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Vers une source de photons uniques indiscernables a
l’aide de boites quantiques semiconductrices II-VI.
Christophe Couteau
To cite this version:
Christophe Couteau. Vers une source de photons uniques indiscernables a l’aide de boites quantiques
semiconductrices II-VI.. Physique Atomique [physics.atom-ph]. Université Paris Sud - Paris XI, 2005.
Français. �tel-00110837�
HAL Id: tel-00110837
https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00110837
Submitted on 1 Nov 2006
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Ecole doctorale ’Ondes et Matière’
Université Paris-Sud Orsay
Vers une Source de Photons Uniques
Indiscernables Produits par des Boı̂tes
Quantiques Semiconductrices II-VI
THÈSE
soutenue publiquement le 12 Décembre 2005
pour l’obtention du
Doctorat de l’université Paris-Sud XI – Orsay
Spécialité: Optique Quantique
par
Christophe COUTEAU
Composition du jury
Examinateurs :
Philippe Boucaud
Christian Delsart
Jean-Michel Gérard
Jean-Philippe Poizat
Philippe Roussignol
François Treussart
Examinateur
Président
Examinateur
Directeur de Thèse
Rapporteur
Rapporteur
Laboratoire de Spectrométrie Physique, UMR 5588 Université Joseph Fourier — Grenoble I
Mis en page avec la classe thloria.
Remerciements
Trois années...
Il s’est passé beaucoup de choses en 3 années. Des bonnes et des moins bonnes. Durant
ces 3 années, j’ai appris beaucoup mais je crois que ce que j’ai appris de plus important,
c’est qu’une thèse de doctorat est une aventure scientifique bien entendu, mais aussi, et
peut être surtout, une aventure humaine.
Lorsque je suis arrivé au Laboratoire de Spectrométrie Physique le 2 septembre 2002,
je ne connaissais personne, à une exception près, qui est la première personne que je vais
remercier.
Je remercie mon Directeur de Thèse Jean-Philippe Poizat pour m’avoir "embarqué
dans sa galère". Nous sommes arrivés quasiment en même temps au laboratoire et à
l’époque, le groupe d’Optique Quantique de Spectrométrie Physique était constistué de 2
personnes : lui et moi... Nous avons formé une bonne équipe durant ces 3 années et je le
remercie d’avoir été disponible et d’avoir veillé au bon déroulement de ce travail de thèse.
Aujourd’hui, le groupe comprend 3 permanents, 1 post-doc et 1 thésard, avec la venue
de 2 autres post-docs dans les prochains mois sans compter les membres ponctuels qui
sont présents lorsque cela est nécessaire. Nul doute que le groupe s’est étoffé quelque peu.
Je remercie ensuite Christian Delsart et surtout Jacques Bauche, Directeur de l’Ecole
Doctorale "Ondes et Matière" de l’Université d’Orsay pour avoir accepté, à mon retour
d’Oxford, de me laisser partir pour Grenoble avec une bourse de Paris-Sud. J’ai cru
comprendre que cela est une situation exceptionnelle et je suis bien heureux d’en avoir
bénéficié.
Durant ma thèse, j’ai eu la chance de rencontrer Philippe Roussignol au cours d’une
réunion dans laquelle j’ai tout de suite vu la qualité du chercheur. J’ai eu encore plus de
chance qu’il accepte d’être l’un de mes rapporteurs. Un merci au deuxième rapporteur,
je suis reconnaissant à François Treussart de bien vouloir "rapporter" ma thèse pour sa
première fois. Je remercie également les autres membres du jury : Christian Delsart qui
a présidé ce jury et que je connais depuis que je suis tout "petit" (je suivais ses cours de
physique des lasers durant ma maîtrise de physique à Orsay) et Philippe Boucaud dont
les discussions sur les boîtes quantiques m’ont toujours stimulé lors de nos rencontres.
Je remercie Le Si Dang, responsable de l’équipe NPSC (Nanophysique et Semicondcuteur), (qui s’appelait OPSO pour Optique du Solide lorsque je suis arrivé au labo)
qui est l’équipe mixte CNRS-UJF-CEA actuelle dont fait partie notre groupe d’Optique
Quantique.
Un grand merci ensuite à tous les membres de l’équipe NPSC. Je commencerai tout
d’abord par Jean-Michel Gérard qui, en plus de faire partie de mon jury, a été pour moi
d’un grand soutien et une personne qui compte dans la vie d’un chercheur. Sa connaissance
et sa maîtrise du sujet décrit dans cette thèse sont inestimables.
Je remercie aussi mes 2 "profs", Joël Cibert et Henri Mariette. Lors de discussions avec
eux, j’ai beaucoup appris sur un sujet qui au départ m’était inconnu. J’ai eu beaucoup
i
de chance de pouvoir travailler avec eux. Je remercie en particulier Henri Mariette pour
avoir corrigé une partie de ce manuscrit.
Je remercie ensuite les membres NPSC du LSP rebaptisé récemment Spectro (personnellement je préférais LSP...). Je remercie Lucien Besombes, M. Boîte Quantique, avec qui
j’ai eu des discussions scientifiques très fructueuses. Je remercie David Ferrand, toujours
disponible pour m’aider sur la manip mais aussi sur la physique du solide. En particulier,
je le remercie d’avoir corrigé une partie de ce manuscrit. Je remercie Christoph Simon
qui, en plus d’être un ami et le parrain de l’une de mes filles, est aussi un chercheur de
grande qualité avec qui j’aime discuter de physique.
Je remercie les membres NPSC de la partie CEA, en premier lieu Régis André, chef
épitaxieur hors pair avec qui j’ai énormément appris sur les matériaux et les techniques
d’épitaxie. Je remercie Kuntheak Kheng avec qui j’ai beaucoup travaillé pendant plusieurs
mois et je remercie enfin Thomas Aichele pour avoir brièvement aidé sur la manip avant
de passer à l’épitaxie.
Je tiens à exprimer la chance que j’ai eu de travailler pendant plusieurs mois avec Jan
Gaj, professeur de l’Université de Varsovie. Ce fut un honneur et une chance pour moi de
collaborer avec quelqu’un d’une telle excellence scientifique.
Je n’oublie pas les thésards de NPSC, les épitaxieurs Frank Tinjod (à présent à Nice)
et surtout Ivan-Christophe Robin (bientôt à Vancouver) avec qui j’ai travaillé en parallèle
durant ces 3 années. Je remercie particulièrement Sebastian Moehl (à présent au Bureau
des Brevets Européens de Munich) qui est venu m’apporter pendant plusieurs mois une
aide inestimable au début de ce travail de thèse. Je remercie Philippe Renaud-Goud
(aujourd’hui à Dresde) avec qui j’ai partagé le labo pendant plus d’un an. Je ne lui en veux
pas trop pour m’avoir abandonné et pour avoir basculé du côté obscur de la recherche :
dans le secteur industriel. Je remercie Maxime Richard (parti à Lausanne) avec qui j’ai
partagé mon bureau pendant 2 ans. Nous avons eu des conversations scientifiques mais
aussi non-scientifiques très stimulantes. Je remercie les autres thèsards de NPSC : Jacek
Kasprak, Yoan Léger et Stéphane Marcet. Tous les 3 d’excellents collègues de travail avec
qui j’ai entretenu d’excellentes relations. Enfin, je ne peux pas oublier Grégory Sallen qui
a pris ma succession sur la manip. Bonne chance à toi Grégory, j’ai fais ce que j’ai pu
pour t’aider, à présent c’est à toi de jouer.
Un grand merci aux stagiaires de l’équipe NPSC, ceux qui ont travaillé directement
avec moi : Jan Suffczynski (reparti à Varsovie pour une thèse), Gabriel Hétet (parti en
Australie pour une thèse), Bernard Piechal (reparti aussi à Varsovie pour une thèse) et
ceux avec qui j’ai travaillé indirectement : Horst Vissel (reparti à Karlsruhe pour un
Diplom-Arbeit) et Markus Koch (reparti à Heidelberg pour un Diplom-Arbeit).
Je remercie les autres thésards de l’étage : Nicolas Chevalier (au CEA-LETI), Aurélien
Drezet (à Graz), Michael Nasse (à l’Université du Wisconsin), Frederico Martins, Yannick
Sonnefraud et Pascale Vérant.
Un grand merci également au support technique de Spectro : Michael Betton, Michel
Bouriau, Samir Kassi, Alain Ubelmann et en particulier Jean-François Motte dont l’aide
a été très précieuse durant ces 3 années.
ii
Je ne peux pas oublier de remercier les 3 "vieux", vieux non par l’âge mais par la
sagesse, avec qui j’ai eu le privilège de travailler durant ces 3 années. J’ai éprouvé un
profond respect pour ces chercheurs.
Tout d’abord je remercie Jean-Claude Vial qui m’a hébergé dans son labo pour les premières manips tout au début et dont j’ai eu la chance de supporter l’humeur, le caractère,
l’insolence mais surtout le génie expérimental.
Je remercie ensuite Pierre Edel, enseignant dans l’âme. Sa rigueur intellectuelle et
scientifique sont impeccable et j’ai eu de la chance de travailler avec lui. Je le remercie tout
particulièrement pour avoir lu et corrigé mon manuscrit de thèse si consciencieusement.
Enfin, l’émotion me gagne en écrivant ces lignes, je remercie Robert Romestain. Quel
homme et quel malheur ! Son décès accidentel fut pour moi un choc et créa un vide. Je ne
peux pas décrire assez bien les qualités de ce personnage et de ce chercheur d’exception. Je
suis pleinement conscient de la chance que j’ai eu de côtoyer et de travailler avec Robert.
Des rencontres comme celles-ci, cela n’arrive pas souvent dans une vie...
Enfin, je ne remercierai jamais assez Fabrice Donatini qui a été constamment à mes
côtés durant ces trois années et le plus souvent dans les moments difficiles, là où l’on
apprécie vraiment d’être aidé. Merci Fabrice.
Je termine en remerciant ma famille, mes grands-parents, mes parents, mes filles
Brenna, Caitlin et Gisèle et surtout ma femme Sharon que je remercie infiniment d’avoir
été à mes côtés dans les moments de doute, les moments difficiles où l’on veut tout arrêter.
Elle a toujours été là pour me dire de ne pas abandonner.
"Sans la liberté de blâmer, il n’est point d’éloge flatteur".
Pierre-Augustin Caron de Beaumarchais.
"For a successful technology, reality must take precedence over public relations, for Nature
cannot be fooled".
Richard P. Feynman.
"There are two possible outcomes : if the result confirms the hypothesis, then you’ve made
a measurement. If the result is contrary to the hypothesis, then you’ve made a discovery."
Enrico Fermi.
iii
iv
Je dédie cette thèse à tout ceux qui sont absents,
mon grand-père Jean, Jon, Robert, mon grand-père Léon et surtout
mon père Christian,
qui aurait été fier de ce manuscrit.
Je la dédie aussi à ceux qui m’entourent,
ma mère Evelyne, mes filles Brenna, Caitlin et Gisèle et bien sûr,
ma femme Sharon.
v
vi
Table des matières
Chapitre 1 Préambule
1.1
1.2
1.3
1
L’Informatique à l’Orée d’un Bouleversement ? . . . . . . . . . . . . . . . .
2
1.1.1
Loi de Moore et Limites Physiques . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2
1.1.2
Feynman : Père Spirituel de l’Ordinateur Quantique . . . . . . . . .
3
1.1.3
Algorithmes Quantiques et Qubit . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3
L’Ordinateur Quantique : l’Arlésienne ? . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
6
1.2.1
Genèse de l’Ordinateur Quantique . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
6
1.2.2
Critères de DiVincenzo et ’Carte Routière’ de l’Ordinateur Quantique 11
Les Boîtes Quantiques par la Voie Photonique . . . . . . . . . . . . . . . . 13
Bibliographie
15
Chapitre 2 Photons Uniques Indiscernables
19
2.1
Théorie Quantique de la Lumière et Fonction de Corrélation dans une "Coquille de Noix" . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
2.2
2.3
2.1.1
Quantification du Champ Électromagnétique . . . . . . . . . . . . . 20
2.1.2
Comptons les Tous . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
2.1.3
Fonctions de Corrélation du Champ Électromagnétique . . . . . . . 25
2.1.4
Loi Poissonnienne du Laser . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
Zoologie des Sources de Photons Uniques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32
2.2.1
Atomes et Ions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32
2.2.2
Photons Annoncés . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
2.2.3
Molécules . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
2.2.4
Nanocristaux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
2.2.5
Centres Colorés . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
2.2.6
Boîtes Quantiques Epitaxiées Auto-Assemblés . . . . . . . . . . . . 39
Indiscernabilité de 2 Photons
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
vii
Table des matières
2.3.1
Approche Simpliste . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
2.3.2
Cohérence et Temps de Vie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
2.3.3
Approche Réaliste
2.3.4
Effet Hong-Ou-Mandel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
Bibliographie
49
Chapitre 3 Boîtes Quantiques Semiconductrices
55
3.1
3.2
3.3
3.4
Physique des Semiconducteurs sur le Dos d’une Enveloppe . . . . . . . . . 56
3.1.1
Structure de Bandes-Masse Effective-Trous . . . . . . . . . . . . . . 56
3.1.2
Excitation Elémentaire : Exciton . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
3.1.3
Règles de Sélection Optique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
Boîtes - Ilots - Points Quantiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
3.2.1
Croissance des Boîtes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
3.2.2
Confinement des Porteurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
Entrons dans les Détails . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68
3.3.1
Structure Fine - Dégénérescence de l’Exciton . . . . . . . . . . . . . 68
3.3.2
Mélange de Bandes et Excitons Noirs . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
3.3.3
Biexciton et Enchevêtrement en Polarisation . . . . . . . . . . . . . 72
3.3.4
Exciton Chargé sous Champ Magnétique . . . . . . . . . . . . . . . 73
Différences de Matériaux : II-VI contre III-V . . . . . . . . . . . . . . . . . 76
3.4.1
Différence de Confinement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76
3.4.2
Différence de Force d’Oscillateur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77
3.4.3
Différence de Longueurs d’Ondes d’Emission . . . . . . . . . . . . . 79
3.4.4
Différence de Densités . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
Bibliographie
83
Chapitre 4 Montage Expérimental
85
4.1
4.2
viii
Cryogénie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86
4.1.1
Cryostat à Doigt Froid . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86
4.1.2
Cryostat à Bain d’Hélium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
Systèmes Lasers . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89
4.2.1
Laser Argon Continu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89
4.2.2
Laser Titane-Saphir Impulsionnel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 90
4.2.3
Doublage de Fréquence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91
4.2.4
4.3
4.4
4.5
4.6
4.7
Autres lasers . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93
Microscopie et Microphotoluminescence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93
4.3.1
Rudiments de Microscopie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93
4.3.2
Sélection Spatiale pour Microphotoluminescence . . . . . . . . . . . 96
4.3.3
Lentille à Immersion Solide . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97
4.3.4
Imagerie de la Surface . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 100
Spectroscopie et Détection . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102
4.4.1
Spectromètres et Caméras CCD . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102
4.4.2
Détecteurs de Photons Uniques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103
Montages TCSPC et Hanbury-Brown Twiss . . . . . . . . . . . . . . . . . 108
4.5.1
Compteur de Photons Uniques à Corrélations Temporelles . . . . . 108
4.5.2
Montage de Hanbury-Brown Twiss et Fonction de Corrélations . . . 109
Mesure de la Cohérence Optique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110
4.6.1
Interféromètre de Michelson . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110
4.6.2
Performances Obtenues . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 111
Miscellanés . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113
4.7.1
Filtrage Supplémentaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113
4.7.2
Transmission et Taux de Collection . . . . . . . . . . . . . . . . . . 114
4.7.3
Survol du Montage Final . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 115
Bibliographie
117
Chapitre 5 Autocorrélation de Photons Uniques et Corrélations Croisées
de Paires de Photons
5.1
5.2
5.3
119
Modélisation des Corrélations Temporelles . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120
5.1.1
Equivalence : Population d’un Niveau-Statistique de Photons . . . . 120
5.1.2
Modèle d’un Système à Deux Niveaux . . . . . . . . . . . . . . . . 122
5.1.3
Modèle de Transitions Multiexcitoniques . . . . . . . . . . . . . . . 124
5.1.4
Application aux Corrélations Croisées . . . . . . . . . . . . . . . . . 128
Confrontation avec les Résultats . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 130
5.2.1
Courbes de Saturation et de Déclin des Niveaux . . . . . . . . . . . 130
5.2.2
Taux de Comptage et Prise en Compte du Bruit . . . . . . . . . . . 133
5.2.3
Autocorrélation de la Transition Excitonique . . . . . . . . . . . . . 135
5.2.4
Corrélations Croisées Exciton-Biexciton . . . . . . . . . . . . . . . . 138
Amélioration des Modèles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 141
ix
Table des matières
5.4
5.3.1
Présence de l’Exciton Noir . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 141
5.3.2
Piégeages Profonds . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 144
Conclusions sur les Expériences de ce Chapitre . . . . . . . . . . . . . . . . 146
Bibliographie
149
Chapitre 6 Stratégies d’Excitation et Cohérence
151
6.1
6.2
6.3
6.4
Importance de l’Excitation sur la Cohérence . . . . . . . . . . . . . . . . . 152
6.1.1
Principe de l’Excitation Résonnante . . . . . . . . . . . . . . . . . . 152
6.1.2
Excitations Quasi-Résonnantes d’une Boîte Quantique . . . . . . . 153
6.1.3
Conséquences sur la Cohérence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 155
6.1.4
Mesures de Cohérence en Fonction de la Longueur d’Onde . . . . . 158
Excitation Résonnante à 2 Photons du Biexciton . . . . . . . . . . . . . . . 162
6.2.1
Création de l’Exciton et du Biexciton simultanément . . . . . . . . 162
6.2.2
Résultats sur la Cohérence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 164
Excitation à 2 Photons Infrarouges . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 167
6.3.1
Description de l’Absorption à 2 Photons de l’Exciton . . . . . . . . 167
6.3.2
Principe du Pompage Optique sur Exciton Chargé . . . . . . . . . . 168
6.3.3
Premiers Résultats sur Boîtes Quantiques Uniques . . . . . . . . . . 169
6.3.4
Difficultés Rencontrées . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 177
Conclusions sur les Expériences de ce Chapitre . . . . . . . . . . . . . . . . 179
Bibliographie
181
Chapitre 7 Conclusions et Perspectives
183
7.1
7.2
7.3
Boîtes Quantiques II-VI en Microcavités . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 184
7.1.1
Nécessité de l’Effet Purcell . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 184
7.1.2
Premiers Résultats . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 186
Perspectives d’Expériences . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 190
7.2.1
Améliorations Techniques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 190
7.2.2
Effet Hong-Ou-Mandel avec des Boîtes Quantiques II-VI . . . . . . 191
7.2.3
Protocole de Génération d’Intrication en Temps-Energie . . . . . . 193
Conclusion Générale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 193
Bibliographie
x
197
Table des figures
1.1
1.2
1.3
1.4
2.1
2.2
2.3
Différentes représentations d’un qubit selon une recherche Google sur internet. . . . . .
5
Schéma du montage expérimental théorique de Steane pour construire un ordinateur
quantique à base de 13000 ions piégés dans un piège quadrupolaire, d’après la référence
[17]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
7
Schéma du montage expérimental théorique de Kane d’après la référence [31]. . . . . . 10
Tableau récapitulatif publié par l’ARDA sur les différentes approches de l’ordinateur
quantique et leur état d’avancement selon les critères de DiVincenzo. . . . . . . . . .
12
. . . . . . . . . . . . . . . . . . 24
Expérience des trous d’Young. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
Cube séparateur 50/50 et sa matrice équivalente.
Expérience de corrélations de photons d’ordre 2 encore appelé montage de HanburyBrown et Twiss. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
30
Schéma de l’expérience de dégroupements de photons par fluorescence résonante réalisé
sur un jet dilué d’atomes de sodium, d’après [12]. . . . . . . . . . . . . . . . . . .
33
a) Montage de l’expérience de corrélations de photons émis par un atome unique piégé
par un piège dipolaire. b) Résultat de dégroupement de photons obtenu pour un tel
système, d’après [18]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
34
2.6
Expérience d’émission de photons uniques en pseudo-demande par stockage de photons
de fluorescence paramétrique, d’après [22]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
36
2.7
Représentation des temps caractéristiques de la décroissance exponentielle d’une transition radiative, soumise à des déphasages tous les T2∗ en moyenne. . . . . . . . . . .
43
Expérience de Hong-Ou-Mandel de coalescence de photons produits par fluorescence
paramétrique. D’après [23]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
45
a) Montage de l’expérience de Hong-Ou-Mandel réalisée avec une boîte quantique dans
une microcavité. b) Résultats de la coalescence sur 3 BQs différentes. D’après [57]. . . .
47
a) Représentation de l’existence de bandes d’énergies dans un solide. Schématisation du
passage de l’interaction de 2 atomes, avec formation d’une molécule, à N atomes, avec
formation d’un réseau. b) Diagramme complet de bandes d’énergies de GaAs. . . . . .
57
Déroulement d’une croissance par épitaxie par jet moléculaire de boîtes de CdTe sur
substrat de ZnTe, puis encapsulées par ZnTe à nouveau. . . . . . . . . . . . . . . .
62
Image de microscopie à force atomique (AFM) d’un plan de boîtes quantiques autoassemblées CdTe sur substrat ZnTe. D’après [2] . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
63
Représentation du confinement de l’électron et du trou dans une boîte quantique, avec
formation d’un exciton par excitation laser. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
64
2.4
2.5
2.8
2.9
3.1
3.2
3.3
3.4
xi
Table des figures
3.5
3.6
3.7
3.8
3.9
3.10
3.11
3.12
3.13
3.14
3.15
4.1
4.2
4.3
4.4
4.5
4.6
4.7
4.8
4.9
xii
a) Image STM d’un mésa de 100 nm de côté contenant une seule boîte quantique InAs
dans GaAs. b) Schéma de niveaux d’une BQ et photoluminescence d’un ensemble de
boîtes. c) Spectre d’une boîte unique en fonction de la puissance d’excitation. d) Schéma
de niveaux théoriques d’une boîte quantique selon un modèle de potentiel parabolique
2D avec prise en compte des interactions coulombiennes (d’après [3]). . . . . . . . . .
Représentation énergétique de l’exciton (neutre) en a) et du trion (exciton chargé) en b).
a) Valeur δs du doublet de l’exciton d’une boîte CdTe trouvée sur notre montage. b)
Idem que a) sur un montage plus résolvant et sur une boîte de CdSe. Montage emprunté
à L. Besombes et D. Ferrand. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
a) 4 Recombinaisons possibles de l’exciton vers le vide, composées de 2 radiatives et
de 2 non-radiatives. b) Structure fine de l’exciton radiatif - Dégénérescence du niveau
excitonique. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Evolution des niveaux d’énergies de l’exciton noir Xd et de l’exciton brillant Xb en
fonction du champ magnétique B en configuration Faraday. . . . . . . . . . . . . . .
Diagramme d’énergie et de polarisation de la cascade biexcitonique dans le cas d’une
boîte parfaitement isotrope, a) et anisotrope b). . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
a) Evolution d’une raie de trion X − en fonction du champ magnétique sur une boîte
de CdSe dans ZnSe. b) Idem que a) mais avec la présence d’un exciton neutre X sur le
même spectre. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Ecarts en énergie de l’exciton et du biexciton dans des BQs de CdTe a), et de CdSe, b).
a) Mesures de temps de vie de l’exciton radiatif dans CdTe et dans InAs. b) Mesures de
temps de vie radiatifs d’un exciton dans CdTe et de son biexciton associé. . . . . . . .
Spectre de boîtes quantiques CdSe aux basses longueurs d’ondes et de boîtes quantiques
CdTe aux hautes longueurs d’ondes. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Différence de densité de boîtes quantiques de CdSe pour des ouvertures de 10 µm en a)
et de 0.2 µm de côté en b). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
a) Cryostat à flux d’hélium. b) Cryostat à bain d’hélium. . . . . . . . . . . . . . .
Gamme d’énergie d’émission des échantillons étudiés et possibilités d’excitation laser à
notre disposition. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Spectre du laser en régime continu (courbe avec ronds pleins), en régime impulsionnel
(courbe avec losanges pleins) et ajustement gaussien de cette dernière (courbe en traits
pleins gris). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
a) Dépendance avec la température de la longueur d’onde d’émission du laser doublé
en fréquence. b) Acceptance en température du doublage d’une fréquence donnée. . .
