en magnétique, plus grosses et de pressions plus faibles, Il serait qui rapport signal/bruit, le éliminant la largeur en de métastabilité analogue à celle une de , 2 T mesure de Greenhow [28]. associée à la mesure de la section efficace En effet l’échange de métastabilité n’est peut-être plus le processus dominant de relaxation transversale. L’amélioration du montage expérimental permettrait par contre de diminuer l’incertitude sement éventuel de sur la mesure He(2 4 ) 1 S 3 à 4,2 K, et de reprendre la par la mesure He peuvent être envisagées (échange croisé 3 nous reviendrons sur ce de l’élargis- pression. Au prix de quelques modifications du cryostat, il serait possible d’étendre la etc...) : question jusqu’à He, 4 1 K. D’autres expériences collisions métastable-métastable, point dans la conclusion générale. 102 C H A P I T R E Relaxation par I)Point de spins de champ de dans avons un I-5), que la relaxation magnétique dûe en vu, champ statique inhomogène dépend point de départ d’une notre mouvement du du coefficient de diffusion D. mesure de sérieux pratique la méthode présente En au temps de diffusion d 03C4 le mouvement). Il y a là, en principe, (dans l’approximation du rétrécissement par le radio-fréquence microscopique vue Nous des inhomogénéités IV inconvénients, au moins dans cas : - La probabilité dire que la résonance niveaux , 2 0 S 1 1 S 3 F - = 1/2 et Les produit pour se paramagnétiques 1 S 3 2 F ronnement du laboratoire, 0. C’est-à- = la fois lorsque plusieurs le cas de He, 3 il y champ statique, surtout ceux qui sont dûs à l’envi- a les niveaux 3/2). = de résonnantepour B 0 tous les niveaux à présents (dans sont gradients temps. Dans notre de relaxation est sont difficiles à contrôler dans l’espace et dans le inhomogénéités "naturelles" de l’ordre de 0,4 mG, il faudrait imposer un champ complètement inhomogène d’environ 10 mG pour obtenir des résultats reproductibles. Ceci signifie 2 s -1 (c’est-à-dire T s -2 r 03C9 ~ 2.10 m ~ 10 5 s -1pour 0) pour le spin nucléaire de l’état fondamental, mais pour Bo r 03C9 ~ 2.10 cas, avec des = un spin électronique : la condition Tous de champ de ces c r 03C4 03C9 « 1 n’est même inconvénients disparaissent avec plus satisfaite. l’utilisation d’un gradient radiofréquence. A) INTRODUCTION Nous allons champ inhomogène, basé présenter sur un Nous allons calculer l’effet, dans un un premier calcul point de sur vue le moment que nous de la résonance magnétique en appellerons "microscopique". magnétique, du mouvement d’un atome champ de radiofréquence inhomogène. En prenant le cas particulier d’un 103, mouvement de diffusion, expression simple une aurons nous de la fonction d’auto- corrélation de la perturbation "vue" par l’atome qui permet de mener les calculs bout. jusqu’au Les calculs suivent sont basés qui un sur modèle simple. Ils sont [23] (partie théorique), dans laquelle est exposé complet dans le cadre de l’hypothèse du rétrécissement par extraits de la référence en- suite le calcul un mouvement. Ce calcul complet n’est pas indispensable à la méthode de mesure compréhension de notre des coefficients de diffusion. [23] Un bref résumé de la référence est donné dans la référence a) Rappel sur les inhomogénéités de champ statique Le principe général des de résonance expériences [41] : on considère un ensemble cinétique S et un moment magnétique m connu magnétique d’atomes, dont chacun possède un 03B3S (03B3 : rapport gyromagnétique = [92]. est bien moment des atomes) qu’un processus quelconque (relaxation thermique, pompage optique, etc...) tend à orienter dans une direction Oz ; atomes sont ces plongés dans un champ statique (t) (champ 1 0 parallèle à Oz et soumis à l’action d’un second champ magnétique B B de radiofréquence), tournant autour de Oz produit 0 B ~champ - 03C9 03B3,radiofréquence, il se un de l’ensemble des atomes) et = 03C9 03B3, longitudinale centrée tion 0 B en sont données par dont la et il homogènes, chaque atome bale M. est pose le sommer ensuite En fait, dans l’effet de à un et champs B 0 problème 0 champs B et lorsque magnétique) : sur Oz de M (aimantation sur courbe une 1 B ne de tenir on le d’absorption de B 1 ainsi que des globale de Lorentz, temps de relaxa- sont évidemment compte de cette jamais parfaitement inhomogénéité. Si peut simplement calculer l’évolution partir du champ local et (r) 0 B grand nombre d’expériences, de (r,t) qu’il "voit", 1 B les différents atomes pour obtenir l’aimantation l’agitation thermique et, valeurs des w ; système. parfaitement immobile, magnétique moment quitte à se les z M largeur dépend et transversale du En pratique, son de résonance (résonance phénomène fonction de B 0 de la composante en angulaire même faible, peut détruire l’orientation des atomes. Les de variations la vitesse avec les atomes se par l’intermédiaire de leur déplacent position r, glosous les 1 auxquels ils sont soumis sont des fonctions aléatoires B B qui est inhomogénéités du champ 0 susceptible de se manifester car, le champ statique étant généralement bien plus intense que le champ de radiofréquence, ses variations sur l’échantillon étudié 0 a-t-il peuvent être beaucoup plus grandes. Ainsi l’effet des inhomogénéités de B du temps. été C’est d’ailleurs surtout l’effet des fréquemment étudié ; par exemple, dans le cas où le mouvement des atomes est suffisamment rapide (condition de rétrécissement par le mouvement inhomogénéités se traduisent simplement par un [41] [93]), ces raccourcissement des temps de relaxa- 104, tion exponentielle de M [57] [53] [94] [56] et, par suite, par de la courbe de Lorentz donnant la résonance. Des déplacements un de élargissement la fréquence de résonance sont également possibles mais, sauf dans certains cas particuliers (voir par exemple [95]), ils restent faibles devant la largeur de raie. Toutefois, bien que souvent faible, l’effet des inhomogénéités de B 1 n’est pas toujours négligeable, surtout dans les expériences où, pour obtenir une puissance importante de radiofréquence, on utilise des bobines de petite taille pour créer B 1 ; il existe d’ailleurs des types d’expériences où, précisément pour éliminer les effets des inhomogénéités de B , on utilise un champ B 0 1 très intense [41] [96] 1 doit être supérieur aux inhomogénéités de B 0 sur la cellule). Ce sont [97] (B alors les inhomogénéités de B 1 qui deviennent gênantes et, pour s’en affranchir, on utilise quelquefois la technique des "rotary echoes" [98] ou "échos de spin dans le référentiel tournant". b) Conséquences des inhomogénéités de champ de radiofréquence Les résonance c’est inhomogénéités magnétique peuvent rôle que ce nous du champ de radiofréquence donc dans certains cas jouer dans un une rôle expérience de important ; allons étudier ici. Nous allons d’emblée considérer un cas extrême, celui où la radiofréquence est complètement inhomogène (à tout instant, la valeur moyenne de B 1 où 1 B comprend terons la cellule renfermant les atomes est nulle) ; sur également une cependant toujours au partie homogène cas sera au "rétrécissement par le mouvement", partique (au moins dans les nous cas limi- où le champ B 1 est suffisamment faible (ou le vement des atomes dans la cellule suffisamment mise examiné ensuite. Nous le expériences rapide) comme pour que son mou- action soit sou- c’est très de résonance fréquemment le cas en magnétique sur des échantillons gazeux). L’hypothèse du rétrécissement par le mouvement permet de mener les calculs jusqu’au bout en caractérisant l’orientation des atomes par une aimantation globale M, sans avoir besoin d’introduire une aimantation M(r) dépendant de r [99]. [Dans la deuxième partie de ce Chapitre nous reviendrons sur le problème de la répartition dans la cellule de l’aimantation Nous être plus inhomogénéités de la radiofréquence peut qu’un simple changement des caractéristiques (largeur, hauteur) verrons radical M(r)]. que l’effet des de la courbe de résonance. De fait, cette courbe apparaîtra d’une courbe d’absorption large (souvent beaucoup plus magnétique habituelle) et d’une courbe fine large comme la superposition que celle de résonance (de largeur comparable à la largeur habituelle) dont la forme peut, suivant les conditions expérimentales, être plus 105 compliquée : moins ou tive négative ou z (M elle peut présenter se est minimal ou maximal à résonance), superposition d’une courbe d’absorption possibles. D’un point de tants pour certaines quence vue pratique, expériences n’est pas parfaitement homogène, peu visible dans large ou et d’une courbe de d’absorption, posiencore comme une dispersion. De plus, à la de largeur) de la courbe fine sont tels déplacements peuvent être impor- de haute résolution : pas courbe une (comparables notables déplacements des courbe une comme si le la faible composante de radiofré- champ inhomogène peut produire l’expérience (elle apparaîtra comme une légère remontée du fond continu) ; cependant, lors du pointé de la résonance fine, le fait qu’elle soit déplacée et, de asymétrique) peut conduire à des étude provient de ce geur) dépendent de que les mouvement obéit à cas où de ces caractéristiques peut ce erreurs. une Une autre courbe de dispersion (courbe application pratique paramètres associés à la façon critique le plus, comprenne courbe large (forme de notre et lar- du mouvement des atomes dans la cellule ; dans l’équation conduire à des expérimentale l’étude de la diffusion, de coefficients de diffusion. mesures B) CHAMP DE RADIOFREQUENCE PARFAITEMENT INHOMOGENE ; COURBE LARGE a) Calcul du temps de relaxation Nous supposons ici que la cellule contenant les atomes est un dans , parallèle à l’axe Oz, d’intensité 0 champ statique B Les atomes sont (r,t) 1 B où plongée nous que (r) 1 03A9 est une également champ inhomogène oscillant appellerons "champ de radiofréquence" : fonction vectorielle donnée variant d’un la cellule. La valeur Nous allons soumis à l’action d’un commencer moyenne sur la cellule, de volume V, par supposer ici que (r)> 1 <03A9 = 0 r point à un autre dans s’écrit : (champ de radiofréquence parfaitement inhomogène) ; par contre, bien évidemment : Du fait de "voit" un son champ qui dépend dépendance implicite mouvement du d’agitation thermique, chaque temps à la fois explicitement venant des variations aléatoires de sa et atome du gaz implicitement, position r. Pour la com- 106 prendre l’effet les atomes du champ de sur radiofréquence, il est utile d’utiliser le référentiel tournant (référentiel tournant autour de Oz à la vitesse (*). Le champ de radiofréquence devient alors négliger de en (r,t) 1 B r chaque point ainsi que sa angulaire w) champ statique, à condition de un composante tournante antirésonnante de la cellule la partie oscillante parallèle à Oz ; cette est approximation valable lorsque l’intensité du champ B 0 n’est pas trop faible (il faut notamment 0 que 03C9 Nous » (r)), ce qui 1 03A9 sommes alors ramenés à statique inhomogène [53] [56] [57]) relaxation que la est le sur une un cas en pratique bien problème supplémentaire pression dans la connu : collection d’atomes que l’existence d’un tel champ de leur aimantation dans la en se plupart des expériences. celui de l’effet d’un mouvement thermique ; le sera globale. magnétique un peu plus cellule est telle que le mouvement des atomes aléatoire d loin);03C4 agissant sur est le * de 1 T la les atomes. composante longitudinale peut être Désignons précise de par d 03C4 temps de corrélation de la perturbation (condition de rétrécissement par le mouvement tion une Nous allons supposer ici temps de diffusion des atomes dans la cellule (la définition donnée sait traduit pour les atomes par traité classiquement et qu’il obéit à l’équation de diffusion (**). d 03C4 on champ z M Lorsque : [41] [93] [100]), de l’aimantation le globale temps de relaxaM des atomes est donné par (***) : (*) r prend en fait en chaque point un référentiel tournant, dont l’origine reste fixe r, et animé d’une rotation de vitesse angulaire 03C9. En d’autres termes, point on effectue , 1 en chaque point une transformation sur les composantes de M et de B mais pas de r. On au (**) Aux faibles pressions où le libre parcours moyen des atomes serait comparable supérieur aux dimensions de la cellule, cette hypothèse ne serait pas valable. ou 1/4 provient de ce que seule une des deux tournantes du de composantes champ radiofréquence intervient. Il faut d’ailleurs noter cette n’est * est donnée dans 1 que expression qu’approchée ; la valeur précise de T le calcul complet [23]. (***) Dans l’expression (IV,6), le facteur 107 où : et où : est la valeur moyenne champ sur la cellule du carré de la radiofréquence inhomogène (physiquement, de longitudinale 1z 03A9 (r) seulement que c’est tiel tournant où l’intensité du 0 (et 0394 non à tement résonnant dans la | 0 |0394 que » d 1/03C4 ; propre du 0 ~ 0, région 0394 physiquement, spin dans b) ce nous ceci tient en zéro et de une est classique ; non 0 comme habituelle03C9 long * 1 1/T notera de Oz est propordonc a un compor- perturbation aléatoire densité spectrale notable dans largeur comparable à | 0 |0394 on beaucoup moins importante dès fait que la au possède référentiel étant le de relaxation et devient composante raisonnons ici dans le référen- champ statique efficace ). La probabilité 0 03C9 fréquence centrée bande de une fait que au dans le référentiel tournant magnétique il est évident que la n’agit pas sur M ). La formule (IV,6) z 0 qui apparaît à son dénominateur, et 0394 ment ; ceci tient tout simplement tionnelle à projection transversale du , d 1/03C4 la fréquence / 203C0. Equation de la courbe large radiofréquence complètement inhomogène est donc celui d’un champ homogène ; au lieu de coupler entre L’effet d’un champ de très notablement différent de elles les z M qu’à composantes longitudinale dont l’évolution , z M Dans cette équation, longitudinale le terme des atomes z M et transversale l’absence en p 1/T atomes). L’orientation par : où : z M x M + , y iM ilne couple traduit l’action d’un processus d’orientation (pompage optique d’inhomogénéités = globale s’écrit : l’effet des autres processus de relaxation en + M de par exemple), r (T radiofréquence évolue donc avec une désigne le terme en r 1/T + * 1 1/T le temps de relaxation de z M et du processus d’orientation des constante de temps 1 donnée globale T 108 probabilité la désigne de relaxation de z M en l’absence de champ de inhomogène. Quant à la valeur stationnaire limite ment à partir de (IV,6), (IV,9) et (IV,10) : Comme donc données par résonance en magnétique ordinaire, courbe de Lorentz, centrée une s z M en de M , z le appliqué. temps Des différences n’est pas cependant à la valeur tient qui vaut (exprimée en de la unités de demi-largeur, extrapolée Cette et z M non 0comme 2 1/T transversale en en 0 0394 = 0, et dont la largeur et 0ne 2 T couplé à qui ce exemple, se La différence la plus importante . + M demi-largeur par L de la courbe prévue par (IV,11), pulsation ) : à intensité de radiofréquence nulle, donne , d 1/03C4 0 2 : temps de relaxation magnétique ordinaire (T champ R.F. inhomogène). Nous allons supposer ici que résonance l’absence de que donnerait la résonance nous champ de radiofré- figure pas dans (IV,11), La courbe de résonance donnée par (IV,11) est alors beaucoup quoi Msont s z importantes apparaissent toutefois ; de relaxation transversale comprend bien puisque l’obtient facile- on les variations de la hauteur sont des fonctions croissantes de l’intensité du quence radiofréquence avec un de champ plus large radiofréquence homogène ; : que celle c’est pour- l’appelerons "courbe large". Remarques : (i) La formule (IV,9) prévoit exactement la même forme de courbe que les formes habituelles de résonance les temps de relaxation magnétique longitudinale pour un système et transversale seraient 0 1 T et 03C4 . d (ii) Les courbes centrées en 0=± 03C9 03C9 ne se recouvrent pas si : dont 109 Dans toute la suite, supposerons que : composanteantirésonnante L’effet de la c) nous est alors négligeable. Expression de 03C4 d Dans les solutions de l’équation de diffusion interviennent une double infinité de temps de diffusion, dont tient compte d’ailleurs le calcul complet de [23]. la référence simplifier tion ce dépend de utilisant le seul +1 1 = 03A9 radiofréquence 03A9 champ de et peut avec un se seul temps y 1 03A9 i de rayon R peut-on général une harmoniques sphériques + est représente de diffusion en fonc- l m Y suivant les développer sphère temps de diffusion ? Le un d’une cas en Le calcul lorsque prenant par exemple les calculs harmonique [23]. En une bonne (03B8,~) approximation développement contient, pour l’essentiel, une seule valeur de 1 (qui la carte du champ). C’est alors le temps 1l qui intervient, car on peut 03C4 démontrer que la contribution des modes n1pour 03C4 n > 1 est faible (Appendice de la partie théorique de la référence [23]). peut écrire On Notons qu’on a dans ce toujours 1 ~ 0 si le champ de radiofréquence n’a pas de partie homo- gène (la partie homogène échappe la condition En Les quantités sphérique cas : 03C4 1 03C9 d « et puisqu’elle ne satisfait pas 1). précisant 1l I à notre traitement, 1l Q la valeur de sont des et définies dans la > 2 1 <03A9 on obtient : intégrales relatives référence [23]. à la diffusion en symétrie 110 C) CHAMP DE RADIOFREQUENCE COMPORTANT UNE PARTIE HOMOGENE ; COURBE FINE a) Que Position du problème passe-t-il maintenant si se c’est-à-dire si parfaitement inhomogène, Il est clair que, contrairement à tions de z M et de + M sont ne ce qui de le champ (r)> n’est 1 <03A9 se radiofréquence pas nul (ou produisait plus découplées ; on au §B n’est pas parallèle précédent, s’attend donc à une à Oz) ? les évolu- modification de la forme de courbe de résonance. On peut décomposer tout champ de radiofréquence inhomogène deux en parties, la première : est purement inhomogène ; est au du contraire champ de parfaitement homogène radiofréquence, Le problème sa de la partie inhomogène partie homogène. Dans tout cet en la de diffusion petite valeur du temps que la de la valeur moyenne notée pour simplifier : Cette condition, réalisée exprime dépend uniquement et est maintenant de savoir dans plement ajouter l’effet et celui de la seconde : pratique dans du partie homogène d (03C4 la du quelle mesure on peut sim- champ (relaxation résonnante) exposé, plupart nous des supposerons que : expériences du fait de est couramment de l’ordre de champ de radiofréquence n’a pas le s), -3 10 temps d’agir pendant le temps de corrélation de la perturbation magnétique aléatoire à laquelle est soumis à cette chaque atome. Dans ce perturbation aléatoire fréquence homogène (*). l’effet de la partie cas, on sait [41] [100] n’est pas modifiée par la que la relaxation associée présence Par suite, tous les résultats du §B inhomogène L’équation d’évolution globale sur de membre les termes provenant de la M du précédent champ de radio- concernant l’évolution de l’aimantation M restent valables. s’obtient donc présence du champ simplement de en ajoutant au second radiofréquence homogène. (*)La condition (IV,18) est discutée dans la référence [101] (chap. VII) en termes d’atomes habillés par le champ de radiofréquence (elle exprime que les modifications des fréquences de Bohr sont faibles devant la largeur spectrale de la perturbation aléatoire). 111 b) Equation de la courbe fine Nous sommes donc ramenés à culer l’effet d’un champ de un problème radiofréquence de résonance oscillant homogène magnétique : cal- l’aimantation M sur partie inhomogène d’un ensemble d’atomes, compte tenu bien sûr du fait que la oscillant produit champ nous cer avons 0 1 T relaxation supplémentaire que la modification de la relaxation vu par une T 0 1 < T [cf. (IV, 10-a)]; l’absence de 2 (T* :temps gène (**)). radiofréquence un par une radiofréquence homogène ; on fois faites, sur Oz. 1| 03C9 désigne Si T 1 et le module de la 2 étaient T de Lorentz de d’une et quantité déplacement on peut appliquer les trouve pour la valeur stationnaire projection de des constantes, dépendent de 0 0394 1 03C9 [41], classiques sur S Z M de z M formule (3) du chap. le III, p44) : plan xOy perpendiculaire à cette formule donnerait pour par l’intermédiaire de (IV,10) ). Cependant leurs variations de l’ordre de d 1/03C4 ; est étudié dans le nous ne Mune s z courbe un * 1 T et * (voir par 2 T sont notables que si 0 0394 exem- varie allons supposer ici que : * 0 déplacement 03B403C9 calcul complet [23]. (*) La relaxation produit également ce champ de radiofréquence inhomo- au largeur : En fait, Ti et T 2 ple (IV,6) envisager également les remplacer le temps transversal T 0 2 la valeur stationnaire de M du champ l’expression habituelle (voir par exemple, réf. où conduit à rempla- temps T 2 plus court (*) : formules de Bloch pour obtenir l’effet de et de relaxation transversale associé Ces modifications longitudinale précédent, il faut évidemment modifications de la relaxation transversale, en pour M. Au §B du de la fréquence propre de + M ; (**)La valeur de T * est précisée dans le calcul complet [23]; signalons simplement 2 que * est comparable à T 2 T *. 1 E 112 hypothèse qui, sauf homogène (résonance ces ment négligeables tation grandes valeurs du champ et longitudinale remplacer dans peut les on cette formule prévoit une sur largeur ~ la alors pour la valeur stationnaire variation lorentzienne dans la d’absorption lorentziennes (cf. fig. 41). Loin radiofréquence homogène région résonance est confondue avec la courbe complète- négligeable, large donnée par s z M de | 0 |0394 somme de la résonance est sont (IV,20) par leurs valeurs pour Globalement, la courbe de résonance est donc la l’effet du champ de radiofréquence de très fortement saturée) revient à : conditions, les variations de T 2 1 et T Dans 0= 0 ; 0394 pour les très l’orien- ~. de deux courbes | 0 (|0394 » ~), et la courbe de (IV,11). L’effet ou champ radiofréquence homogène n’est sensible (comme habituellement en résonance magnétique) que si |0394 | ~ ; lorsque cette condition est réalisée, la partie 0 homogène du champ de radiofréquence peut, suivant son intensité, détruire une = 0) / 0 proportion plus ou moins grande de l’orientation M 1 (0394 T 0 qui aurait de p T subsisté fine, au sommet de la courbe superposée à la large ; il en résulte une courbe de résonance précédente (*). D) DISCUSSION : DANS QUELLES CONDITIONS EXPERIMENTALES LA COURBE LARGE APPARAIT-ELLE ? Dans pour une expérience où produire la résonance fine, le un champ de radiofréquence champ d’intensité (*) On peut est homogène il faut, telle que : se demander si la condition (IV,22-b) est réellement essentielle et suffit pas, pour s’en affranchir, de remplacer dans (IV,20) T 1 et T 2 leurs sans leur en . En fait, 0 0394 par expressions complètes dépendance négliger cette manière de faire ne serait pas correcte : pour écrire (IV,6), nous avons supposé implicitement que, parmi les processus d’évolution des atomes, seule l’évolution due au champ magnétique statique est capable d’agir notablement sur les atomes . De même que la condition (IV,18) est nécessaire pour d 03C4 assurer que l’action champ de radiofréquence homogène est négligeable pendant le temps même il faut pour que (IV,6) reste valable qu’aucun processus de relaxation n’agisse efficacement sur l’atome pendant le même temps, s’il ne en un temps du , de d 03C4 ce qui implique nécessairement (IV,22-b). 113 Par contre, si le champ de résonance radiofréquence T» 03C4 0 2 , d nance est l’intensité du champ oscillant nécessaire pour obseiver plus faible (d’un facteur d 03C4 lorsqu’il est inhomogène. On peut alors expériences réalisées / ) 0 2 T se lorsque poser la ce champ est une homogène résoque question suivante : dans les pratique où le champ n’est, ni parfaitement homogène, ni en parfaitement inhomogène, l’effet de la composante homogène suffira-t-il pas dans la plupart des ne parfaitement inhomogène, la large apparaît lorsque : Comme quence est inhomogène ? En d’autres termes, quelle précision faut-il annuler cas du champ de radiofré- à masquer celui de la composante si l’on désire observer la résonance large, la valeur moyenne du sur champ oscillant avec la cellule ? par k Désignons de coefficient caractérisant l’inhomogénéité du champ radiofréquence : k varie entre 0 nul un en large valeur moyenne est assez grande suffisamment peu large. Or la courbe et l’infini la cellule). Pour que l’on sur de la courbe fine il faut que, quence encore (champ parfaitement homogène) pour de radiofréquence puisse distinguer la courbe lorsque l’intensité du champ la courbe qu’apparaisse élargie (champ pour rester nettement large, de radiofré- la courbe fine soit plus étroite que la courbe large apparaît lorsque : Pour cette intensité de radiofréquence, la largeur de la courbe étroite est, d’après (IV,21) : Compte tenu de rieure à 03C4 d 1si (IV,13), : on montre facilement que cette largeur est très infé- 114 inhomogénéités Donc, pour observer nettement l’effet des du champ de radio- fréquence et obtenir une courbe ayant l’allure de celle de la figure 41, il que l’inhomogénéité du champ de radiofréquence, repérée par le paramètre k, supérieure à une quantité qui ne dépend que de 03C4 d et du temps de relaxation versale . D’après 0 2 T pousse suffisamment apparaître en faut soit trans- (IV,22-b), cette condition n’est pas très sévère ; si l’on l’intensité du champ de fait dans la plupart des radiofréquence, la courbe large doit expériences. Remarque : Compte tenu de (IV,26), condition II) Point de qui est, l’inégalité (IV,18) satisfaite si général, en devient (IV,28) l’est. macroscopique vue Nous allons maintenant oublier l’existence de moments magnétiques viduels animés d’un mouvement à l’intérieur de la cellule, et considérer continu aimanté. Nous supposons tout de suite que Nous allons intéresser nous cellule, obtenue après une moyenne mais aussi à l’aimantation M élémentaire. Au un en cours du temps buent à l’aimantation M, puisque taire pour être remplacés Remarquons à ce magnétique en régime seulement à l’aimantation tous les moments point ne sommes toujours de diffusion. globale de la magnétiques individuels, de la cellule, mesurée dans sont pas fluide les mêmes un volume spins qui contri- les atomes sortent constamment du volume élémen- par d’autres. propos que dans le orientation nucléaire, il n’y moment ce sur non nous un indi- a cas pas de collision individuel reste attaché à un qui nous d’échange intéresse, celui d’une de spins : chaque atome. L’évolution de l’aimantation M provient de l’action du champ statique , du champ de radiofréquence complètement inhomogène B 0 B 1 et de la diffusion et hors du volume élémentaire. vers 115 A) EQUATION DE BLOCH-TORREY a) Introduction du terme de diffusion 1 champ B Nous allons éliminer le caractère oscillant du çant plus haut, comme rentiel tournant agit M l’aimantation à de la diffusion est bles x,y et en z égal par unité de surface de la à - ~M s D , u z de de - jectoire des atomes comme une l’aimantation logie avec ce [1RT] n’est sous l’effet est relatif aux varia- pas Par contre, un dépen- nous scalaire, champ homogène qui n’agit pas d’amplitude trop faible pour sur car la allons supposer que qui signifie physiquement que la diffusion est indépendante : le mouvement des atomes. perturber sensiblement la tra- paramagnétiques. du vecteur aimantation M. Cette dernière - dérée , o B de B , 1 - u M . s D général l’opérateur relaxation n’a pas la symétrie sphérique (*). scalaire, un Bloch-Torrey [96] : composante l’opérateur V et que En relaxation de l’équation du laboratoire. L’écriture tient compte d’une éventuelle ou x,y est décrite par l’équilibre thermodynamique, supposée uniforme). Rappelons que le "courant" s D est d’axes tour- système un de la L’évolution de dance dans pla- l’aimantation. sur e (M est de la cellule, nous radiofréquence inhomogène, c’est-à-dire dans le réfé(voir note 1 de ce chapitre). Appelons B e le champ effectif qui fréquence nant à la point tout en en approximation. hypothèse doit être consi- En l’absence d’une théorie de la diffusion de (grandeur vectorielle) nous nous contentons de raisonner par la diffusion de la concentration d’un mélange binaire ana- (grandeur scalaire) : le coefficient de diffusion est alors à peu près indépendant de la concentration (voir o (*) Par exemple si B privilégiée de la Chapitre V, §A). est assez relaxation tion désorientante). grand, la direction de B o (ceci implique est 0 03C9 03C9 , 03C9 R R etant une la direction perturba- 116 b) Application à la relaxation par gradient de champ Nous allons (parallèle à premiers deux Ou (axe tournant à la ), o B un M tion de hypothèses précédentes. fréquence du ) 1 , champ B Ds ne par le mouvement (r)> 1 2 <03A9 une d 2 03C4 « d 03C4 une de relaxation aux constantes est [1R ] T de Nous une 1. Le r : c’est une dépendent peu de la condition de rétrécissement temps de diffusion n’est autre que le d 03C4 instant donné, à des per- un |M|. deuxième hypothèse, moins fondamentale : la très faible. Dans le donc le consé- perturbations font apparaître pendant le temps temps fournies par avons de diffusion habi- |M| z et M orientation transversale qui reste faible devant Nous ferons les avec Nous allons supposer de plus que l’aimanta- conséquence Ces signes opposés. qui forme pas de dépend temps de "brassage" des atomes qui sont soumis, à turbations de Ov trois axes, Oz sur l’équation varie peu d’un point à l’autre de la cellule : Ceci est bien entendu r. Bloch-Torrey trièdre direct. Pour aboutir à tuelle, il faut faire l’hypothèse que quence des de projeter l’équation cas probabilité contraire il suffirait de l’ajouter le calcul. système d’équations linéaires aux dérivés par- tielles : dans 03A9 (r) 1u,v lequel système est un simples(sauf sont couplés le sont les composantes du champ tournant. problème difficile, même dans le cas entre d’une constante !), eux par la présence Nous allons prendre le où C 11 est le coefficient du champ car cas développement de fonctions 1 u,v 03A9 (r) ce très les modes de diffusion de 1 différents des termes le La résolution de produits plus simple de + 1 03A9 sur de 03A9 (r) 1u,v dans les les axes par u,v,z M . du laboratoire : harmoniques sphériques. 117 Dans le référentiel tournant, le que le et champ de révolution modulée général négligeable) : sin03B8 sin~ cos~ (r) =03B1r R 1v 03A9 fois que les coordonnées d’un point (vecteur r) et les déri- encore une vées partielles symétrie en (r) =03B1r R sin03B8 1u 03A9 Rappelons la même a (nous n’écrivons pas la composante suivant Oz qui reste action une a 1 03A9 champ résonnant (opérateur 0394) exprimées sont les variables x,y et avec du réfé- z rentiel du laboratoire. B) SOLUTION APPROCHEE DE L’EQUATION DE BLOCH-TORREY Dans à une rotation de le problème, ce 03C0 03B1 en -03B1 équivaut pour autour de l’axe Oz. En l’absence de champ, dans la cellule et vaut homogène de changement z M En . o M = présence de 1u 03A9 et 1v 03A9 l’aimantation est champ, d’après nos hypo- thèses, il apparait des corrections de la forme : M o - M z= v= u M ,M termes 2 en 03B1+... termes en ... + + 03B1 + termes en 2n 03B1 termes en 2n-1 03B1 + Le formalisme est le même que celui de la théorie des + ... ... perturbations, mais nous ne calculerons que le premier terme. * Pour l’évolution 1T * 1 Nous les ne = terme prenons pas temps en de diffusion temporelle nous chercherons un temps de relaxation T 1 2 03B1 en considération les , n1 03C4 ce qui instantanément à la perturbation régimes transitoires caractérisés par veut dire que les modes de diffusion dûe à la radiofréquence : le * 1 temps T s’adaptent que nous cherchons est beaucoup plus long que n’importe quel temps de diffusion. a) Calcul u v et deM M Nous allons calculer M premier ordre en 03C4 1 03A9 , d équations (IV,31-a) Nous et savons en u et M v au premier ordre éliminant tous les termes en 2 03B1 en 03B1, c’est-à-dire au et au-delà dans les (IV, 31-b) que les fonctions , M z M v u et M peuvent se développer sur : 118 la base des j 1 n r R) m 1 (03B2 03B3,où 1 ques stationnaires référence une forme [23]). la sur Dans un dans le calcul au de la paroi but de particulière qui ne (03B2 r R) j n 1 les sphère Pour cela premier ordre de allons la forme suivante u M + - est projeter suggérée proportionnel Y (03B8, ~+03B3) et M 1 v 1 -1 (03B8, ~+03B3) - Y Y 1 à sin03B8 est u,v M + que (03B2 j 1 (03B2 r R) 0394j 1 1 ±1 03B3 (03B8,~) Les deux nous 1 ±1 r R) 03B3 ; il = de M en de la (r) 1 03A9 résulte que le terme sur (03B2 j 1 r R), en identique. 2,...) étant 03B3), c’est-à-dire à - (03B2r R) j 1 sur en écrivant u,v M sous + r,03B8 sont 1 ±1 03B3 1 -1 03B3 (03B8 , ~+03B3) 03B3), c’est-à-dire à *. 1 T vaut : et t sont éliminées : est solution de = (03B2 1 2 R) 1 (03B2 j r R) équations 1 ±1 03B3 Les inconnues sont B, 03B3 et (03B8,~) choisi pour avons développement proportionnel à -sin03B8 cos(~ Maintenant les variables Rappelons (Appendice théorique figure 42 : sin(~ de r R sphéri- seul l =1 interviendra. équations nos par la (03B8, ~+03B3). La composante R = fait intervenir que les le calcul des autres termes (n nous r simplification, Nous allons calculer, dans le 1 ±1 (03B2 rj 1 R) 03B3 sont les fonctions de Bessel (03B8,~). l’équation On a donc 03C4 11 compatibles : de diffusion et que =1D (R 03B2 . 2 ) 1 119 et elles admettent b) une solution unique : Calcul de M z Nous allons cette fois 2 z M = B03B1 -1 T * 1 M o r R j 1( 03B2 1 r R) + = o M [1 + nues en variable ~ va cos dans (~+03B3) - sin~ l’équation (IV,31-c) : sin *t )T (- 1 (~+03B3) ] exp r R) (3 2 m Y proportionnel à est 2 m Y .Si (r03B2 j n 2 R) 03B8 - 1)] 2 cos 1) est proportionnel à disparaître 03B8, 2 sin équation de nous premier terme du (03B8,03B3) ; nous Ct) 2 exp(- 03B1 (03B8). 2 0 Y le 1T * 1 = par définition le ~10 produit r R (03B2 j 1 r R) (3C1) j 0 1 03B2 2 (3C1) j 0 1 03B2 03C1 3 L’équation (IV,31-c) s’écrit : 1 sur dp = et 12 H sur allons nous limitons à Ce choix est l’équation (symétrie donc n = : par le fait de révolution). (r03B2 j 1 2 R) : 1 2 C03B1 imposé sont A et C. Projetons avec de 2 2 A03B1 (03B2 j 1 03B8 2 cos Le terme (3 que la 2 03B1 dans cette M o -M z M suivant les o M - z développer z M 03B8 [- cos~ 2 sin 2 03B1 en D 0394M z Puisqu’il apparait développement les termes garder Les incon- Fig. 42 120 Projetons constante, une sur en conservant que les termes ne 2 03B1 : en ou puis (03B2 r R) j 1 2 sur L’expression complète temps de relaxation du est : [23] . On retrouve la formule (B-34) de la référence L’expression complète de A -1 ]pour n > 1 Y 1 ± 1 (03B2r R) [Y 1 j n z(toujours au premier et au second M Le calcul des termes (r03B2 j n 2 R) 2 0 Y pour > n 1 dans tivement) est identique et un de angle 03B3 n dépendant , n2 03C4 en précédent. au de T . Pour et le temps de relaxation T * 1 s’exprime à l’aide de B L’importance numérique de et Pour , z M u,v M on trouverait et M u ,v ordre en 03B1 ces termes sous B et la forme suivante, où n C n A en fonction de décroît avec (r03B2 j n 1 R) et n, en même temps que (r03B2 j n 2 R) se pourrait ultérieurement espérer au cours d’un calcul Un de multi- entre 0 et R. Termes d’ordre suoérieur du calcul de oerturbations On grand. Mais respec- coefficient B Il serait intéressant de calculer les termes à tous les ordres 1 en n on calculerait apparaitrait un dans n 03B3 : plient les oscillations des fonctions c) est : nous obtenir qui convergerait un résultat valable pour en 03B1. 1 03C4 03A9 11 1, pour les très faibles valeurs des n1 03C4 de allons voir que les difficultés sont considérables. premier type de correction apparait perturbations. La valeur de zdétermine M aux étapes les corrections suivantes du calcul sur M u,v et les valeurs 121 de M u ,v déterminent en exp - C . 1 03A9 pour 2 03B1 t les corrections avec la valeur de C D’une manière Men , z sur supposant toujours équations (IV,31-a) /~t et ~M (IV, 31-b) (donnant ~M u ~t) d’une composante de 21 03B1 21 0 03B3 conduit à est 1+ 03A9 champ tir des 21+1 Y 03B1 et 03B1 21+1 21+1 en (c’est-à-dire 2au 03B1 en (ou terme En et à la Comme 21-1 Y . peut démontrer, à M± précédemment, calculé Un .022l03Bl13 Un d) de M par- suivante : en est qui , v u et M précédent (terme à 2l+1 03B1 ce terme M = , v u± iM et on 2l+1 1 03B3 conduit à source encore 2l-1 03B1 un terme 203B3 1 l-1qui un Md’une terme est de la forme utiliser une source 1- M 03A9 + relation analogue trouve : on nouveau terme terme dans le en 2l+2 03B1 2l 0 03B3 développement qui est une de , 7 M correction en dûes plus possible de supposer instantanée l’évolution des modes rapport à T *) : 1 une en relaxation même temps que la structure des 2 03B1 au 2l+2 0 03B3 . dernier terme en une au fait qu’il de diffusion équations change, n’est (par il appa- non-exponentielle. 0 Supposons pour simplifier 039403C9 condenser 2l+2 03B1 en Relaxation non-exeonentielle D’autres corrections apparaissent, qui sont se le précédente : - rait En effet, l’équation (IV, 31-c) donnant u et M v de 2l+2 03B3 03B1 03B1proportionnelle 2l+2 2l+2 0 2.l effet 0 03B3 peut avec à proportionnelle toutes les valeurs de 1. sur M 1+M 03A9 ), - et apparaître : De même l’introduction dans composante et l’on développement terme dans le en ) 1 03B1Y en M harmoniques sphériques, la relation des du calcul fait Une correction répercuter se étape nouveau 2l+1 1 03B3 - va source propriétés classiques Un 2l+1 03B1 i~ e asin03B8 en On voit que cette en terme un évolution à la forme choisie déjà calculée qui correspond l’utilisation dans les générale, une seule /2 1+ (03A9 est le = 0. Les équations IV,31a champ tournant) : et b peuvent 122 réponse Cherchons la du z M o = M lent caractérisé par 03C4 . 