Grandeurs pertinentes pour le calcul d’une ouverture numérique. . . . . . . . . . .
Schéma de l’empilement d’éléments piézoélectriques (de marque Attocube) servant à
bouger l’échantillon au point focal de l’objectif de microscope. . . . . . . . . . . .
Photographie de la queue de la canne insérée dans le cryostat avec aperçu de l’objectif
de microscope ainsi que des éléments piézoélectriques Attocube montés les uns sur les
autres et portant le porte-échantillon. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Image d’un masque d’aluminium déposé sur la surface d’un plan de boîtes quantiques.
Image réalisée à l’aide d’un microscope électronique à balayage. . . . . . . . . . . .
Schéma de principe d’une SIL de Zr O2 , d’indice nsil = 2.16 accolée à un échantillon de
semiconducteur II-VI d’indice ns ≈ 2.7. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
67
68
69
70
71
74
75
76
78
80
81
. 87
. 89
. 91
. 92
. 94
. 95
. 96
. 97
. 99
4.10 Effet du gain en collection de la lumière avec et sans SIL. Les courbes représentent la
saturation d’une raie excitonique. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.11 Schéma du montage d’imagerie en lumière blanche de la surface d’un échantillon. MO
signifiant objectif microscope. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.12 Surface d’un échantillon masqué prise avec l’ensemble microscope+lentille+webcam. .
4.13 Résolution spectrale du spectromètre Chromex de focale 50 cm. Cela correspond à la
résolution spectrale ultime du montage. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.14 a) Résolution temporelle ou gigue temporelle du meilleur photomultiplicateur seul uti-
. 99
. 101
. 101
. 103
lisé. Mesure effectuée "à nue" i.e. sans aucun autre élément dispersif temporellement.
b) Résolution temporelle du montage avec 2 photomultiplicateurs à galettes de microcanaux+spectromètres. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104
4.15 Représentation géométrique du retard temporel pris par un faisceau incident réfléchit
par un réseau. La figure définit les paramètres pertinents pour le calcul de la différence
de marche δ. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105
4.16 Résolution temporelle du montage avec 2 photodiodes à avalanches+spectromètres. . . 107
4.17 a) Représentation d’un interféromètre de Michelson avec une entrée e1 et 2 sorties s1 et
s2 . Un bras est monté sur une vis à pas fins pour une grande excursion (grand retard tL )
et l’autre sur un piézoélectrique pour une faible excursion (petit retard tl ) et pour voir
les franges d’interférences. b) Cliché photographique de l’interféromètre sur le montage. 111
4.18 a) Contraste du laser doublé en fréquence avec une longueur de cohérence trouvée de
452 µm. b) Plusieurs franges d’interférences du laser enregistrées en comptage de photons
à la sortie du spectromètre. c) Etude de la stabilité mécanique du montage sur plusieurs
millimètres. Mesures faites avec un laser argon de très grande longueur de cohérence (de
l’ordre du mètre). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112
4.19 Montage de filtrage supplémentaire avec réseau et masque pour stopper la lumière laser
non-désirée. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113
4.20 Photographie du montage final avec en a) la partie laser et en b) le reste de l’expérience. 116
5.1
5.2
5.3
5.4
Schéma d’un système à 2 niveaux avec un niveau fondamental f et un niveau excité e. . 121
a) Evolution de la population stationnaire du niveau excité en fonction de la puissance
du laser incident r. Une durée de vie de T1 = 1/Γ = 250 ps. b) Valeurs théoriques de la
fonction g (2) (ζ) pour 5 valeurs de r différentes, données en unité de Γ. . . . . . . . . 123
Schéma d’un modèle en échelle de transitions multiexcitoniques.
. . . . . . . . . . . 125
a) Evolution des populations excitoniques n1−X et biexcitoniques n2−X2 en fonction de
la puissance d’excitation r. b) Idem que a) en échelle log-log et avec une courbe de pente
linéaire et une courbe de pente quadratique. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 126
5.5
a) Allure de la fonction d’autocorrélation g (2) (ζ) pour la population excitonique n1 d’une
boîte quantique. Les 4 courbes représentent cette même fonction pour différents degrés
de remplissage d’excitons dans la boîte : X1 , X2 , X3 et X4 . b) Idem que a) avec un gros
plan au voisinage de ζ = 0 dans le cas où seulement un et deux excitons sont considérés
dans la boîte. Dans les 2 cas, on a pris r = 0.175 Γ. Les valeurs de Γ1 et Γ2 de la figure
5.4 ont été repris et Γ3 et Γ4 sont issus de [5]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 127
5.6
Allure de la fonction de corrélations croisées g12 (ζ) pour les populations excitonique et
biexcitonique d’une boîte quantique pour 5 puissances d’excitation laser r différentes. . 129
(2)
xiii
Table des figures
5.7
Evolution du spectre d’un trou de 200 nm de côté en fonction de la puissance d’excitation
laser. Identification d’un exciton et de son biexciton associé. . . . . . . . . . . . . . 131
5.8
a) Dépendance en fonction de la puissance des populations excitonique et biexcitonique
en échelle semi-logarithmique. b) Idem que a) en échelle log-log avec apparition d’un
maximum de fluorescence dans les 2 cas. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 132
5.9
Résultat expérimental de dégroupement de photons sur une boîte unique de CdTe dans
ZnTe. nc représente les événements coïncidents START/STOP et g (2) (ζ) est la fonction
d’autocorrélation d’ordre 2 après normalisation. La courbe issue de l’ajustement sur le
modèle présenté dans la partie 5.1.3 est aussi dessinée. . . . . . . . . . . . . . . . . 136
5.10 Idem que figure 5.9 mais sur une boîte quantique de CdSe dans ZnSe. nc représente
les événements coïncidents START/STOP et g (2) (ζ) est la fonction d’autocorrélation
d’ordre 2 après normalisation. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 137
5.11 Résultat expérimental de dégroupement de photons sur une boîte unique de CdTe dans
ZnTe en régime impulsionnel. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 138
5.12 Résultat expérimental de dégroupement de photons sur une boîte unique de CdTe dans
ZnTe en régime continu. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 139
5.13 Corrélations croisées biexciton-exciton en fonction de la polarisation des photons émis
par la cascade. 4 cas de figures : H(XX)V (X), V (XX)V (X), V (XX)H(X) et H(XX)H(X). 141
5.14 a) Schéma de niveaux de l’exciton seul avec ces 2 populations égales brillantes nXb et
noires nXd . b) Même schéma que a) avec prise en compte du biexciton en plus. . . . . 142
5.15 a) Courbes issues des modèles donnés par la figure 5.14 avec un paramètre de saturation
de r = 0.65 ΓXb . b) Superposition de la courbe issue du modèle donné sur la figure 5.14b) (avec prise en compte de la résolution temporelle) avec le résultat expérimental obtenu. 143
5.16 Courbe de durée de vie d’un boîte quantique unique de CdTe. Comparaison des ajustements avec le résultat expérimental, voir texte. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 145
xiv
6.1
Excitation de la photoluminescence d’une boîte quantique unique de In0.6 Ga0.4 As. La
courbe en pointillés représente la raie sous excitation non-résonnante. D’après [3]. . . . 155
6.2
a) Influence de la température sur la largeur de raie Υ (≡ Γ) [4]. b) Courbe de contraste
typique en fonction du retard d’un bras de l’interféromètre avec composante courte due
aux phonons acoustiques et composante longue due à la raie zéro-phonon [5]. Dans
l’encart est représenté l’allure d’un spectre d’émission de boîte quantique avec une raie
à zéro-phonon étroite sur un fond large dû aux phonons acoustiques. . . . . . . . . . 157
6.3
a) Interférences d’une raie d’émission excitonique d’une boîte quantique unique de CdSe
dans ZnSe. Laser d’excitation à 514.5 nm pour une émission à 517.2 nm. La courbe de
lumière parasite est superposée à la courbe des interférence. b) Courbe de contraste
de la même raie excitonique excitée à 457.8 nm. Un ajustement exponentiel donne une
valeur de T2 = 4.13 ps. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 159
6.4
Influence de la longueur d’onde d’excitation d’une boîte quantique unique de CdSe dans
ZnSe sur la largeur de raie d’émission excitonique. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 161
6.5
Influence de la longueur d’onde d’excitation d’une boîte quantique unique de InGaAs
sur la largeur de raie d’émission excitonique. La largeur de raie est normalisée à l’énergie
d’émission de l’exciton. D’après [4]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 161
6.6
Schéma d’un système à 2 niveaux avec un niveau fondamental f et un niveau excité e. . 163
6.7
6.8
6.9
6.10
6.11
6.12
6.13
6.14
6.15
6.16
6.17
7.1
7.2
7.3
7.4
La figure du haut présente le spectre d’une raie excitonique et de son biexciton associé
en excitation non-résonnante. Le milieu de l’écart X − X2 est représenté par une flèche
signifiant quelle devrait être la longueur d’onde du laser d’excitation. la figure du bas
présente le même spectre avec les 2 mêmes raies mais en excitation résonnante à 2
photons. La trace du laser est encore visible entre les 2 raies de la boîte quantique. . . .
Evolution de l’intensité de l’exciton et du biexciton en fonction de la puissance laser
d’excitation. La courbe en traits pleins représente une évolution purement quadratique.
La courbe en traits pointillés représente une évolution purement linéaire. . . . . . . .
Contraste de la raie biexcitonique d’une boîte quantique CdSe dans ZnSe en excitation
résonnante à 2 photons. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Principe du pompage optique de spin de l’électron dans une boite chargée naturellement
à un électron. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Excitation à 2 photons infrarouges d’un échantillon de boîtes quantiques de CdSe dans
ZnSe. La raie principale est le doublage direct des matériaux (plan de boîtes+substrat)
et non un effet de résonnance. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Divers spectres de fluorescence en excitation infrarouge à deux photons avec différentes
concentrations de boîtes quantiques pour des mésas de tailles submicrométriques. . . .
Comparaison du spectre d’émission d’un mésa de côté de 200 nm en excitation à
457.8 nm et en excitation à 2 photons infrarouges à 1026.4 nm. . . . . . . . . . . . .
Evolution de l’intensité des boîtes quantiques d’une ouverture de 200 nm de côté en
fonction de la puissance d’excitation infrarouge à 1036 nm . . . . . . . . . . . . . .
a) Courbe d’évolution de l’intensité du doublage du substrat dûe au laser en fonction
de l’excitation laser. b)-c)-d) Courbes d’évolutions de quelques raies excitoniques en
fonction de l’excitation laser. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Evolution du spectre de boîtes quantiques dans un mésa de 200 nm de côté en fonction
de la longueur d’onde d’excitation du laser. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Courbes d’évolutions de l’intensité d’une boîte quantique à 511.4 nm, 514.3 nm, 522.9 nm
et 532.9 nm en fonction de la longueur d’onde d’excitation. . . . . . . . . . . . . . .
Schéma d’un micropilier dont les miroirs de Bragg sont faits de TiO2/SiO2 avec insertion
de boîtes quantiques CdSe/ZnSe au centre de la cavité formée. D’après [17]. . . . . .
a) Série de micropiliers de diamètre variables placés selon un schéma prédéfini. b) Image
d’un micropilier de 0.9 µm de diamètre nominal, dont la structure est celle décrite par
la figure 7.1. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
a) Spectre d’un micropilier de 1.6 µm de diamètre pour une puissance P0 et pour une
puissance 50P0 b). c) A 50P0 , autocorrélation effectué en 60 s. . . . . . . . . . . .
Montage de coalescence de photons avec un Mach-Zender MZ1 pour le décalage des
impulsions de pompe, avant la lame séparatrice excitation/fluorescence, et un MachZender MZ2 sur la voie fluorescence pour recombiner les photons et obtenir l’effet HongOu-Mandel [23]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
165
166
166
170
171
173
174
175
175
177
178
. 186
. 187
. 189
. 192
xv
Table des figures
xvi
Chapitre 1
Préambule
Sommaire
1.1
L’Informatique à l’Orée d’un Bouleversement ? . . . . . . . . .
1.1.1 Loi de Moore et Limites Physiques . . . . . . . . . . . . . . . .
1.1.2 Feynman : Père Spirituel de l’Ordinateur Quantique . . . . . .
1.1.3 Algorithmes Quantiques et Qubit . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.2 L’Ordinateur Quantique : l’Arlésienne ? . . . . . . . . . . . . .
1.2.1 Genèse de l’Ordinateur Quantique . . . . . . . . . . . . . . . .
1.2.2 Critères de DiVincenzo et ’Carte Routière’ de l’Ordinateur Quantique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.3 Les Boîtes Quantiques par la Voie Photonique . . . . . . . . .
1
2
2
3
3
6
6
11
13
Chapitre 1. Préambule
1.1
1.1.1
L’Informatique à l’Orée d’un Bouleversement ?
Loi de Moore et Limites Physiques
La période des 25 dernières années du 20ième siècle est définitivement l’âge d’or de
l’informatique, plus particulièrement l’âge d’or de l’informatique à grande vitesse et à
grande échelle. Les verrous technologiques de vitesse de calcul et de capacité de mémoire
ont été levés un par un et ont permis la naissance d’ordinateurs puissants, rapides, sûrs
et à grandes capacités mémoire. L’ordinateur est devenu accessible à un large public pour
utilisation de tous les jours (écrire un manuscrit de thèse par exemple), comme pour
l’utilisation bien spécifique dans le cadre de calcul très complexe. La notion d’ordinateur
personnel ou PC (pour Personal Computer) est née dans les années 80 et s’est banalisée
de nos jours. On est bien loin du premier ordinateur ENIAC (pour Electronic Numerical
Integrator and Computer) construit en 1946 à l’Université de Pennsylvanie. Ce calculateur était composé de 19000 tubes à vide, il pesait 30 tonnes, occupait une surface de
72 m2 (la taille d’un appartement de 3 pièces !) et consommait 140 kW . Sa vitesse d’horloge était de 100 KHz et sa vitesse d’environ 330 multiplications par seconde. Depuis
ce calculateur géant -par la taille- le transistor a été inventé et est venu révolutionner
l’électronique de l’époque à nos jours. Depuis cette naissance, ce composant a été voué à
la miniaturisation extrême et n’a cessé de se développer.
En 1965, Gordon Moore, alors directeur des laboratoires de recherche et développement de la société Fairchild Semiconductor, publie un article dans la revue Electronics
[1]. Dans cet article, Moore suggère ce qui deviendra la fameuse ’Loi de Moore’. Basée sur
une tendance statistique, Moore observa que le nombre de transistors de circuits intégrés
doublait tout les 18 mois. Cette loi s’est plus ou moins vérifiée jusqu’à nos jours (même
si de nos jours, l’échelle est plutôt 24 mois) et les processeurs actuels d’ordinateurs sont
fabriqués avec des tailles de transistors de l’ordre de 60 à 90 nm. De fait, la technologie
à 45 nm est actuellement à l’étude dans les laboratoires de Motorola/STMicroelectronics
du site de Crolles par exemple. En conséquence, ils deviennent si petits que la recherche se
développe de nos jours vers la nanotechnologie et la nanophysique. Ce domaine représente
bien entendu l’étude de systèmes complexes dont la taille est submicrométrique. Toutefois, il apparaît aussi qu’à de telles dimensions la mécanique quantique va commencer à
prendre une place de plus en plus importante et ses effets vont également se faire sentir
de plus en plus. En pratique, cela veut dire que les couches d’oxydes et d’isolants doivent
être tellement fines que l’on s’approche de la valeur où les électrons ont une probabilité
non négligeable de traverser ces couches par effet tunnel. Ceci aurait évidemment pour
conséquence de diminuer le rendement (puisque l’on augmenterait les erreurs) mais aussi
d’augmenter la chaleur générée par tout ces transistors.
Il y a à l’heure actuelle 2 types de technologies : la technologie haut-bas (top-down en
anglais) et la technologie bas-haut (bottom-up en anglais). La première est celle utilisée
par les fabricants de circuits intégrés qui consiste à miniaturiser le plus possible (avec les
conséquences que cela implique comme on vient de le voir). La deuxième voie empruntée
par certains chercheurs est de partir de systèmes très petits (au niveau atomique ou
2
1.1. L’Informatique à l’Orée d’un Bouleversement ?
moléculaire donc à un niveau dimensionnel régis par la physique quantique) et de grandir
en taille tout en contrôlant ces systèmes au fur et à mesure du grandissement. A la fin,
bien évidemment, il doit y avoir un endroit où les 2 approches doivent se rejoindre et
s’accorder. Cette frontière n’a pas encore été atteinte.
1.1.2
Feynman : Père Spirituel de l’Ordinateur Quantique
Dans le même temps que la technologie de l’électronique se rapproche dangereusement de ses limites dimensionnelles ultimes (avant de rencontrer des problèmes dûs à
la mécanique quantique), les années 80 ont vu l’apparition d’une idée qui s’avérera être
extrêmement prolifique pour les 20 années à suivre et qui, de plus, répondrait en partie
aux problème de la microélectronique devenu depuis peu de la nanoélectronique.
Vers la fin de sa vie, le très fameux Richard Feynman, professeur de Physique Théorique
à Caltech, a laissé en testament une réflexion ou plutôt une interrogation qui servira de
tremplin à ce que l’on connaît aujourd’hui sous le nom générique d’information quantique.
En 1981, Feynman donne un séminaire à la Conference on Physics of Computation
au MIT à Cambridge [2]. Dans cet article intitulé : "Simuler la physique avec des ordinateurs", le prix Nobel de Physique 1965, suggère pour la première fois que l’on pourrait
construire un ordinateur qui serait régi par les lois de la mécanique quantique. De cette
façon, on pourrait très facilement simuler des systèmes quantiques qui sont insolubles autrement car le temps de calcul serait trop long. Dans cet article, le visionnaire Feynman
jette les bases de ce que l’on appellera par la suite l’ordinateur quantique. On notera pour
l’anecdote que cet article ne possède aucune référence bibliographique comme si véritablement le livre de l’histoire de l’information quantique s’était ouvert avec cet article.
Il est intéressant de rappeler que Feynman est aussi connu comme étant le père de
la nanotechnologie. En effet, en décembre 1959, il donne un séminaire à Caltech qu’il
appelle There is plenty of room at the bottom ("Il y a plein de place dans le fond").
Durant ce séminaire il pose la question de savoir ce qui se passerait si l’on pouvait coder
de l’information au plus petit niveau possible par l’homme, sans l’utilisation de gros
moyens de physique des particules, c’est à dire l’atome. La nanophysique (peut-être même
’picophysique’) est née de cette idée qu’il n’y a aucune limite physique fondamentale à
utiliser l’atome comme le porteur ultime de l’information (un bit donc). Bien entendu, nous
verrons que l’ordinateur quantique est inconcevable sans le contrôle du bit élémentaire et
que pour cela nous devons nous intéresser à des systèmes purement quantique et donc dans
la plupart des cas à des systèmes de taille nanométrique ou en tout cas submicrométrique.
1.1.3
Algorithmes Quantiques et Qubit
Très vite, après le pavé dans la mare de Feynman, l’idée de l’ordinateur quantique universel fait son chemin et la première ébauche d’algorithme quantique fait son apparition
en 1985 avec David Deutsch de l’Université d’Oxford [3]. Dans cet article, l’auteur fait
en fait allusion à l’ordinateur quantique comme étant un moyen de tester la théorie des
mondes parallèles de Hugh Everett (Many World Theory) [4]. Il chercha tout de même à
établir l’existence d’une porte logique quantique universelle tout comme Church et Turing
3
Chapitre 1. Préambule
avant lui montrèrent qu’il existe une porte logique "classique" universelle. Cette ébauche
de travail d’algorithmique quantique sera concrétisé en 1992 dans un article que Deutsch
publie avec Richard Jozsa dans lequel les auteurs expriment clairement la possibilité de
résoudre certains problèmes beaucoup plus rapidement avec un ordinateur quantique [5].
La véritable révolution viendra en 1994 de la preuve de Peter Shor des Bell Labs du gain
polynômial d’un algorithme quantique contre un gain exponentiel (donc beaucoup plus
long) d’un algorithme classique [6]. Avec Shor, l’intérêt de construire et d’utiliser un ordinateur quantique devenait évident et prenait de l’importance au sein de la communauté
scientifique. Pratiquement tout de suite après cette découverte, un autre algorithme basé
sur la mécanique quantique fut trouvé par Lov Grover [7, 8]. Ce chercheur, des Bell Labs
également, prouva que la recherche d’un élément dans une base de données peut être
grandement accélérée si l’on utilise un algorithme quantique et non classique.
Depuis, beaucoup d’autres articles et propositions théoriques ont fleuri dans la littérature mais aucune proposition de l’importance de celle de Shor ou Grover n’a été faite
depuis ces travaux pionniers sur l’algorithmique quantique. La tendance actuelle serait
donc plutôt de voir l’ordinateur quantique comme étant un outil de laboratoire pour
étudier la mécanique quantique plutôt que quelque chose qui va prendre le dessus sur
l’ordinateur que l’on connaît de nos jours. Un article récent de chimistes de l’Université
de Berkeley démontre qu’un ordinateur quantique serait plutôt plus rapide qu’un ordinateur classique pour calculer des niveaux d’énergies de molécules relativement complexes
[9] et cela avec seulement 30 à 100 qubits nécessaires. Cela serait finalement un retour
aux sources de la vision de l’ordinateur quantique qu’avait Feynman il y a plus de 20 ans
en arrière.
On notera que le terme "Qubit" pour bit quantique n’a été introduit qu’en 1993. Historiquement, il est attribué à Benjamin Schumacher lors du symposium Rank Prize intitulé
"Quantum Communication and Cryptography" qui se déroula à Broadway en GrandeBretagne. Depuis ce terme s’est généralisé dans toute la communauté de l’information
quantique.
Utilisant un ordinateur classique, on peut s’amuser à rechercher la signification de
’qubit’ sur Wikipédia sur internet. En voici leur définition : "Un qubit est une unité de
l’information quantique. Cette information est décrite par un système quantique à 2 niveaux. Les états de bases sont habituellement représentés par |0i et par |1i. Un état de
qubit pur est une superposition linéaire quantique de ces deux états.". A cette définition,
on ajoutera que par superposition linéaire quantique, on entend bien évidemment superposition cohérente de ces deux états. D’après cette définition (qui est en fait une reprise
de la définition d’un bit quantique de Michael Nielsen et Isaac Chuang d’après la réference
[10] et qui fait consensus), on peut se représenter un qubit |ψi comme étant :
|ψi = α|0i + β|1i
(1.1)
avec |α|2 + |β|2 = 1. La figure 1.1 présente les différentes représentations d’un bit
quantique que l’on peut trouver sur internet en effectuant une recherche sur Google.
Il apparaît que qubit est donc plus qu’un simple bit classique. Un qubit, avant une
4
1.1. L’Informatique à l’Orée d’un Bouleversement ?
Fig. 1.1 – Différentes représentations d’un qubit selon une recherche Google sur internet.
mesure, possède des probabilités de donner 0 ou 1 qui sont continues (cela dépend des
valeurs de α et β) alors qu’un bit classique ne possède que 2 probabilités de sorties puisque
dans ce cas les coefficients α et β ne peuvent prendre que 2 valeurs 0 ou 1. Cette différence
entre bit classique et bit quantique est déjà significative mais les différences sont encore
plus grandes lorsque l’on étudie la combinaison de 2 qubits pouvant chacun prendre les
valeurs |0i ou |1i. On a alors :
|ψi = α00 |00i + α10 |10i + α01 |01i + α11 |11i
(1.2)
|ψi = α01 |01i + α10 |10i
(1.3)
Pour les initiés, un état à 2 qubits particulièrement important est le cas où α00 =
α11 = 0. L’état |ψi qui en découle est alors donné par :
Cet état quantique est un état enchevêtré ou intriqué. Il s’agit d’un système unique
constitué de 2 entités, 2 particules bien distinctes. On parle d’intrication dans le sens où
si l’on sépare spatialement ces 2 particules, la corrélation de la mesure entre l’un et l’autre
est totale. L’état enchevêtré (1.3) est un état non séparable. En effet, si une des particules
5
Chapitre 1. Préambule
constituant le système est mesuré dans l’état |0i, alors l’autre sera dans l’état |1i à coup
sûr (sauf erreur sur la mesure). Inversement dans le cas où l’on mesure |1i, on sera sûr de
mesurer |0i pour l’autre entité du système.