11 le plus en posant + M r R) (03B2 j 1 B’(t) = 1 Y élémentaire : Par rapport avions négligé nous à système 1 ~ (1 - ) 11 * 1 T 03C4 1 et exp La solution exp(-t 03C4 ), 11 *, 1 -t/T en générale et on de trouve nous limitant l’équation après un au s’obtient calcul premier calcul, il apparait le régime transitoire que au une correction à la valeur du coefficient B + 03C4 1 /T 11 ~ 1 + 1 2 03A9 . 2 d 03C4 Cette correction sur u,v M est qui vient s’ajouter à la correction apportée par la deuxième étape du calcul des perturbations au cas et Les sont (t) + M 0 039403C9 (t) 7 M a le produit 11 03C4 devient de l’ordre 1 03A9 priori quelconques. La composante de de 1, les z fonctions M (03B2 j +sur 1 M r R) obéit à équations du une l’équation : système solution sont devenues des approchée aux équations intégro-différentielles. l’ordre de 11 03C4 ( z t) M exp ) 11 t/03C4 temps de l’ordre de 03C4 , 11 lequel il n’existe aucune Pour terminer signalons que dans l’Appendice III cas où l’aimantation initiale est toujours identique à celui du §B-b, aboutit à partie réelle La partie est le une homogène, constante de se produit approximation. nous avons mais transversale. traité le Le calcul, temps qui est complexe. La temps de relaxation transversal T *, qui est égal à 2T 2 * 1 imaginaire changée résonance associé à la de t est alors de mais toute l’évolution de l’aimantation pour On >> 03C4 (Ce sont les temps t’ ~ temps t 11 qui apportent alors la plus grande contribution à l’intégrale, qui un (t) (dans le 0) est toujours égale à : = peut trouver en évoquée paragraphe précédent. Lorsque et mode [23]. signe représente le déplacement de fréquence de relaxation par inhomogénéités de champ de radiofréquence. la 123. C) DISCUSSION DES RESULTATS a) Origine physique de la relaxation dans le point de vue macroscopique L’effet d’une premier ordre , 1 03A9 en le référentiel tournant, transformée créer, au aimantation transversale de valeur moyenne nulle. A cet une /03B3 0 magnétique - 039403C9 effet s’ajoute, hors de la résonance, celui d’un champ Bien est de radiofréquence complètement inhomogène dans suivant Oz. dirigé qu’en chaque point de la cellule r partie une de l’aimantation soit M reste uniforme au second ordre près en z . C’est la diffusion des composantes M 1 03A9 u et M v qui est responsable de la "perte" d’aimantation, donc de la relaxation de M . Ce point de vue est confirmé par un z calcul très simple : à chaque intervalle de temps d est associée la rotation de 03C4 l’aimantation d’un angle zde l’ordre de M zd 03C4 donc une diminution de M 1 03A9 , d 03C4 1 03A9 , 2 puis aimantation transversale, en la destruction de l’aimantation transversale ainsi créée par suite du mène de diffusion. La vitesse de relaxation de Nous sommes donc en présence d’un z M phéno- à la résonance est donc : exemple de diffusion de la "direction d’aimantation", que l’on peut distinguer de la diffusion de "l’intensité de l’aimantation". Cette distinction n’est bien entendu 03C4est 1 03A9 d Elle est 03C4 0 039403C9 . Arctg 11 de + M avec 03C1= r R et 03B2 1 isotrope distribution angulaire est en et distribution radiale en (03B2r j 2 1 R), avec cônes définis par décroît quand r M sur 03B8 2 cos = augmente, 1/3 (03B8 = 55° et 03B8 à l’extérieur et (03B2 rj 1 R) à + c’est-à-dire , 2 0 Y indépendant de r. Au second c’est-à-dire en (3 03B8 - 1) 2 cos c’est-à-dire 2 0 3 C 1 03B21 2 (part 3 3 03B21 203C1) - 1 03B21 203C1)sin03B21l’équateur 203C1 - 2 3 (03B21 203C1) cos03B21lesquels et d’autre de -03C0/2 = 2,082. ,est 1 03A9 z M en premier ordre + proportionnelle en ordre sa 1au iM est en Y v (r), déphasée de 1+ 03A9 u M = celle choisie pour La distribution radiale est A l’ordre zéro , 1 03A9 angulaire identique à 03C13C1 cos03B2 0 03B2 0à3C1 0 1 2 3C1) sin03B2 (03B2 1 sa l’angle Répartition spatiale de l’aimantation La distribution . 1 03A9 que tant que faible. b) en possible au en = 3,342. Il existe deux cônes de z ne dépend = plus 125°). Entre contraire M z est de r ; ces deux ce sont les cônes croissant avec z M r. Distribution spatiale de l’aimantation Fig.43 124 La distribution radiale de choix de (r) 1+ 03A9 relaxation. L’aimantation est maximum z M l’origine (bien de rapproche à sin03B8, c’est proportionnel 1+ 03A9 que à s’éloigne, Les la de cause pôles reste nul le plan ce du l’augmentation caractéristiques l’équateur qui aux fusion à partir du plan équatorial. Dans on facilement. Avec notre Mz s’interprète champ essentielles est la zone et elle diminue de Oz) à long quand on se de la dif- cause à diminuer quand Mz continue radiofréquence inhomogène. de résumées et de M de M + de forte z sont sur 43. figure III) Vérification expérimentale de la référence prévisions théoriques Les [23] ont été vérifiées rimentalement de manière détaillée, et les résultats ont été deuxième partie de cet article. Le pour des raisons de simple commodité phénomènes présentés. sal T 2 * n’ont présence 1 T He à 300 K particulier de 3 et ne restreint Seuls les calculs relatifs rien la en décharge, on 2 T a est de l’ordre de « 2 1 (T T s), 2 10 et est l’on compris ne dans la été choisi a généralité des temps de relaxation transver- au pu être vérifiés directement. En effet, dans le de la alors que cas présentés expé- peut entre mesurer cas de He, 3 et en 0,1s et 1s à 300 K, que les valeurs de * T très courtes, ce qui rend les expériences délicates. Par contre la relation 2 * * 21 T = 2T a été confirmée indirectement au cours de la mesure du déplacement de de la résonance. fréquence Les paragraphes qui référence[ 23]. suivent sont extraits de la deuxième partie de la limités à la description des expériences qui perde diffusion mettent de bien maitriser la méthode de mesure des coefficients de diffusion par relaxation en champ de Nous nous sommes radiofréquence inhomogène. A) PRINCIPE DE L’EXPERIENCE a) Dispositif expérimental Les cellules de résonance sont R ~ 3cm, et renferment 5 torr. Dans est faible vapeur dont la pression p est de rayon comprise entre 0,1 et conditions, le libre parcours moyen ~ des atomes dans le gaz ces (~ ~ une sphériques, généralement 3 mm), toujours bien inférieur mouvement des atomes He 3 est régi par un aux dimensions des cellules : processus de diffusion. A partir le des valeurs des coefficients de diffusion de l’hélium données par d’autres auteurs [102] [103], on peut évaluer l’ordre de grandeur des temps caractérisant les modes 125 de de diffusion les plus lents rature ordinaire ; Comparons d 03C4 aux on expérience de pompage On voit donc, assure On sait He, 3 optique de l’échange à expérience tempé- et transversale qu’à température ordinaire, les 0 1 T temps supérieurs très dans 0 (qui 2 T temps aux 0 2 T longs (cou- sont très de métastabilité dans la comparant IV32et IV-33, en est toujours satisfaite dans qui He. 3 dizaines de secondes), sont déterminés par une 0 1 T temps de relaxation longitudinale plusieurs ramment dans trouve : de l’orientation nucléaire de une He 3 atomes pour les décharge [4][53][55]) : que la condition expériences (c’est l’inégalité (IV,13)du§ 1)B, nos que la courbe liée à la partie est inhomogène beaucoup plus large que celle de la résonance habituelle). Pour obtenir les avons champ à l’aide de gradients en magnétique ont, dans que cette est comme en son de champ opposée est également c’est le cas avec composé présente une est dans une en en bobine sur opération de unique nous la fur et avons créé de Helmholtz Les lignes de champ figure 44-a : nous symétrie par on voit rapport à l’ori- configurations de de faible diamètre centrée nous sommes parfois champ paires, sur servi d’un la montage par des courants alternatifs de même phase : cette configuration, qui un [53]). au nous impaire (chaque composante du vecteur axial parallèles parcourus l’intérêt de fournir décrirons position en "Holtzhelm" arrivé d’utiliser des figure 44-b). Enfin, de deux fils intensité et paires de bobines l’allure représentée cas, nous Il cellule (voir de ce configuration changée gine). de nous évidence. Le plus souvent, en opposition (bobines dites connectées B radiofréquence inhomogènes utilisé différents dispositifs expérimentaux que à mesure, selon les effets à mettre les et de champs statique est impaire (voir figure 44-c), champ magnétique situé dans un plan (il n’a pas composante parallèle à la direction des fils). Pour le , 0 champ statique B nous avons couramment adopté la valeur : He : 0 ~ 10 Gauss ; compte tenu du rapport gyromatique nucléaire de 3 B Ceci correspond à on voit que : une fréquence de résonance : 03C9/203C0 ~32 KHz et, en utilisant IV.32, Fig.44 Configurations de champs de radiofréquence inhomogènes Fig.45 Dispositif champ de de bobines créant radiofréquence B 1 un 0 champ statique B très inhomogène homogène et un 126 (condition (IV,15-a)). Nous part, nous utilisé nous avons b) Mise Le apparaît ainsi bien He 3 des courbes enregistré superposition une simple développé au§ A de La courbe large en comme (L dans la direction Oz, 1 B inhomogène à (voir figure 45). à celle de la figure 46. Celle-ci largeurs très différentes, de deux courbes de magnétique statique, nous très à Oz perpendiculaire analogues prévu comme par le modèle [23]. présente forme très sensiblement lorentzienne. une totalement saturée. Sa non unités de pulsation ddonnées 1/03C4 pour mesurer directement champ radiofréquence "Holtzhelm" d’axe Ox en comme un centrées à la même valeur du champ apparaît la balayant évidence de la forme anormale des courbes de résonance en à la cellule de appliqué avons technique de transitoires une en résonance ; d’autre de la 0 étant produit champ statique homogène B l’aide de bobines Nous magnétique temps de la relaxation nucléaire. les constantes de avons des courbes de résonance enregistré avons champ statique d’une petite quantité autour valeur du part, mené les expériences de deux façons différentes : d’une avons = - 0394B 03B largeur 0394B mesurée (0394B ~ 50 mG) Elle est bien, ), du même ordre de grandeur que les valeurs de (IV,32) (cf. formule IV,12). par La courbe étroite est son existence mogène fait que le au (il possède, homogène est conforme moyenne le volume de la cellule, sur prévisions du§ (A,2) aux de [23]. En particulier, (~ mesuré ~ 0,5 mG) est bien du même ordre de grandeur que sont données par De (IV,33) ; figure 45 ; qui large apparaît largeur ~ 0 2 1/T dont les valeurs champ 1 du 03C9 avons cherché à radiofréquence sur annu- le volume de alimenté séparément chacune des deux bobines (b) avons appliquées de nous à ces sur l’amplitude bobines, nous et la phase des deux annulé 03C9 . Dans 1 avons ces alors seule, comme le montre la courbe (B) de la figure 47, près à mi-saturation. est à peu Dans de Helmholtz sa parvient à faire disparaître complètement la courbe étroite : la on deux tensions nous interprétation, jouant simultanément en tensions alternatives courbe cette partie homogène la cellule. Pour cela, conditions, partie (cf. formule IV,21). façon à confirmer ler exactement la de la certaine une nulle). L’observation de la courbe étroite d’absorption positive non 1 03C9 en également une courbe d’absorption. Nous attribuons champ de radiofréquence n’est pas parfaitement inho- une étape, seconde appliquées produisant aux un nous avons changé de 03C0 la phase relative des bobines (b) : celles-ci deviennent ainsi des bobines champ de radiofréquence homogène 1 03C9 intense. On enre- 127 gistre alors la courbe (A) de la figure 47, qui est simplement courbe de une résonance lorentzienne du type habituel, mais ici très fortement saturée. expériences Ces deux courbe figure 46 est bien liée à champ de radiofréquence. de la large du inhomogène confirment donc le fait que l’existence de la la d’une présence composante B) COMPORTEMENT RESONNANT DE L’AIMANTATION LONGITUDINALE a) Influence de l’intensité du champ de radiofréquence Nous avec avons repris l’expérience précédente (montage de les bobines (b) de inhomogène présentant fait varier montré sur son la radiofréquence une en petite partie homogène à lité 48. Pour figure 1<< 0 2 T 1d 03C4 ,il plus facile à RF très fortement champ la même fréquence). Nous avons intensité : le réseau de courbes de résonance correspondant est l’interpréter, formules (IV,11) et (IV,20) relatives aux Holtzhelm (le figure 45) la saturer au on doit reporter simultanément se modèle simple. A généralement beaucoup est clair que la courbe étroite est large (à que la courbe partie homogène moins que la champ oscillant n’ait été soigneusement annulée) : aux l’inéga- de cause du faibles intensités du champ RF, la courbe étroite apparaît donc la première. Puis, lorsque ce champ tour ; elle croît, tout en s’élar- augmente, la courbe large gissant, conformément radiofréquence, large. de aux se manifeste à prévisions [23]. Finalement, de la courbe étroite est pratiquement On constate que les courbes lorentziennes : son ceci signifie qu’avec "mangée" larges enregistrées la configuration fortes intensités aux de par la courbe sont sensiblement champ RF utilisée, l’un des modes de diffusion est beaucoup plus favorisé que les autres et apparaît seul du en pratique. En fait, il qu’étant donnée la symétrie impaire champ RF créé (voir figure 44-a), seuls des modes de diffusion à des valeurs de 1 la formule (B-31) est est clair petite impaires du modèle sont complet de [23]). De plus, devant celle des bobines, approximation, être considérées décomposition (B-31) 3 fois susceptibles d’apparaître (voir dégénéré cipalement dans de [23] comme les variations du linéaires ; dans par suite le le est 03C4 , 11 problème par exemple si la taille de la cellule champ ces seuls subsistent les termes 1=n= 1 ; correspondant peuvent, en première conditions, dans la correspondant au mode temps de diffusion qui intervient prin- donné par : E Fig.49 Carré des largeurs des courbes "larges" de la fig.48 en fonction du carré du champ R.F inhomogène 128 ficient de la diffusion à la Nous courbe de large porté avons de la figure 48, radiofréquence. la sur en 49 le carré de la figure On trouve bien He 3 des atomes de de la largeur 0394B variation linéaire, conformément à une radiofréquence, de champ D le coef- fonction du carré de l’intensité du champ la relation (IV,12). La largeur 0394B°, obtenue nulle du pression du gaz et la sphérique, p pression unité. où R est le rayon de la cellule fournit dans la cellule. après extrapolation du mesure une temps Nous reviendrons plus à intensité de diffusion 03C4 11 détail en sur ce point dans le Chapitre V. b) Influence de la pression et de la taille de la cellule Nous avons utilisé des cellules nous cas, sité de temps fait varier la avons avons radiofréquence nulle. Sur la de diffusion 03C4 11 déduit des sont à comparer à la formule une 0 0394B de mesures nous , 0 0394B et chaque large extrapolée à inten- de la courbe figure 50, avons porté en ordonnées le fonction de p. Ces résultats en (IV,34). On constate que, pour chaque valeur du proportionnel à 11 est bien 03C4 rayon R, de trois tailles différentes. Dans sphériques déterminé la largeur p du gaz entre 0,1 et 5 torr, pression p. On voit aussi sur la valeur donnée de p, 03C4 11 est sensiblement proportionnel à 50 que, pour figure . 2 R En d’autres termes, les valeurs de D déduites des pentes de chacune des trois droites de la figure 50, correspondant elles ; nous discuterons la tats confirment le à trois rayons R différents, sans précision ambigüité le rôle ces joué mesures au compatibles entre Chapitre V. Ces résul- par les processus de diffusion dans problème étudié. c) Autres Nous modes de avons vu ensuite cherché à rentes et sion. Si les bobines (b) de la figure 45 de façon à faire de avons champ radiofréquence diffé- apparaître d’autres modes de diffu- présents simultanément, le modèle n’est il faut utiliser les résultats du § B de la référence [ 23], particulier reporter l’expression (B,34-a) dans (C,1) tions de l’aimantation longitudinale ; seule courbe lorentzienne, mais à différentes. Holtzhelm, simple plusieurs modes sont en 1 =1 intervenaient dans le problème. Nous fabriquer des configurations plus complexes, plus suffisant ; diffusion qu’avec seuls les modes de diffusion en de sont une pour obtenir et les varia- ne correspondent plus à une superposition de telles courbes de largeurs celles-ci 129 Expérimentalement, nous avons bien mis ce fait en évidence, par exemple avec une bobine de radiofréquence unique de petite taille centrée sur la cellule (voir figure 44-b). La symétrie paire du champ ainsi créé entraîne que les modes de 1 pairs ont les modes 1 deur dans = nos 2 et 1 une 4 interviennent = conditions des avec expérimentales. analogues à celle de la figure 51 : sa décomposition en deux courbes de importance prépondérante. En fait, On poids du même ordre de granalors des courbes enregistre celle-ci est visiblement Lorentz est visible étude des différents modes de diffusion reprise sera avec lorentzienne ; non la sur larges figure 51. Cette plus de détail ci- dessous. C) PROBABILITE RESONNANTE DE RELAXATION LONGITUDINALE Nous 1 T autre méthode, une par mené avons de l’aimantation étude parallèle à celle du une qui consiste à longitudinale cette aimantation. La technique mesurer et z M employée non paragraphe précédent directement le temps de relaxation plus la valeur stationnaire on applique brusquement le de champ z M limite nulle, être en fonction du avec une temps ; Mdécroît z constante de répétées à différentes la méthode par enregistrement . Ces 1 temps juste égale à T on des courbes de résonance de ce plus pour 0 s’allonge quand B transitoire la inhomogène : une champ de radiofréquence, en valeur peuvent une méthode de Fourier" de expérience produit par les valeur fixe de la fréquence nous avons plus 0 plus de la valeur de résonance (B figure 52. enregistré chaque = -03C9/03B3). Ces On vérifie bien que la décroissance de valeur de . La constante 0 B une série de signaux z M est temps de l’exponentielle s’écarte de la résonance, conformément à la formule (IV,6). La lentement amortie de la coupe le faisceau de pompage on ainsi une , 0 correspondant à des valeurs différentes du champ statique B sont visibles sur la exponentielle vers va- est dans cette Holtzhelm de la figure 45. Pour en s’éloignant radiofréquence cou- magnétique. champ de a en alors les mesures quelque sorte la "transformée Le de transitoires vient dans exponentiellement Influence de l’intensité des champs magnétiques et de l’intensité de quand en tout enregistre a) bobines (b) z M on valeurs du champ statique B 0 : d’étude de la résonance qui est de l’orientation radiofréquence inhomogène, pant simultanément le faisceau lumineux de pompage ; riations de de est celle des transitoires de pompage optique : à partir d’un instant initial où la vapeur possède , z s M MSz elle donne (IV,10-a). une mesure figure sans directe du 52 correspond à l’évolution de brancher le champ de temps de relaxation radiofréquence 0 1 T qui inter- 130 Sur la probabilité la figure 53, nous avons de relaxation 1 1/T en 1 03A9 sieurs valeurs de l’intensité du porté les valeurs fonction du de champ expérimentales , 0 champ statique B de plu- pour radiofréquence inhomogène. (1 T1 -1 1T ) 0 Pour chaque valeur de , 1 03A9 lorentziennes en fonction de B , conformément à (IV,6). On parvient à la même 0 constate bien que les variations de on précédent conclusion qu’au paragraphe 1 = 53 que la figure la sur seuls les modes large : 1 interviennent. Un fait est cependant très remarquable ici : = n pour la courbe largeur à mi-hauteur de dante de l’intensité du champ de voit on lorentziennes est indépen- ces Cette radiofréquence. sont largeur est, d’après (IV,6), juste égale à 1/T . La connaissance d’une seule courbe de variation 11 de 1 1/T fonction de B 0 suffit donc à la détermination du temps de diffu- en il n’est donc pas nécessaire de sion 03C4 11 : rentes intensités du que pour la champ de répéter Ce fait radiofréquence. des coefficients de diffusion, que mesure expérience cette a à diffé- importance prati- une discuterons nous au Chapitre V. 1 (à résonance) 1/T On voit de plus que la valeur maximale de mente rapidement formule (IV,6) vérifié avons nous que prévoit on en de relaxation 1 1/T de la tension appliquée bien A portant sur aux la figure nous comme; 2 1 03A9 varie figure 53, d’inhomogénéités radiofréquence : de cherché à comparer la ce probabilité fonction du carré en l’ordonnée à l’origine étant avons c’est 54 la valeur de la bornes des bobines de l’absence en stade, ce (1 T1 1 -1T ) = radiofréquence. D’après de champ sommet des courbes de la au bilité de relaxation du que 1 T * 1 variation linéaire, une 1 03A9 l’intensité avec aug- égale à on trouve , proba0 1 1/T champ. quantitativement les valeurs * de * 1 1/T ainsi mesurées à celles cela de se modes = 1 reporter 1, Les intégrales qui donne De = n 1 aux prévues par la théorie. formules du calcul intervenant ici, complet la formule de Il est nécessaire pour [23] (§ B,3-a). (B,34-a ) se Seuls les réduit à : de normalisation I 11 ont été évaluées par 11 et Q un calcul-machine, (voir appendice de [23]) : plus, si l’on fait l’approximation quence n’a de composante immédiatement : que sur que la configuration les modes 1 = 1, la du champ radiofré- décomposition (B-31) donne 131 , exprimé 1 03A9 où -1 s , -1 cm rad. en est l’intensité du gradient transversale tournante du champ créé par les bobines Pour on a R l’exemple correspondant 3cm et 03C4 11 = 7,35 = s; -4 10 aux 54, (p théorique (IV,35) la formule composante Holtzhelm. en 53 et figures de la 0,5 torr), = réduit se donc à : Le coefficient de cette formule est à comparer à la figure 54. Nous effectué avons un étalonnage pente de la droite de la valeur absolue de l’intensité en du champ RF à l’aide d’une petite bobine-sonde explorant la carte du champ à l’intérieur des bobines (b) 1= 21,5 03A9 (où RF V , en Holtzhelm. Nous est la tension RF V ainsi déterminé que avons appliquée aux bobines en Volts effica- ces). La pente de la figure 54 fournit ainsi le résultat expérimental : qui est bien compatible être considéré calcul (champ comme RF avec le résultat décomposable Influence Nous les prévisions résultats avons de la sur les modes 1 expérimentaux de champ uniquement) l’étalonnage du et des peut même erreurs champ RF). taille de la cellule [23]. Sur la figure 55, nous façon à vérifier avons porté obtenus pour deux cellules contenant la même 2 différents (R 1 et R R 1 = 2,9 deux courbes sont relatives à le à 1 = fait varier le rayon de la cellule de du § (B,3-a) de de gaz mais de rayon L’accord obtenu très bon, compte tenu des approximations faites pour le expérimentales (dues principalement b) théorique. une même tension radiofréquence inhomogène. cm, 2 R appliquée Pour 1 = 1, = les pression 1,5 cm) ; les sur les bobines créant la formule (B,35-b) se réduit * à 1/T= 1 cte : loin de la résonance la relaxation est la cellule ; c’est bien courbes de . o B ce que l’on constate sur (1) et (2) tendre asymptotiquement l’une la indépendante du figure 55, où l’on vers l’autre aux rayon de voit les fortes valeurs Par contre les formules (B,34-b) et (B,35-a) deviennent ici : Fig-55 Probabilité de relaxation en fonction de B 0 pour deux valeurs du rayon de la R 2,9 c m = 1 et =1,5cm 2 R cellule, 132 Le tableau 1 résume la comparaison de expérimentaux. prévisions théoriques ces aux résultats On constate que l’accord est bon. TABLEAU 1 Résultats relatifs largeurs des courbes 1) 1 figure 55, qui correspondent à des cellules de rayon R 2) de la 2,9 cm aux hauteurs et et 2 R c) Autres modes de diffusion 1,5 = Comme Nous plus élevés avons = respectivement. paragraphe précédent, au des modes de diffusion radiofréquence. cm et nous avons considérant d’autres configurations de champ en particulier utilisé en cherché à faire apparaître mètre (~ 8 cm), d’axe parallèle à Oz et bobine unique de petit dia- une déplaçable cet axe, sur Les variations de * 1 1/T en avons dépouillé et le en fonction de Bo de poids sont alors des superpositions les courbes obtenues de façon à déduire dans différentes courbes de Lorentz ces de courbes de Lorentz ; chaque superposées. Nous cas la avons évidence jusqu’à 3 modes de diffusion différents intervenant dans une nous largeur ainsi mis même expé- rience. Les résultats sont schématisés pelle ce 30 cm de diamètre : au cas assez que nous avons trouvé n = 1 en 56. La Holtzhelm première ligne rap- (champ impair) de apparaît. La dernière ligne correspond radiofréquence est unique et centrée sur la cellule (champ pair) : les modes pairs (ici 1 = 2, n = 1 et 1 = 4, n = 1) sont sensiblement aux diminué par rapport de la c’est que le de la cas au symétrie fig. du a une impairs : le poids du mode première ligne (s’il sur n’a pas la cellule n’est pas 1 = 1 a beaucoup disparu totalement, géométriquement parfait, champ créé n’est pas complètement paire). Les deux autres 56 rendent champ radiofréquence modes de la bobine centrage et donc que la et = figure où la bobine de très favorisés par rapport lignes la des bobines avec seul le mode1 sur compte des résultats dans le partie paire impair interviennent simultanément. et une cas intermédiaire où le partie impaire : des modes de 1 pair Fig. 56 Poids des différents modes de diffusion observés par la méthode des transitoires en présence de R.F inhomogène 133 C H A P I T R E V MESURE DU COEFFICIENT DE DIFFUSION DE I) Quelques rappels Nous sur utilisé le phénomène de relaxation par avons expérience mesurer le coefficient de est intéressante pour Il existe moins de - A 4,2 K la diffusion champ de radiofréquence pour Une telle He 3 inhomogénéités de diffusion de 3 He à 4,2 K. plusieurs raisons : du coefficient de diffusion que du coef- mesures ficient de viscosité et du coefficient de diffusion de la chaleur, premier - comparable A 4,2 K, à la la portée deviennent notables, du ce d’onue de de longueur - qui veut dire que Nous pouvons comparer, deux coefficients distincts : ces He 3 Broglie oeuvre. de diffraction" l’approximation classique n’est plus de deux atomes d’hélium. élastique en en dans le de l’hélium devient potentiel d’interaction. Les "effets suffisante pour traiter la collision aire dans plus délicates à mettre les méthodes utilisées sont cas car utilisant la même méthode expérimentale, le coefficient de diffusion de l’orientation nuclé- pur, et le coefficient de diffusion de coefficients étaient mesurés, en phase gazeuse, He dilué 3 dans4 He. Jusqu’ici par des méthodes différentes. A) MELANGES BINAIRES a) Définition macroscopique du coefficient de diffusion On définit binaire [103]. généralement Les deux gaz sont le coefficient de diffusion dans un repérés par les indices 1 et 2 : i N : nombre d’atomes de l’espèce i par unité de volume. i m : masse i V : vitesse moyenne des atomes de des atomes de laboratoire. mélange iN. 03A3 = N. l’espèce i. l’espèce i dans le référentiel du 134 i V’ : du centre de Pour un masse = constantes. appelé est i 03A3 i N m i V’ a = uniformes, 0. en l’absence de la vitesse moyenne totale est nulle : ce qui correspond à l’hypothèse de pression et tempéra- 1 Puisque Ni V = 2 V -N , 2 coefficient de diffusion du on a mélange Dans le référentiel du laboratoire, vaut 1 m 2 +m N V N N Le flux N 1 dans le référentiel 0. Ceci est nécessaire pour que la densité totale reste constante dans chaque élément de volume, ture i loi de Fick : peut démontrer la Dans le référentiel du laboratoire, i V moyen. On fluide à pression et température forces extérieures,on i Ni 03A3 l’espèce vitesse moyenne des atomes de et elle est 1 V de l’espèce - espèces 21 Le coefficient D D . 12 21 = D binaire. la vitesse du centre de masse moyen de zéro (sauf si m 1 = sans qui rendent anisotrope la répartition des la vitesse du changer Le mouvement du centre de masse centre de masse. moyen des atomes, qui tend à mainte- nir constante la densité totale du fluide. Le coefficient de diffusion est souvent défini à rentiel du centre de masse [104], où Les densités obéissent à = Toutes 12 0394N D , si D 1 12 ces ne partir de formules dans l’interprétation physique l’équation dépend définitions ont un mélange binaire inhomogène. la diffusion dans tion un D Q de l’espèce 2 : plus simple. pas de r. caractère macroscopique : D 12 n’est pas Plus loin, nous équations d’évolution examinerons si l’on peut définir fluide pur. L’expression [104] : où est le réfé- de diffusion : défini à partir du mouvement d’un atome, mais à partir des d’un ). 2 m 1 est donc déterminé par deux mécanismes : et 2, 1 = général différente en - Les collisions entre atomes, vitesses des 12 D du coefficient de diffusion est, est la section efficace de diffusion d’un atome de en première approxima- l’espèce 1 sur un atome 135 l’expression entre crochets, appelée et où répartition de Maxwell. On direction ~, par g le facteur de Les corrections en pas toute apportées , -2 général quelques 10 la suite de l’exposé. b) par sur la diffusion dans la 03BCla 12 réduite masse et par N le nombre total d’atomes par unité de volume. particules, des certaine moyenne une f(~) l’amplitude de 2 / 2k03B8, par Boltzmann 03BC 12 V désigné a est , D Q et calcul un par plus complet [104] utiliserons cette nous dépassent ne expression de D 12 dans Un cas simple : le mélange en faibles proportions Considérons le mélange de 1 C’est traces dans 2. en un qui permet cas l’utilisation de modèles simples de la diffusion. En effet : On peut donc calculer le flux de de masse (par c’est-à-dire moyen, contre 2 V’ = 1 m Un calcul dans 1 lequel V et 1, et 1/03C4 , V 12 12 1 03BB 2 / V d’après la définition 12 (N D 1 = mule 0) est égal comme globalement immobile ). 2 V sont la vitesse moyenne et le libre parcours moyen de dans une ne en on l’espèce rend pas ne 1 l’espèce sur ne 2. compte d’une importante propriété du coef- 12 première approximation, D et dépend que de N est indépendant (répétons qu’en dépit fait intervenir que les collisions d’un atome de résulte a à D 21 en effet que aussi D 12 2 (N = 0), l’espèce la vitesse relative moyenne et la section fréquence, concentration relative2 /N 1 N , l’espèce 2). Il le mouvement du centre simple donne le résultat suivant [105] : Cette expression 1 sur 2 l’espèce est différente de efficace des collisions d’un atome de 12 caractéristique, D négligeant en considérant en 2 m et 03C3 12 la fient de diffusion : 1 l’espèce 2 (N ce = 0) qui 12 (N D 1 = est = 0) ~ D 2 12 (N 21 (N D 2 = 0) : en 1 est différente simplifiée, puisqu’en général V on contradiction de . 2 V en = de la de cette l’espèce 0). Mais déduit que avec notre for- 136 Un calcul l’angle dans lequel ~ 1 est laboratoire 2 1 V cos~ ) 1 1soit (1 - démontrer que D 12 /m 2 m , 1 l’ordre de un par = 2 21 lorsque D l’on mi une : 1 cos~ - sur 1 ni 2 sur l’espèce 1 2) - toujours dans les limites de l’approximation qui propriété est intimement liée au fait que D 12 en cette général disant que les collisions 1 caractéristique du coefficient de dif- fusion D 12 en flux N 1 1 V (ou Ni V’ ) de la définition de . 1 12 En effet l’impulsion D est conservée dans le choc : sur les collisions 1 pulsion moyenne de l’espèce 1, 1, par exemple, sur 1 ne cas d’un gaz 1 mélangé sur 2. C’est le seul + mi 1 v’ l’expression de 12 D . cas ne fait intervenir que dans lequel cas général, nous nous par- parle- mélange 1, 2", pour bien souligner que propriété caractéristique du mélange, c’est-à-dire faisant de "coefficient de diffusion mutuelle du est dans intervenir le ce cas une comportement global Cette distinction vue du fluide prendra (mouvement du centre de masse). de l’intérêt classique de la self-diffusion. En effet "coefficient de diffusion de l’atome 1 dans le pend à la fois de la concentration sur 1 v très faible quantité à en lerons de "coefficient de diffusion de 1 dans 2". Dans le de 1 m pas le tendent pas à diminuer l’im- il est évident que le coefficient de diffusion D 12 la section efficace de collision 1 changent ne et n’interviennent donc pas dans Bien entendu, dans le 12 D l’espèce sur pas de la concentration. On interprète rons compensée faible vitesse est du coefficient de diffusion est caractéristique remarquable dépend pratiquement gaz 2, est de Mélange en proportions quelconques conduit à la formule (V,1). Cette un et il est Par exemple il est facile de sachant que 1 » m , 2 [31], collision contient que la section efficace de collision de (et pas 1 ne a après et 2. 1 en et 1 - cos~ 2 de l’ordre de 1 L’autre ne symétrique cos~ ) 1 1traduit Le facteur (1 - 2. particule 1 dans le référentiel du facteur de Fermi. grand c) qu’il la sur particule de la direction de la vitesse de 1 persistance tel que de déviation de la collision après permet d’introduire dans le libre par- -1 ) 1 cos~ : moyen le terme de Fermi (1 - cours la peu plus élaboré un 2. C’est lui qu’utilise cialiste des fusion du en après l’introduction nous serons mélange 1, amenés à parler d’un 2". Ce coefficient dé- et des sections efficaces de 1 général phénomènes de transport mélange 1, 2". le physicien d’un point sur 1 et de 1 atomiste, alors que le spé- s’intéresse plutôt au "coefficient de dif- 137 B) LE PROBLEME DE LA SELF-DIFFUSION Peut-on définir avons vu à peu "coefficient de diffusion du fluide un qu’il n’est pas question la même valeur pour N 2 près de faire tendre = efficace de collision de l’espèce 1 présente dans le milieu ! a) sur Il est clair Définition formelle du Si l’on fait "tendre les l’espèce 1" (cortège électronique coefficient de self-diffusion de Il est souvent admis 0, et 2 N vers calcule se zéro : D 12 toujours conserve la section avec cette dernière n’étant l’espèce 2, faut chercher qu’il pur" ? Nous une plus autre méthode. coefficient de self-diffusion propriétés et l’espèce 2 masse), D 12 tend l’espèce qu’ainsi défini de 1 vers celles de vers , qui 1 D sera appelé [105] : le coefficient de self-diffusion n’a pas de signification physique (et qu’en conséquence le problème de sa mesure ne se pose pas), et on donne parfois le nom de self-diffusion à des phénomènes assez différents, en au moins du point de détaillerons un vue microscopique. Nous allons en citer deux, et nous troisième (la diffusion de l’aimantation) dans le paragraphe suivant. 2022 Diffusion dans faut laisser la niques pèce masse 1 des atomes de la radio-activité de deux isotopes. En toute rigueur, il réduite 03BC 12 dans l’expression de D. Les cortèges électrola identiques, mais sont mélange un l’espèce 2 masse permet de distinguer les atomes de l’es- (par spectrométrie de masse [107] ou mesure de [108]). mélange de molécules ortho-para. C’est la valeur du spin total qui permet de distinguer les deux espèces en présence (par l’intermédiaire par exemple du nombre de degrés de liberté des noyaux, qui se répercute sur les propriétés thermodynamiques [109]) (*). 2022 Diffusion dans Le au cours de un potentiel d’interaction qui intervient dans le calcul ces expériences est bien le même que celui le coefficient de self-diffusion. Mais il est clair, (*) Les états de rotation de la molécule sont espèces. sont pas Ceci d’ailleurs pour conséquence rigoureusement identiques. a du de D mesuré qui permettrait point de vue de calculer conceptuel, effet différents pour les deux que les cortèges électroniques ne en 138 que les ci-dessus sont relatifs à des envisagés cas mélanges binaires, le coefficient mesuré est bien le coefficient de diffusion mutuelle du expériences citées Toutes les ticulier de de l’espace, l’apparition exemple ; la par repérer ci-dessus consistent à observer, est faite mesure la ou degrés Définition classigue de la self-diffusion En mécanique classique certains atomes de l’espèce 1 de liberté externes des atomes. b) on mélange. point par- un des atomes de disparition les sur en et que peut définir la self-diffusion. l’espèce 1, c’est-à-dire de leur Il suffit "peindre" un numéro, et de les suivre pendant leur trajet à travers la cellule. Après moyennage sur diffusion : le de collisions, grand nombre un on leur mouvement obéit à l’équation de peut ainsi calculer l’éloignement moyen depuis le point de départ, temps moyen mis pour atteindre une paroi, etc... Toutes grandeurs peuvent ces servir à définir le coefficient de self-diffusion D . 1 A l’inverse des copique. Elle 2022 pourrons entraine deux Dans quelles cette définition est précédentes conditions cette définition du portée définition micros- questions : simplement répondre qu’il faut faibles devant la une potentiel, s’applique-t-elle ? que les dimensions du de telle sorte que la Nous paquet d’onde soient trajectoire d’un atome soit bien définie (*). 