Cet état quantique fortement corrélé est particulièrement important dans la physique
de l’information quantique et notamment dans la recherche d’algorithme. Cet état est
aussi au cœur de la plupart dse protocoles de communication quantique à grande distance
ou pour le transfert d’information d’un système à un autre (disons entre un photon et un
atome ou entre un photon et un autre photon). Cet état est un des états de Bell ou encore
appelé un état EPR pour Einstein Podolski Rosen d’après les 3 auteurs qui ont en premier
mis au jour les difficultés rencontrées à considérer cet état en mécanique quantique [11].
Les difficultés étant que la corrélation totale entre les 2 sous-systèmes du système complet
violent le principe de localité, chose qui gênait beaucoup Einstein. Nous reviendrons plus
tard au cours de cette thèse sur la notion d’enchevêtrement au chapitre 7 où nous verrons
comment générer de l’enchevêtrement à l’aide de boîtes quantiques.
1.2
1.2.1
L’Ordinateur Quantique : l’Arlésienne ?
Genèse de l’Ordinateur Quantique
L’Ion Piégé comme Qubit Modèle
Même si les contributions de Shor et Grover se sont avérées déterminantes pour l’avenir de l’information quantique, jusqu’en 1995, le flou était total pour ce qui était d’une
quelconque implémentation expérimentale. Personne n’avait la moindre idée de ce qu’il
fallait faire, de ce qu’il fallait chercher et par où commencer.
En 1995, un article très important par Ignacio Cirac et Peter Zoller de l’université
d’Innsruck montrera la voie aux expérimentateurs [12]. Cet article, pourtant théorique,
traitait de la possibilité de réaliser une porte logique quantique avec des ions piégés dans
un piège électrique quadrupolaire. Ce système physique possède la particularité d’être
fortement découplé du reste de l’univers et donc de conserver les effets cohérents que l’on
pourrait créer par exemple par une excitation laser. Dans cet article, les auteurs proposent
d’utiliser naturellement une transition interne à 2 niveaux d’un ion et de coupler 2, 3, n
ions ensembles grâce à la quantification du mouvement collectif de l’ensemble de la chaîne
d’ions formés. Pratiquement dans la foulée, la même année, le groupe de Dave Wineland, à Boulder dans le Colorado, implémente la porte logique quantique "contrôle-non"
(Controlled-NOT ou C-NOT) de Cirac et Zoller à l’aide d’ions piégés de Be+ [13]. En
2003, [14, 15] le groupe de Wineland à nouveau ainsi que le pendant européen animé par
Rainer Blatt à Innsbruck démontrent des portes logiques à 2 ions séparés spatialement
dans le piège. Il est certain que la voie du qubit ion piégé est probablement celle qui est la
plus avancée, la plus sûre et la plus robuste aux attaques décohérentes de l’environnement.
Depuis des chercheurs se sont même intéressés au problème de construire un ordinateur
complet à l’aide d’ions piégés et donc à grande échelle [16].
6
1.2. L’Ordinateur Quantique : l’Arlésienne ?
Fig. 1.2 – Schéma du montage expérimental théorique de Steane pour construire un ordinateur quantique à base de 13000 ions piégés dans un piège quadrupolaire, d’après la référence [17].
On notera pour être complet sur cette partie qu’un chercheur de l’université d’Oxford
Andrew Steane qui se trouve être un spécialiste du calcul quantique et de la physique des
ions piégés s’est amusé à considérer ce qu’il faudrait faire pour avoir un ordinateur assez
puissant (dans le sens où il permettrait des calculs plus pertinents que la factorisation
de 15) de 300 bits et qui puisse effectuer 109 opérations par seconde [17]. La Fig 1.2
montre le schéma expérimental imaginé qui consisterait à piéger 13000 ions sur une puce
de 20 µm contenant 160000 électrodes et avec 1000 paires de faisceaux lasers pour pouvoir
manipuler les états hyperfins des ions nécessaires pour effectuer des opérations et pour
lire le résultat final. Bien sur, cela paraît impossible à faire, toutefois, on voit bien sur cet
exemple que sur le principe, l’ordinateur quantique dans certains systèmes n’est qu’une
question de progrès technologique.
La RMN et l’Algorithme Quantique
A la suite de Cirac et Zoller, 2 groupes pratiquement simultanément, et tous les 2 du
MIT de Cambridge, proposent à leur tour de réaliser un ordinateur ou du moins d’effectuer
des calculs quantiques mais cette fois-ci en utilisant les techniques de résonance magnétique nucléaire (RMN ou NMR en anglais) pour contrôler et étudier des qubits [18, 19].
Dans ce cas, les qubits sont des spins nucléaires de molécules contrôlés par des impulsions
7
Chapitre 1. Préambule
multiples micro-ondes résonnantes. A nouveau, pratiquement juste après la proposition
théorique, 2 groupes, l’un à IBM Californie et de l’université de Stanford [20], l’autre
à Oxford [21], réalisent l’algorithme quantique de Deutsch-Josza. Le groupe du tandem
IBM-Stanford mené par Chuang (à l’origine de la proposition théorique d’utiliser la RMN)
va même réussir à réaliser l’algorithme de Shor et à factoriser le chiffre 15 = 5 × 3 à l’aide
de 7 qubits (spins 1/2 de molécules) quelques années plus tard en 2001 [22]. Cela porte
évidemment à sourire de pouvoir factoriser le chiffre 15 seulement mais bien entendu,
l’idée derrière ce résultat était de démontrer sur le principe la faisabilité d’une telle expérience. Après les ions piégés, les expériences de RMN sont certainement les plus avancés
dans le domaine. Elles font toutefois faces à un problème majeur qui est l’impossibilité de
contrôler un qubit individuellement. Nous reviendrons sur ce point dans la partie suivante
avec un récapitulatif des différents candidats à l’ordinateur quantique.
La Photonique Toujours Présente
L’autre domaine très avancé, dans lequel des preuves théoriques et expérimentales de
la possibilité de construire un ordinateur quantique ont été apportées, est la photonique :
le photon est le qubit et son état de polarisation (par exemple linéaire horizontal ou
linéaire vertical) est porteur de l’information. L’expérience de Bouwmeester et al. sur
la démonstration expérimentale de la téléportation quantique en 1997 [53] puis celle de
transfert d’enchevêtrement entre photons qui n’ont jamais interagi auparavant [54] sont
certainement des contributions déterminantes pour la quête de l’ordinateur même si à
l’époque il n’était pas question de calcul quantique ou de réalisation de portes logiques.
Dans ce domaine, la révolution est venu du premier article du 21ième siècle de la revue
Nature, donc en 2001. En effet, Emmanuel Knill, Raymond Laflamme et Gerald Milburn
ont proposé dans cet article la réalisation d’un ordinateur quantique tout optique et cela
en utilisant de l’optique de base dite linéaire [24]. Il n’y a alors pas besoin de créer des
non-linéarités optiques qui compliquent toujours les expériences et qui ne sont pas toujours efficaces. Les seules besoins sont une source de photons uniques indiscernables à la
demande, (l’on reviendra en détails sur la définition d’un tel système dans le chapitre
2), et des détecteurs de photons qui puissent déterminer le nombre de photons. Il est
apparu alors que l’ordinateur quantique tout optique était réalisable (contrairement à ce
qui se pensait à l’époque) et que finalement tout se résumait à des progrès technologiques
à effectuer plutôt qu’une limitation physique. Signalons que par la suite, Franson et al.
ont développé l’idée originale de KLM (pour Knill, Laflamme et Milburn) en essayant de
simplifier un peu le schéma extrêmement complexe de départ [26]. Expérimentalement,
ces protocoles ont été prouvés très rapidement par différents groupes dans le monde. En
2003, un groupe australien [27] et un groupe du Maryland [28] (celui de Franson) démontrèrent pour la première fois une porte quantique contrôle-NON tout optique. En 2004
puis en 2005 [29, 30], le groupe de Zeilinger (à l’origine de l’expérience de téléportation
quantique) à Vienne réussit à implémenter l’algorithme de Grover en ne faisait appel qu’à
des photons uniques et de l’optique linéaire (i.e. en utilisant des miroirs, lentilles, cubes
séparateurs et autres lames biréfringentes). Toutefois, il faut souligner que toutes ces expériences n’utilisent pas véritablement de sources de photons uniques mais des photons
issus de demi-paires de photons créées par fluorescence paramétrique (effet d’optique non8
1.2. L’Ordinateur Quantique : l’Arlésienne ?
linéaire qui consiste à scinder en deux photons de plus basse énergie un photon de pompe
de plus haute énergie). Sur le principe, l’expérience KLM a été partiellement réalisée mais
dans les faits pas totalement puisque la création des photons au départ fait toujours appel
à l’optique non-linéaire. A l’heure actuelle, même si cette manière de créer des photons
uniques est toujours la plus répandue, elle reste limitée au processus non-linéaire même,
qui reste très inefficace. Nous reviendrons plus en détails sur les sources de photons uniques
au chapitre 2.
Les Promesses de la Matière Condensée
Pour terminer, il faut certainement parler des propositions d’ordinateur quantique dans
les solides. Ces propositions, contrairement aux autres précédemment citées, sont pour le
moment loin d’être applicables expérimentalement. Toutefois, elles ont le mérite d’exister
et surtout d’ouvrir la voie vers la physique du solide. Autant il serait difficile de croire
que le premier ordinateur quantique serait, comme l’a décrit A. Steane, fait d’une chaîne
de 13000 ions, éclairés par des centaines de faisceaux lasers, ou encore qu’il serait fait
d’un liquide rempli de molécules appropriées dans une fiole et tout cela passé sous champ
magnétique et soumis à des ondes micro-ondes, autant un circuit imprimé dans lequel,
par des méthodes très sophistiquées de nanolithographie, on aurait gravé un circuit de
logique quantique paraît beaucoup plus plausible à long terme. C’est probablement ce qui
a poussé Bruce Kane en 1998, alors à l’Université du Maryland, à proposer un ordinateur
quantique à base de défauts donneurs de phosphore dans une matrice de silicium [31].
En s’arrangeant pour coincer chaque donneur de phosphore entre des électrodes, tout cela
placé sous fort champ magnétique et à des températures de l’ordre de quelques mK, Kane
montre que des portes logiques à 2 qubits pourraient se faire via les électrodes et donc
qu’un ordinateur serait concevable. La figure 1.3 présente le schéma du montage présenté
par Kane lui-même.
Cette proposition, très difficile expérimentalement, est un véritable challenge pour les
physiciens mais très prometteuse. Un réel effort est à présent engagé en Australie sous
l’impulsion de Roger Clark et tout est mis en place pour pouvoir réaliser une telle prouesse
scientifique [32].
L’autre voie envisagée dans la matière condensée est celle de la manipulation de spins
électroniques dans des boîtes quantiques semiconductrices avec des variantes avec ou sans
cavités optiques [33, 34]. Cette option est encore plus difficile à concrétiser et il n’est pas
clair que la technologie puisse permettre jamais de réaliser les schémas proposés dans ces
articles. Toutefois, comme on le verra plus en détails dans le chapitre 2, les boîtes quantiques restent très prometteuses en tant que sources de photons uniques indiscernables.
Notre approche est donc d’utiliser cette qualité et de les coupler à un circuit optique type
KLM pour pouvoir réaliser un ordinateur quantique qui ne sera alors plus limité par le
nombre de qubits ni bien sûr par la ’qualité’ des opérations effectuées.
9
Chapitre 1. Préambule
Fig. 1.3 – Schéma du montage expérimental théorique de Kane d’après la référence [31].
Les Codes Correcteurs d’Erreurs au Secours de l’Ordinateur Quantique
Une introduction sur la genèse de l’ordinateur quantique ne peut être complète sans
un mot sur les codes correcteurs d’erreurs quantiques. En effet, après Shor [6], la preuve
de la supériorité d’un ordinateur quantique sur un ordinateur classique n’était plus à
faire (pour certaines applications particulières en tout cas) mais tout le monde savait
bien cet algorithme ne tenait pas compte d’éventuelles erreurs expérimentales inhérentes
à toute expérience. En 1995, Adrew Steane de l’Université d’Oxford, que nous avons
déjà mentionné, présente un code correcteur d’erreurs basé sur la mécanique quantique
[35]. Très vite Calderbank et Shor [36, 37] emboîtent le pas et confirment ce que Steane
avait déjà initié un an auparavant. La conclusion de tout cela sera qu’un code CSS (pour
Calderbank, Shor et Steane) existe et que les défauts expérimentaux peuvent à présent
être pris en compte. Daniel Gottesman a lui montré comment quantifier ces erreurs et
comment donner une valeur limite d’erreur autorisée lors d’une expérience pour pouvoir
effectuer par exemple l’algorithme de Shor de façon juste [38]. Toutefois, on notera que
le prix à payer pour avoir un code correcteur d’erreurs est l’augmentation du nombre
de qubits nécessaires. En effet, le code CSS prévoit l’emploi de qubits additionnels pour
10
1.2. L’Ordinateur Quantique : l’Arlésienne ?
chaque qubit à corriger. Les auteurs du code CSS ont montré que pour corriger n’importe
quelle erreur sur un qubit donné (corrigée par une série de rotations), il était nécessaire
de posséder 7 qubits supplémentaires. Cela certainement augmente les besoins en qubits
et les temps de calculs.
1.2.2
Critères de DiVincenzo et ’Carte Routière’ de l’Ordinateur
Quantique
Dans un article paru dans Fortschritte der Physik et à présent très fameux, David
DiVincenzo de IBM T.J. Watson Research Center énonce 5 critères qui doivent être satisfaits pour pouvoir espérer construire un ordinateur quantique [39].Voici les critères dits
de DiVincenzo :
1-Nécessité d’avoir un système physique à grande échelle avec des qubits bien caractérisés.
2-La possibilité d’initialiser l’état des qubits dans un état simple et bien défini, comme
|000...i.
3-Temps de décohérence longs, bien plus long que le temps d’une seule opération logique.
4-Posséder un jeu universel de portes quantiques.
5-Capacité de mesure d’un qubit bien spécifique.
A ces 5 critères initiaux sont rajoutés 2 autres critères annexes 6 et 7 relatifs plutôt à
la communication de l’information quantique plutôt que la production :
6-Possibilité d’interconnecter des qubits stationnaires et des qubits volants.
7-Possibilité de transmettre de manière sure des qubits volants à des endroits bien spécifiques.
Toute la communauté scientifique actuelle spécialiste de l’information quantique s’accorde pour confirmer que les critères de DiVincenzo sont justes, universels et donc nécessaires à tout implémentation expérimentale.
Suivant ces critères, en 2002, l’ARDA américaine (Advanced Research and Development Activity) publia une "Carte Routière" de la science de l’information quantique
(Quantum Information Science and Technology Roadmap). Depuis en 2004, la version
2 a été publié et peut être trouvé sur le site internet du Los Alamos National Laboratory
[40]. Il n’est pas tout à fait transparent qui est derrière l’ARDA mais certainement une
agence de sécurité américaine (NSA ?), dans tout les cas, l’ARDA a choisi l’information
quantique comme étant une science émergente qui méritait d’être structurer (en regroupant des laboratoires, universités et entreprises) et en commençant par des mises au points
et des objectifs bien précis (d’où la mise en place de cette carte routière).
Ce rapport de l’ARDA comporte plus de 250 pages et est bien fourni en information.
Toutes les différentes approches actuelles sont envisagées comme la RMN, les ions piégés, la photonique et les boîtes quantiques dont nous avons parlé plus haut. Il est aussi
discuté des autres voies dont nous n’avons pas parlé comme les qubits supraconducteurs,
11
Chapitre 1. Préambule
Fig. 1.4 – Tableau récapitulatif publié par l’ARDA sur les différentes approches de l’ordinateur quantique et leur état d’avancement selon les critères de DiVincenzo.
les atomes neutres (type pièges dipolaires et condensats de Bose-Einstein) et les cavités
en électrodynamique quantique. La figure 1.4 présente un tableau récapitulatif publié par
l’ARDA sur les différentes approches de l’ordinateur quantique et leur état d’avancement
selon les 5+2 critères de DiVincenzo. La légende explique les 3 degrés d’avancement expérimentalement pour chaque approche et sur chaque critère. On voit qu’il y a l’approche
potentiellement viable et qui a été prouvée expérimentalement, l’approche potentiellement
viable qui a été faite mais pas encore prouvé et le cas où aucune approche viable n’est
connue à ce jour. On voit bien là que les 2 voies les plus avancés sont les ions piégés et
la RMN avec un gros problème pour la RMN selon le premier critère de pouvoir adresser
chaque qubit individuellement. On voit aussi que pour les critères de communications
quantiques, bien évidemment la photonique est très en avance et que pas grand chose
n’a été jusqu’à présent fait dans les autres domaines. Ce qui est nommé Optical dans le
tableau englobe ce qui nous intéresse directement, les boîtes quantiques en tant qu’émetteurs à photons uniques indiscernables pour réaliser KLM. On peut voir que ce domaine
n’est pas des plus avancés mais l’on peut surtout voir que rien (en tout cas pour les 5
premiers critères) n’empêche réellement cette approche d’être la bonne.
Ce rapport essaie de faire un résumé et de donner l’état de l’art de chaque voie mais
tente aussi de suggérer ce qui devrait être fait d’ici 2007 et d’ici 2012 dans le domaine. A
la page 4, le rapport prévoit qu’en 2007, ou devrait être capable de coder un qubit unique
dans un état logique donné au milieu de plusieurs autres qubits. On devra également être
capable de pouvoir réussir une correction d’erreur répétitive sur un qubit logique et enfin
transférer un état de qubit sur un autre qubit avec une grande fidélité. Pour 2012, il semble
que les auteurs aient du mal à se projeter si loin et ils voient seulement l’implémentation
d’un code correcteur d’erreur quantique. Cela suggère tout de même de posséder un bon
12
1.3. Les Boîtes Quantiques par la Voie Photonique
contrôle de chaque qubit et d’en posséder un grand nombre comme nous l’avons vu dans
la partie précédente. Le mot "seulement" étant bien entendu relatif au vu de la complexité
de la tâche.
On notera que depuis juin 2005, sous l’édition de Peter Zoller, il existe une version
européenne de cette "carte routière" de l’information et la communication quantique [41].
Les opinions et conclusions sont similaires à celles de leurs homologues américaines. A
travers ce rapport de la ERA (pour European Research Advisory board), on voit que
l’Union Européenne tout comme les Etats-Unis a jugé ce domaine émergent de la physique
comme étant très prometteur.
1.3
Les Boîtes Quantiques par la Voie Photonique
Dans le rapport de l’ARDA, la carte routière fait état de l’avancement entre autre des
boîtes quantiques comme qubit. Comme les auteurs le soulignent, même si pour le moment cette voie semble moins facile (à nouveau facile étant bien entendu relatif) que celle
employée par d’autres approches (RMN, ions piégés, atomes neutres), il est bien évident
que sur le long terme, les boîtes quantiques seraient beaucoup plus avantageuses. En premier lieu et principalement parce que l’étude de ce système pourrait utiliser les facilités
actuelles de la microélectronique notamment du silicium, germanium, et de GaAs dont
la technologie est très bien connue, mais aussi des matériaux II-VI qui nous intéressent
directement.
Toutefois, notre approche est différente de celle décrite dans le rapport de l’ARDA
qui voit les boîtes quantiques comme étant porteurs de spin électronique et le spin de
l’électron comme étant le qubit de travail. Dans notre cas nous nous intéressons dans
cette thèse aux boîtes quantiques comme sources de photons uniques indiscernables pour
implémenter la proposition de Knill, Laflamme et Milburn [24] comme nous l’avons déjà
précisé auparavant. Ceci dit, l’intérêt des boîtes quantiques est aussi que c’est un système
auquel on peut rajouter de multiples degrés de libertés. Comme nous le verrons un peu
plus en détails dans le chapitre 3, des boîtes peuvent être étudiées optiquement, peuvent
être chargées, peuvent être soumise à des champs magnétiques, peuvent être couplées
entre elles ou encore avoir leurs temps d’émissions modifiés. A travers tout ces aspects,
la boîte quantique semble donc être un système extrêmement prometteur et qui n’est
certainement qu’au commencement de son développement.
Dans ce manuscrit, nous jetterons tout d’abord dans le chapitre 2 les bases de la
théorie quantique de la lumière nécessaire à la compréhension de phénomènes tel que le
dégroupement de photons, étape nécessaire à franchir avant de pouvoir s’assurer que nous
possédons une source de photons uniques. Nous décrirons également la notion d’indiscernabilité de photon, aboutissant à des expériences tel que la coalescence de photons, qui est
à la base de la proposition d’un ordinateur quantique uniquement fait d’optique linéaire
[24]. Ensuite dans le chapitre 3, il sera question de s’équiper des outils de la physique des
semiconducteurs et de s’intéresser en particulier aux boîtes quantiques semiconductrices
13
Chapitre 1. Préambule
elles-mêmes en tant qu’objet de taille nanométrique de la physique de la matière condensée. Leurs croissances, leurs propriétés magnéto-optiques et leurs éventuelles applications
seront décrites. Nous poursuivrons dans le chapitre 4 par une description détaillée du
montage expérimental et insisterons bien, entre autre, sur tous les éléments de cryogénie,
de spectroscopie, de comptage de photons, de mesures de cohérence et sur les systèmes
lasers utilisés. Avec ce montage, nous montrerons dans le chapitre 5 des résultats d’optique
quantique d’autocorrélation de photons et de corrélations croisées biexciton-exciton, en
excitation continue et en excitation impulsionnel. Des études de longueurs de cohérence
sur raies uniques seront ensuite décrites dans le chapitre 6 et cela dans le but d’apporter
une information directe sur l’indiscernabilité des photons émis par une boîte. Nous verrons aussi en quoi la cohérence des photons est un point important dans notre cas. En
s’interrogeant sur la meilleure façon de créer des excitons dans une boîte, nous présenterons une première étude d’excitation de boîtes uniques en 2 photons infrarouge ouvrant
des perspectives intéressantes, notamment sur le pompage optique. Pour terminer, dans
le chapitre 7 nous conclurons sur les résultats de cette thèse, sur ce qui devrait être refait,
confirmé ou bien poursuivi. Nous décrirons également les perspectives d’expériences futures et notamment comment créer de l’enchevêtrement en temps-énergie avec une boîte
quantique.
14
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17
Bibliographie
18
Chapitre 2
Photons Uniques Indiscernables
Sommaire
2.1
Théorie Quantique de la Lumière et Fonction de Corrélation
dans une "Coquille de Noix" . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.1.1 Quantification du Champ Électromagnétique . . . . . . . . . .
2.1.2 Comptons les Tous . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.1.3 Fonctions de Corrélation du Champ Électromagnétique . . . . .
2.1.4 Loi Poissonnienne du Laser . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2 Zoologie des Sources de Photons Uniques . . . . . . . . . . . .
2.2.1 Atomes et Ions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2.2 Photons Annoncés . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2.3 Molécules . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2.4 Nanocristaux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2.5 Centres Colorés . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2.6 Boîtes Quantiques Epitaxiées Auto-Assemblés . . . . . . . . . .
2.3 Indiscernabilité de 2 Photons . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3.1 Approche Simpliste . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3.2 Cohérence et Temps de Vie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3.3 Approche Réaliste . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3.4 Effet Hong-Ou-Mandel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
19
20
20
23
25
29
32
32
34
36
37
38
39
39
39
40
44
45
Chapitre 2. Photons Uniques Indiscernables
Epitomé
Nous allons présenter dans cette partie des notions utiles pour comprendre les expériences et résultats des chapitres 5 et 6. Plus généralement, ce chapitre pourrait être pris
comme étant un tutorial d’optique quantique mettant l’accent sur la statistique de photons
émis par certains systèmes et notamment les boîtes quantiques semiconductrices décrites
en détails dans le chapitre suivant. Tout d’abord un bref rappel de théorie quantique de la
lumière sera présenté dans lequel sera décrit les différents régimes d’émission de photons.
La fonction de corrélations quantiques g (2) sera dérivée ainsi que les méthodes d’études
expérimentales de la statistique de photons. Puis l’on passera en revue les différentes
sources de photons uniques qui existent jusqu’à présent. En particulier on s’attachera à
souligner les avantages et inconvénients de chaque source. Enfin, nous décrirons l’effet
de coalescence de photons, effet dû à l’indiscernabilité des photons émis par un système.
Nous décrirons ce qui fait que 2 photons sont "indiscernablement" identiques. A ce sujet,
nous verrons quels sont les paramètres pertinents pour quantifier cette coalescence et notamment nous verrons une dépendence en fonction de la durée de vie du système et de
son temps de cohérence.
2.1
2.1.1
Théorie Quantique de la Lumière et Fonction de
Corrélation dans une "Coquille de Noix"
Quantification du Champ Électromagnétique
Si l’on retrace en substance les premiers chapitres du livre de Rodney Loudon "The
Theory of Quantum Light" [1], on peut suivre l’évolution chronologique de la théorie
quantique de la lumière et comprendre comment nous sommes arrivé à quantifier le champ
électromagnétique au même titre que les niveaux d’énergies d’un atome.
s Dans son livre, Loudon commence par montrer que le champ électromagnétique (que
~ r, t)), d’après les équations de Maxwell, est solution
l’on assimilera au champ électrique E(~
de l’équation :
~ r, t)
1 ∂ 2 E(~
(2.1)
c2 ∂t2
On peut alors montrer que le champ électrique prend des valeurs discrètes lorsque l’on
applique les équations de Maxwell à une boîte rectangulaire à 3 dimensions, de côtés finis.
Le champ électrique est alors une onde stationnaire qui possède un nombre discret de
solutions et donc de "modes optiques". On peut ensuite étendre les dimensions à l’infini
de la cavité-boîte et obtenir un nombre dénombrable de modes du champ.
~ r, t) =
∇2 E(~
Temporellement, l’équation (2.1) se résout aussi très facilement et l’on peut montrer
~ r, t) vérifie une équation temporelle type oscillateur harmonique. La forme du
que E(~
champ est donné par :
~ r, t) = E~0 (~r)eiωt
E(~
20
(2.2)
2.1. Théorie Quantique de la Lumière et Fonction de Corrélation dans une "Coquille de Noix"
De plus, il est facile de montrer que l’énergie électromagnétique εem emmagasinée dans
une telle cavité est donnée par :
εem
1Z
~ r, t) |2 dV
=
ǫ0 | E(~
2 cavité
(2.3)
~ 0 (~r, t) peut a priori prendre n’importe quelle valeur continue
En théorie classique, E
et l’on attendrait la même chose de εem . Toutefois, pour expliquer les expériences de
l’époque, i.e. pour expliquer les observations sur le rayonnement du corps noir, Planck
émet sa fameuse hypothèse de quantification [2]. Planck postule que εem doit être quantifié pour comprendre les résultats sur le corps noir. L’hypothèse de Planck impose donc
que εem = (n + 1/2)h̄ω où n est un nombre entier positif. Jusqu’à présent, on notera
~ Toutefois, on voit bien
qu’aucune hypothèse n’a été faite quand à la quantification de E.
que la relation entre l’énergie εem et n impose des restrictions également sur les valeurs
possibles du champ électromagnétique d’après (2.3).
~ r, t) qu’avec le
Pour la suite, il est plus facile de travailler avec le potentiel vecteur A(~
~ Sans rentrer dans les détails de calculs fastidieux, on peut montrer qu’en jauge
champs E.
~A
~ = 0) le potentiel vecteur suit également une équation de la forme
de Coulomb (i.e. ∇
(2.1) :
~ r, t)
1 ∂ 2 A(~
(2.4)
c2 ∂t2
Cette équation est valide en l’absence de charges. Comme il a été vu précédemment, le
vecteur potentiel dans un cavité sera une superposition d’ondes stationnaires et la solution
~ sera :
générale de l’équation (2.4) en A
~ r, t) =
∇2 A(~
~=
A
~~ ei~k~r + A
~~∗ e−i~k~r ]
[A
k
k
X
~k
(2.5)
avec les composantes de ~k données par ki = 2πni /Li où i = x, y, z, Li étant la dimen~ étant
sion i de la cavité et ni étant un entier relatif. Les composantes de Fourier de A
indépendantes, d’après (2.4), chacune d’elle va vérifier l’équation :
~~ (t)
1 ∂ 2A
k
=0
(2.6)
c2 ∂t2
Les coefficients de Fourier vérifient alors l’équation d’un oscillateur harmonique donnée
par :
~~ (t) +
k2A
k
~~ (t)
∂ 2A
k
~~ (t) = 0
+ ω~k2 A
(2.7)
k
∂t2
La relation de dispersion étant donnée par ω~k = c|~k|. Le champ électromagnétique
peut alors être quantifié par conversion de l’équation (2.7) en une équation d’oscillateur
harmonique quantique. Pour se ramener à un tel résultat, on introduit les variables normales Q et P équivalente aux variables de moment et de position impliquées dans le cas
de l’oscillateur harmonique [3]. En posant :
21
Chapitre 2. Photons Uniques Indiscernables
~~ = q 1
(ω~k Q~k + iP~k )ǫ~k
A
k
4ǫ0 V ω~k2
~~∗ = q 1
A
(ω~k Q~k − iP~k )ǫ~k
k
4ǫ0 V ω~k2
(2.8)
(2.9)
on peut montrer que l’énergie d’un seul mode ~k (mode optique devenu mode quantique)
est donnée par :
1
E~k = (ω~k2 Q~2k + P~k2 )
2
(2.10)
Cette expression est précisément celle de la forme habituelle d’un oscillateur harmonique classique. Pour passer à l’oscillateur harmonique quantique, il suffit alors d’identifier
~~ et A
~ ∗ aux opérateurs â~ de destruction et ↠de création (à des constantes près) du
A
~k
~k
k
k
"quanta" nécessaire à passer d’un niveau de l’oscillateur à un autre. Ce quanta d’énergie
h̄ω~k sera appelé photon de vecteur d’onde ~k. De plus, les états du champ radiatif total
dans la cavité virtuelle que nous avons introduite, peuvent être définis par le nombre de
photons n~k1 ,n~k2 ,n~k3 ... excités dans les modes respectivement ~k1 ,~k2 ,~k3 ... On en déduit, sachant qu’a priori tous les modes de la cavité sont indépendants entre eux, qu’un état du
champ total s’écrit de la façon suivante :
|n~k1 , n~k2 , n~k3 , ...i = |{n~ki }i = |n~k1 i|n~k2 i|n~k3 i...
(2.11)
L’état final est donc un produit tensoriel d’états nombres de photons (encore appelé
états de Fock) dans un mode donné. On a alors la création d’un photon de plus dans le
mode ~ki donnée par la relation :
â~†k |n~k1 , n~k2 , n~k3 , ..., n~ki , ...i =
i
q
(n~ki + 1)|n~k1 , n~k2 , n~k3 , ..., n~ki + 1, ...i
(2.12)
Dès lors, le champ électrique est lui aussi un opérateur qui est la somme de tous les
champs Ê~k du mode ~k :
Ê =
X
~k
Ê~k =
X
~k
i
s
h̄ω~k
~
~
.~ǫ~ [â~ .e−iω~k t+ik.~r − â~†k .eiω~k t−ik.~r ]
2ǫ0 V k k
(2.13)
~
avec ~ǫ~k le vecteur représentant l’état de polarisation du champ E.
Toutes les considérations de ce chapitre sont nécessaires à la compréhension des problèmes mis en jeux. Notamment une bonne compréhension de la notion d’indiscernabilité
ne peut se faire que par la connaissance des rudiments de le théorie quantique de la lumière. On rappellera enfin que l’origine de la théorie quantique de la lumière est attribuée
à Paul Dirac dans son article [4]. Pour une mise au point éclairée des premiers jours de
cette théorie, on se reportera à l’excellent article de E. Fermi de 1932 qu’il a donné à un
Symposium de Physique Théorique à l’Université du Michigan en 1930 [5].
22
2.1. Théorie Quantique de la Lumière et Fonction de Corrélation dans une "Coquille de Noix"
2.1.2
Comptons les Tous
États Quantiques de Nombre de Photons
D’après ce que nous avons vu précédemment, nous pouvons en déduire l’Hamiltonien
quantique du champ électromagnétique total donné par :
Ĥem =
X
~k
1
h̄ω~k (â~†k â~k + )
2
(2.14)
De plus l’énergie électromagnétique totale de la radiation dans la cavité se trouvant
dans l’état |{n~ki }i est alors donné par :
εem =
1
(n~k + )h̄ω~k
2
X
~k
(2.15)
On notera également que pour un grand nombre de photons, donc pour un état quasiclassique, il existe une relation d’incertitude d’Heisenberg de la forme :
∆n.∆φ = 1/2
(2.16)
Il faut bien préciser que φ n’est pas un opérateur dans cette situation d’où la raison
pour laquelle il est écrit φ et non pas φ̂. Cette relation n’est valable que dans certaines
situations particulières notamment lorsque l’on a un grand nombre de photons.
Boson un peu plus
Nous avons vu qu’il y avait une analogie directe entre l’oscillateur harmonique quantique et la quantification de la lumière, i.e. du champ électromagnétique. Dès lors, toutes
les propriétés d’un oscillateur harmonique vont être exploitables et notamment le fait que
l’opérateur de création de photons ↠dans le mode ~k ne commute pas avec son adjoint â,
l’opérateur d’annihilation :
[â, ↠] = â↠− ↠â = 1
(2.17)
Ceci est une conséquence directe du fait que les photons sont des bosons. L’autre
"type" de particule élémentaire est le fermion comme les électrons, dont l’opérateur de
création suit alors la règle d’anticommutation :
]b̂, b̂† [= b̂b̂† + b̂† b̂ = 1
(2.18)
On comprendra mieux plus tard l’importance de ce trait fondamental qui caractérise
chaque particule.
Application au Cube Séparateur
A titre d’exemple, considérons le cube séparateur de lumière 50/50 ou cube semiréfléchissant. Dans ce cas, 50% de la lumière sera transmise et 50% sera réfléchie.La figure
23
Chapitre 2. Photons Uniques Indiscernables
Fig. 2.1 – Cube séparateur 50/50 et sa matrice équivalente.
2.1 représente le schéma d’un tel cube où l’on considère 2 entrées e1 et e2 et 2 sorties s1
et s2 .
Chaque entrée-sortie correspond à un mode du champ électromagnétique précédemment introduit. Un cube 50/50 met donc en jeu 4 modes, 2 à 2 reliés entre eux. Il est
facile de démontrer que la matrice équivalente reliant les 2 entrées aux 2 sorties est celle
donnée dans la Fig 2.1. Pour cela, on comprend le signe moins lorsque l’on envisage les
4 possibilités d’entrée/sortie qu’un photon va subir. Dans le cas où le photon arrive par
l’entrée e1 , il peut être réfléchi ou transmis. De même pour e2 , il peut être à nouveau
réfléchi ou transmis. Pour une sortie donnée (par exemple s1 ), il apparaît un changement
de direction selon que le photon entre en e1 ou en e2 . Une autre façon de dériver la matrice
d’un cube 50/50 est de considérer la matrice rotation pour laquelle l’angle serait de 45 ˚.
A présent supposons qu’un photon incident arrive sur ce cube par la voie e1 et qu’aucun
photon n’arrive sur la voie e2 . En termes de création de photons dans un mode cela se
traduit par :
1
|1e1 i = â†e1 |0i = √ (â†s1 + â†s1 )|0i
2
24
(2.19)
2.1. Théorie Quantique de la Lumière et Fonction de Corrélation dans une "Coquille de Noix"
1
= √ (|1s1 i + |1s2 i)
2
(2.20)
résultat qui traduit le fait que le photon à | √12 |2 = 50% de chance d’être transmis par la
voie s1 et 50% de chance d’être réfléchi par la voie s2 . Cet exemple nous aidera à mieux
comprendre le phénomène d’indiscernabilité dans la partie 2.3.
2.1.3
Fonctions de Corrélation du Champ Électromagnétique
Idée de Glauber
Avec la découverte de l’effet LASER dans les années 50, il est apparu de plus en plus
clairement que les états nombres de photons ou états de Fock n’étaient pas du tout appropriés pour expliquer certains phénomènes et notamment le caractère cohérent d’un laser.
De plus la phase d’un laser est bien déterminée et cela est incompatible avec l’équation
(2.16) où l’incertitude sur la phase du photon est maximum.
En 1963, Roy Glauber, de l’Université d’Harvard, publiait une série d’articles [6, 7,
8] qui reprenaient totalement toute la théorie quantique de la lumière en introduisant
d’autres états qui décrivaient parfaitement la lumière issue d’un laser. En particulier le
laser était supposé montrer de très fortes corrélations spatiales et sur de grandes distances,
phénomène que ni l’optique classique ni les états de Fock ne pouvaient décrire proprement. Jusqu’à cette date, les seules théories existantes, par Mandel et Wolf notamment,
étaient basées sur la supposition que le champ électrique d’un rayon lumineux pouvait
être décrit par un processus stochastique gaussien classique [9]. Glauber introduisit alors
une méthode de mesure de corrélations quantiques du champ électrique dont les différents
ordres rendaient compte des expériences de l’époque.
L’idée de départ est de considérer un détecteur idéal à photons avec une taille infiniment petite pour être sûr d’être dans un mode optique et un seul. On suppose aussi que
le détecteur ne discrimine pas l’énergie du photon absorbé. Dès lors, l’élément de matrice
de l’absorption d’un photon par le détecteur est donné par :
~ (+)
hf |Ê (~r, t)|ii
(2.21)
avec |ii et |f i les états initiaux et finaux impliqués dans la détection/absorption.
~ (+)
D’après ce que l’on a vu auparavant, Ê
(ou â~k ) traduit l’absorption d’un photon du
~
mode k par le détecteur. La probabilité ℘~r de détection par unité de temps, donc la
véritable mesure de l’expérimentateur, est alors proportionnelle au module carré de cet
élément de matrice, lui-même sommé sur tous les états finaux |f i possibles :
℘~r ∝
X
f
~ (+)
|hf |Ê (~r, t)|ii|2
~ (+)
~ (−)
∝ hi|Ê (~r, t)Ê (~r, t)|ii
(2.22)
(2.23)
25
Chapitre 2. Photons Uniques Indiscernables
De même on peut imaginer de mesurer la corrélation d’intensité en deux endroits
différents ~r et ~r ′ et à deux temps différents t et t ′ d’où :
X
f
~ (+)
~ (+)
~ (−)
~ (−)
~ (+)
~ (+)
| < f |Ê (~r ′ , t ′ )Ê (~r, t)|i > |2 =< i|Ê (~r, t)Ê (~r ′ , t ′ )Ê (~r ′ , t ′ )Ê (~r, t)|i >
(2.24)
Cette grandeur peut être considérée comme proportionnelle à la probabilité, par unité
de temps au carré, de détecter un photon en ~r au temps t et un autre photon en ~r ′ au
temps t ′ . On peut introduire de façon plus générale la fonction de corrélation d’ordre 1 :
G(1) (~r, t ; ~r ′ , t ′ ) = T r{ρÊ (−) (~r, t)Ê (+) (~r ′ , t ′ )}
(2.25)
et la fonction de corrélation d’ordre 2 :
G(2) (~r1 , t1 ; ~r2 , t2 ; ~r3 , t3 ; ~r4 , t4 ) = T r{ρÊ (−) (~r1 , t1 )Ê (−) (~r2 , t2 )Ê (+) (~r3 , t3 )Ê (+) (~r4 , t4 )}
(2.26)
où T r est la trace de la matrice et ρ la matrice densité associé au système. Il existe bien
entendu, des fonctions d’ordre supérieurs n > 2 mais cela dépasserait la largeur de cette
page à écrire et ne serait pas vraiment d’un intérêt pour nous. On notera également que
l’ordonnancement des termes du champ électrique dans G(1) et dans G(2) est appelé ordre
normal (normal ordering en anglais).
Trous d’Young et Fonction d’Ordre 1
Plutôt que la fonction G(1) précédente, il est en fait plus pertinent de définir la fonction
de corrélation du premier ordre g (1) qui n’est rien d’autre que la fonction G(1) normalisée :
g (1) (~r, t ; ~r ′ , t ′ ) =
G(1) (~r, t ; ~r ′ , t ′ )
{G(1) (~r, t ; ~r, t) G(1) (~r ′ , t ′ ; ~r ′ , t ′ )}1/2
(2.27)
La figure 2.2 montre le schéma de principe de la fameuse expérience des trous d’Young.
D’après ce que nous avons dit précédemment ; l’intensité mesurée en M n’est autre que
la fonction d’autocorrélation G(1) tel que :
G(1) (~r, t; ~r, t) =
1
ˆ r, t) >
< I(~
1/2ǫ0 c
= < Ê (−) (~r, t)Ê (+) (~r, t) >
= T r(ρÊ (−) (~r, t)Ê (+) (~r, t))
(2.28)
Ê (+) (~r, t) étant la somme des contributions du champ électrique en A et du champ
électrique en B i.e. :
Ê (+) (~r, t) = uA Ê (+) (~rA , tA ) + uB Ê (+) (~rB , tB )
On peut alors montrer que l’intensité en M est donnée par :
26
(2.29)
2.1. Théorie Quantique de la Lumière et Fonction de Corrélation dans une "Coquille de Noix"
ˆ r, t) >=
< I(~
2ǫ0 c{|uA |2 < Ê (−) (~rA , tA )Ê (+) (~rA , tA ) >
+|uB |2 < Ê (−) (~rB , tB )Ê (+) (~rB , tB ) >
+2u∗A uB Re < Ê (−) (~rA , tA )Ê (+) (~rB , tB ) >}
(2.30)
le troisième terme étant celui responsable des interférences alors que les deux premiers
sont eux les termes de l’intensité à travers A lorsque B est bouché et l’intensité à travers
B lorsque A est bouché comme à l’habitude.
Il apparaît donc sur cet exemple que la fonction d’autocorrélation d’ordre 1 traduit la
mesure de l’intensité lumineuse. En revanche, pour ce qui est de la fonction de corrélation
générale, à travers le 3ième terme de l’équation (2.30), on peut voir que la mesure de
g (1) (~rA , tA ; ~rB , tB ) est une mesure de la cohérence optique de la lumière. Il s’agit aussi
bien de mesurer la cohérence temporelle que la cohérence spatiale transverse. La fonction
de corrélation permet donc de mesurer la longueur de cohérence, c’est à dire le temps
de cohérence de la radiation lumineuse. Sur cet exemple il ressort que classiquement ou
quantiquement, les deux points de vue sont équivalents pour ce qui est de ce type de
mesure. Les prédictions sont les mêmes dans les deux cas et en particulier pour les phénomènes d’interférences à division d’amplitude. Dès lors, l’expérience des trous d’Young
ou l’interféromètre de Michelson peuvent être traités de façon équivalente avec les deux
théories. En revanche, la mesure de corrélations de l’intensité lumineuse ou du moins la
fonction de corrélations d’ordre 2, g (2) traduira elle des effets purement quantiques de la
lumière qui ne peuvent pas être expliqués classiquement.
Dégroupement de Photons et Fonction d’Ordre 2
Intéressons nous à présent à la fonction de corrélation d’ordre deux g (2) et pour cela,
comme précédemment, il est plus facile de travailler avec la fonction g (2) plutôt que la
fonction G(2) . Montrons tout d’abord que cette fonction revient à s’intéresser à la corrélation de l’intensité de la lumière et non plus du champ électrique. En reprenant l’expression
(2.26) de détection de 2 photons par des détecteurs parfaits, aux temps t1 et t2 et aux
positions ~r1 et ~r2 on a :
g (2) (~r1 , t1 ; ~r2 , t2 ) =
G(2) (~r1 , t1 ; ~r2 , t2 )
G(1) (~r1 , t1 ; ~r1 , t1 ) G(1) (~r2 , t2 ; ~r2 , t2 )
(2.31)
En terme de champ électrique, l’expression est donnée par :
g (2) (~r1 , t1 ; ~r2 , t2 ) =
< Ê (−) (~r1 , t1 )Ê (−) (~r2 , t2 )Ê (+) (~r2 , t2 )Ê (+) (~r1 , t1 ) >
< Ê (−) (~
r1 , t1 )Ê (+) (~r1 , t1 ) >< Ê (−) (~
r2 , t2 )Ê (+) (~r2 , t2 ) >
(2.32)
De plus, l’origine temporelle, le "0" n’a pas d’importance lorsque l’on traite des phénomènes physiques indépendant du temps. Dès lors, on peut remplacer les paramètres t1
et t2 par les paramètres t et t + ζ. De plus, nous ne nous intéresserons qu’aux corrélations
27
Chapitre 2. Photons Uniques Indiscernables
Fig. 2.2 – Expérience des trous d’Young.
temporelles et non spatiales donc l’expression va se résumer ainsi :
g (2) (t; t + ζ) =
G(2) (t; t + ζ)
G(1) (t; t) G(1) (t + ζ; t + ζ)
< Ê (−) (t)Ê (−) (t + ζ)Ê (+) (t)Ê (+) (t + ζ) >
=
< Ê (−) (t)Ê (+) (t) >< Ê (−) (t + ζ)Ê (+) (t + ζ) >
(2.33)
Cette expression peut s’écrire encore :
g (2) (t; t + ζ) =
<: I(t + ζ)I(t) :>
< I(t) >2
(2.34)
les " :" faisant état du fait que l’on considère l’ordre normal que nous avons déjà mentionné auparavant. Cette expression montre bien que la mesure de g (2) est en fait une
mesure de corrélations d’intensité du champ électrique.
A présent, intéressons nous à l’expérience décrite par la figure 2.3 avec un photon incident sur un cube séparateur 50/50 précédemment décrit. L’idée est alors de regarder les
temps d’arrivés de chaque photon sur les détecteurs à photons uniques. Supposons que le
détecteur 1, absorbant les photons réfléchis, déclenche un "chronomètre" au temps t. Le
détecteur 2, absorbant les photons transmis, va regarder combien de temps ζ il a attendu
avant de voir à son tour un photon arrivé, i.e. avant d’arrêter le chronomètre. Puisque
l’on considère l’ensemble des valeurs de l’intensité à un instant donné, cela constitue une
28
2.1. Théorie Quantique de la Lumière et Fonction de Corrélation dans une "Coquille de Noix"
moyenne d’ensemble. Dans notre situation, la moyenne d’ensemble ne dépend pas du
temps donc elle est stationnaire. D’après le principe d’ergodicité, on peut assimiler une
moyenne temporel à une moyenne d’ensemble prise à différents instants et <>t =<>e .
En d’autres termes, il est possible de faire plusieurs fois une expérience sur des systèmes
identiques mais à des temps différents et en tirer une loi générale sur LE système qui nous
préocuppe. Dès lors, un tel montage va rendre compte des corrélations temporelles en
intensité entre les 2 sorties du cube semi-réfléchissant. Cette expérience a été pour la première fois introduite par Hanbury-Brown et Twiss en 1956 pour regarder les corrélations
d’intensité d’étoiles doubles dans le ciel [10]. Il va s’avérer que cette expérience, initialement faite pour voir des corrélations classiques de la lumière, est au coeur d’un phénomène
physique purement quantique appelé le dégroupement de photons ou antibunching en
anglais. Par abus de language, une expérience de mesures de corrélations de photons est
aussi appelé expérience ou montage de Hanbury-Brown Twiss, encore raccourcit en HBT.
A titre d’exemple, reprenons à présent les expressions (2.33) et (5.2) et appliquons les
au cas de l’état de Fock |n~k > à n~k photons dans le mode ~k. On se souvient aussi que l’on
associe les opérateurs de création et d’annihilation de photons au champ électrique ce qui
va nous donner :
(2)
g (ζ = 0) =
=
=
=
< n|↠↠â â|n >
< n|↠â|n >2
< n|↠↠|n − 2 >
(n < n|n >)2
n(n − 1)n
n2
1
1−
n
(2.35)
(2.36)
où n est le nombre de photons dans le mode unique ~k qui est considéré ici. On voit
apparaître tout de suite le phénomène de dégroupement car si n = 1 alors g (2) (0) = 0.
Ce résultat ne peut pas se retrouver en optique classique où il est facile de démontrer que
g (2) (0) ≥ 1.
2.1.4
Loi Poissonnienne du Laser
Démonstration avec les Mains
Nous allons à présent essayer de démontrer avec "les mains" que les photons émis par
un laser suivent une statistique de Poisson.
Pour cela, considérons un faisceau laser de puissance constante P et de longueur d’onde
λ = c/ν qui arrive sur un photodétecteur. Introduisons le flux de photons Φ tel que
Φ = P/(hν) qui nous donne donc le nombre de photons par seconde. Dès lors, on peut en
déduire que le nombre moyen de photons pendant un intervalle T est donné par n̄ = ΦT .