2022 Cette définition conduit-elle à possible du point de jectoire. Par contre interne, insensible expérimental vue une mesure de D 1 ? Il n’est pas de suivre les atomes le long de peut imaginer qu’à chaque atome est associée on leur traune variable collisions atome-atome, mais affectée par le mouvement aux dépendant du coefficient de diffusion. Un exemple est fourni par le cas d’un moment magnétique d’origine de spin interagissant avec un champ magnétique inhomogène. des atomes et Le coefficient de fait alors intervenir la section efficace cos~) 203C0 0 ~ (1 [104], [105]. de diffusion classique (qui détermine ~) diffusion O Q = b db, Le coefficient de self-diffusion D 1 cient de diffusion de 1 dans 1" mélange (1,2), elle mesurera où b est le apparait alors paramètre d’impact comme le "coeffi- (voir § A-c). Si l’expérience est effectuée le "coefficient de diffusion de 1 dans le sur le mélange 1,2" (*) On dit parfois que cette condition est celle des hautes températures. En effet la longueur d’onde de de Broglie (approximation semi-classique). sion des paquets d’onde. est alors Mais on ne petite devant la portée du potentiel peut rien dire, à priori, sur la dimen- 139 soit D 1 (1,2). ternaires sont en Ce coefficient [104], [106] se : les atomes de Ces formules fonction des en dans le simplifient se 1 l’espèce appelés très petit nombre sont donnent le flux de 3 calcule à l’aide des formules des 3, et utilise les relations qui on de concentration de 1 et 2. gradients cas ont été qui où N 3 est presque nul : où D 32 sont donnés par la formule (V,1). Dans notre 31 et D 31 D = 1 32 D et D = mélanges repérés et qui cas nous 12 Donc : D . des coefficients de diffusion utilisant les On fait l’inverse de la somme pressions partielles lieu de la pression totale, c’est-à-dire la inverses des ou encore la au temps entre collisions somme c) avons des temps la ou , ic 03C4 de diffusion somme en somme des des sections efficaces, . d 03C4 La self-diffusion en mécanique quantique Considérons fluide un composé d’atomes indiscernables. La définition classique n’est plus valable, puisqu’il n’est plus possible de suivre les atomes ; et il n’existe pas de concept de mécanique quantique qui redonne, à la limite classique, le concept de self-diffusion. Nous allons à des un degrés nouveau supposer que les atomes de liberté internes.Cette hypothèse identiques possèdent plus pour but de n’a moyen de détection de l’évolution des variables externes des atomes : elle est maintenant essentielle. n’est pas uniforme tion de diffusion sur Si la valeur prise par la cellule, (toujours dans on ces sion, qui portera le nom degrés un externes des atomes, aire dans un Nous allons gaz pur sans nous intéresser composé d’atomes les limites de validité de et l’équation de au spin de la sont pas coefficient de diffu- phénomènes de trans- chaleur), les phénomènes l’objet d’études théoriques transport de l’orientation nucléI 1/2, mais = de diffusion pouvoir justifier notre comparaison mutuelle. ne c’est-à-dire la position (diffusion), des variables internes n’ont pas fait systématiques. équa- de la variable étudiée. l’impulsion (viscosité), l’énergie (diffusion transport une où les variables internes l’hypothèse Alors qu’il existe des théories détaillées des port des variables de liberté internes peut supposer qu’elle obéit à affectées par les collisions). On peut ainsi définir de fournir nous avec sans pouvoir donner [voir Chapitre IV, §2)-A] le coefficient de diffusion 140 II) Diffusion de l’orientation Nous allons dans cette partie discuter quelques aspects expérimentaux de la diffusion de l’orientation. théoriques et Sur le plan de spin expérimental nous ne champ inhomogène statique [99], qui en gradient un de Du point de déjà été utilisée a He. 3 le coefficient de diffusion de l’aimantation de utilisant que la méthode des échos rappellerons pour mesurer Il existe d’autres variantes, champ pulsé [109]ou modulé [110]. vue théorique ferons nous rappel des problèmes posés un par le calcul de la section efficace de diffusion de l’orientation. A) METHODE DES ECHOS DE SPIN a) Principe magnétique (surtout Les techniques de la résonance magnétique nucléaire) permettent d’utiliser comme deurs associées au moment cinétique des atomes ou I = 1/2 il n’en existe qu’une, spin à une équation de diffusion de l’orientation La résonance Ds (ou magnétique moyenne de l’aimantation <M> M(r). séquence définit le coefficient on coefficient de diffusion de spin, a permis de de ou He 3 Ds dans mesurer o B On laisse G.r + 2022 Soit R d’un on temps inhomogène précesser présentant une de l’ordre de et un général en l’échantillon, se ne crée par qu’en présence manifeste dimension 203C0/03B3GR, une une un "pulse tant que le un G. On a (r) + M caractéristique point r ni dans un n’est pas répercute <M>. sur + (r) = M o un = M champ magnétique statique exp[ - iy o (B + G.r)t ]. de l’échantillon. Au bout l’aimantation transversale locale est fortement l’aimantation transversale sens, gradients, 03C0/2"). de globale est nulle. La diffusion tend c’est-à-dire qu’elle fait fonction décroissante du temps. En revanche elle ni dans se chaque point de aimantation tranversale M l’aimantation dans gradient que la valeur mesurer et non la valeur en alors à diminuer le module de l’aimantation locale, de M de est la suivante : mesure près uniforme (par exemple 2022 = 0 = permet ne gradient d’aimantation qui un fondamentale de la 2022 A l’instant t à peu sur Etant donné que la diffusion il est nécessaire de créer + M d’un cas liquide [,111] et gazeux [26]. pur z B molécules. Dans le l’orientation : si l’on admet qu’elle obéit l’aimantation). La méthode des échos de spin La variables internes les gran- [voir Chapitre IV, §2) A], de diffusion de la résonance ne tend pas à autre, c’est-à-dire que M reste réel trop près de la paroi. déphaser (figure 57), Fig. 57 Distribution de l’aimantation transversale dans la cellule à l’instant On a pris par exemple : t 141 2022 A l’instant 03C4 r de 03C0" "pulse un vaut Pour t 2022 A l’instant 203C4 l’aimantation est à M= -M(203C4). + grande On a a M(203C4) < Ds est L’amplitude de l’aimantation pour t La séquence précédente G soit connu. Cette est uniforme : le est donc mesure signal se > + <M provient l’appellation d’écho b) que le plus grand (c’est-à-dire fort et que une mesure de = passe alors par de et d’aimantation est plus est Mo exp[-2 3 plus rapide). 03C4 s D G 2 03B3 3 ]. à condition que le , s D un près uniforme M(203C4) est d’autant plus que la diffusion fait à l’instant 203C4 pour gradient lequel l’aimantation maximum très accusé, d’où spin. Discussion de la méthode [99] Les idées directrices du calcul 2022 o M - gradient 203C4 est M(203C4) = à peu nouveau et la différence , o M plus grand (c’est-à-dire que G est point M ( + r)= -M(03C4) o +G.r)03C4]exp[-i03B3(B exp[2i03B3(B + G.r)t]. 2022 on au M ( + r)= -M(03C4) exp[i03B3(B +G.r)03C4]. o l’aimantation transversale locale vaut alors > 03C4 la "refocalisation" : amorce Puisque &<M + #x3E; (r). + M il faut calculer 2022 Le diffusion n’est 0 = sur sont les suivantes : toute la cellule (sauf à l’instant des échos) régime d’équilibre entre l’action du gradient et l’action de jamais atteint [sauf pour M (r) ~ 0]. La vitesse d’évolution + est donc de l’ordre de grandeur des la temps de diffusion associés à la configura- tion spatiale de M(r), temps très inférieurs à 03C4 . 11 2022 L’évolution de +au M point r ne que des valeurs de dépend + M l’intérieur d’une sphère de rayon p comparable à la longueur de diffusion ciée se asso- passe donc si le milieu était infini. comme De M(t) c’est-à-dire très inférieure à R. Tout de diffusion, temps au à ces o exp[-i03B3(B points r G.r)t], la fonction équivalents). Nous sont la diffusion + idées découle l’hypothèse n’agit que sur Plaçons-nous dans + G.r ) , -03B3(Bo + o M(t) allons voir fondamentale ( + r) : M ne dépendant qu’il en pas de est de la forme r résulte que M(t) est réel : le module de l’orientation locale, pas le référentiel tournant et choisissons l’axe Au point r , M évolue uniquement 0 u sous (tous les au point ro dans la direction de M : l’effet de la diffusion : sur à la sa direction. pulsation 142, M(t) reste réel et vaut M Il est Ds G 2 . 3 t o exp - 1 3 03B3 possible de retrouver ce résultat par directement à partir des idées physiques. Pour t 03B3GRt pour traverse la cellule de r sont de la forme (03B2 r R), ~ n 1 entre 0 et R, qui sont associés à grand, c’est-à-dire et Les modes de diffusion excités ,1pour 2 n sR2D 03C4~complètement s D n1 a changé fois n temps de diffusion de l’ordre de des 1 = 1. La longueur R/n ; c’est aussi la longueur est 03C1 ~ l’aimantation M mesure. sens sont des fonctions de Bessel s’annulant qui c’est-à-dire de l’ordre de 03B3Gp grossier, 1, l’aimantation M pour t fixé change plusieurs fois de » quand le point pondante assez calcul un de direction, au , n1 03C4 de diffusion corres- bout de puisque 03B3GRt ~ laquelle n03C0 entraine t ~ 03C0. L’évolution de l’aimantation diffusion à l’intérieur d’une sphère au point est donc déterminée par la r dont le rayon 03C1 ~ 03C0/03B3Gt décroit avec le temps. La vitesse d’évolution, qui est l’inverse du temps de diffusion dans cette sphère, croît On retrouve le avec temps : l’équation différentielle qui donne le module de . + M c) Comparaison de la méthode des échos de spin et de la méthode de relaxation par inhomogénéités de radio-fréquence. Nous avons l’orientation. Elles à comparer deux méthodes de présentent des analogies du mesure point de la diffusion de de vue des techniques utilisées pour provoquer l’apparition d’un gradient et détecter la diffusion, mais aussi une différence notable du point de vue de l’amplitude du gradient ainsi créé. Considérons les premiers instants d’une définis par t a tourné d’un mes « 1/03B3GR. L’aimantation M angle 03B3G.rt qui en un est faible (au dans les conditions du Chapitre IV, a régime d’équilibre donc t « d 03C4 : point quelconque plus égal à 03B3GRt §2)C-a du point de spatiale de l’aimantation, mais la condition que le expérience d’échos t » d 03C4 vue n’est pas r « de spin, de la cellule 1). Nous de la som- répartition réalisée, puis- dû à la diffusion n’a pas le temps de s’établir. On 143 Cette condition que la variation du module de l’aimanta- donc que le signal d’écho de spin négligeable, tion est signifie L’atténuation du module de l’aimantation pour D~ G 2 03B3 3 t 03B3GRt » 1. La condition t « ne ne peut être mesuré, devient sensible que étant toujours vérifiée, d 03C4 1, et la situation est celle décrite au on déduit en paragraphe précédent : l’ai- mantation est très fortement inhomogène, et la diffusion se produit entre oriensens opposés, séparées par une distance p = 03C0/03B3Gt. Notons aussi 1 représente en ordre 03B3GR » 1/t » 1/03C4 , c’est-à-dire d d 03C4 1, où 03A9 1 03A9 tations de que l’on de a grandeur l’inhomogénéite magnétique sur la cellule. La situation est toute différente lors inhomogénéités de radio-fréquence. Il existe tion de la radiofréquence inhomogène et l’action par condition 03C4 1 03A9 d 1. La diffusion de R et faisant entre elles posantes transversales. En effet, Chapitre IV, §2)B z M 2 03B1 . d 03C4 2022 la 03C4 1 03A9 d faible : c’est , 1 03A9 en /~t z ~M Le terme une une diffusion des isotrope du terme ne 2022 t D G 2 3 03B3 reste )/ Mo o M 2022 com- fait que compenser . + M 1 03A9 soit transversale par rapport à (M - de la . + M 1 03A9 spin. Nous distinguerons l’évolution temporelle du module M de l’aimantation locale (peu de relaxation par cause grandeur isotrope de la entièrement anisotrope, et z D0394M est du terme est conclusion à la méthode des échos de en à de la diffusion, entre l’ac- peut faire à partir des équations du on Elle provient de la partie partie anisotrope Revenons d’équilibre les observations suivantes : 2022 Au deuxième ordre forme état un de relaxation produit entre deux orientations distantes se angle un d’uneexpérience « 1 : B) les deux la situation est inhomogénéités de dans importe qu’elle phases suivantes : identique à radiofréquence, celle d’une expérience mais la variation relative très petite devant 1. Dt G 2 03B3 3 > 1 : la variation notable, mais les deux expériences ne d’amplitude de l’aimantation sont M devient plus comparables. Le tableau suivant résume les principales différences entre la méthode des échos de fréquence. spin et la méthode de relaxation par inhomogénéités de radio- 144 B) SECTION EFFICACE DE DIFFUSION DE L’ORIENTATION En l’absence d’une théorie il calculer faut,sinon nous , s D rigoureuse de la diffusion de l’orientation, du moins essayer de le relier au coefficient de diffusion mutuelle D. a) Retour sur la Nous allons de transport, un section commencer efficace de diffusion des par montrer problème spécifique atomes qu’il existe, parmi les phénomènes à la section efficace de diffusion. Ce pro- blème est bien entendu lié à celui de la définition de la diffusion pour des particules identiques, problème qui n’existe pas pour la viscosité et la diffusion de la chaleur. Considérons global une collision entre deux atomes He identiques. 3 L’état symétrique du point de vue spin (état triplet I = 1) antisymétrique du point de vue de l’orbite, puisque les atomes des deux atomes est et doit donc être sont des fermions. Dans la littérature consacrée à la théorie quantique des phé- [105], [112],il est spécifié que l’amplitude de diffusion remplacée dans les formules par f(~) ± f(03C0-~) suivant que le calcul nomènes de transport f(~) doit être traite de bosons citement ou envisagé. de fermions, Dans ce cas, (*) Nous écrivons l’amplitude nuer à parler sans D Q que le cas de la self-diffusion soit expli- deviendrait (*) : 12 de diffusion [f(~) - f(03C0-~)] pour de section efficace de diffusion d’une particule. pouvoir conti- 145 QAD = 203C0 0 03C0 (1 - cos~) 1 2 2 |f(~) -f(03C0 - ~)| (cas des fermions) sin~ d~ Dans cette formule ~ définit la direction dans laquelle l’une quelconque des on essaye de détecter particules. Cette formule n’est absolument pas satisfaisante. 2022 Puisque cos~ efficace de diffusion est Ceci 2022 si les devant la On admet petits nombres aux portée symétrie du généralement qu’aux grands qu’autour de ~ rapport à 03C0/2, la section = d’onde (longueur antisymétrisée : d’onde de de potentiel). particules devenaient discernables. valeurs notables par à la section efficace de collision égale parait improbable, même Broglie grande comme est impair par nombresd’onde tout La fonction f(~) se passe n’atteint des 0, et le terme d’interférence entre f(~) et f(03C0 - X) disparait [le produit f(~) f(03C0 - X) est toujours nul]. On doit donc retrouver la section efficace de diffusion de n’est bien sûr pas le particules discernables, ce cas : quand la longueur d’onde de de Broglie 03BB ~ Notons que cette difficulté est 0. spécifique à la section efficace de diffusion. Elle n’existe pas pour la section efficace de collision : pas plus que pour les sections efficaces de viscosité et de diffusion de la chaleur : qui 146 b) Rôle de l’effet de symétrie dans les phénomènes de transport Nous allons d’abord essayer d’évaluer dans les symétrie phénomènes transport, avant de de l’effet de l’importance de revenir au particu- cas lier de la diffusion de l’orientation. symétrie dans la théorie transport pour les particules identiques [112] : 2022 Dans l’équation de Boltzmann quantique le terme modifié, parce que la probabilité de passage d’une particule des Il existe deux effets de cellule de phases (correspondant à des l’espace statistique utilisée. Par rapport de la au des cas de collision est dans nouvelle une de phénomènes une nouvelle impulsion p) dépend particules discernables, probabilité dépend de l’occupation de la nouvelle case : si la case est pleine, elle est augmentée dans le cas de la statistique de Bose-Einstein, diminuée dans le cas de la statistique de Fermi-Dirac (principe d’exclusion de cette Pauli). Cet effet dépend de la probabilité de recouvrement des paquets d’onde, N, 3 03BB c’est-à-dire de la quantité N-1/3 ,ce qui est bien le -1/3 ~ 300 Åpour 1 dégénéré, N si l’on a 03BB Fermi non où N est la densité du gaz. Il est « Pour les mêmes raisons liées 2022 cas dans qui nous expériences (fluide nos de torr à 300 K). au caractère de boson le calcul de la section efficace de collision est effet négligeable modifié. C’est ou de fermion, deuxième ce intéresse puisque c’est le seul observable dans les fluides sous faible densité. Nous allons voir dans quelles conditions il ment une influence la valeur des sections sur a effective- efficaces totales. La contribution du terme d’interférence à la section efficace de diffusion n’a jamais été calculée ; à notre connaissance une semblable de la section efficace de diffusion ou (si telle une expression par contre de nombreux a une signification physique) renseignements section efficace de collision, sur l’effet de antisymétrisée n’existe pas. On symétrie sur le possède concernant la et les sections efficaces de viscosité et ceci aussi bien fusion de la chaleur, symétrisée expression vrai- plan théorique que sur ou de dif- le plan expérimental. Considérons la section efficace totale de collision Q, qui peut mettre la forme sous Q 1 Q étant = 0 Q + (*) : 1 Q + ... + 1 Q la contribution de l’onde (*) Ce n’est pas le se cas + ... partielle de moment cinétique 1. La des autres sections efficaces de collision : symétri- 147 fait sation de f(~) alors que l’antisymétrisation lorsque 1 tielles fait (~ A QQ ) S symétrie L’effet de les termes de 1 disparaitre disparaitre un plus grandes ; de plus et il est tantôt de Maxwell répartition est énergies direction ~ ~ 0 (ce qui signifie qu’elle ). 1 o 03B3 moniques sphériques au et grande se comme plus en rapi- moyenne dans le cas de [113]. anisotrope, n’atteignant est fortement des valeurs de 1 de positif, tantôt négatif, se une de diffusion énergies l’amplitude Nous pouvons dire aussi qu’aux fortes f(~) grandes 1sont Q en qu’interviennent dement à zéro lorsque la dispersion des la pair : pratique si le nombre d’ondes pardéphasage notable n’est pas trop grand. Cet effet décroît l’énergie augmente donc quand les termes de 1 n’existe que si les variations de varie d’une unité, c’est-à-dire qui subissent impair : valeur notable décompose Le terme d’interférence est sur en un qu’autour de la grand nombre d’har- général très inférieur f(~), sauf aux environs de ~ = 03C0/2 (référentiel du centre f(~) et f(03C0-~) sont comparables [114] ; mais cette contrilequel carré du module de de masse) pour bution de la diffusion à angle droit reste faible. En conclusion il apparait que l’effet de qu’aux très températures. basses changer lorsque c) température la Son tend signe est, vers a doit se manifester priori, quelconque, et peut zéro. abondante littérature à propos de l’effet de une mais elle est difficilement utilisable dans notre Comme cace de viscosité sion cinétique. 