On supposera T assez grand pour que sa valeur soit bien connue.
29
Chapitre 2. Photons Uniques Indiscernables
Fig. 2.3 – Expérience de corrélations de photons d’ordre 2 encore appelé montage de Hanbury-Brown
et Twiss.
A présent, découpons l’intervalle de temps T en N sections égales, avec N ≫ 1. Nous
avons à présent N intervalles temporels, chacun de durée T /N . On supposera N tellement grand, donc des ’pixels’ temporels T /N tellement petits, que la probabilité p = n̄/N
d’avoir un photon est très petite et la probabilité d’en avoir deux ou plus est encore plus
petite donc négligeable dans un seul pixel temporel T /N .
A présent, quelle est la probabilité d’observer n événements dans les N intervalles
durant le temps d’acquisition T de l’expérience ? Pour la situation où l’on a des événements
indépendants, ou autrement dit dans le cas où il n’y a pas d’effet de mémoire entre
deux photons successifs, la probabilité sera tout simplement donnée par une distribution
binomiale de la forme :
P (n) =
N!
pn (1 − p)N −n
n!(N − n)!
(2.37)
Dans le cas où N −→ +∞ on peut montrer grâce à la formule de Stirling que
N !/(n!(N − n)!) −→ 1. De même dans de telles conditions on a :
(1 −
n̄ N −n
)
−→ e−n̄
N
(2.38)
Finalement on peut en conclure que la statistique des photons pour une onde de
lumière cohérente tel qu’un laser, avec un flux de photons moyen constant est donnée par
une statistique de Poisson :
P (n) =
n̄n −n̄
e
n!
(2.39)
Ce résultat n’est pas très surprenant puisqu’en règle générale, la statistique de Poisson
s’applique à des événements qui sont discrets (ce qui est bien le cas puisque la lumière
est constitué de photons "insécables"), aléatoire(ce qui est aussi le cas puisque l’on ne
sait pas à l’avance quand le détecteur va enregistrer un photon ou "cliquer") et dont la
valeur moyenne doit être bien définie (c’est ce que nous avons supposé au départ pour la
30
2.1. Théorie Quantique de la Lumière et Fonction de Corrélation dans une "Coquille de Noix"
puissance du laser).
Voilà une façon de montrer le caractère poissonnien des photons issus d’un laser. Dans
la partie suivante, on va traiter ce même problème mais du point de vue de la mécanique
quantique cette fois-ci.
Etats Cohérents de Glauber
Si l’on considère à nouveau un laser, ou "maser optique" qui était toujours le nom de
l’époque des articles de Glauber en 1963, comme étant un oscillateur optique local alors
on peut chercher des états |αi tel que :
â|αi = α|αi
(2.40)
|αi représente alors un mode propre d’un oscillateur harmonique de valeur propre α
associé à l’opérateur de destruction de photons â. Le choix de cet état n’est évidemment
pas anodin puisqu’il va permettre de faire le lien entre cohérence classique et cohérence
quantique. En effet, si l’on cherche une expression du type de celle donnée par (2.40), cela
revient en fait à chercher une expression de la forme :
Ê (+) (~r, t)|.i = e(~r, t)|.i
(2.41)
et de même on aura pour le complexe conjugué :
h.|Ê (−) (~r, t) = h.|e∗ (~r, t)
(2.42)
Si l’on introduit ces relations dans l’expression (2.28), alors on peut factoriser et l’on
trouvera que :
G(1) (~r, t; ~r, t) = e∗ (~r, t) e(~r, t) ∝ I(~r, t)
(2.43)
Il y a alors identification de l’intensité lumineuse avec la fonction G(1) . on comprend
dès lors tout l’intérêt de choisir un état |αi, dit état cohérent, tel que celui choisit dans
l’expression (2.40).
Dès lors, par itérations successives, on peut montrer que :
2
|αi = e−1/2|α|
X
n
αn
|ni
(n!)1/2
(2.44)
Le nombre d’occupation moyen de l’état n est alors donné par la distribution de
Poisson de valeur moyenne |α|2 :
|hn|αi|2 =
|α|2n −|α|2
e
n!
(2.45)
On retrouve bien la même expression qu’en (2.39) avec n̄ = |α|2 .
31
Chapitre 2. Photons Uniques Indiscernables
Photons Laser et g (2)
Reprenons à présent l’expression (2.34) de la mesure de g (2) (ζ) mais cette fois-ci l’état
considéré, donc la valeur moyenne quantique, se fera sur l’état cohérent du laser, c’est à
dire l’état |α >. En utilisant (2.35) et (2.40), on a :
< α|↠↠â â|α >
< α|↠â|α >2
α∗ α∗ αα
=
(α∗ α)2
|α|2 .|α|2
=
(|α|2 )2
= 1
g (2) (t, τ ) =
(2.46)
Il ressort clairement sur ce calcul, que la fonction de corrélation normalisée d’ordre
deux g (2) traduit bien des anticorrélations parfaites (détection d’événements indépendants)
dans le cas d’une source cohérente et poissonnienne tel que le laser. Glauber a donc réussi
à introduire une méthode de mesure de la cohérence d’un laser basée sur la mécanique
quantique et non plus sur l’optique classique comme auparavant avant lui. Pour être complet, Roy Glauber a reçu cette année 2005 le prix Nobel de Physique pour "sa contribution
à la théorie quantique de la cohérence optique" [11]. Ce prix montre bien à quel point
celui que l’on appelle "le père de l’optique quantique" a été déterminant dans ce domaine
de la physique.
2.2
2.2.1
Zoologie des Sources de Photons Uniques
Atomes et Ions
Cette partie sera consacré à un état des lieux des différentes sources de photons uniques
qui existent à l’heure actuelle. Historiquement, l’atome a été le premier émetteur de photons dont la statistique est la conséquence directe de la quantification de la lumière.
La première expérience de dégroupement de photons a été réalisé en 1977 à l’Université
de Rochester aux Etats-Unis [12]. Kimble, Dagenais et Mandel (qui depuis les années 60 a
totalement embrassé le formalisme de Glauber) ont utilisé pour voir cet effet un jet dilué
d’atomes de sodium pompés à la résonance par un laser. En excitant perpendiculairement
au jet atomique et en ayant un jet atomique dans lequel le nombre d’atome est très
petit par tranche temporelle d’enregistrement, les auteurs ont pu observer une courbe
d’anticorrélation. Celle-ci n’était pas parfaite i.e. elle ne descendait pas à 0 au temps
t = 0. Ceci est expliqué entre autre par le fait que les photons issus des atomes et les
photons laser sont à la même énergie. Il y est donc difficile de discriminer la fluorescence
résonante de la lumière laser. De plus, il y a toujours une probabilité d’avoir 2 atomes de
sodium en même temps dans le petit volume d’interaction donné par la focalisation du
laser. La figure 2.4 présente le schéma expérimental de cette expérience.
32
2.2. Zoologie des Sources de Photons Uniques
Fig. 2.4 – Schéma de l’expérience de dégroupements de photons par fluorescence résonante réalisé sur
un jet dilué d’atomes de sodium, d’après [12].
Dix ans plus tard, le groupe de Herbert Walther à Munich effectua une expérience
similaire mais cette fois-ci avec un ion unique M g piégé assez longtemps dans un piège
quadrupolaire électrique (encore appelé piège de Paul), l’idée étant que le jet d’ions passe
à travers les électrodes formant le potentiel quadrupolaire nécessaire au piégeage des ions
pendant la durée de l’expérience [13]. A nouveau, la courbe de dégroupement est visible
avec un trou très net des événements coïncidents à ζ = 0. Ce même groupe, 17 ans plus
tard, obtiendra un résultat similaire mais cette fois-ci les photons sont générés de façon
continue et contrôlés dans un piège de Paul combiné à une cavité optique résonante où
un ion reste piégé pendant toute la durée de l’expérience [14].
Un atome unique piégé par l’onde stationnaire d’une cavité optique résonante a également permis de montrer que les photons émis étaient dégroupés. Les groupes de Rempe
à Munich et de Kimble, professeur à Caltech depuis sa première mise en évidence du
dégroupement à Rochester, ont tous les deux piégés un atome unique (rubidium pour le
premier et césium pour le second) dans une cavité optique. Par des méthodes similaires de
fontaine atomique, les deux équipes ont réussi à insérer régulièrement un et un seul atome
dans la cavité. La fontaine servant à propulser les atomes dans l’air de façon à ce qu’ils
aient une faible probabilité mais une certaine probabilité tout de même de retomber entre
les miroirs de la cavité. Cette dernière est elle-même en résonance avec une transition
bien précise de l’atome et va favoriser l’émission des photons de cette transition. Pour
l’expérience de Munich, un piège magnéto-optique au-dessus de la cavité va relâcher les
atomes un par un dans le résonateur optique. L’antibunching est alors observé en séparant
en deux la lumière qui sort de la cavité [15, 16].
33
Chapitre 2. Photons Uniques Indiscernables
Fig. 2.5 – a) Montage de l’expérience de corrélations de photons émis par un atome unique piégé par
un piège dipolaire. b) Résultat de dégroupement de photons obtenu pour un tel système, d’après [18].
Pour terminer, la dernière expérience de ce type est toute récente puisqu’elle a été publié en juillet 2005 par le groupe de Philippe Grangier à l’Institut d’Optique d’Orsay, lui
aussi responsable d’une expérience similaire 15 ans plus tôt [17]. Là encore, la signature
d’anticorrélations d’un atome à 2 niveaux est très nette dans leur article [18]. Cette fois-ci,
l’atome est piégé par piégeage dipolaire donc au foyer d’un laser focalisé. La fluorescence
est collectée et envoyée dans un montage HBT comme à l’accoutumé et une électronique
de coincidences est utilisée ensuite pour enregistrer les données.
Il faut souligner que pour toutes ces expériences, le montage expérimental est généralement très conséquent, demandant beaucoup de main d’oeuvre et certainement pas
développable aujourd’hui en dehors d’un laboratoire. Néanmoins ces expériences sont, ô
combien déterminantes pour la compréhension des phénomènes physiques de la nature.
2.2.2
Photons Annoncés
Poursuivant toujours ses expériences d’optique quantique à l’Université de Rochester,
Leonard Mandel trouva une autre source de photons uniques assez inattendue. En 1970,
34
2.2. Zoologie des Sources de Photons Uniques
Burham et Weinberg (du département d’électronique de la NASA !) mirent en évidence
le phénomène de fluorescence paramétrique de photons [19]. Ce processus d’optique nonlinéraire se produit lorsque l’on vient focaliser un laser, généralement impulsionnel (donc
avec une très grande énergie par impulsion), dans un cristal biréfringent à forts coefficients
non-linéraires. Le photon incident, appelé photon de pompe et d’énergie h̄ωp va alors se
scinder en deux photons jumeaux, historiquement appelés signal et idler. Les conservations
de l’énergie et de l’impulsion imposent que :
h̄ωp = h̄ωs + h̄ωi
h̄~kp = h̄~ks + h̄~ki
(2.47)
(2.48)
La création de ces paires presque instantanément les rendent parfaitement corrélées temporellement. Hong et Mandel ont donc utilisé ces paires de photons jumeaux (séparés
spatialement en champ lointain) pour démontrer que la simultanéité d’émission de ces
paires pouvaient permettre de définir une source de photons uniques. Pour cela, ils ont
utilisé un laser argon continu pour pomper un cristal non-linéaire de KDP. Chaque paire
était ensuite envoyée vers des photomultiplicateurs qui eux mêmes convertissaient ces
photons en signaux électriques [20].
Les photons de chaque paire étant séparés spatialement, il est facile d’utiliser un photon
de la paire comme déclencheur sur un détecteur "annonçant" l’arrivée de l’autre photon
de la paire sur l’autre détecteur. De cette façon, Hong et Mandel réussirent à montrer que
les photons annoncés suivent une statistique subpoissonnienne comme l’aurait fait une
source de photons uniques. D’où le nom de source de photons uniques annoncés.
Dans le même temps, Grangier, Roger et Aspect utilisèrent la même idée utilisant les
paires de photons d’une cascade radiative atomique pour montrer que l’on pouvait réaliser
des interférences à un photon. Un photon de la paire interfère avec lui même pendant que
l’autre nous annonce quand "regarder" l’écran d’interférences. Au fur et à mesure que les
impacts dues aux photons augmentent sur l’écran d’observation, la figure d’interférences
se construit [21]. Toutefois, même si l’on peut avoir une source photons uniques grâce à
ces photons jumeaux, nous ne pouvons pas faire de prédictions sur l’instant de création
de ces paires. L’incertitude sur ce temps a été diminuée par l’utilisation de laser impulsionnel avec des largeurs d’impulsions de l’ordre de 100 f s. Néanmoins, dans de telles
circonstances et pour des puissances pas trop grandes (de manière à ne pas créer des
paires multiples de photons, ce qui serait catastrophique) l’incertitude se situe dans le fait
que la plupart des impulsions sont vides de photons et que l’on ne sait pas quelle impulsion va nous donner un photon. La paire de photons à la demande n’est alors pas possible.
Plusieurs expériences ont montré que l’on pouvait se défaire de ce problème et notamment celles de Pittman et collaborateurs. Ils ont réussi à démontrer que l’on peut stocker
l’un des photons de la paire dans une fibre optique et décider de le "libérer" lorsque bon
nous semble. Ceci se fait à l’aide d’un modulateur électro-optique qui est déclenché par
un photon de l’autre "bras" de la paire. La détection de ce photon va alors basculer le
modulateur et le deuxième photon sera emprisonné simplement en se propageant dans
la fibre en effectuant des cercles aussi longtemps que nécessaire [22]. La Fig 2.6 montre
35
Chapitre 2. Photons Uniques Indiscernables
Fig. 2.6 – Expérience d’émission de photons uniques en pseudo-demande par stockage de photons de
fluorescence paramétrique, d’après [22].
le principe expérimental de leur montage. PDC (pour Parametric Down-Conversion i.e.
fluorescence paramétrique) est la source de photons jumeaux. Le photon a est détecté par
l’utilisateur en comparaison du résultat du modulateur électro-optique (EO switch). Le
stockage du photon b se faisant comme décrit plus haut.
L’état de l’art des photons uniques annoncés consiste plutôt aujourd’hui à trouver le
matériau ou la technique qui nous donnera le plus de paires possible et donc de photons
uniques possible. Récemment, des fibres à cristaux photoniques ont permis de produire ces
paires de façon efficace. L’avantage des fibres est que l’optique est déjà toute faite et que
l’on peut facilement brancher une fibre à un détecteur ou l’amener vers un autre montage.
Alibart et al. [23] ont également démontré la très grande performance d’un guide dans un
cristal de niobate de lithium quasi-accordé en phase. L’avantage d’un tel cristal et d’une
telle technologie est qu’elle permet l’utilisation d’optique tout intégrée donc beaucoup
plus facile d’emploi.
Pour terminer, il est important de noter que la création et l’étude de paires de photons sont certes importantes pour créer des photons uniques mais leur premier avantage
et utilisation reste leur caractère dual, leur capacité à produire des paires de photons
parfaitement corrélées en temps. Nous reviendrons sur ce point plus tard ; toutefois on
peut déjà avancer que les photons jumeaux sont au coeur des sources de photons intriqués
actuelles. Leurs applications pour les tests des inégalités de Bell, pour la cryptographie
quantique et pour les protocoles d’ordinateur quantique sont de première importance.
2.2.3
Molécules
En 1992, Basché et al. ont réussi l’expérience de dégroupement mais sur une molécule
unique cette fois-ci [24]. Contrairement aux atomes et aux ions, une molécule peut difficilement être refroidie par des techniques de refroidissement par laser. Cela est en partie
36
2.2. Zoologie des Sources de Photons Uniques
dû au fait qu’une molécule possède un grand nombre de degrés de libertés internes. L’approche des gens de cette collaboration entre IBM Almaden et Bordeaux était de "piéger"
des molécules en tant qu’impuretés dans une matrice solide. Le tout refroidi à l’hélium
liquide pour éviter que le solide lui-même ne vienne perturber la mesure à cause des phonons entre autre.
Par la suite, les travaux sur les molécules uniques se sont intensifiés. L’étude de l’émission spontanée d’une seule molécule "sandwichée" dans une cavité Fabry-Pérot a également été développé par De Martini et al. [25]. Ambrose et collaborateurs de Los Alamos
National Laboratory ont eux mesuré la fonction g (2) d’une seule molécule de Rhodamine
6G (R6G) dispersée sur une lame de silice. La particularité de cette expérience est qu’elle
s’est faite à température ambiante. Expérience d’ailleurs répétée par Lounis et Moerner
en 2000 [27]. En régime impulsionnel, il a été démontré qu’une molécule pouvait fournir
des photons à la demande, comme un "pistolet à photons" un an plus tôt par l’équipe de
M. Orrit à Bordeaux [28].
Plusieurs autres groupes ont depuis démontré des résultats similaires et avec des conditions de travail similaires. On retiendra cependant l’utilisation d’un fin film de polymère
pour piéger des molécules de térrylène dans l’expérience de Treussart et al. [29]. Le polymère en question est du PMMA de 10 nm d’épaisseur déposé par spin-coating sur une
lame de verre. L’avantage du PMMA est que ce film protège la molécule de l’extérieur,
ralentissant l’effet de photoblanchiment et que le PMMA est transparent. La technique
est aussi très flexible dans le sens où l’on peut faire varier l’épaisseur du polymère et l’on
peut insérer presque n’importe quelle molécule.
Pour finir, on remarquera que les molécules ont une tendance à clignoter i.e. à avoir
des périodes où elles émettent de la lumière et des périodes où elles restent éteintes. Ce
phénomène a pu être étudié en détails sur des molécules uniques [30] par Treussart et al.
à nouveau. Ce clignotement n’est pas désirable si l’on veut contrôler exactement le flux de
photons. De plus, les molécules ont tendance à photoblanchir c’est à dire à se dégrader et
à ne plus émettre de lumière lorsque l’excitation laser est trop importante ou trop longue.
2.2.4
Nanocristaux
Les nanocristaux, parfois appelés boîtes quantiques colloïdales, sont l’équivalent des
boîtes quantiques auto-assemblés mais fabriqués chimiquement cette fois-ci. La première
expérience de corrélation de photons sur de tels émetteurs remonte à l’année 2000 à l’Université de Santa Barbara [31] par le groupe d’Imamoglu. A l’aide d’un montage type
Hanbury-Brown Twiss une fois encore, l’équipe a pu démontré le caractère non-classique
de la lumière émise par ces particules. Ces nanocristaux de CdSe dans ZnS étaient fabriqués par des méthodes organométalliques à très haute température [32, 33], de taille
d’environ 4 à 5 nm. Ils sont ensuite dilués dans une solution de PMMA par exemple
et parsemés comme les molécules sur la surface d’une lame de verre. L’avantage de ces
nanocristaux est qu’ils émettent de la lumière à température ambiante. Cette expérience
a été répétée par plusieurs groupes à Stanford [34] et Paris [35], le groupe de Paris ayant
réalisé l’expérience en régime impulsionnel.
37
Chapitre 2. Photons Uniques Indiscernables
Les nanocristaux ont beaucoup d’avantages par rapport aux autres sources de photons
uniques notamment celui d’être relativement facile à synthétiser et d’émettre de la lumière
à température ambiante. Leur seul défaut est de clignoter ératiquement au cours du temps
encore plus que les molécules. Ceci est une catastrophe pour bon nombre d’applications
des sources de photons uniques contrôlées.
2.2.5
Centres Colorés
Avant de passer aux boîtes quantiques proprement dites, que nous avons utilisées
comme émetteurs de photons uniques, il faut souligner l’importance de la dernière autre
source sur le marché : les centres colorés dans le diamant.
L’idée est de simplement prendre partie du fait que le diamant peut avoir une impureté telle qu’un atome d’azote qui va venir s’insérer à côté d’une lacune dans la matrice
cristalline du diamant. On appelle ces défauts, des centres NV pour Nitrogen Vacancy.
Cela a pour conséquence l’émission de photons par un émetteur local piégé dans un réseau cristallin, tout comme une molécule unique dans un solide. Le gros avantage de ce
centre est qu’il ne photoblanchit pas (ce qui n’est pas le cas de tout les centres colorés) et
surtout qu’il n’a pas d’effet de clignotement ce qui est particulièrement appréciable. De
plus, il émet de la lumière à température ambiante également ; il n’y a donc pas besoin
de refroidir l’échantillon.
La première évidence d’antibunching avec de tels émetteurs a été faite par Kurtsiefer
et al. à Munich en 2000 [36], suivit dans la même année par Brouri et al. [37]. Depuis,
cette source a été énormément développée. Entre autre, il a été développé une technique
pour obtenir des nanocristaux de 50 nm de taille ce qui simplifie grandement les montages
optiques. On peut dès lors utiliser les mêmes techniques décrites pour les nanocristaux de
dilution dans une solution par exemple.
Enfin, récemment, le groupe de Jörg Wrachtrup à Stuttgart a mis en évidence l’émission de photons à 800 nm avec une largeur spectrale relativement étroite (de l’ordre de
1 nm) en utilisant un autre dopant que l’azote appelé NE8 [38]. Ce résultat est très important puisque le seul mauvais point des centres NV jusqu’à présent était précisément
que les largeurs spectrales de l’émission étaient toujours importante (de l’ordre de 50 nm).
C’est mieux qu’auparavant mais il reste à présent à savoir si l’émission de photons reste
cohérente pendant toute la durée de vie du centre. On verra l’importance de ce critère
plus loin. Cela est le seul obstacle pour que cette source devienne LA source quasi-idéal
de photons uniques.
On montrera que ce problème de largeur spectrale n’est pas présent pour les boîtes
quantiques épitaxiées décrites dans ce manuscrit, du moins à basses températures, vers
5 K et en-dessous. Néanmoins, cela n’est plus valable à température ambiante. Le couplage
avec les phonons du réseau va avoir tendance à élargir les largeurs d’émissions excitoniques
des boîtes quantiques. Nous reviendrons sur ce point plus tard.
38
2.3. Indiscernabilité de 2 Photons
2.2.6
Boîtes Quantiques Epitaxiées Auto-Assemblés
Les détails de l’obtention, la croissance, les caractéristiques et la physique des boîtes
quantiques seront repris au chapitre suivant. Dans cette partie, nous ne ferons que mentionner les résultats de mesures de corrélations obtenus avec de tels systèmes. Nous supposerons donc qu’une boîte quantique est un émetteur capable d’émettre un et un seul
photon à une énergie bien définie tout comme le ferait un atome ou une molécule unique,
du moins tout comme le ferait une transition entre deux niveaux bien définis d’un atome
ou d’une molécule.
La première expérience de photons uniques dans des boîtes uniques a été une fois
encore faite par le groupe d’Imamoglu de l’Université de Santa Barbara en 2000 [39].
Depuis, la manifestation de dégroupement dans les boîtes a été vu maintes fois. Ce qui
différencie chaque expérience est habituellement le matériau, la méthode d’excitation ou
encore l’environnement. Pour exemple Imamoglu et collaborateurs utilisèrent des boîtes
quantiques InAs dans GaAs de même que le groupe de Y. Yamamoto à l’Université de
Stanford quelques mois plus tard [40]. Le groupe de Lund utilisèrent des boîtes d’InP [41].
Jean-Michel Gérard et collaborateurs montrèrent eux l’effet de corrélations croisées de la
cascade radiative biexciton-exciton [7]. Michler et al. pour la première fois utilisèrent des
matériaux de la famille des II-VI tel que CdSe dans ZnSe et en régime impulsionnel [18].
Tout récemment, des boîtes de GaN dans AlN émettant dans le proche UV à 350−355 nm
ont aussi démontré qu’elles pouvaient émettre des photons uniques [44]. Nous reviendrons
plus en détails sur ce type d’expériences effectuées sur notre montage dans le chapitre 5.
2.3
2.3.1
Indiscernabilité de 2 Photons
Approche Simpliste
Nous allons à présent démontrer une propriété encore plus troublante de l’optique
quantique et qui est au coeur de l’article KLM mentionné au chapitre 1 [24]. Ce phénomène est appelé la coalescence de photons ou encore l’effet Hong-Ou-Mandel, après les
premiers expérimentateurs à avoir montré cet effet. Cet effet n’étant en fait rien d’autre
qu’un effet d’interférences à 2 photons.
Montrons tout d’abord que cet effet peut exister sur un exemple idéalisé. Pour cela,
considérons le même montage que la Fig 2.1 avec les mêmes notations, la différence cette
fois-ci étant que l’on envoie un photon dans chaque voie d’entrée du cube séparateur.