2022 ne Ordre de grandeur de l’effet de symétrie à 4,2 K Il existe 2022 symétrie nous l’avons déjà dit, elle ne cas pour concerne symétrie, plusieurs raisons. que la section effi- (ou de diffusion de la chaleur) et la section efficace de colli- Elle compare en général deux isotopes différents (un boson et un fermion), puisqu’il n’est pas possible de faire varier facilement l’état de spin global au cours de la collision. différentes ont des longueurs d’onde alors possible de séparer énergie égale, deux isotopes de masses de de Broglie différentes. Il n’est plus symétrie de "l’effet de diffraction", qui Or, à l’effet de traduit l’écart entre le calcul classique et le calcul lorsque la longueur d’onde de 2022 Dans le fournit souvent des cas de Broglie n’est quantique (à énergie donnée) plus négligeable [112]. de la section efficace de collision renseignements sur cinétique, elle les sections efficaces différentielles. Si 148 elle contient des calculs n’est en général des ou intégrée pas sur la la section efficace totale, celle-ci sur mesures de vitesses répartition la section efficace de diffusion moyenne dérivée de la (répartition D Q qui intervient dans réparti- tion de Maxwell). figure 58, Sur la efficace de viscosité v Q nous reproduisons des courbes donnant la section température, d’après fonction de la en Ces courbes ont été calculées [115] (1965). (03C3 ,r) ] [(03C31 2r) 6 pour un [112]) h/03C3m03B5 égal à 3, c’est-à-dire pour des 403B5 masse voisine de 3. mion de paramètre La courbe 1 symétrique sans du correspond à linéaires de ces de orbital). On vue deux sections efficaces, section efficace de He 3 L’effet de non symétrie dans le cas sous un fer- le nom état de collision toujours anti- représenté les avec non de l’hélium de dans la littérature un symétrisée, polarisé [112 ]. pondant à la section efficace longueur d’onde réduite boson, et la courbe 2 à un aussi a de Lennard-Jones isotopes fictifs connu spin", puisqu’il conduit à point potentiel de de Boer (ou spin polarisé à 100% (également de "fermion le avec Munn et coll. deux combinaisons proportions 1/2 et 1/4 et 3/4 et 1/2 corres- correspondant à la expérience correspondrait à de notre la différence entre les deux dernières courbes : c’est-à-dire au quart de la différence entre le fermion polarisé à 100% et le boson. Pour la viscosité négligeable cet effet est de l’ordre de 10 % à 4,2 K, et il devient au-dessus de 10 K. D’autres calculs des coefficients de viscosité et de diffusion de la chaleur figurent dans les références [24], [ 116 ], [ 117 ]. calculé le coefficient de diffusion de l’orientation simple qui sera D, Les auteurs ont aussi à partir d’un modèle discuté dans les pages suivantes. C) MODELE SIMPLE DE LA DIFFUSION DE L’ORIENTATION a) Le modèle du "mélange (+1/2, -1/2)" Nous expériences avons décrit au Chapitre IV, §B de diffusion de l’orientation du coefficient DSdans et ort donné lieu à Une une He 3 pur. assez longue expérience plus temps de relaxation sur la Ces deux et au §A de ce Chapitre les deux qui ont effectivement permis une expériences sont relativement mesure complexes discussion. facile à interpréter consisterait à mesurer le paroi lorsque celle-ci est complètement désorientante Fig. 58 Section efficace de viscosité Q v (en unités arbitraires) en fonction de la température, d ’après Munn et coll. ,calculée avec le potentiel [115] de Lennard _ Jones Les courbes ont été tracées pour un isotope de l’hélium de masse voisine de 3 dans 4 cas. 1 :boson (Q 2 :fermion de spin polarisé à 100% (Q ) . s ). A 3:particules discernables. 4:fermion de spin 1/2 non orienté . 149, [03B1 observe l’évolution du mode fondamental de la diffusion de l’aiman- élevé, on tation avec pour condition De cette formule est limites l’aimantation nulle aux paroi [30] : la sur si l’on connait R et si déduit la valeur de D on dernier ce s beaucoup plus grand que le libre parcours moyen 03BB (*). Une telle et par Chapman [27]. de D, mais elle la paroi. Cette a expérience déjà a été faite par et coll. une [26], mesure servi à vérifier la condition de relaxation forte plutôt présente mesure Luszczynski proprement parler à Elle n’a pas donné lieu à très grand par rapport à 03BB/R, la amortissement des modes d’ordre plus §1)A-c]. Après 1, voir Chapitre I, = un risque d’erreur systématique si la valeur de R 1/T dépendant au 03B1 sur n’est pas premier ordre de quantité 03BB/R03B1 [31]: Mais cette difficulté devrait pouvoir être surmontée en opérant plusieurs sur cellules de rayons différents. L’interprétation L’aimantation M(r) Prenons comme axe a de peut être décrit par une d’une telle direction constante, quantification un 12± et seul beaucoup plus facile. le module la direction de M : en du point 3 H e(+ 1/2) dont la composante m I du spin He(-1/2) dont cette composante vaut -1/2. En 3 la matrice densité est les deux éléments étant diagonale, <Sz>. ce Chapitre, à propos de la diffusion dans les 2022 La diffusion de l’orientation concentration dans le mélanges s’interprète He(-1/2) He(+1/2) - 3 mélange 3 rappelés au §1)A binaires. comme dont les la diffusion de proportions dépen- dent du module de l’aimantation M(r). 2022 Le coefficient de diffusion s D ne dépend pratiquement pas de la concentration, c’est-à-dire de l’aimantation. (*) La véritable condition paroi portionnel vers aux le centre soit nul. à la densité en limites est que le flux d’aimantation émis par la ce flux, pour une sphère de rayon r, est pro- Or r. chaque point le fluide Nous pouvons maintenant utiliser tous les résultats de dépend d’atomes mélange nucléaire vaut +1/2, et d’atomes d’autres termes, est expérience r + 2 303BB[31]. 150 2022 La section efficace de diffusion He(-1/2), 3 He(+1/2) 3 et est ], D S à 1 2 [Q Q D A égale mélange (+1/2, -1/2), est le coefficient de diffusion mutuelle du D ne fait intervenir que les collisions entre c’est-à-dire entre des particules discernables. Elle et le coefficient de diffusion + coefficient de diffusion non-symétrisé s D confond se avec le . n D Historique du modèle "mélange (+1/2, -1/2)" b) Le modèle précédent n’a pas été décrite ci-dessus, mais dans le but d’interpréter des échos de spin, aux et de faire face à l’occasion de développé les l’expérience par la méthode mesures problèmes posés par la symétrisation [§2)B-a]. [118 ]ont calculé de la section efficace de diffusion En 1954, Cohen et coll. diffusion de ADQet QSD He 3 en écrivant la section efficace de diffusion étant les sections efficaces de diffusion calculées diffusion respectivement que). de et antisymétrisée états de spin total respectivement S aux = let). Le résultat à 4,2K est D toutes les expériences La raison de l’avons dit au ce = 1 (symétrique)et -1 s 2 . cm de diffusion dans désaccord a été §2)B-a, la symétrisation effet de faire disparaitre le terme en ou l’amplitude avec S de 0 = triplet Cette valeur est He, 3 comme signalée par (antisymétri- tous les états sur des états statistiques 80,0 [112] : la forme sous symétrisée, c’est-à-dire associées Les coefficients 3/4 et 1/4 résultent de la moyenne spin lors de la collision (poids avec le coefficient de self- en le nous et singu- désaccord verrons Emery [119]. Comme l’antisymétrisation de f(~) a §3)B. au nous pour cos~ dans la section efficace de diffu- sion. Le calcul de Cohen et coll. aboutit donc à : Ces identités devraient être valables à toutes les raisons de penser qu’elles 2022 Une raison ne sont pas vérifiées théorique exposée les sections efficaces totales symétrisée l’une passe vers l’autre, et tout se comme au énergies, aux or énergies étendus une grande définition en élevées : §2)B-a. Aux grands nombres d’onde, et non symétrisée si les particules étaient discerna- bles. Ceci bien sûr n’est pas vrai pour les sections efficaces qui exigent il existe deux doivent tendre différentielles, direction, donc des paquets d’onde très qui interfèrent toujours [120]. 151 Une raison o 2. cm -1 s 300 K, mesuré par notre méthode, est de 1440 Q= D de diffusion correspondante est 2 Å vaut 35 qui comme pour Le modèle du 2022 I1 repose A cette "mélange (+1/2, -1/2)" approche intuitive une sur de jeu en au Emery a température, la diffère de Q D Q été utilisé dans la théorie de deux a avantages : expé- de la diffusion : toute moins deux espèces discernables,par On en déduit de la section efficace de diffusion de l’orientation. De gue et négligeable, He(-1/2) [116], [119]. 3 et est la même que celle déduite He (*). 4 rience de diffusion doit mettre He (+1/2) exemple 3 à La section efficace [voir §3)A-b]. est donc symétrie effets de des 2 Å :elle 14 du coefficient de diffusion D 34 à 300 K contribution He 3 Le coefficient de diffusion de expérimentale. l’échange une plus, de métastabilité expression cohérente modèle analo- un [Chapitre III, §1)A]. 2022 Il conduit à valeur du coefficient de diffusion D une en bon n accord avec expériences les c) He [26]et H 3 2 [121]. sur Discussion du modèle Le modèle proposé Emery par référence [119], et utilisant trope. cas dans . n D dans la pour un des orientations fai- indépendant au de la de la direction disparition §1)A-c : du fait de la spins identiques du conser- contribue pas ne flux de l’aimantation. Le modèle du sont bien vu présenté quantique valable L’interprétation physique la collision de deux l’impulsion, calcul où l’environnement d’un spin est sensiblement iso- terme d’interférence est la même que celle donnée vation de un l’approximation On trouve que le coefficient de diffusion est de M, et vaut effectivement au par de Bolzmann équation une spin 1/2. Cette équation est résolue bles, c’est-à-dire dans le étayé est adaptés que dans telle une tournant, évolue chaque instant la cellule, à la expérience et tout deux aimantations de le module de l’aimantation, de la référence de spin. Nous [119] avons dans le référentiel l’effet de la diffusion. Sa vitesse d’évolution est à sous égale "mélange (+1/2, -1/2)" et le calcul description d’une expérience d’échos à l’inverse du se passe sens comme opposés. temps de diffusion des modes présents dans si l’on observait la diffusion mutuelle de Notons qu’il n’est pas nécessaire d’utiliser (*) On remarquera que même à 300 K le terme d’interférence peut être encore différent de zéro après la moyenne sur les angles de diffusion, et ne disparaitre qu’ après la moyenne sur les vitesses (cas de la section efficace de collision de He [113]). 4 152 un de gradient il suffit d’utiliser champ permanent : gradient pulsé un intense pour induire des modes de diffusion d’ordre élevé, de puisqu’il n’est tures, le point de au de définir la self-diffusion inhomogénéités vue aux microscopique, basses tempéra- lorsque la théorie quantique est seule utilisable. Nous allons adopter de point (+1/2, devons renoncer nous possible pas de relaxation par expériences les concerne radiofréquence, de champ qui ce la décroissance du exponentielle [109]. module de l’aimantation devenant alors En assez vue macroscopique, -1/2)". Cette hypothèse et admettre la validité du modèle du devra à l’avenir être confirmée par de la diffusion de l’orientation, complète car 2022 L’évolution de l’aimantation M "mélange une théorie plusieurs difficultés subsistent. avec le z * 1 temps de relaxation T est liée à l’excitation d’un mode de diffusion de l’orientation transversale , + M ne mais par l’intermédiaire du joue pas seulement signal détecté, radiofréquence ce rôle de un de gradient qui distingue champ préparation de . 1 radiofréquence 03A9 il est système ; du la méthode de relaxation par des autres méthodes de mesure Ce dernier inséparable du inhomogénéités de du coefficient de diffusion de l’orientation. 2022 Dans le même ordre d’idée, T * est beaucoup 1 quel temps caractéristique 2022 diagonale des L’interprétation physique Il n’est plus , + M n’importe possible équations fait intervenir la diffu- alors le fluide est essentiellement aimanté de décrire les par rapport à la direction de spins quantification par , + M une matrice densité et le modèle du devra être révisé. "mélange (+1/2, -1/2)" En dépit de ces remarques, par la méthode de relaxation par fient de diffusion que des modes de diffusion. sion de l’aimantation tranversale suivant Oz. plus long symétrisé non nous admettrons que le coefficient mesuré inhomogénéités , n D et nous de radiofréquence est le coef- allons discuter le résultat des mesures. III) Mesure des coefficients de diffusion à 4,2 K Nous inhomogénéités avons de vu champ diffusion pour les corps dans le de Chapitre IV que la méthode de "relaxation par radio-fréquence" permet paramagnétiques. fois par M. Leduc lors d’une mesure Elle a une mesure du coefficient de été utilisée pour la première du coefficient de diffusion de l’orientation 153 D He 3 de à 300 K, mesure s tales de la théorie. Nous effectuée à l’occasion des vérifications expérimen- répété l’expérience avons coefficient de diffusion de l’orientation dans La mesure tres méthodes, He 3 ( He dans4 He 3 fusion D 34 de car traces dans en 34 à 4,2 K procure de D un à 4,2 K pour 3 H e et He). 4 le coefficient de dif- élément de comparaison He 3 le coefficient de diffusion de le mesurer dans4 He d’au- avec puse pas de ne problèmes théoriques particuliers. A) MESURES DE D a) Dispositif expérimental expérimentale utilisée Nous allons décrire la méthode 4,2 K qu’à 300 K, et nous de la qui dépendent culières préciserons Chapitre IV, §3)B que, pour faire du coefficient de diffusion des atomes, mesure configuration de C’est intervienne seul. bobines aux RF champ en que position 11 que la détermination de 03C4 part, on peut enregistrer un nous on a réalisé avons peut se une intérêt à utiliser avec une de Holtzhelm de diamètre 30 plus bas (n bonne cm. une 1 = = 1) précision Nous avons vu faire par deux méthodes différentes. D’une réseau de courbes de résonance larges pour dif- férentes intensités 03A9 1 du champ de à mi-hauteur, dont on telle que le mode le inhomogène ce caractéristiques parti- température. Il ressort clairement du grâce pour terminer les aussi bien à extrapole la radiofréquence ; valeur à 03A9 1 nul. on mesure D’autre alors leur part, on largeur peut 11 par une utiliser la technique des transitoires de relaxation, qui fournit 03C4 . La seconde méthode 1 unique courbe correspondant à une valeur quelconque de 03A9 apparait en pratique plus précise que la première, car elle ne nécessite pas 1 = 0. Elle est d’ailleurs beaucoup plus simple d’emploi et d’extrapolation à 03A9 He, où l’enregistrement sans disaussi plus rapide (au moins dans le cas de 3 torsion des courbes de RMN est très long, étant données les grandes constantes de temps de réponse du système atomique). Rappelons Il n’est pas car le "champ 11 de la 03C4 dante de possible largeur (IV-6) qui donne le temps de relaxation : de calculer 03C4 11 radiofréquence de 1| 2 <03A9 >. la formule partir efficace" de la lorentzienne Plus à précisément, on par 1| 2 <03A9 > * 1 1/T * (w 1 exemple de T est mal connu. fonction de 03C9 0 - w, trace les demi-droites : = ), 0 03C9 On déduit donc qui est indépen- 154 Le tracé de ces 1 0 T de de relaxation (temps en l’absence de L’intensité du champ de * puisse varier 1 T /4 (pour 11 1| 03C4 2 <03A9 > que mum la détection et mesure de * 1 T une 1 0 T = est divisée par la demi-largeur * / 1 T 0 03C9 et les instabilités du il sur * 1 T précision » 1 0 T la sur la précision entre 10 et 100 s. de 03C9 0 -w est de champ magnétique du laboratoire 4,2 K, température pour laquelle autre, pouvant atteindre 10 %. Ces fluc- une gênantes, et, à précision longues qu’à sur égale, 11 03C4 les mesures 300 K. champs magnétiques statiques des cellules de diamètre ~ la valeur du rayon R. 1| 2 <03A9 > pour que la résulte des fluctuations aléatoires de en ont été faites dans des mesures valeur mini- une * fonction 1 1/T Il n’en est pas de même à à 4,2 K sont beaucoup plus gène est choisie de telle sorte 1 0 T comparable à de la lorentzienne largeur sont w lant de 3 à 10 G, radiofréquence). T 1 0 - T 1 reste satisfaisante (pour * 1 ). En pratique on fait varier T 1 0 T 0 03C9 - 03C9 d’une courbe transitoire à Les de w) nettement plus grande que la constante de temps de = tombe à 5 mG ; tuations de 03C9 0 - radiofréquence valeur maximum gênantes. sont pas gradient de la d’un facteur de l’ordre de 10 entre l’ordre de 70 mG à 300 K, ne fréquence 1 / T La demi- sur à la magnétique correspondant dire du champ 03C9/03B3 (c’est-àradiofréquence), et demi-droites exige bien entendu la connaissance de = 6 cm, al- afin de diminuer l’erreur L’intensité moyenne du champ de radiofréquence inhomo- était de l’ordre de 1 mG à 300 K, et de 0,2 mG à 4,2 K. b) Résultats 2022 diffusion nous de s D y avons A la température de 300 K, pour de He 3 porté relaxation, constant. De la en que nous He 3 pur, la valeur du coefficient de adoptons est celle qui est déduite de la figure 59 ; trouvées par la méthode des transitoires les valeurs de 03C4 11 pression d’hélium, dans des cellules de rayon R fonction de la pente de la droite obtenue, on déduit à l’aide de la formule (IV, 34) : La barre d’erreur indiquée pour D provient essentiellement de l’incertitude s la pression (mesurée à l’aide d’une jauge Mac-Léod) et sur la cellule. Le temps de diffusion lui-même est déterminé supérieure à celle du coefficient 2022 sur le rayon intérieur de avec une précision bien D A 4,2 K, toujours pour . He 3 pur, le coefficient de pente la plus faible de la figure 60 vaut : s D déduit de la droite Fig - 59 Temps de diffusion fonction de la pression à 300K Fig. Temps 60 de diffusion fonction de la pression à 4,2 K 155 La droite tient compte du fait que toutes les cellules n’ont pas tout à fait le même diamètre. Elles d’en tenir compte ; essayé aussi lule et rieur avant le 2022 rature ordinaire) à l’aide d’une avec des d’erreurs. Là encore, c) mesure du volume inté- (droite de pente la plus forte de mélanges à la précision précision ont été mesurées ( à tempé- Texas Instruments 145-01. He 3 ( gazeux annexes He - H 3 4 e - 2 H ) 2 et H que l’on met en communication de la pression dépend imavec du volume mesure trouve limitée à 1,5 %. se indiquées précision la pressions sur tiennent compte de toutes ces causes la pente des droites (1,5 % et 2 %) est la valeur de D. sur Discussion des erreurs systématiques à 4,2 K Une première nomène d’adsorption cause la sur éventuelle d’erreur systématique réside dans le phé- paroi d’hydrogène solide, qui la densité dans la cellule (voir en K les jauge réservoirs, et la précision supérieure He 4 et 90 % de La détermination finale de la Les barres d’erreur bien He 3 l’utilisation de réservoirs la cellule. ces été déterminée par la expériences à 4,2 Mais les remplissages de a On trouve : Pour les pliquent avons mesuré enfin à 4,2 K le coefficient de diffusion D 34 avons contenant 10 % de figure 60). de la nous remplissage. Nous mélange d’un et la relation entre le rayon intérieur d’une cel- dimensions extérieures ses sphériques, sont d’ailleurs pas exactement ne Chapitre I, §1) A-a). a pour effet de diminuer Cette dernière, exprimée terme de pression à 300 K, n’est plus que : Si la sur la densité une cellule paroi est saturée (n ~ 1/s, Chapitre I, §1) C-c), l’erreur peut être importante, puisque 3/sRN remplie sous la pression de 0,3 t. Dans est de l’ordre de 0,1 ce cas la pour pression effective P vaut : puisque Po = k(03B8 N , 0 03B8 est de l’ordre de toujours une est la -3 30.10 droite, mais température t (avec d 03C4 s ~ 10 de ). 