Dès lors, on reprend le calcul de la partie 2.1.2 mais cette fois-ci avec l’état |1e1 1e2 > au
départ au lieu de celui donné par (2.19). Les relations entre les modes d’entrées et de
sorties restant les mêmes, i.e. la matrice de la figure 2.1 restant la même, on en déduit les
états de sorties possibles des photons :
|1e1 1e2 > = â†e1 â†e2 |00 >
1 †
=
(âs1 + â†s2 )(â†s1 − â†s2 )|00 >
2
(2.49)
39
Chapitre 2. Photons Uniques Indiscernables
1
(|2s1 , 0s2 > +|1s1 , 1s2 > −|1s1 , 1s2 > +|0s1 , 2s2 >)
2
1
(|2s1 , 0s2 > +|0s1 , 2s2 >)
=
2
=
(2.50)
L’état du vide étant donné par |000... >= |00 > dans notre cas. La relation finale nous
apprend que les états de sorties possibles des deux photons sont : 2 photons par la voie de
sortie s1 avec une probabilité 1/2 OU 2 photons par la voie de sortie s2 avec une probabilité
1/2. Les termes pour lesquels les photons interfèrent destructivement s’annulent ensemble
et la probabilité d’avoir un photon dans chaque mode de sortie du cube séparateur est
nul. Ce phénomène est parfois appelé coalescence de photons par allusion au fait que les
photons tendent à se coller ensemble pour sortir de la lame semi-réfléchissante. Bien évidemment, dans ce calcul, les photons sont supposés être dans le même mode optique que
nous avons défini précédemment (voir section 2.1), donc avoir le même vecteur d’onde ~k
et la même polarisation. Deux polarisations différentes les rendraient discernables.
Ce modèle très simpliste est évidemment un cas idéal et ne peut pas représenter une
réalité expérimentale. Par exemple, on a supposé que les deux photons arrivaient simultanément et se superposaient spatialement parfaitement au niveau du cube 50/50. Il convient
de se poser la question suivante : comment quantifier ces paramètres de simultanéité et
de superposition ? Un photon n’étant ni vraiment une particule représentée par un point
de taille fini dans l’espace et n’étant pas vraiment une onde puisqu’il peut former un
impact sur un écran photographique suffisamment sensible. Habituellement en mécanique
quantique, la façon de représenter un photon est de dire qu’il s’agit d’un paquet d’ondes
avec une certaine extension spatiale et une certaine largeur temporelle.
2.3.2
Cohérence et Temps de Vie
Avant de rentrer dans des considérations pratiques de critères de quantification de
l’indiscernabilité des photons, il est nécessaire de bien se représenter un photon et de
connaître ses propriétés. On verra que celles-ci sont dépendantes de l’émetteur qui les a
créés.
Comme nous l’avons déjà vu dans la partie 2.1, la notion de cohérence est très importante en optique classique et quantique. Dans les deux cas, la définition de la cohérence est
le "pouvoir" que possède un photon (pour le cas quantique) ou un champ électrique (pour
le cas classique) à interférer avec lui même. Dans les deux cas, la cohérence est directement liée à la pureté spectrale des photons qui interfèrent. Reprenons pour illustrer cela
l’expression de l’intensité lumineuse d’une source ponctuelle de lumière monochromatique
de fréquence ν dans une expérience du type trous d’Young décrite par la figure 2.2. Dans
ce cas, l’intensité lumineuse en sortie au point M sera donnée par le terme habituel d’un
interféromètre à division d’amplitude :
I = 2I0 (1 + cos φ)
(2.51)
avec φ = 2πνδ/c où δ représente la différence de marche des deux bras d’un interféromètre ou la différence de distance entre les 2 trous d’Young. Supposons à présent que la
40
2.3. Indiscernabilité de 2 Photons
source lumineuse au départ ne soit plus monochromatique mais quasi-monochromatique
de fréquence moyenne ν0 et caractérisée par son intensité spectrale qui est une fonction
paire i(ν), centrée en ν0 (et fonction de la fréquence). La contribution à l’intensité lumineuse totale en un point M de l’écran d’observation d’une bande spectrale infinitésimale,
d’épaisseur dν, sera donnée par :
dI = 2.i(ν)dν.[1 + cos φ]
(2.52)
L’intensité lumineuse totale en M sera la somme de toutes les contributions élémentaires précédentes puisque chaque bande spectrale est indépendante des autres :
I(δ) =
Z
2πδ
ν)]
c
0
0
Z +∞
Z +∞
2πδ
=
ν)]
i(ν)dν +
i(ν)dν cos(
c
−∞
−∞
dI = 2
Z +∞
i(ν)dν + 2
Z +∞
i(ν)dν cos(
(2.53)
la deuxième ligne étant la
résultante du fait que la fonction est supposée paire. A
R
présent, si l’on pose que I1 = i(ν)dν, on peut montrer que (2.53) se ramène à l’équation :
2πδ
(2.54)
ν0 )]
c
avec V qui est appelé le facteur de visibilité ou tout simplement la visibilité. Cette
expression est tout à fait similaire à celle donnée en (2.51). Toutefois à présent, la fonction
cosinus sera enveloppée, modulée par la fonction visibilité V (δ). Cette visibilité est donnée
par :
I(δ) = I1 [1 + V (δ). cos(
V (δ) =
2πδ
1 Z +∞
i(ν − ν0 ).e c (ν−ν0 ) .dν
I1 −∞
(2.55)
Il apparaît que V (δ) est directement relié à l’intensité spectrale i donc à la pureté
spectrale de l’émission. Dans le cas d’une fonction parfaitement monochromatique, i serait représentée par une fonction de Dirac et l’on aurait V = 1 (cf. (2.51)). L’équation
précédente, appelé équation de Wiener, montre que la visibilité est en fait la transformation de Fourier de l’intensité spectrale i(ν − ν0 ) de la source primaire. Dans le formalisme
du paquet d’ondes mentionné auparavant, cela veut dire que la fonction enveloppe du
paquet d’onde sera en fait donnée par la visibilité V calculée plus haut. On notera que
la fonction de corrélation du premier ordre g (1) est parfois appelée le degré de cohérence
temporelle (voir 2.1.3) du premier ordre et donnée par :
g (1) (ζ) =
< Ê † (t)Ê(t + ζ) >
< Ê † (t)Ê(t) >
(2.56)
En reprenant (2.55) et (2.56), on peut se convaincre que le facteur de visibilité V est
de fait la transformée de Fourier de la fonction g (1) :
V =
1 Z +∞ (1)
g (ζ)eωζ dζ
π −∞
(2.57)
41
Chapitre 2. Photons Uniques Indiscernables
Dès lors, le calcul de la visibilité revient à calculer g (1) donc à calculer les fluctuations statistiques du champ électrique. Dans ce cas, il faut connaître le "passé" du photon
émis, c’est à dire savoir dans quelles conditions il a été créé et connaître sa pureté spectrale.
Supposons pour cela que le photon soit émis par un atome parmi un nuage d’autres
atomes identiques. Classiquement, cet atome va rayonner à la fréquence ν jusqu’à ce qu’il
rentre en collision avec un autre atome. Durant le temps de la collision (extrêmement
bref) le rayonnement sera interrompu puis reprendra après la collision dans les mêmes
conditions qu’avant, c’est à dire à la même fréquence ν. Toutefois, il y a eut un saut de
phase pendant la collision. L’onde émise, rayonnée, n’est plus en phase avec elle même
avant la collision (on notera qu’un changement de vitesse des atomes induit aussi un effet
Doppler mais que l’on peut négliger dans certains cas). Typiquement, les collisions se produisent après un certain temps caractéristique. Ce temps est est le temps de déphasage
noté T2∗ . Ce temps nous donne donc le temps moyen entre 2 sauts de phase de la lumière.
Il existe une relation entre ce temps de déphasage et le temps de cohérence.
Afin de relier cela directement aux interférences, on a vu précédemment que la cohérence est lié à la possibilité qu’à un photon d’interférer avec lui-même. Le temps de
cohérence (T2 = lc /c où lc est la longueur de cohérence) est bien le temps durant lequel
les photons peuvent interférer entre eux. Ce temps étant relié au spectre de l’émission par
transformation de Fourier, il nous suffit simplement de savoir quelle est l’élargissement
spectral pour connaître T2 .
Habituellement, dans le cas d’un élargissement homogène dû aux collisions, on peut
montrer que le profil spectral est une fonction de Lorentz qui a pour transformée de
Fourier une fonction exponentielle décroissante. La visibilité V sera alors de la forme :
− Tζ
V (ζ) = e
2
(2.58)
Nous avons à présent défini en détails le temps de cohérence d’un photon émis par
une transition radiative donnée. Il faut à présent comparer ce temps à un autre temps
caractéristique du système à l’étude : sa durée de vie T1 .
En effet, un atome excité aura une probabilité qui décroît exponentiellement avec le
temps d’émettre un photon. Autrement dit, la probabilité que l’atome reste dans son
état excité est une fonction qui décroît exponentiellement. Intuitivement, si à t = 0 on
fait passer un atome (supposé à 2 niveaux pour simplifier) de son niveau fondamental à
son premier niveau excité, après un temps d’attente suffisamment long, on sera sûr que
le photon aura été émis. La probabilité pe→f de désexcitation du niveau excité est alors
donné par :
pe→f = e
− Tt
1
(2.59)
Dans le cas idéal, lorsqu’il n’y a pas de collisions par exemple, un train d’onde, un
photon, ne subit aucun saut de phase durant toute la durée de vie de la transition qui l’a
créée et alors :
42
2.3. Indiscernabilité de 2 Photons
Fig. 2.7 – Représentation des temps caractéristiques de la décroissance exponentielle d’une transition
radiative, soumise à des déphasages tous les T2∗ en moyenne.
T2 = 2.T1
(2.60)
Le facteur 2 provenant du fait que l’on considère que l’atome se désexcite vers son
état fondamental. Dans ce cas, l’élargissement spectral de la transition n’est dû qu’à la
durée de vie du niveau excité et non pas à d’autres phénomènes. Mentionnons que dans le
cas d’un élargissement Doppler (due à la distribution gaussienne des vitesses des atomes
dans le nuage), les fonctions misent en jeux sont gaussiennes et non plus lorentziennes.
En général, puisque T2 ≤ 2.T1 , on introduit le temps de déphasage T2∗ comme rendant
compte de tous les mécanismes de décohérence, i.e. de déphasage. La relation entre ces
trois valeurs est donnée par :
1
1
1
=
+ ∗
T2
2T1 T2
(2.61)
La figure 2.7 représente la décroissance exponentielle d’une transition radiative en un
temps T1 soumise à des déphasages tous les T2∗ en moyenne.
Cette figure illustre bien l’émission d’un niveau atomique excité dont l’atome va subir
un saut de phase (due à une collision par exemple) pendant des temps plus court que le
temps de recombinaison radiative T1 . Dans cet exemple précis, l’atome subit 3 collisions
avant d’avoir une probabilité d’émission d’un photon très faible aux temps longs.
43
Chapitre 2. Photons Uniques Indiscernables
2.3.3
Approche Réaliste
Dans la partie 2.3.1 nous avons vu une façon idéaliste, de démontrer l’effet de coalescence de photons. Toutefois, un photon est représenté concrètement par un paquet
d’onde avec une largeur bien déterminée comme il a été discuté précédemment. La première question à se poser sur l’exemple de 2.3.1 est jusqu’à quel point l’on peut retarder
temporellement le photon d’une entrée et toujours observer l’effet. Au bout d’un certain
temps, le retard sera tellement grand entre un photon par rapport à l’autre que leurs
paquets d’ondes ne vont plus du tout se superposer sur la lame et la coalescence n’aura
plus lieu.
De même, la coalescence étant lié à la "monomodicité" des photons générés, cela sousentend que tous les photons sont dans le même mode de vecteur d’onde ~k. Spectralement,
cela veut dire que les photons doivent être le plus monochromatique possible car monochromaticité=pureté spectrale=meilleure indiscernabilité donc meilleure coalescence. Or
nous venons de voir dans la partie 2.3.2 que la pureté spectrale était directement lié au
temps de cohérence, donc aux propriétés de paquets d’ondes des photons. Nous venons
là de définir un critère précis de qualité d’indiscernabilité basé sur le simple fait que la
coalescence disparaît lorsque les deux paquets d’ondes des photons incidents dans chaque
port d’entrée du cube ne se superposent plus. Nous avons à présent un critère experimental précis pour mesurer l’indiscernabilité de deux photons.
Jusqu’en 2002-2003, les seuls travaux théoriques sur le sujet était basés sur des expériences de photons jumeaux avec naturellement de très fortes corrélations spectrales,
temporelles et spatiales [46, 47]. Toutefois, il manquait un formalisme qui traite le cas
de photons provenant de deux sources parfaitement indépendantes comme deux atomes
à deux niveaux à chaque bout d’une salle de laboratoire. Pour cela Bylander et al. [48]
sont partis de l’hamiltonien classique dit de Jaynes-Cummings qui traduit simplement
le passage d’un système à 2 niveaux de son état fondamental à son premier état excité.
A cet hamiltonien, ils ont rajouté un hamiltonien traduisant les fluctuations aléatoires
que subit la phase du système. Cet hamiltonien est modélisé par une force de Langevin
représentant un processus stochastique stationnaire. Quantiquement, ils utilisent le point
de vue d’interaction pour dire que la fluctuation de phase de l’atome est transmise au
photon émis.
De là, ils calculent la fonction d’ordre deux g (2) donnée par (5.2) à la sortie d’une
lame semi-réfléchissante comme nous l’avons fait dans la partie 2.3.1. Pour une lame
parfaitement 50/50, la fonction de corrélation est donnée par :
g (2) (δζ) = 1 −
T2 −2|δζ|/T2
T∗
e
− 2 (e−|δζ|/T1 − e−2|δζ|/T2 )
2T1
2T1
(2.62)
On retrouve dans cette expression les trois temps caractéristiques importants pour
une telle expérience. δζ représente l’écart temporel des deux paquets d’ondes sur la lame
50/50 et en particulier lorsque l’on se place à retard nul δζ = 0, on a :
44
2.3. Indiscernabilité de 2 Photons
g (2) (0) = 1 −
T2
=1−P
2T1
(2.63)
où P = T2 /2T1 représente alors un bon critère pour mesure le degré d’indiscernabilité.
Ce résultat nous apprend que pour T2 = 2T1 , P = 1 et dès lors g (2) (0) = 0 i.e. une
indiscernabilité totale. Toutefois, nous verrons que ce critère P = 1 n’est pas du tout
facile à atteindre.
2.3.4
Effet Hong-Ou-Mandel
Expérience Originale
En 1987, l’équipe de Leonard Mandel à nouveau fut la première à montrer cet effet
de coalescence de photons [23]. Hong, Ou et Mandel ont utilisé pour cela un cristal de
KDP pompé par un laser UV. Les paires de photons jumeaux créées par fluorescence
paramétrique (voir aussi partie 2.2.2) sont envoyées sur un cube équi-séparateur (BS sur
la figure) et des détecteurs de photons uniques (D1 et D2 sur la figure) enregistrent ensuite
les coïncidences en détection à la sortie de chaque bras du cube.
Fig. 2.8 – Expérience de Hong-Ou-Mandel de coalescence de photons produits par fluorescence paramétrique. D’après [23].
La Fig 2.8-a) présente le montage expérimental avec le retard variable δζ qui se fait
ici en bougeant le cube. La Fig 2.8-b) montre le résultat des coincidences obtenues en
fonction de ce retard δζ, en fonction de la position de la lame semiréfléchissante. On
45
Chapitre 2. Photons Uniques Indiscernables
notera que dans cette d’expérience la largeur du creux est donnée par le filtrage spectral
imposé par les expérimentateurs.
Autres Résultats Purement Optiques
Depuis cette expérience, bon nombre d’autres groupes ont reproduit ce résultat d’une
façon variable. Rarity et al. en Angleterre ont reproduit le même résultat dans la foulée du
groupe de Rochester [50] avec un dispositif très similaire. En 2003 à Genève, l’équipe de
N. Gisin a réussi à montrer cet effet avec deux photons provenant de la création de deux
paires différentes [51]. Un laser de pompe est séparé en deux faisceaux, chacun pompant
un cristal non-linéaire qui va produire des paires de photons aléatoirement de son côté.
Un des photons de chaque paire est ensuite envoyé sur une lame 50/50 et se servant du
laser d’excitation comme d’une horloge, de Riedmatten et al. regardent les événements
coïncidents en sortie du cube. Ils arrivent à observer l’effet de coalescence dans ce cas.
Dans la même période, Pittman et Franson de John Hopkins University ont montré
l’effet Hong-Ou-Mandel entre des photons laser et des photons de paires créées par fluorescence paramétrique [52]. Avant de créer les paires de photons à 780 nm, Pittman et al.
ont besoin de doubler leur laser de 780 nm pour avoir 390 nm. La lumière doublée va créer
des paires de photons jumeaux dans un autre cristal non-linéaire à 780 nm cette fois-ci.
Ensuite, les auteurs recombinent un photon de la paire directement avec un photon laser
du départ puisqu’à présent tous les photons mis en jeux ont la même longueur d’onde.
L’autre photon jumeau de la paire sert à déclencher la fenêtre d’observation pour être sur
de regarder au bon moment comme dans le cas de de Riedmatten et collaborateurs.
Pour finir, on citera à nouveau les expériences de téléportation quantique et d’échange
d’enchevêtrement du groupe de Anton Zeilinger dont nous avons déjà parlé dans la section
1.2.1 [53, 54]. Même si ces expériences ne sont pas une illustration directe du principe de
coalescence, elles sont fortement reliées à ce phénomène. Une bonne illustration a été
démontré par le groupe de Bouwmeester de L’université de Santa Barbara qui a fait la
preuve du paradoxe de Hardy [56] en utilisant la photonique et l’effet Hong-Ou-Mandel
[55].
Démonstration avec un Atome, une Molécule et ... avec une Boîte Quantique
Historiquement les premières observations de l’effet Hong-Ou-Mandel se sont faites
avec des paires de photons jumeaux mais depuis quelques années, d’autres sources de
photons indiscernables sont apparut sur le marché.
En fait l’effet de coalescence a été vu en premier avec des boîtes quantiques. Yamamoto
et collaborateurs de l’Université de Stanford ont démontré la coalescence de photons des
boîtes quantiques de InAs dans GaAs qui étaient pour cela insérées dans une microcavité
optique [57]. Par effet Purcell, le taux d’émission spontanée de l’exciton dans la boîte
quantique est accéléré [5]. L’idée dans une telle situation est de baisser le temps de vie
T1 pour se rapprocher le plus possible de 2T2 et donc avoir un facteur P = T1 /2T2 le
46
2.3. Indiscernabilité de 2 Photons
Fig. 2.9 – a) Montage de l’expérience de Hong-Ou-Mandel réalisée avec une boîte quantique dans une
microcavité. b) Résultats de la coalescence sur 3 BQs différentes. D’après [57].
plus proche de 1 possible (voir plus haut). La Fig 2.9-a) montre le schéma expérimental
mis en place par Santori et al. [57]. Toutes les 12 ns deux impulsions laser séparées de
2 ns excitent une boîte sélectionnée donc une transition radiative sélectionnée. A l’aide
d’un interféromètre de Michelson, dont un bras est retardé de précisément 2 ns, 2 photons
successifs émis par la boîte sont superposés sur un cube 50/50. La Fig 2.9-b) montre les
résultats obtenus pour 3 boîtes quantiques différentes. Des facteurs de visibilité de 80% ont
pu être observés. Pareillement avec leur montage expérimental, Santori et al. mesurent
le temps de cohérence T2 des transitions impliquées. Les valeurs de T1 et de T2 qu’ils
mesurent sont bien en accord avec la théorie développée précédemment. Pour la boîte
quantique appelée 2 par exemple, ils trouvent une valeur de T1 = 166 ps et une valeur
de T2 = 223 ps d’où g (2) ≈ 33% ce qui correspond relativement bien au résultat trouvé
d’après la figure 2.9-b). La valeur de τm = 187 ps est en fait un ajustement exponentielle
en e−|t|/τm de la courbe.
Cette expérience a depuis de nouveau été faite par Abram et collaborateurs [59] dans
un système tout à fait similaire mais aussi encore plus récemment avec une boîte quantique
dans un cristal photonique 2D [16]. Ce même groupe avait développé la théorie décrite en
partie 2.3.3 et, tout comme pour le groupe de Stanford, les accords entre T2 , T1 et facteur
de discernabilité P sont plutôt corrects. De leurs valeurs de temps de cohérence et de
temps, ils peuvent en déduire le temps de déphasage T2∗ via l’équation (2.61). La valeur
trouvée est à nouveau en bon accord avec une valeur expérimentale mesurée auparavant
directement par mélange à quatres ondes [6].
Une autre preuve d’indiscernabilité des photons a été faite par un atome piégé par
47
Chapitre 2. Photons Uniques Indiscernables
l’onde stationnaire d’une cavité optique en couplage fort. En effet, à l’aide d’un piège
magnéto-optique, le groupe de Gerhard Rempe à Munich relâche un et un seul atome
dans une cavité [62]. Cette dernière, sous certaines conditions, va piéger cet atome et un
système quasi-parfait atome à 2 niveaux/cavité est formé. Ensuite, impulsionnellement,
ils excitent à intervalles réguliers l’atome piégé qui va lui aussi émettre des photons à
intervalles réguliers. En sortie, le train de photons uniques est séparé en deux par un cube
polariseur dont une branche est retardée de telle façon que deux photons successifs se
recombinent sur une lame 50/50 pour avoir la coalescence. Le résultat de cette équipe du
Max Planck Institut de Munich donne une visibilité de presque 100% dans ce cas, ce qui
est tout à fait remarquable.
Tout récemment en 2005, L’effet de coalescence a aussi été observé sur une molécule
unique [63]. L’expérience effectué sur plusieurs jours et à 1.4 K montre une visibilité de
60%. Toutefois la simplicité d’utilisation et des méthodes mises en action est à noter à
côté d’un montage extrêmement lourd comme celui de Rempe. Dans l’article, les auteurs
concluent que la faible visibilité de l’effet pourrait s’améliorer par l’incorporation de la
molécule dans un verre. Ce système est attractif mais il ne faut toutefois pas oublier que
les molécules ont tendances à clignoter et à photoblanchir au bout d’un certain temps,
comme déjà mentionné dans la partie 2.2.3.
Pour conclure, l’une des questions qui peut être posée pour l’utilisation des boîtes
quantiques semiconductrices de la famille des II-VI serait : Sont-elles plus appropriées
que les boîtes quantiques III-V ? Cette question est légitime puisque l’on verra dans le
chapitre 3 que la durée de vie T1 des BQs II-VI est presque 5 à 7 fois plus petite que les
BQs III-V. Typiquement, les temps donnés dans la Fig 2.9 pour une boîte III-V en cavité
(donc avec un effet Purcell d’accélaration de l’émission) sont de l’ordre des temps de vie
d’une boîte II-VI SANS cavité. Nous reviendrons plus en détails sur ces considérations
dans la suite de ce manuscrit.
48
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49
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S. Laurent, S. Varoutsis, L. Le Gratiet, A. Lemaître, I. Sagnes, F. Raineri, A. Levenson, I. Robert-Philip, et I. Abram, Appl. Phys. Lett. 87, 163107 (2005).
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Phys. Rev. Lett. 94, 223602 (2005).
53
Bibliographie
54
Chapitre 3
Boîtes Quantiques Semiconductrices
Sommaire
3.1
Physique des Semiconducteurs sur le Dos d’une Enveloppe
3.1.1 Structure de Bandes-Masse Effective-Trous . . . . . . . . . .
3.1.2 Excitation Elémentaire : Exciton . . . . . . . . . . . . . . . .
3.1.3 Règles de Sélection Optique . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.2 Boîtes - Ilots - Points Quantiques . . . . . . . . . . . . . . . .
3.2.1 Croissance des Boîtes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.2.2 Confinement des Porteurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.3 Entrons dans les Détails . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.3.1 Structure Fine - Dégénérescence de l’Exciton . . . . . . . . .
3.3.2 Mélange de Bandes et Excitons Noirs . . . . . . . . . . . . . .
3.3.3 Biexciton et Enchevêtrement en Polarisation . . . . . . . . . .
3.3.4 Exciton Chargé sous Champ Magnétique . . . . . . . . . . . .
3.4 Différences de Matériaux : II-VI contre III-V . . . . . . . .
3.4.1 Différence de Confinement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.4.2 Différence de Force d’Oscillateur . . . . . . . . . . . . . . . .
3.4.3 Différence de Longueurs d’Ondes d’Emission . . . . . . . . . .
3.4.4 Différence de Densités . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
55
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56
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61
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68
71
72
73
76
76
77
79
80
Chapitre 3. Boîtes Quantiques Semiconductrices
Epitomé
Dans une première partie nous allons rappeler brièvement quelques indispensables de
physique des semiconducteurs pour pouvoir rentrer dans le vif du sujet. Nous y développerons les fondamentaux de la physique des semiconducteurs massifs tels que l’existence
de structure de bandes, les approximations faites, en particulier celle de la masse effective
dans ce problème à N corps avec N très grand. Nous décrirons l’existence de l’excitation
élémentaire d’un semiconducteur, l’exciton, qui est responsable de l’émission de photons dans de tels matériaux. Nous parlerons ensuite de la façon de fabriquer des boîtes
quantiques (que nous noterons parfois BQs) par épitaxie par jets moléculaires. Toutes
les propriétés élémentaires de tels systèmes et en particulier les propriétés optiques seront
développées. Nous illustrerons ce chapitre par des mesures que nous avons effectuées nousmême sur le sujet. Pour finir nous ferons une comparaison des boîtes quantiques faites
à base de matériaux II-VI que nous avons étudiées, avec les autres BQs de la littérature
faites à base de matériaux III-V. Il est à noter qu’aucune expérience de transport ne
sera décrite puisque nous n’avons essentiellement étudié que les caractéristiques purement
optiques de boîtes quantiques semiconductrices.
3.1
3.1.1
Physique des Semiconducteurs sur le Dos d’une Enveloppe
Structure de Bandes-Masse Effective-Trous
Structure de Bandes d’Energies
Il n’est pas question ici de redémontrer toute la théorie des semiconducteurs mais plutôt de jeter les bases de physique du solide et en particulier de physique des semiconducteurs nécessaires pour mieux comprendre les phénomènes mis en jeu dans nos expériences.
Considérons pour cela l’exemple de la figure 3.1-a) de la formation d’une molécule diatomique à l’aide de 2 atomes identiques. Si l’on considère 2 atomes identiques A chacun
sur un niveau d’énergie s (nous nous limiterons à l’état s mais il faudrait en principe
prendre en compte les états p aussi) alors la constitution de la molécule diatomique A2
va donner lieu à la formation de deux autres niveaux d’énergies σ b et σ ∗ d’énergies respectivement moins et plus grande que le niveau s. Il y a donc création d’une différence
d’énergie entre ces deux niveaux, un "gap" de valeur Eg . Dès lors, on peut extrapoler
et montrer que si l’on considère un cristal avec un très grand nombre d’atomes placés
selon un réseau, on aura un très grand nombre de niveaux d’énergie atomique, associés à
une orbitale atomique. On aura donc un très grand nombre de nouvelles orbitales créées
par l’association de tous ces atomes comme dans le cas de la molécule. Ces orbitales ont
tendance à s’agglutiner ensemble formant un continuum d’énergie, une bande d’énergie de
largeur finie. Qualitativement, la structure en énergie résultante de toutes ces interactions
atomiques reste similaire à celle de la molécule puisque l’on retrouve un gap d’énergie
Eg entre les 2 bandes d’après Fig 3.1-a). Il suffit alors de remplir ces bandes d’énergies
56
3.1. Physique des Semiconducteurs sur le Dos d’une Enveloppe
Fig. 3.1 – a) Représentation de l’existence de bandes d’énergies dans un solide. Schématisation du
passage de l’interaction de 2 atomes, avec formation d’une molécule, à N atomes, avec formation d’un
réseau. b) Diagramme complet de bandes d’énergies de GaAs.
par les électrons existant dans le réseau jusqu’à arriver aux derniers électrons à placer.
Pour les semiconducteurs, la dernière bande d’énergie remplie est alors appelé bande de
valence et la première bande non-remplie, bande de conduction. La figure 3.1-b) montre
le diagramme de bandes d’énergie complet du semiconducteur GaAs. Ce matériau a des
propriétés cristallines très similaires de celles des matériaux que nous avons étudiés comme
CdSe et CdTe, en particulier la cristallisation se fait dans la structure zinc-blende. Cette
structure est une structure cubique à faces centrées pour As (Te ou Se) dont les sites tétraédriques du réseau sont occupés par des atomes de Ga (Cd). Cela nous donne 8 atomes
par maille conventionnelle.
Approximation de la Masse Effective
D’après la figure 3.1-b), au voisinage de la dispersion nulle du matériau, i.e. pour le
vecteur d’onde ~k = ~0 (encore appelé point Γ), on peut remarquer que la forme de la bande
de conduction et de la bande de valence est proche d’une parabole. On peut alors poser
57
Chapitre 3. Boîtes Quantiques Semiconductrices
pour l’évolution de l’énergie en fonction de ~k que :
h̄2 |~k|2
E(~k) =
(3.1)
2m∗
où m∗ est appelé masse effective ; c’est elle qui va fixer la courbure de la bande d’énergie
k qui nous intéresse. On notera que cette relation est valable pour les électrons, alors que
pour les trous, la situation est plus compliquée car la masse effective n’est pas isotrope,
mais nous y reviendrons par la suite. Cette approximation, appelée approximation de la
masse effective, nous permet de simplifier grandement le problème notamment lorsque
l’on va vouloir calculer théoriquement quelles sont les longueurs d’ondes d’émission dans
des nanostructures comme les boîtes quantiques. Les hamiltoniens des électrons et des
trous se simplifient alors grandement.
Notion de Trous
On peut montrer que pour un semiconducteur, à température nulle, tous les états
de la bande de valence sont occupés. La bande de conduction est alors vide. A température non-nulle, quelques électrons vont venir occuper des états du bas de la bande de
conduction vidant alors quelques niveaux de la bande de valence. De tels états excités
sont également formés lorsque le solide absorbe un photon d’énergie plus grande que le
gap entre la bande de valence et la bande de conduction comme vu précédemment. Un
électron va donc passer de la bande de valence à la bande de conduction laissant derrière
lui un non-électron, une absence d’électron, dans la bande de valence.
Cette absence d’électron est appelé trou dans la bande de valence. Par conservation
de l’énergie et du moment, on peut alors définir une masse effective pour le trou qui est
responsable de la courbure de la bande de valence, comme nous l’avons vu précédemment
pour l’électron. De même qu’un électron possède un spin intrinsèque, on définira également le spin du trou. A présent, on peut montrer qu’il existe dans un solide un couplage
dit spin-orbite entre le spin S de l’électron et le moment orbital L de l’atome. Cet effet
engendre dans l’hamiltonien un terme supplémentaire de couplage L.S. L et S ne sont
donc plus conservés séparément, uniquement le moment total J = L + S est conservé. Les
valeurs propres de J 2 étant j(j + 1) avec |l − s| ≤ j ≤ |l + s|. La bande de conduction
(notée Γ6 en théorie des groupes, voir la Fig 3.1-b)), pour laquelle l = 0 n’est pas affecté
par ce couplage, en revanche la bande de valence, pour laquelle on montre que l = 1, est
affecté. Cette bande est donc séparée en 2 puisque j = 3/2 ou j = 1/2. Les 2 bandes
sont séparées par le terme dit de split-off, une bande est donc dégénérée 4 fois pour
j = 3/2, on a jz = 3/2, 1/2, −1/2, −3/2 (notée Γ8 , voir la Fig 3.1-b)) et une dégénérée 2
fois seulement pour j = 1/2 (notée Γ7 , voir Fig 3.1-b)) séparées de l’énergie de couplage
spin-orbite habituellement notée ∆so . On a alors pour la bande Γ7 , jz = 1/2, −1/2. En
~k = 0, la bande de valence est donc la bande Γ8 qui est totalement dégénérée 4 fois.
La figure 3.1-b) représente le diagramme de bandes de GaAs dans le cas d’un matériau massif. Or sous l’effet des contraintes, dues à la compression lors de la formation des
boîtes quantiques (voir 2.1.2 pour une explication de la formation des BQs par épitaxie),
58
3.1. Physique des Semiconducteurs sur le Dos d’une Enveloppe
la bande Γ8 subit elle aussi une séparation en ~k = 0 donnant lieu a une bande de valence
de trous légers (de spin 1/2, notés lh pour light holes) et de trous lourds (de spin
3/2, notés hh pour heavy holes). Dans la bande de conduction, l’électron, ayant un spin
± 1/2, ne va donc pas interagir de la même façon avec ces deux types de bandes. En effet,
les bandes de conduction et de trous légers vont avoir tendance à se repousser puisque
les particules ont le même spin alors que la bande de conduction n’interagira pas avec la
bande des trous lourds d’où une courbure moins importante de cette bande par rapport
à la bande de trous légers.
Pour cette raison, dans toute la suite, nous supposerons que les bandes de trous lourds
et de trous légers sont bien séparées en énergie même en ~k = ~0. Dès lors dans tous les
processus physiques, notamment la formation d’exciton, nous supposerons que seul le
trou lourd de moment de spin ±3/2 selon l’axe de croissance est impliqué. On notera que
cette approximation est très commune mais pas toujours valable. Il existe des conditions
particulières où seul le mélange des bandes de valence trous lourds-trous légers peut
expliquer certains phénomènes observés.
3.1.2
Excitation Elémentaire : Exciton
Nous avons déjà sous-entendu qu’une paire électron-trou représentait l’excitation élémentaire d’un semiconducteur parfait. Cette paire électron-trou peut être créée par l’absorption d’un photon d’énergie h̄ω plus grande que la bande interdite, donc d’énergie plus
grande que Eg . A nouveau, il y a conservation de la quantité de mouvement du système.
Autrement dit le vecteur d’onde de l’électron dans la bande de conduction est égal à la
somme du vecteur d’onde du trou dans la bande de valence et du moment du photon. La
longueur d’onde du photon étant bien plus grande que le paramètre du réseau, on néglige
le vecteur d’onde du photon et l’on dit que la transition excitonique est verticale de bande
à bande en Γ c’est à dire en ~k = 0. On notera que dans tout ce qui suit, e signifie l’électron
et h le trou.
Toutefois, dans cette description, on ne fait pas état du fait qu’il y ait une interaction
coulombienne entre l’électron et le trou. Dès lors le complexe formé est appelé un exciton dont l’énergie fondamentale est plus basse que la largeur de la bande interdite. La
différence d’énergie étant l’énergie de liaison de l’exciton. On peut montrer que dans le
formalisme de la fonction enveloppe, très utile en physique du solide, la fonction enveloppe
à deux particules est une fonction F (~re , ~rh ) qui vérifie l’équation :
p2h
q2
p2e
−
(3.2)
[ ∗+
]F (~re , ~rh ) = E.F (~re , ~rh )
2me 2m∗h 4πǫǫ0 |~re − ~rh |
Cette équation traduit le mouvement d’une paire électron-trou soumise à l’interaction
de Coulomb.
Pour comprendre un peu mieux l’introduction de la fonction enveloppe, rappelons que
pour un solide cristallin parfait et infini, dans l’approximation à un électron, on recherche
les solutions de l’Hamiltonien donné par :
59
Chapitre 3. Boîtes Quantiques Semiconductrices
h̄2
△ + Vcrist
(3.3)
2me
où me est la masse de l’électron et Vcrist est le potentiel cristallin périodique dû aux ions
du réseau et à tous les autres électrons. Les solutions habituelles sont celles des fonctions
de Bloch données par :
H=−
~
Ψ~k (~r) = u~k (~r).eik.~r
(3.4)
avec u~k (~r) une fonction périodique. A présent, lorsque le matériau connaît un défaut
ponctuel, par exemple comme la formation d’un boîte quantique, on s’écarte de la situation
idéale et l’Hamiltonien donné par (3.3) sera le même à la contribution d’un terme de
potentiel près en plus, V (~r), qui va traduire la présence de ce défaut et donc rendre son
caractère fini au matériau. Les nouvelles fonctions propres seront alors données par :
Ψ~k (~r) = u0 (~r).F (~r)
(3.5)
où F (~r) est la fonction enveloppe solution de l’équation (3.2) plus haut.
En reprenant l’équation (3.2), on voit que les 2 premiers termes traduisent les quantités de mouvement de l’électron et du trou alors que le troisième terme est l’interaction
coulombienne classique entre 2 charges, en 1/r. Dans le formalisme à 2 corps du centre de
masse et de la masse réduite, on peut se ramener à l’étude de l’atome d’hydrogène dont
les solutions sont bien connues. On peut alors en déduire l’énergie de liaison et surtout le
rayon de Bohr effectif de l’exciton qui est donné par :
a∗ =
a0 .ǫ.m0
µ
(3.6)
avec µ la masse réduite donnée par 1/µ = 1/m∗e + 1/m∗h , a0 = 0.0529 nm le rayon
de Bohr de l’atome d’hydrogène, m0 la masse de l’électron dans le vide et ǫ le coefficient
diélectrique du matériau.
Pour les matériaux II-VI type CdTe et CdSe, les valeurs typiques du rayon de Bohr
de l’exciton sont de 5 à 10 nm. Cette valeur est importante pour comprendre le caractère
discret des raies d’émission de boîtes quantiques et devra être comparée aux valeurs des
tailles des boîtes. Le confinement spatial latéral est aussi à prendre en compte puisque
c’est lui qui va intervenir pour la quantification des niveaux. Enfin l’énergie de liaison de
l’exciton, étant abaissée par l’interaction de Coulomb, est légèrement inférieure à l’énergie
de gap Eg du matériau. Autrement dit, l’exciton a des niveaux d’énergies dans la bande
interdite du semiconducteur.
3.1.3
Règles de Sélection Optique
Les techniques optiques sont un des grands moyens d’étude des semiconducteurs et en
particulier l’absorption est sans doute le plus simple, du moins pour les matériaux massifs.
On parle d’absorption lorsqu’un photon incident disparaît et sert à faire passer un
électron d’un état initial à un état final d’énergie plus élevée. On peut alors mesurer le
60
3.2. Boîtes - Ilots - Points Quantiques
coefficient d’absorption α en fonction de l’énergie h̄ω du photon incident. Cette mesure
renseigne sur le processus microscopique c’est à dire sur la probabilité d’absorption d’un
photon d’énergie h̄ω, accompagnée d’un passage d’un électron d’un état initial |i > vers un
état final |f >. Comme nous l’avons vu dans la partie 2.1.1, pour un semiconducteur, l’état
initial est un état de la bande de valence et l’état final un état de la bande de conduction.
Il est bien connu en mécanique quantique qu’une transition optique est décrite par la règle
d’or de Fermi et dépend de la symétrie du système. Cette règle nous donne la probabilité
par unité de temps Wif que le système passe d’un état |i > vers un état |f > sous l’action
d’un opérateur dépendant du temps Hω :
2π
(3.7)
| < i|Hω |f > |2 .δ(Ef − Ei − h̄ω)
h̄
où δ est la fonction de Dirac. L’opérateur responsable de la transition est le couplage entre le système électronique et le champ électromagnétique. Au premier ordre, cet
opérateur de couplage est une transition dipolaire électrique qui s’écrit :
Wif =
Hω = q
~p
A.~
m0
(3.8)
Grâce à des mesures d’absorption optique, on peut par exemple retracer le diagramme
de bande de GaAs de la figure 3.1-b) au voisinage du gap.
Pour conclure cette partie, rappelons deux points importants, le premier étant que
comme il a été dit précédemment, la transition est souvent supposée être verticale (i.e.
∆~k = ~0) et le deuxième que le photon possède un spin équivalent de 1. Par conséquent,
la conservation du spin doit aussi être prise en compte lorsque l’on effectue des mesures
optiques d’absorption où de photoluminescence.
3.2
3.2.1
Boîtes - Ilots - Points Quantiques
Croissance des Boîtes
Historiquement, la première observation de boîtes quantiques a été faite par Goldstein
et collaborateurs en 1985 du Centre National d’Etudes en Télécommunications de Bagneux [1]. A cette époque beaucoup d’équipes dans le monde étudiaient la formation et
les propriétés des superréseaux. Ces superréseaux sont une succession de puits quantiques
très fins faits de matériaux différents, donc d’indices différents, avec des confinements différents pour l’électron et le trou. Ceci dans l’espoir de réaliser un laser par exemple, ou
des photodétecteurs permettant de détecter des longueurs d’ondes inhabituelles ou encore
de détecter la lumière plus efficacement. La technique la plus adaptée, et toujours utilisée
de nos jours pour réaliser de telles structures est la méthode d’épitaxie par jet moléculaire ou encore Molecular Beam Epitaxy (MBE). Elle consiste à déposer des couches
monoatomiques d’un matériau sur un autre en contrôlant parfaitement l’épaisseur de la
monocouche déposée en surface et en imposant le paramètre de maille de la couche, en
accord avec celui du substrat. En fait, avec une densité de jet inférieure à 1014 at/cm2
61
Chapitre 3. Boîtes Quantiques Semiconductrices
Fig. 3.2 – Déroulement d’une croissance par épitaxie par jet moléculaire de boîtes de CdTe sur substrat
de ZnTe, puis encapsulées par ZnTe à nouveau.
(une monocouche étant de l’ordre de 1014 at/cm2 ), on obtient ce que l’on appelle des
adatomes i.e., des atomes dispersés sur une surface 2D.
Utilisant cette technique, cette équipe a cependant observé que si deux matériaux
avaient des paramètres de maille sensiblement différents (de l’ordre de 6%) alors la couche
du deuxième matériau déposée sur la surface va connaître des contraintes mécaniques dues
au fait que son réseau ne peut pas complètement s’accorder avec celui du premier matériau. Dès lors, la croissance bidimensionnelle 2D devient tridimensionnelle 3D. Cela se
traduit par le fait que l’énergie élastique emmagasinée est artificiellement relâchée en formant des îlots 3D du second composant, avec cependant une fine couche déposée restante
2D, appelé couche de mouillage. La surface devient donc boutonneuse, remplie de ces
excroissances un peu partout. Les auteurs ont démontré que ce passage 2D vers 3D ne
se faisait pas aléatoirement mais uniquement pour une certaine épaisseur du second composant, de l’ordre de 2.5 monocouches. Ces îlots se formant de façon spontanée, on dit
qu’ils sont auto-assemblées (Self-Assembled Quantum Dots). En conclusion, les auteurs
ont également démontré que les propriétés optiques de ces îlots étaient complètement différentes de celles obtenues lorsque la croissance restait 2D.
Tous les résultats présentés dans cette thèse ont été effectué sur des échantillons de
CdTe dans ZnTe épitaxiés par Frank Tinjod et Henri Mariette, et sur des échantillons de
CdSe dans ZnSe épitaxiés par Ivan-Christophe Robin et Régis André. La Fig 3.2 montre
typiquement le développement d’une croissance de boîtes quantiques (puisque c’est le
nom aujourd’hui adoptée pour de telles structures) de CdTe sur ZnTe dans ce cas, donc
des matériaux de la famille des II-VI. Goldstein et al. ont effectué leur observation sur
des boîtes de InAs sur GaAs qui étaient des matériaux dont la croissance était la mieux
62
3.2. Boîtes - Ilots - Points Quantiques
Fig. 3.3 – Image de microscopie à force atomique (AFM) d’un plan de boîtes quantiques auto-assemblées
CdTe sur substrat ZnTe. D’après [2]
maîtrisée à l’époque. La croissance consiste donc à déposer des monocouches de CdTe (ou
de CdSe) sur un substrat de ZnTe (ou de ZnSe) jusqu’à ce que l’épaisseur critique soit
atteinte. A cette épaisseur, les BQs vont commencer à nucléer et donc à se former en îlots.
Une fois les boîtes formées, on les encapsule à l’aide du premier matériau pour pouvoir
avoir un indice homogène autour de la boîte et pour le confinement 0D.
La figure 3.3 montre une image prise par microscopie à force atomique (Atomic Force
Microscopy ou AFM en anglais) d’après [2]. Cette image représente des boîtes quantiques
de CdTe sur ZnTe prise avant l’encapsulation par du ZnTe. On peut voir que la densité
d’îlots est de l’ordre de quelques 1010 /cm2 , cette image étant prise sur 1 µm × 1 µm de
côté et pour 15 nm de hauteur. Typiquement, ces points quantiques (qui est la traduction
directe de la terminologie anglaise actuelle : quantum dots) sont comme des lentilles
hémisphériques déposées sur une surface. Les dimensions sont de l’ordre de quelques nm
d’épaisseur et de 10 à 20 nm de rayon.
3.2.2
Confinement des Porteurs
Puits Quantiques Tridimensionnels
A présent que nous savons comment former des boîtes quantiques, il est intéressant
de voir si on peut modéliser les niveaux des porteurs piégés dans ces boîtes.
Nous avons vu dans la partie 2.1.2 que l’interaction coulombienne abaisse l’énergie de
l’exciton par rapport à une paire électron-trou sans interaction et possède donc des niveaux
d’énergies qui se trouvent au bord du gap (i.e. de la bande interdite) du semiconducteur,
légèrement en-dessous. Dès lors, lorsque l’on va créer une paire électron-trou, par le moyen
d’une excitation laser par exemple, la paire créée, d’énergie plus grande que Eg au départ,
va venir se piéger dans ces pièges de potentiels tridimensionnels que forment les boîtes
63
Chapitre 3. Boîtes Quantiques Semiconductrices
Fig. 3.4 – Représentation du confinement de l’électron et du trou dans une boîte quantique, avec
formation d’un exciton par excitation laser.
quantiques et former les excitons. La relaxation se fera grâce à la création de phonons,
optiques ou acoustiques, qui viendront "débarrasser" la paire électron-trou de son énergie
excédentaire avant de devenir un exciton. Toutefois, arrivé au bord du gap, Eg étant
trop grand pour qu’un phonon puisse absorber l’énergie nécessaire, la seule solution pour
l’exciton est de se recombiner radiativement pour former un photon. La Fig 3.4 illustre ce
phénomène où l’on a un piège localisé réalisé par une boîte qui va confiner l’électron et le
trou de l’exciton (appelé X ici). Celui-ci, une fois arrivé au "bord" du gap n’aura d’autre
choix que de s’annihiler pour donner un photon.
On peut alors s’interroger sur l’effet du confinement sur l’exciton dans cette boîte.
D’après la mécanique quantique, vu que le rayon de Bohr est de l’ordre de la taille du
piège de l’ordre de 20 nm (voir la Fig 3.3 de l’image AFM d’îlots de CdTe), comme
pour l’atome d’hydrogène, on va avoir une discrétisation des niveaux d’énergies accessibles par l’exciton. Cette quantification des niveaux énergétiques de l’exciton va avoir
pour conséquence d’affiner la longueur d’onde d’émission du photon émis par la boîte.
la raie d’émission spectrale sera alors plus étroite. Cela est dû au fait que l’on réduit le
continuum d’états finaux énergétiquement accessibles pour la recombinaison radiative.
Essayons à présent de modéliser ce confinement 3D par un puits quantique tridimensionnel de barrières infiniment hautes. On peut facilement montrer qu’il y a aura en effet
une quantification de l’énergie qui sera donnée par :
h̄2
π
π
π
E(n, m, l) = E0 +
[( n)2 + ( m)2 + ( l)2 ]
∗
2m Lx
Ly
Lz
(3.9)
Ce modèle peut donner de bons résultats selon les effets physiques étudiés, toutefois il
64
3.2. Boîtes - Ilots - Points Quantiques
ne rend pas toujours bien compte des données observées. Le fait qu’une boîte est un axe
privilégié (l’axe de croissance) n’est pas pris en compte dans ce cas. De plus, au vu des
images AFM, il apparaît qu’une boîte quantique se présente plutôt comme un disque épais
sur une surface qu’un cube à côtés abrupts et saillants. Nous allons voir qu’un potentiel
parabolique bidimensionnel est mieux adapté dans ce cas.
Potentiel Parabolique Bidimensionnel
Les boîtes quantiques étant en forme de lentille plan-convexe, on prendra le cas d’un
potentiel parabolique bidimensionnel. On supposera donc le potentiel créé par les BQs est
bien décrit par un confinement de type puits quantique dans la direction de croissance,
que l’on appellera z, et par un potentiel harmonique 2D dans le plan xy. L’hamiltonien
de l’électron est alors donné par :
He =
p2
1
+ me (ωx2 x2 + ωy2 y 2 ) + Ve (z)
2me 2
(3.10)
le trou ayant un hamiltonien similaire si l’on suppose que le confinement est identique
pour le trou.