2 Å /sR 0 remplissage). La pression 3k03B8 La courbe s’extrapole à zéro pour la d 03C4 fonction de P 0 est 0 pression P = /R. 0 3k03B8 156 alors deux remarques : L’expérience appelle expérimentales 2022 Les droites à -3tprès. 5.10 est moins au Ceci égal signifie . 2 Å à 60 /10 s t v . -2 T de connaître Dans tous les cas, il Rappelons qu’à 4,2 K, en sur température résulte enduit si la cause bien que ou erreur une zéro, de sur s D R T /T s , v est température diminue, avec susceptible ce qui suggère Chapitre II, §3) B-d). une présence augmentation de de la décharge. des électrons = d’énergie est loin Cette énergie est "homogénéisée". En effet, transfert mental les sur forte décharge section une quence = vaut qui 5 , 5.10 -1 s fréquence de collisions les fondamentaux sur d’où la diffusion rapide de cet excès l’énergie fournie de volume et par seconde, en par les électrons introduisant , fréquence e 03C9 aux d’énergie. atomes, par unité de collision d’un élec- les fondamentaux : Appelons 039403B8 la différence de température atomes, = = est très inférieure à la f 03C9 sur d’être négligeable. immédiatement répartie entre de nombreux atomes soit f la fréquence de collision d’un atome fonda03C9 2 s -1en supposant N -7 (cas d’une électrons, avec 03C9 /N ~ 10 e f 10 16 cm 2.10 -3(P cm.s 8 10 0,6t), une vitesse relative de -1 [29]), N -16 cm efficace de transfert d’impulsion de 5.10 2[90]. La fré- Calculons à la d’hydrogène, possible d’erreur réside dans , e 03B8 -4 10 tron 3n/RN = t (exprimée en degrés K), N e leur densité. Au d’une collision électron-atome, l’énergie cédée à l’atome est de l’ordre 4 K (2,5 eV) ; on voit que le c’est-à-dire 3K en prenant e 3.10 03B8 cours ic cas des atomes fondamentaux, du fait de la e 03B8 l’énergie Appelons 1/03C4 dans le loin de la saturation (voir encore La deuxième et plutôt d’importantes variations la paroi est que et paroi n’est pas saturée, que la 2022 Il semble que l’on soit de décalage aucun plus égale à 0,5 %. au la présentent ne en entre les atomes et le thermostat de 4,2 K) et calculons la supposant un puissance cédée coefficient d’accomodation de 1 au énergie moyenne de 4,2 K) : l’équilibre thermique du gaz, on avec On trouve que la différence de température "chauffe" pas les atomes fondamentaux. thermostat par les trouve : est (paroi (ce qui veut dire que les une atomes quittent la paroi En écrivant température négligeable : la décharge ne 157 Du de point été observéeentre les effectuées avec expérimental, vue moyenne 2 décharge une effectuées mesures La dernière différence significative n’a aucune avec 3 fois ou décharge faible, une plus lumineuse. d’erreur réside dans cause temps de la pression dans la cellule. Elle et devrait avoir été éliminée lors de nos a et celles une variation au cours été discutée à la fin du du Chapitre III, mesures. B) DISCUSSION DES RESULTATS Nous allons d’abord discuter la valeur trouvée pour le coefficient de diffusion de l’orientation dans de D 34 (coefficient de diffusion de a) Luszczynski He 3 l’aimantation dans toujours ramené à 1 bon accord sous Le résultat température. 95 en He). 4 traces dans le notre. avec et coll. ont mesuré le coefficient de diffusion de publié dans la référence torr mesuré à 300 -1avec 2s cm valeur de He 3 K, et il mesures des auteurs la référence "communication culs utilisant divers types de [26] peut Mais dans leur travail fera autorité lors des squi D -3g cm 10 ) -3 forte densité (entre 9 et 60 font allusion à de nouvelles = elle intervient dans la détermination car Comparaison avec les expériences d’échos de spin En 1962, s D He, 3 est s D 110 = être considéré He - He 2, cm -1 s en comme assez théorique [116] Monchick et coll. précédents et utilisent la valeur privée". Par la suite, c’est cette comparaisons de l’expérience potentiel et à basse (par exemple avec les cal- dans la référence [117]). Même la valeur ment en désaccord d’au moins ±3% sur la avec s D 95 = -1ne peut 2 s cm nôtre. Luszczynski la valeur du gradient de être considérée et coll. champ G, admettent en comme absolu- incertitude une reconnaissant que cette évaluation est délicate. En effet le gradient est produit par des bobines tées la en opposé (bobines sens présence des 60 % à celle du de pièces polaires gradient créé "Holtzhelm"), mais il est fortement perturbé par de l’électro-aimant (sa valeur est supérieure de par les mêmes bobines isolées). dans les conditions mêmes de l’expérience, ment délicate. un C’est même là connec- et une des inconvénients telle Il doit être mesuré opération est effective- majeurs de la technique des échos de spin par rapport à celle de relaxation par inhomogénéités de champ de radiofréquence. La valeur de de deux échos séparés s D est obtenue par la par l’intervalle de mesure du rapport des amplitudes temps 203C4, rapport qui vaut 158 exp[-2 3 03B32 2 G D3 s ] 03C4 . L’erreur [26], dans la référence que la nôtre même si rons et Ds est sur d’au moins ±6% pour pouvons dire que la barre d’erreur recoupe pres- nous admettions la valeur nous si cette correction s’est l’expérience décrite accompagnée ou non -1Nous ignos 2. cm de 95 corrigée d’une nouvelle évaluation de l’incertitude. Le fait que la justesse, nôtre, la avec mesure Luszczynski et coll. soit fait que les deux au expériences de compatible, doit pas faire oublier qu’il peut exister ne serait dû systématique qui de ne écart un mesurent peut- être pas la même grandeur. Nous avons la déjà envisagé possibilité sur Chapman [27] -1 à 2 s cm trouvé a 94 Ds dant à 1 torr à 300 K) :c’est la méthode des échos de l’auteur spin. une de la droite R T 4,2 K (ramene à la densité correspon- valeur très proche Il est difficile de donne pas l’incertitude ne sur de la valeur obtenue par parler d’une la valeur du rayon R = mesure de 0,4 (la pente fonction de la densité est mesurée à mieux que 2% cm He. 4 Il mesuré le coefficient de diffusion d’un avons faut nous 2022 car 34 D . Valeur de D 34 Nous 90% , s D près). Nous allons maintenant calculer et discuter la valeur de b) l’intermé- Ds par mesurer paroi complètement désorientante [§2)C-a]. diaire du temps de relaxation une de en déduire 34 (0,1 - 0,9) D une valeur mélange He 3 10% indépendante des proportions. n’est pas le coefficient de diffusion du mélange He - H 3 4 e, indépendant de la concentration en première approximation. Cette He interprétation est à rejeter : il n’y a aucun gradient de concentration de 3 He au cours de l’expérience, si l’on suppose négligeables les forces dans4 He par le gradient de champ de radiofréquence. exercées sur un atome 3 2022 He 34 (0,1 - 0,9) est le coefficient de diffusion d’un mélange 3 D He (-1/2) lui-même mélangé à un "gaz tampon" de 4 He. La diffusion (+1/2) dans 3 dans ce mélange ternaire est décrite par qu’une seule variable [le gradient opposé au gradient sent sont égales, centre de masse dit §1)A-a]. de la un seul coefficient, de concentration de puisqu’il n’y He (+1/2) 3 est égal He (-1/2)]. Puisque les masses des deux corps qui 3 formule générale se simplifie [106] [le référentiel coincide avec le référentiel de la cellule, formule du coefficient nous et diffudu l’avons 3 H e sont désignées par ±, leur coeffiHe par N . Nous allons retrouver la 4 , et la densité de4 s D de diffusion (classique) de 3 He dans le mélange ( He, 4 3 He) : Les deux "composantes" du gaz cient de diffusion par comme a 159 Nous 34 D He. He dans 4 déduisons la valeur du coefficient de diffusion de 3 en (88,5 = c) -1 s 2 cm à 5) ± 4,2 K pour (1 torr mesuré à 300 K). Comparaison avec les autres valeurs de D 34 Le coefficient par une méthode de pont trouvée à 4,2 K est D 34 34 D de diffusion associé à = (87,0 ± L’accord de notre valeur de D 34 [116], représenter correspond à potentiel d’interaction He - le une et atteint 24 2 Å A 4,2 K, croît de 35 Å 2 à 55 2 Å [120] ; est de l’ordre de 5 le moment en nettement anisotrope, correspondant à D Q < Q, à cause de la Q= D conditions présence 14 . 2 Å Cette sec- on a donc la section toujour D Q < Q (*). celles de Q orbital des atomes entrant en cinétique collision intervien- diffusée, et l’amplitude de diffusion f(03B8) reste l’expression ces ne analytique choisie unités . Plusieurs valeurs du moment nent dans direction 03B8 = 0. Dans température température, D Q suivent grossièrement cinétique de l’onde bon façon monotone quand la température décroît, constate que les variations de on également -1à 300 K, et il 2 s 34 vaut 1310 cm D à 4,2 K. Sur le même intervalle de élastique Q notre. He. section efficace de diffusion moyenne tion efficace de diffusion croît de efficace seule une La valeur masse. la avec la théorie est tester efficacement la validité d’une forme Le coefficient de diffusion et bon accord mais la valeur du coefficient de diffusion à permet pas de pour avec de spectrographe un 2, cm -1en s 2) entre 1,74 K et 300 K [103] été mesuré par Bendt a "lobe de diffusion" pointant dans la comprend que l’on ait encore, à 4,2 K, un on du facteur 1 cos03B8 dans l’expression - de la sec- tion efficace de diffusion. Par contre, pour des températures très basses, où Q n’augmente pas trop vite quand la mis en jeu dans une et dans température diminue, collision devient inférieur à en l’hypothèse le moment cinétique moyenne. Dans l’onde dif- fusée, c’est l’onde de moment cinétique nul à symétrie sphérique (onde S) qui devient vers prépondérante, et alors les valeurs de D Q et de Q doivent tendre l’une l’autre. d) Comparaison s 34 et des de mesures de D D Les deux valeurs entre elles et Lennard-Jones avec [116]. expérimentales la valeur de D 34 à théorique calculée Nous garderons D 34 = 88 4,2 K sont en bon accord à l’aide du potentiel de -1 s 2. cm Cette valeur peut-elle (*) Q correspond à Q 0 de la référence [113] (partie non symétrisée de la section efficace). Pour obtenir Q, il faut de plus effectuer la moyenne sur les vitesses. Rappelons cependant que cette moyenne sur les vitesses de la répartition de Maxwell n’est pas la même pour Q. D Q et 160 se He 3 comparer à celle mesurée dans pur, D= s 106 -1 ?Oui, puisque 2s cm d’interaction sont les mêmes dans les deux potentiels cas, sauf peut-être à longue distance [122]. Mais il existe deux effets qui expliquent entre les deux coefficients nous géré Emery]. 2022 Le premier effet est évident : inversement proportionnel à la les entrant en C’est à peu près collision. Il la différence rature ordinaire (différence résulte symétrie "mélange (+1/2, -1/2)" sug- le coefficient de diffusion est racine carrée de la en la différence éliminons l’effet de nous que restons dans le cadre du modèle du tant que par [Rappelons les une réduite des particu- masse différence relative : qui existe entre les deux coefficients à tempéà 0,10), compte tenu des barres d’erreur égale [voir §3)A-b]. 2022 Le deuxième effet est l’effet de diffraction [112] [voir §2)B-c]. Rappelons que c’est l’effet quantique de diffraction de l’onde associée à la particule par l’obstacle constitué par le longueur d’onde de de Broglie, qui à la racine carrée de la lisé pour le calcul masse est elle aussi inversement cas du potentiel longueur de environ de la section efficace [115] une discussion de l’effet de Lennard-Jones, d’onde réduite. K la section efficace de diffusion L’effet quantique classique dans le en n’est cas rapport que les varier sensiblement d’un longueurs potentiel d’onde de de avons Sur la base des données dont nous disposons, de l’effet de diffraction. Broglie. vers 30 K ; plus que la moitié et He, 4 Ceci peut c’est-à-dire dans Mais cet effet peut trouvé : nous de cette différence apparait tempé- à l’autre. Expérimentalement grande partie fonction de la de l’hélium. He expliquer l’existence d’une différence notable entre 3 le même proportionnelle [116], [117] : rature réduite et de la à 4,2 de la réduite, et il vaut, suivant le potentiel uti- On trouvera dans la référence diffraction dans le potentiel. Cet effet dépend provient nous pouvons admettre que la de l’addition de l’effet de plus masse et 161, e) s Comparaison des valeurs théoriques et expérimentales de D Pour terminer, nous allons comparer notre valeur de Dsà4,2 K, à-dire s D 2, cm -1aux s (106 ± 4) = partir d’une expression erronée Le résultat était D 3 80,0 2, cm -1sensiblement s de Lennard-Jones), était en très bon accord En 1965, tous cas non [116] D’autres notre mesure valeurs aux 34 (D D 34 = expéripotentiel 2) -1 s 88,5 cm ontrefait les calculs des auteurs proche de notre et n’est pas mesure nous utilisant l’am- en -1 s 2 . n=100 cm D A 4,2 K le résultat est symétrisée. (beaucoup plus proche pouvons conclure à tel écart, mesuré pour l’expérience puisqu’un température, [voir §2)C-b]. trouver dans le choix du se le résultat obtenu sur que la valeur de Cohen et coll.) valeur de la calculée à l’expérience. avec valeur relativement entre la tnéorie et avec car Monchick et coll. plitude de diffusion une pouvait ne inférieur à partir du même potentiel de Lennard-Jones, mais précédents, C’est [118], de Cohen et coll. de la section efficace de diffusion mentales. La raison de cet écart (potentiel théoriques. rappelons la valeur Pour mémoire = valeurs c’est- un en accord seule une significatif. potentiels utilisés pour l’hélium aboutissent à des écarts plus grands. Nous citerons par exemple le potentiel dû à Bruch et McGee ,appelé MDD - 2 dans la référence [117], qui donne = 93 Dn -1à 2 s cm 4,2 K. Nous théoriques avons regroupé la figure des coefficients de diffusion calculée à partir de , 34 D de masse, sur admettant en un 61 Ds et les valeurs expérimentales 34 Une des valeurs de D . effet de diffraction égal Dsa et été à l’effet soit 7 %. C) CONCLUSION AU CHAPITRE V Pour terminer ce Chapitre nous allons d’abord résumer la discussion de notre résultat à propos du coefficient de diffusion de l’orientation de ensuite nous passerons en revue quelques prolongements possibles de a) Résumé de la discussion Nous avons trouvé déduction faite de l’effet de riques dépendent tible avec les assez une sur la mesure différence relative masse. Compte s de D hypothèses suivantes : expériences. à 4,2 K He)-D 3 ( s [D ] 34 tenu du fait que les sensiblement du choix du potentiel, nos He ; 3 ce / D 34 de +12%, prévisions théo- résultat est compa- 162 2022 Le coefficient D, égal Ds est coefficient de diffusion au non-symétrisé calculé pour des particules discernables. L’effet de diffraction est de 12%. 2022 Notre résultat est ques de en assez En revanche l’écart D. de spin est assez d’erreur. Cette grand, mesure bien avec certaines valeurs théori- avec la mesure faite par la méthode des échos qu’il soit presque compatible 2) cm -1 s (D= 95 s l’ordre de 1% qui est bon accord conduit à un avec les barres effet de diffraction de peu vraisemblable. Mais il n’est pas exclu que d’autres et que le calcul fournisse une autre contribu- phénomènes puissent intervenir, tion de l’effet de diffraction. Par exemple Bennewitz et coll. trouvé, ont énergies de He - H 3 e cinétique 3 section efficace de collision l’ordre de quelques K, supérieure de 8% à celle obtenue une [122] théoriquement à l’aide du aux potentiel Lennard-Jones modifié qui rend très bien compte des résultats pour He - 4 4 He. phénomènes Si un fraction déduit des 34 D ] / D 34 de quelques% mais mesures trouverait se expérimentaux (*) pour les sections efficaces des transport, il est possible qu’il conduise à de He) 3 ( s [D relative tel effet existe de augmenté différence une négative, et l’effet de dif- d’autant. b) Propositions pour de nouvelles expériences Ces nouvelles expériences répondre à plusieurs devraient permettre de besoins : 2022 exemple de Amélioration de la He(100 He(x%) - 4 3 de 34 D x%] pour plusieurs valeurs de droite 1/D fonction de généités sur et . s D le coefficient de diffusion dans les mesurer 2022 précision x Comparaison avec une meilleure mélanges et de spin sant de mettre Mais la et dans les en technique oeuvre déterminer ainsi la et de relaxation par inhomo- Le coefficient de diffusion semble inversement pro- -2gcm portionnel à la densité jusqu’à 8.10 -3(ceci exclut liquide [111] par précision. des méthodes d’écho de radiofréquence. x, Il serait utile les He - H 4 e liquides [123]) mélanges 3 les deux techniques de relaxation par mesures dans He 3 et il serait intéres- dans toute cette gamme de densité. inhomogénéités de champ de radiofréquence He semble supérieur au potentiel 4 3 He He - 4 (*) Le potentiel 3 He de 3,4%. Cette différence pourrait être due au "mass polarization effect" (analogue à l’effet de masse spécifique des atomes à deux électrons) qui apparait lors du passage dans le référentiel du centre de masse. 163 des cellules assez grosses pour que la exige bonne, qui implique ce des * de l’ordre de l’heure, 1 T contre il doit être temps possible d’utiliser, échos de spin associée au pompage des mesures à comparaison exige faibles densités, la méthode des il serait G/cm, une avec les températures Toutes les chapitres envisager des de plusieurs températures. Cette D. Il serait évidemment aux faibles densités franchement inférieures à 4 K. expériences expériences He 3 sur décrites dans les deux derniers à faible taux d’orientation, mais expériences sont des précision. théoriques et très intéressant d’étendre la technique du pompage optique vers de connaitre le possible très bonne expérimentales valeurs temps délicates. Par optique ; de 0,1 gradient utilisé, de l’ordre 2022 Comparaison des et des mesures de rendre les aux le rayon soit sur s) 2 longs(~ 10 de diffusion très qui risque ce précision à fort taux d’orientation. Nous avons peut aussi on vu au § 2)C de théorie générale de la diffusion des variables internes et général de l’orientation en particulier. Pourtant seule une qu’il n’existe pas des atomes en telle théorie riences que nous tion seraient Ces source un venons une interprétation de décrire ; ambiguités des expériences à fort sans et des diverses expé- taux d’orienta- bon test de cette théorie. expériences de pompage spectrale effets permettra a ne seront 1,08303BC d’intensité de l’ordre de 300 Mhz susceptibles possibles qu’après de dépendre au moins [voir Chapitre de la tiques, d’où la nécessité d’obtenir égale la réalisation d’une à 20mW sur II, introduction du polarisation nucléaire de fortes valeurs de P. largeur §1)]. Les une P seront quadra- 164 CONCLUSION Il semble nous important, à la fin de les résultats obtenus, mais d’exposer les mémoire, ce développements possibles Certains de ces développements phénomènes observés, car plusieurs questions demeurent riences. semblent constituer devront avoir pour but contribution intéressante à une pas de résumer non sans de nos expéles d’expliquer réponse. D’autres plusieurs domaines nous de la physique. Le résultat le tation nucléaire de He 3 plus important de par pompage travail est l’obtention de l’orien- ce optique à 4,2 le rôle fondamental de l’accroissement du temps de et montré température, de Chapman K. Nous séjour la relation qui existe entre les et Richards, avons sur en évidence le pyrex à basse à forte densité expériences nôtres. Par contre l’effet et les mis des enduits efficaces basses températures, particulièrement l’enduit d’hydrogène solide, reste complètement mystérieux. Une étude systématique des propriétés des enduits va se poursuivre à aux l’aide d’un cryostat à température variable (entre 1,5 riences de pompage optique. Une très (rappelons Un autre que le temps grande stabilité de relaxation sur sujet intéressant est la recherche des mesuré à 4,2 K n’est pas, en a priori, température en Le une vers le bas à une est nécessaire s 5 10 en 1 ou température temps limite R T = 60 heures que nous mais la mise supérieure ; à peine inférieure à 4 K. optique serait très intéressant à tous les expériences. de He 3 points de est vue de Du point de vue possible jusqu’à 0,25 pression K. Il pouvoir diminuer la "tempé- critique"au-dessous de laquelle la relaxation paroi devient trop forte. faudrait dans ce former vers K dans rience exige l’utilisation exigences décharge. 1 d’une 2K). enfin que l’orientation nucléaire est limitée pour le moment de vapeur saturante le pompage rature expé- aux temps de relaxation très longs, évidence de temps plus longs pose le problème de la durée des Rappelons adapté 2 solide passe de 1s à H susceptibles d’applications technologiques. avons et 30 K) Il He qui devrait se 4 He - 4 He ; mais cette expémélange 3 but tester l’enduit constitué par le film de une cellule contenant d’un nouveau température proche un cryostat qui permette de concilier les de 1 K et du pompage optique en présence d’une 165 Nous que. La mesure procédé avons à une étude des autres paramètres du pompage opti- sommaire de la densité des atomes métastables à 4,2 K d’être améliorée que si elle peut conduire à une mesure de la section efficace pour diminuer l’incertitude tester le à cause est l’étude de l’importance de expériences supposent de à métastabilité, à 4,2 K , masse l’utilisation d’un températures pour grande distance. Mais l’expérience de métastabilité croisé l’échange de l’effet de peut envisager de on notre valeur, et à d’autres potentiel métastable-fondamental plus intéressante la sur d’échange des compréhension meilleure mécanismes de relaxation de l’état fondamental. Par contre refaire la mérite ne He - 4 3 He, (de l’ordre de 10 K). Toutes blindage magnétique à cause ces de la finesse des raies de résonance. Nous He 3 tion nucléaire de sion s D autres valeurs expérimentales théoriques, et il n’en dans une expérience atomes. Parallèlement de nouvelles de les avec pas de même pour devront confirmer, expériences des coefficients pour tester le préciser . s D les ou infirmer, spin et celle de relaxation par He - He, potentiel d’effectuer des 34 à plusieurs températures, particulièrement D Ds et dessous de 4,2 K. Ceci pose à nouveau le problème du pompage optique de He 3 en aux températures. D’autres l’orientation de une est bon accord radiofréquence. Il serait utile, très basses de l’orienta- de diffusion des variables internes des les valeurs obtenues par la méthode des échos de inhomogénéités en semble indispensable, qui aurait pour but de théorique grandeurs mesurées mesures application la mesure des coefficients de diffu- optique : par pompage une 34 à 4,2 K. Si la valeur trouvée pour D D 34 est et Un effort consacré la fin de l’exposé à avons He 3 applications peuvent être envisagées. L’une d’entre sous technique intéressante He liquide, qui pourrait 3 forte densité et de dans des domaines aussi variés que la aire, la physique des liquides de Fermi, l’étude des interactions condensée (interaction dipôle-dipôle, Nous terminerons par taux d’orientation nucléaire, une etc... dernière sur application, voie à décharges la physique nucléen phase une l’obtention de forts série d’études concer- les collisions fondamental-fondamental (diffusion) et fondamental-métastable (diffusion et Aux très faibles s’avérer ). qui ouvrirait la nant l’effet du taux d’orientation elles est échange de métastabilité). polarisation nucléaire du fondamental est voisine 166 de celle des états métastables, dans l’un des sous-niveaux suppose la mise au et il n’est pas hyperfins point d’une un source pompage optique, c’est-à-dire continue puissance modérée. C’est un trop lointain, et mettant le pompage en jeu qui a une utopique d’espérer atteindre taux d’orientation de 100 %. Ceci laser accordée à ou 1,083 03BC et adaptée au émettant des impulsions longues de objectif qui peut être atteint dans un avenir pas importance considérable pour toutes les expériences optique de l’hélium. 167 APPENDICE I THEORIE PHENOMENOLOGIQUE DU COUPLAGE DES AIMANTATIONS DANS LA PHASE GAZEUSE ET LA PHASE ADSORBEE Nous allons utiliser des et coll [16] , P : en équations identiques à conservant les deux notations : taux de polarisation de la phase gazeuse, p : taux de polarisation de la phase adsorbée Attention : celles de Fitzsimmons sur la paroi. les autres notations sont souvent différentes. a) Equations d’évolution Rappelons que RN/3n est le nombre d’atomes adsorbés, est et que sest t le en phase gazeuse et du temps de séjour la vitesse de relaxation à l’exclusion de la relaxation /T o P p où rapport du nombre d’atomes est la vitesse de pompage. On V 03B2/T est la a sur la paroi. sur la paroi, par unité de temps pour un atome. aussi : probabilité d’adsorption 1 1/T et 168 Rappelons En Les deux cas régime temps de relaxation de la phase adsorbée. est le stationnaire on désigne polarisations les par Pe et p e : limites sont : On obtient b) A T que e P en faisant dP/dt = première équation. 0 dans la Constantes de temps d’évolution L’équation différentielle donnant P apparait donc deux constantes l’inégalité s t « /03B2 V T de (ou 3n/RN En l’absence de pompage, temps. Le « ou cas p est du second ordre, qui nous intéresse et il correspond à 1, condition de "densité volumique constante"). les deux constantes s’écrivent alors : -1 ] 1 R 1/T [1/T La seconde constante de temps n’est autre que + (voir I-1) B-a). Les solutions transitoires sont : Les conditions initiales sont les suivantes : atteint un régime stationnaire, laisse évoluer P et p sous on les deux orientations P et supprime le l’effet des seuls terme de pompage phénomènes de p ayant et p o (P , P)/T relaxation. on 169 déduit : On en On a En exprimant de même : p en fonction de Mais la valeur de nous venons e P , e P on trouve : s’exprime en fonction des constantes de temps que de calculer : L’expérience montre aussi que 1 est toujours beaucoup plus long T 1 1/03BB que d’où l’inégalité : qui justifie poids les appellations "courte" et "longue". Il en résulte a « de la constante de temps courte dans la formule qui donne p est b : le négligeable. 170 APPENDICE II MESURE DE LA DENSITE DES ATOMES METASTABLES Nous avons évalué à diverses températures entre 300 K et 1,6 K la He 3 densité des atomes métastables la lumière émise par sorption de et dans nos cellules, uti- Principe de la mesure les deux rappeler étapes, en l’effet et d’une raie d’absorption de forme déterminée entièrement par 03BDet , o e Soit K le coefficient d’absorption sont la température masse et la où g 1 est la au centre de la raie charge de l’électron, M la supérieur dégénérescence (03BD = 03BD ) : o masse de l’atome, et ~ le nombre d’atomes absorbant par unité de volume. la durée de vie du niveau f/g 1 g 2 cas Nous allons Doppler. 2022 m sur classique [125]. dans le plaçant nous de force d’oscillateur f, centrée où mesurant l’ab- [28], [124]. Le calcul de la lumière absorbée est très en en He. Cette méthode à déjà été lampe à 4 une lisée à 300 K par plusieurs auteurs a) He 4 03B8 la Rappelons que de la transition 03C4 est donnée par la relation : du niveau inférieur, la force d’oscillateur de la raie en 2 celle du niveau g émission. supérieur, et 171 2022 Soit dI d 03BD = f(03BD) l’intensité spectrale de la lumière excitatrice. La fraction de la lumière absorbée est donnée par : l’épaisseur traversée par la lumière excitatrice. connaissance de f(03BD), permet de déterminer K puis ~. où 1 est à la b) La mesure Le dispositif expérimental est représenté sur la figure 62. La de A, géométrie jointe du faisceau lumineux et la taille du diaphragme obéissent à deux impératifs. 2022 Ils doivent permettre de calculer aisément dans un milieu absorbant à une épaisseur optique K1 mais dont la densité n’est pas symétrie sphérique, uniforme (les atomes absorbant sont des atomes métastables). 2022 Ils doivent aussi permettre l’utilisation d’un interféromètre de Fabry-Pérot de moyenne raie émise par la d’analyser la arrive qui ne dépend sur Le diamètre pour but, soit de modifier l’intensité soit spectrale la cellule pour vérifier que la valeur de K déduite de la photomultiplicateur du diaphragme (~ ~ 1 focale) correspond à plus souvent un He, 4 lampe a mesure pas de la fonction f(v). Le pour faible résolution. Cet interféromètre ou avait une une à couche S1 mm, foyer au (RCA 7102) est cablé d’une lentille de 20 résolution médiocre. En effet le finesse < 10, soit une 6 avec cm dynodes. de distance Fabry-Pérot utilisé bande passante supérieure le à 2 Ghz intervalle spectral libre de 20 Ghz. L’interféromètre était balayable par pression, et son épaisseur avons aussi utilisé un était constante, déterminée par des cales Fabry-Pérot balayé par cales en invar. Nous piézoélectriques, d’épaisseur variable. c) Principaux paramètres de l’expérience Le premier paramètre dont dépend le résultat de la d’oscillateur f. Dans le cas de He 4 on a [126]: mesure est la force 172 En effet, spectral donné, cence du niveau transition tient vers un niveau F’, des sous-niveaux 0 est excitée par une avons à la indispensable mesure [127] qui Seule la transition F = 3/2 ~ de la lumière excitatrice spectrale f(V) de la densité des atomes métastables. Le Fabry-Pérot d’épaisseur variable été étudié pour He, c’est-à-dire lampe 4 Nous une été étudié a He, lampe à 4 par la dont décharge passante à la largeur de raie un utilisant, en sélecteur de He 3 n’était autre que l’absorption par les atomes métastables à 20 hz par intervalle de l’ordre de 20 Ghz. 2022 Le Fabry-Pérot d’épaisseur fixe large constituée un la bande cas ce supérieure de l’interféromètre était environ trois fois source a de l’ordre de 300 Ghz. Dans spectral libre très grand, la de probabilités la référence d’après hyperfins. plusieurs utilisé plusieurs méthodes. 2022 de la dégénéres- la He. lampe 4 La connaissance de l’intensité est aussi terme un la force d’oscillateur est divisée entre niveau F compte du mélange = proportionnelles à Le tableau de la page suivante donne les hyperfins. un He 3 de cas correspondant à les niveaux La force d’oscillateur totale vaut ici 0,539. d’arrivée. depuis F’= 1/2, J vers les forces d’oscillateur sont Dans le sous-niveaux absorption en de fréquence qui à 4,2 K, modulée variait sinusoïdalement. Le l’amplitude plus en signal alternatif est alors proportionnel à la transmission de l’interféromètre, dans une bande de de l’ordre de 0,3 Ghz fréquence autour de la fréquence d’absorption de 2022 La forme de raie de la lampe romètres de Fabry-Pérot. Seule une He 3 a de (largeur Doppler (J = 1, F = 3/2 ~ J = He 3 à 4,2K) 0, F 1/2). = été étudiée à l’aide des deux interfé- épaisseur de 0,7 cm (un peu plus de 21 Ghz d’intervalle spectral libre) permet d’éviter le recouvrement des modes, mais la finesse est alors insuffisante. L’intensité sissant pour la forme de raie les comparant aux un figure 63 reproduit la forme en He et de tion à 4,2 K de4 He. 3 à Nous avons paramètre admis symétrie sphérique, une été obtenue avec simples, la fonction en et est l’épaisseur choien d’appareil de raie d’émission donnnant dessous sont dessinées les formes de raies les meilleurs résultats ; Le dernier a certain nombre de fonctions enregistrements après convolution de l’interféromètre. La lampe. spectrale d’absorp- 1 traversée par la lumière de la distribution des atomes métastables dans la cellule de la forme : 173 où R est le rayon de la cellule et r la distance diffusion et T le temps de diffusion associé à la fonction de Bessel sphérique longueur 1 égale à 1,18 = centre, D le coefficient de mode de diffusion correspondant [30]. d’ordre 0 En associant le coefficient K au au ) à la densité ~, o K(v on trouve une R. d) Résultats Les La résument les résultats obtenus. figures 64, 65, 66 et 67 figure 64a) reproduit une courbe expérimentale de l’absorption en He seule (sans décharge, dans le cas de la lampe 4 60 mm) à 3 e (0,8 torr, ~ Fabry-Pérot), pour une cellule à H fonction de l’intensité de la interposition d’un 4,2K. On a donné = dessous, figure 64b), la courbe théorique de l’absorption en en fonction de la densité des métastables, calculée à partir de la forme de raie d’émission de la lampe. La figure 65 tensité de la de ~ à basse représente la densité des métastables fonction de l’in- en décharge, déduite des deux courbes précédentes. Toutes les mesures température manifestent le même phénomène de saturation, plus ou moins marqué. La figure 66 montre deux courbes ~ fonction de la sage, relatives à forte (l’intensité émise’est que l’on cellule ~ une = 60 mm à 300 K et à 4,2 K, 10 fois l’intensité de la puisse entretenir. Rappelons que ~ pression décharge est la densité une pour au la de remplisdécharge plus faible centre de la cel- lule des atomes métastables dans l’état F= 3/2. Enfin la 67 figure représente l’inverse de la racine carrée de la tat de ces mesures : tables ne dépasse Nous intensité métastables est un mesures sur à celle émise par égale multipliée étudié des cellules à l’augmentation de en fonction de principal résul- la densité des métas- facteur 3. effectué des avons Elle illustre le température. entre 300 K et 4,2 K pas lumineuse la densité des métastables He : 4 par là un des une cellules ~ = cellule ~ = 60 30 mm. mm la densité des facteur de l’ordre de 1,5. Nous encore l’ordre de Pour avons une aussi grandeur de la densité des métas- tables semble le’même. e) Discussion La précision des mesures décrites ci-dessus est mauvaise, et cette étude est plus qualitative que quantitative. Aux faibles méthodes (c’est-à-dire 30 % près, avec mais pour les et sans décharges Fabry-Pérot) les décharges les différentes donnent les mêmes résultats à plus fortes l’écart atteint parfois un fac- Fig. Raies en 63 absorption (4,2 K ) et en émission ( lampe) Fig - 64 He seule Absorption par He à 4,2 K , lampe 4 3 a) Absorption fonction de la décharge ( expérimentale ) b) Absorption fonction de Kl (théorique) Fig. 66 Densité des métastables fonction de la ( décharge pression forte ) de remplissage 174 teur 2. Il y à cela a 2022 Il existe plusieurs une causes. forte dispersion des mesures de l’absorption de la lumière excitatrice, quelle que soit la méthode utilisée. 2022 Il n’a pas été possible d’affiner suffisamment la raie excitatrice, du fait de la qualité médiocre des de une l’absorption faible 2022 en utilisés. Dans Fabry-Pérot ces conditions la courbe fonction de la densité des métastables sature précision la sur mesure assez vite, d’où . de Pour les mêmes raisons l’intensité spectrale f(v) de la lumière excita- trice est assez mal connue. Du point de théorique, vue ces résultats semblent en accord avec l’hypo- thèse de création des niveaux excités radiatifs à partir des niveaux métastables. En effet peut on alors écrire : où P est la pression de remplissage (proportionnelle damentaux), Ne la densité électronique, temps de diffusion des métastables sité totale émise par la cellule. A l’intensité I constante L’expérience celle en P tient pas caces avec est en accord (sauf peut-être compte la des électrons on avec quantité proportionnelle au En éliminant Ne on trouve : a : avec aux ou une (c’est-à-dire à leur durée de vie) et I l’inten- la variation faibles de nombreux éléments, température, /03B8 P 2 R à la densité des atomes fon- en -1/2 R pression). par exemple et 03B8 ,mais -1/4 Mais un modèle aussi avec simple ne la variation des sections effi- bien la modification de la distribution la densité du gaz. pas en énergie 175 APPENDICE III RELAXATION DE L’AIMANTATION TRANSVERSALE PAR INHOMOGENEITES DE CHAMP DE Rappelons dans RADIOFREQUENCE équations d’évolution les lesquelles 03A9 (r) 1u,V sont les composantes de l’aimantation : du champ tournant : Nous allons utiliser dans le "terme source" de ces équations une aimantation transversale globale différente de zéro : L’ensemble u,V M (IV, 31-b). Nous et nous C 2 03B1 « z M proportionnel à 03B1 est solution des équations (IV, 31-a) et nous arrêterons à la première étape du calcul de perturbations, et négligerons 1/03C4d ou 03A9 03C4d 1 les « régimes 1). transitoires des modes de diffusion (hypothèse 176 Cherchons M Puisque z N est de la forme : z proportionnel à (03B2 j ) R r 1 Y Nous allons calculer le terme équations (IV, Cherchons + M on en a, 2 03B1 au premier ordre dans M u,V’ en 31-a et b) : de la forme : Cette forme est imposée par le "terme source" qui devient : en 03B1 : regroupant les 177 i(2~ Le terme de révolution). symétrie -i039403C9 e t o et +i039403C9 e t o La 039403C9ot+ 03B3) e indépendant de ~ le terme de en donne naissance à un terme en à deux termes en 2 0 Y L’équation + M devient, pour les termes en et 0 Y ,et 2 Y (notons qu’il n’y plus a en respectivement : première équation donne directement B’, après projection sur rj 1 2 (03B2 R) : Ensuite jette la seconde 03B8 sur Y 2 2 et 0 décompose comme précédemment sin On obtient les équation sur 1, puis sur on La deuxième relation La versale première et le (03B2 rj 1 2 R). nous nous déplacement , 0 Y deux et on pro- égalités : donne le coefficient B : donne le temps de relaxation de l’aimantation transde fréquence : 178 On retrouve les résultats de la partie théorique de la référence [ 23]. 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