On retrouve ainsi le terme Ve dû au puits selon z, et les termes harmoniques dans
le plan xy. En l’absence de champ magnétique, les états confinés présentent alors une
structure en couches que nous noterons s, p, d... par analogie à la physique atomique et
aux niveaux atomiques de l’atome d’hydrogène. Ces niveaux seront séparés d’une certaine
énergie constante et la dégénérescence respective sera 2, 4, 6... en prenant en compte la
dégénérescence de spin i.e. un facteur 2 pour chaque niveau.
On comprend mieux à la vue de ce formalisme pourquoi les boîtes quantiques sont
parfois appelées "atomes artificiels" ou "superatomes". Ces niveaux discrets d’énergies
rappellent en effet fortement les niveaux de l’atome d’hydrogène. Toutefois, il faut bien
avoir en tête que la comparaison ne doit pas être faite sans mégarde. Dans un atome, les
électrons changent de niveaux mais sont toujours présents alors qu’une boîte quantique
"perd" ses électrons au fur et à mesure que les excitons se recombinent. Nous verrons plus
en détails par la suite que l’état s d’une boîte quantique peut contenir 2 paires électrontrou i.e. 2 excitons. Le deuxième exciton étant différent du premier exciton (voir suite) on
le nomme communément biexciton (X2 ). Dans ce cas, la recombinaison de ces excitons
se fait en cascade, 2 puis 1 puis 0 exciton dans la BQ. Si l’on veut faire une véritable
analogie avec la physique atomique alors cela veut dire que l’on passe de l’atome d’hélium
à l’atome d’hydrogène puis finalement au vide. Il apparaît donc clairement que l’on ne
peut pas passer directement au niveau biexcitonique sans passer par le niveau excitonique.
Chose qui est tout à fait possible en physique atomique si l’énergie fournie est suffisante.
Nous verrons cependant que l’on peut simultanément créer l’exciton et le biexciton.
65
Chapitre 3. Boîtes Quantiques Semiconductrices
Transitions Multiexcitoniques
Comme il a déjà été mentionné dans la partie précédente, une boîte quantique peut
contenir, 1 exciton mais aussi 2, 3, etc... Pour cela, deux paramètres sont pertinents, le
confinement plus ou moins important mais aussi la taille de la boîte qui ne peut contenir
qu’un certain nombre d’excitons.
Pour passer de 1 à plusieurs excitons, il suffit d’augmenter l’intensité du laser d’excitation (appelé laser de pompe) pour augmenter la probabilité de présence de plusieurs
paires électron-trou. Progressivement, on remplit les états s à 2 électrons (l’exciton et le
biexciton) puis les états p (le triexciton et plus) et ainsi de suite. Une première preuve
flagrante de ce remplissage a été démontré par Bayer et al. en 2000 dans un article paru
dans Nature [3]. La Figure 3.5 montre comment par lithographie électronique ils ont réussi
à isoler une seule boîte sous leur microscope (Fig 3.5-a) ) et les résultats qu’ils ont obtenus
en observant son spectre. Fig 3.5-b) montre le spectre obtenu sur un ensemble de boîtes,
où distinctement apparaissent 2 familles de raies d’émissions représentant les états s et p
en fonction de la puissance du laser de pompe. Ils illustrent ces caractéristiques par un
petit schéma dans l’encart montrant les différentes transitions excitoniques impliquées. La
Fig 3.5-c) présente à nouveau le spectre d’émission mais réalisé sur une seule boîte quantique, celle isolée en a). On voit précisément que lorsque l’intensité du laser d’excitation
augmente, il y a apparition de l’exciton X puis du biexciton X2 puis du triexciton X3 et
ainsi de suite avec un spectre qui se complique de plus en plus au fur et à mesure que
la puissance du laser de pompe augmente. Enfin la figure 3.5-d) montre les prédictions
théoriques du spectre d’émission d’une telle boîte utilisant un modèle comme celui décrit
précédemment par un potentiel harmonique bidimensionnel tenant compte aussi des interactions coulombiennes entre porteurs. Il apparaît que les prédictions sont en relativement
bon accord avec le spectre expérimental.
Exciton Chargé
Pour finir cette partie, et avant de rentrer dans les détails sur la structure de l’exciton
et de ces dérivés complexes, nous devons introduire la notion d’exciton chargé qui s’avérera
être très importante dans certaines de nos expériences. Un exciton chargé (appelé trion)
est un exciton neutre (une paire électron-trou liée par l’interaction coulombienne) avec
un porteur en plus, soit un électron soit un trou.
On sait depuis longtemps que l’on peut doper la plupart des matériaux semiconducteurs. Doper voulant dire que dans le cristal de départ, certains atomes ont été remplacé
par d’autres n’ayant pas le même nombre d’électrons de valence. Si les électrons sont en
défaut on dit que le matériau est dopé p, et il y a donc un déficit d’électron dans le réseau
cristallin, et si les électrons sont en excès alors le matériau est dopé n et il y a cette fois-ci
un excédent. Dans le cas qui nous intéresse, i.e. dans des structures II-VI, le dopage n
résiduel est plus ou moins important. Il est donc intentionnel ou non-intentionnel selon
les matériaux utilisés. En effet, CdTe doit être dopé volontairement par l’introduction
d’impuretés au moment de la croissance, mais CdSe à l’inverse est naturellement dopé n.
Il n’y a donc pas besoin d’impuretés supplémentaires. En fait, le problème serait plutôt
de ne pas avoir de dopage dans de telles BQs. La Fig 3.6 représente les niveaux d’énergie
66
3.2. Boîtes - Ilots - Points Quantiques
Fig. 3.5 – a) Image STM d’un mésa de 100 nm de côté contenant une seule boîte quantique InAs
dans GaAs. b) Schéma de niveaux d’une BQ et photoluminescence d’un ensemble de boîtes. c) Spectre
d’une boîte unique en fonction de la puissance d’excitation. d) Schéma de niveaux théoriques d’une
boîte quantique selon un modèle de potentiel parabolique 2D avec prise en compte des interactions
coulombiennes (d’après [3]).
67
Chapitre 3. Boîtes Quantiques Semiconductrices
Fig. 3.6 – Représentation énergétique de l’exciton (neutre) en a) et du trion (exciton chargé) en b).
de l’exciton neutre en a) et de l’exciton chargé en b). L’exciton chargé est communément
noté X − dans le cas d’un dopage n, i.e. pour un électron excédentaire. La différence entre
les 2 types d’excitons est que lorsqu’un exciton chargé se recombine, il laisse derrière lui
un électron dans la boîte (ou un trou pour un matériau dopé p) contrairement à l’exciton neutre qui laisse la boîte vide. On notera aussi que l’énergie de liaison du trion dans
une boîte quantique peut être positive ou négative, contrairement aux puits quantiques
où l’énergie est toujours positive. Beaucoup d’études actuelles se penchent sur la façon
d’imprimer une mémoire sur le spin de cet électron, contrôlable par l’état de polarisation
du photon absorbé ou émis. Nous allons également voir dans la suite qu’il y a d’autres
différences fondamentales entre X et X − sur la polarisation des photons émis.
3.3
3.3.1
Entrons dans les Détails
Structure Fine - Dégénérescence de l’Exciton
A présent, nous allons un peu plus entrer dans les détails de l’étude des boîtes quantiques CdTe et CdSe. L’une des premières choses à laquelle on peut s’intéresser sur les
photons émis par un exciton est leur polarisation. En effet, nous avons vu précédemment
qu’un exciton devait satisfaire certaines conditions pour pouvoir se recombiner radiativement et donc émettre un photon. Outre l’accord en énergie, il faut bien entendu qu’il y
ait conservation du moment cinétique. Un photon ayant un moment cinétique équivalent
de 1, il faut que le moment cinétique total du système électron+trou est aussi un moment
cinétique de 1 pour pouvoir se recombiner en émettant un photon.
La Fig 3.8-a) représente les 4 niveaux existants de l’exciton en jouant sur les diverses
combinaisons de spin de l’électron (±1/2) et du trou (±3/2). Le moment total de l’exciton peut donc prendre 4 valeurs, 2 radiatives (+1 et −1) et 2 non-radiatives (+2 et −2).
De plus, pour des raisons de symétrie, on peut montrer que les polarisations des photons
doivent être circulaire droite ou gauche (σ + ou σ − ) par rapport à la perpendiculaire au
plan de croissance, choisie comme étant z. Aux 2 excitons de moment +1 ou −1 corres68
3.3. Entrons dans les Détails
Fig. 3.7 – a) Valeur δs du doublet de l’exciton d’une boîte CdTe trouvée sur notre montage. b) Idem
que a) sur un montage plus résolvant et sur une boîte de CdSe. Montage emprunté à L. Besombes et D.
Ferrand.
69
Chapitre 3. Boîtes Quantiques Semiconductrices
Fig. 3.8 – a) 4 Recombinaisons possibles de l’exciton vers le vide, composées de 2 radiatives et de 2
non-radiatives. b) Structure fine de l’exciton radiatif - Dégénérescence du niveau excitonique.
pondent donc 2 photons de polarisation circulaire.
Toutefois, les 2 niveaux dits brillants (i.e. radiatifs) subissent en fait une levée de dégénérescence dûe à l’anisotropie spatiale des BQs. En effet, de par leur mode de croissance,
les boîtes quantiques ne sont pas homogènes en taille mais aussi en forme. Elles ne constituent donc pas un disque mais plutôt un éllipsoïde. Il y alors un écart en énergie δs entre
les 2 niveaux brillants qui peut varier entre 50 et 500 µeV dans les îlots quantiques II-VI
(voir [8] pour la première évidence de cet effet sur des boîtes quantiques). La figure 3.8-a)
présente aussi l’écart énergétique δd entre les états radiatifs et les états non-radiatifs. La
figure 3.8-b) présente un grossissement de l’écart énergétique entre les 2 niveaux excitoniques radiatifs de moment +1 et −1.
La figure 3.7-a) présente un écart typique de 295 µeV sur une boîte de CdTe obtenu
sur notre montage. La Fig 3.7-b) montre un doublet excitonique d’une boîte de CdSe
cette fois-ci mais à l’aide du montage plus résolvant de L. Besombes et D. Ferrand. Le
spectromètre utilisé dans ce cas avait une focale de 100 cm donc 2 fois plus que le spectromètre que nous utilisions habituellement (voir chapitre 4 partie 4.4 pour les détails).
On peut voir distinctement la séparation énergétique sur ce cas précis. Toutefois, notre
montage était suffisant pour résoudre des doublets qui sont habituellement assez important sur les boîtes étudiées. Pour des boîtes de InAs par exemple, δs peut être si petit
que même un spectromètre de focale de 1 m ne peut le résoudre [5]. La seule solution
est de regarder les taux de polarisation linéaire. Toutes ces considérations de résolution
spectrale de notre montage seront repris dans le prochain chapitre dédié à la description
du montage expérimental lui-même.
70
3.3. Entrons dans les Détails
Fig. 3.9 – Evolution des niveaux d’énergies de l’exciton noir Xd et de l’exciton brillant Xb en fonction
du champ magnétique B en configuration Faraday.
3.3.2
Mélange de Bandes et Excitons Noirs
Précédemment, nous avons vu qu’il y avait 2 types d’excitons, des radiatifs (que l’on
appellera excitons brillants Xb ) et des non-radiatifs (que l’on appellera excitons noirs Xd ,
d pour dark en anglais). On rappelle que la Fig 3.8 illustre l’existence de ces excitons
non-radiatifs de moment cinétique ±2. A présent, on peut toutefois s’interroger de savoir
si l’exciton noir est vraiment noir, c’est à dire si il n’y a aucun moyen de l’observer optiquement. Besombes et al. [20] ont pu observé ces excitons lorsqu’un champ magnétique est
appliqué le long de l’axe de croissance (configuration Faraday). Sous champ magnétique,
grâce au terme de couplage Zeeman, chaque niveau excitonique (noir et brillant) va être
dédoublé et l’écart de chaque doublet va augmenter lorsque le champ B augmente. Dès
lors, cet écart va apparaître au fur et à mesure que le champ augmente et au bout d’une
certaine valeur lorsque les niveaux vont se rencontrer, les excitons noirs vont commencer
à apparaître sur le spectre côté basse énergie. La figure 3.9 montre le diagramme d’énergie
des excitons noirs et brillants avec sous champ nul l’écart énergétique déjà mentionné δd .
B augmente et lorsque B = Bc il y a croisement des niveaux et apparition des excitons
noirs qui deviennent brillants. En fait, les auteurs ont même observé l’exciton noir sous
champ magnétique nul. Clairement, cela ne peut être expliqué que par le mélange de
bande trous lourds/trous légers auquel il a été fait allusion au début de ce chapitre.
Dans nos expériences, nous n’avons pas utilisé de champ magnétique ou du moins
71
Chapitre 3. Boîtes Quantiques Semiconductrices
que dans de très rares cas. Essentiellement, le champ magnétique nous a servià identifier
les excitons chargés (voir 2.3.4) et nous n’avons jamais vraiment observé de présence
d’excitons noirs sans champ. Notre résolution spectrale moyenne est probablement une
des raisons de cette non-observation du phénomène. D’après [20], l’écart énergétique n’est
que de δd = 250 µeV , ce qui est proche de notre résolution spectrale (voir chapitre 4,
section 4.4). De plus, cet effet sous champ nul est très marginal et n’a été observé que sur
un petit nombre de BQs, typiquement de l’ordre de 1% [5]. Il est à noter que ces effets ont
été observés dans des boîtes II-VI et qu’ils sont difficilement observables dans des BQs
III-V. En effet la séparation énergétique exciton noir-exciton brillant est presque 10 fois
plus faible dans ce cas.
3.3.3
Biexciton et Enchevêtrement en Polarisation
Il est toujours possible de remplir une boîte quantique avec 1 mais aussi avec 2 excitons pour obtenir un biexciton X2 . Nous avons vu précédemment que Bayer et al. ont
démontré la possibilité de remplir une BQ avec plus que 2 excitons et de voir apparaître
de la luminescence provenant de la couche p. Toutefois, il ressort que le remplissage se fait
séquentiellement, un exciton puis un deuxième et ainsi de suite. De même, la désexcitation
se fera en cascade, le biexciton se recombine tout d’abord puis l’exciton.
Comme suggéré dans la partie 2.2.2, une deuxième paire électron-trou dans la boîte
n’est pas équivalente à 2 paires électron-trou. Si l’on suppose que EX représente l’énergie
d’un exciton et EX2 l’énergie du biexciton alors nous avons 2EX 6= EX + EX2 . Cela est
dû à l’interaction coulombienne entre les 2 paires électrons-trous qui va venir abaisser (ou
augmenter dans certains cas) l’écart en énergie. Cet écart sera noté ∆X−X2 = EX − EX2
dans la suite. La longueur d’onde de X2 sera alors différente de celle de X et l’êcart peut
être observé sur un spectromètre. Cet écart en énergie ∆X−X2 dépend des matériaux ; nous
y reviendrons plus en détails dans la partie 2.3.1. Rappelons que lorsque l’on a 2 excitons
dans une boîte, de par le principe d’exclusion de Pauli, les 2 électrons et les 2 trous ont
forcément des spins opposés. Ceci veut dire que chaque électron (resp. trou) trouvera son
trou (resp. électron) associé pour émettre radiativement un photon. Il n’existe donc pas
de biexciton noir X2d , ou du moins la probabilité de présence d’un tel complexe est très
faible. Nous verrons dans le chapitre 5 que la présence d’une recombinaison biexcitonique
non-radiative est cependant nécessaire pour comprendre certains résultats expérimentaux
de corrélations de photons.
Ce moyen de produire des paires de photons a suscité beaucoup d’intérêt sur la potentialité de créer une source de photons enchevêtrés en polarisation. La figure 3.10-a)
présente le diagramme de niveaux du complexe biexcitonique similaire à celui de la Fig
3.8. En l’absence de dégénérescence δs du niveau excitonique dans la boîte, un photon
issu du biexciton et de polarisation donnée σ+ , aura son exciton correspondant émettant
un photon complémentaire de polarisation σ− . De même, un photon issu du biexciton et
de polarisation donnée σ− , aura son exciton correspondant émettant un photon complémentaire de polarisation σ+ . Dans de telles conditions, il est impossible, avant d’effectuer
une mesure de polarisation, de prédire qu’elle sera la polarisation de X ou X2 puisque
72
3.3. Entrons dans les Détails
chaque voie est équiprobable. En revanche, lorsque l’on mesure une polarisation donnée
pour X2 (disons σ− ), alors on trouvera pour sûr, que l’exciton X aura la polarisation complémentaire (donc σ+ ). De même si l’on avait mesuré σ+ pour X2 , on aurait σ− pour sûr
pour X. Comme la création de l’une ou de l’autre des paires est équiprobable alors l’état
du biexciton s’écrit comme la superposition cohérente de ces deux possibilités. L’état du
système biexciton-exciton est alors un état enchevêtré en polarisation et donné par :
1
|ψ >= √ (|σ+ >X σ− >X2 +|σ− >X σ+ >X2 )
2
(3.11)
Cette possibilité de créer de l’enchevêtrement sur la cascade biexcitonique a été suggéré
en 2000 par Benson et al. [8] et n’a toujours pas été observé à ce jour (même si au moment
de l’écriture de ces lignes, des bruits courts...). En effet, à cause de l’anisotropie spatiale de
la boîte, celle-ci étant plus élliptique que circulaire, l’écart δs empêche tout enchevêtrement
en polarisation. A présent, grâce aux différences d’énergies et donc au doublet de l’exciton,
on a un moyen de dire quelle voie le biexciton a pris pour donner la polarisation πV et de
même pour la polarisation πH . On montre que la dégénérescence est levée car à présent
l’état n’est plus un état pur mais un mélange statistique donné par la matrice densité :
1
1
ρ = |HX >< HX2 | + |VX >< VX2 |
(3.12)
2
2
Lorsque que l’on va effectuer une mesure sur X2 et sur X, il y aura de fortes corrélations
de polarisations (d’après la Fig 3.10-b), si X2 est πH alors X est πH et réciproquement) et
chaque voie est équiprobable. Malgré cela, si l’on effectue une mesure de polarisation dans
une base différente, on montre que les corrélations en polarisation sont perdues (on peut
montrer que l’état enchevêtré (3.11) est indépendant de la base utilisée, à une rotation
près). C’est ce qui a été observé expérimentalement dans le groupe de Michler à Stuttgart
sur des boîtes quantiques anisotropes de CdSe dans ZnSe [11]. Nous reviendrons sur ce
type d’expériences dans le chapitre 5. La figure 3.10-b) aide à mieux comprendre l’effet
catastrophique sur l’enchevêtrement du terme δs sur le niveau excitonique. Dans le dernier
chapitre, nous verrons qu’il est toutefois possible d’obtenir de l’enchevêtrement grâce aux
temps d’émission des photons.
3.3.4
Exciton Chargé sous Champ Magnétique
Pour terminer cette partie nous allons insister sur l’exciton chargé X − qui s’avérera
être potentiellement très important pour nos expériences.
Toutefois, avant de pouvoir travailler sur un exciton chargé, il faut s’assurer que l’on
puisse faire la différence entre un exciton neutre et un exciton chargé. Nous avons vu qu’un
exciton neutre possède un doublet en polarisation linéaire mais nous avons vu aussi que
l’écart énergétique de ce doublet varie beaucoup d’une BQ à une autre. Si la résolution
spectrale n’est pas suffisamment bonne, alors on ne peut pas différencier un X (possédant
un doublet) d’un X − (ne possédant pas de doublet puisque le trou a toujours le choix de
l’électron avec le "bon spin" pour se recombiner radiativement, voir la Fig 3.6). Ceci peut
être gênant de ne pas savoir sur quel type d’exciton l’on travaille. Il nous faut dès lors un
73
Chapitre 3. Boîtes Quantiques Semiconductrices
Fig. 3.10 – Diagramme d’énergie et de polarisation de la cascade biexcitonique dans le cas d’une boîte
parfaitement isotrope, a) et anisotrope b).
moyen d’expertise sûr de reconnaître les deux types d’exciton. Pour cela, on montre que
sous champ magnétique en configuration Voigt, c’est à dire avec le champ magnétique
dans le plan des BQs, i.e. orthogonal à l’axe de croissance, il y a une façon très nette
de les différencier [10, 11]. Lorsque le champ augmente, un exciton chargé verra sa raie
d’émission se séparer en 4 composantes progressivement avec la montée du champ. Cela
est du au fait que pour X − dans l’état initial, les états de trous se dédoublent (les 2
électrons du trion formant un moment nul non -sujet au champ magnétique). Dans l’état
~
final, en revanche il reste un électron dont les états sont aussi dédoublés sous champ B.
Nous avons alors 2 × 2 possibilités d’émission d’où cette séparation en 4 des raies. La Fig
3.11-a) illustre cet effet sur une boîte CdSe.
En revanche, un exciton neutre aura éventuellement son doublet qui va glisser en
énergie et dont l’écart va augmenter mais sans augmenter le nombre de raies. On aura
toujours une raie d’émission double. La Fig 3.11-b) montre sur un échantillon de boîtes
quantiques CdSe un tel phénomène où l’on peut observer un X − à 519 nm et un X à
517 nm dont la raie ne se quadruple pas. Il nous faut donc, avant de s’intéresser à une
raie d’émission particulière, passer les BQs sous champ magnétique transverse avant de
pouvoir classifier les différents excitons. On notera que ces mesures ont été effectué sur le
montage prêté par L. Besombes et D. Ferrand.
74
3.3. Entrons dans les Détails
Fig. 3.11 – a) Evolution d’une raie de trion X − en fonction du champ magnétique sur une boîte de
CdSe dans ZnSe. b) Idem que a) mais avec la présence d’un exciton neutre X sur le même spectre.
75
Chapitre 3. Boîtes Quantiques Semiconductrices
3.4
3.4.1
Différences de Matériaux : II-VI contre III-V
Différence de Confinement
Nous allons à présent énumérer les différences fondamentales entre les boîtes quantiques faites à base de matériaux II-VI et celles faites à base de matériaux III-V. En effet,
outre le fait que, historiquement, il a toujours été plus facile de manipuler des alliages
tels que GaAs, InAs ou encore AlGaAs dans le but de faire des puits quantiques ou des
successions de puits quantiques (appelés superréseaux), des différences vraiment nettes
sont à noter.
Tout d’abord sur le confinement qui est totalement différent. La séparation entre X et
X2 (∆X−X2 déjà introduit plus haut) dans des boîtes de InAs ou de GaAs est de l’ordre de
quelques meV (soit de l’ordre 1 à 1.5 nm) alors que cette séparation peut être de 10 meV
( 2.5 nm) pour des boîtes de CdTe jusqu’à 25 meV ( 4.5 − 5 nm) pour des boîtes de
CdSe. La figure 3.12 illustre cet écart énergétique pour des boîtes de CdTe en a) et pour
des boîtes de CdSe en b). Dans cet exemple typique, l’écart est de 3.08 nm (12.3 meV )
pour CdTe et de 5.27 nm (24.2 meV )pour CdSe.
Fig. 3.12 – Ecarts en énergie de l’exciton et du biexciton dans des BQs de CdTe a), et de CdSe, b).
76
3.4. Différences de Matériaux : II-VI contre III-V
Il y a plusieurs façons de déterminer si une raie est le complexe biexcitonique (X2 )
d’une autre raie : l’évolution en fonction de la puissance (voir chapitre 5), la durée de vie
(voir partie 2.4.2) ou encore l’écart ∆X−X2 théorique ou déjà observé par d’autres groupes
ou encore extrapolé d’une valeur issue de mesure sur un puits quantique. Néanmoins,
l’écart énergétique étant tellement grand, dans CdSe en particulier, et pour une forte
densité de boîtes, il n’est pas toujours facile de discriminer les raies. Cet écart permet à
d’autres boîtes d’émettre entre un X et son X2 associé. La Fig 3.12-b) montre typiquement que plusieurs raies s’intercalent facilement entre X et X2 avec même une émission
majoritaire entre les 2 à 520.1 nm, provenant probablement d’une autre boîte. Toutefois, cette grande valeur de ∆X−X2 est plutôt un avantage qu’un inconvénient. D’abord,
contrairement peut être aux BQs III-V, il est plus facile de filtrer le biexciton qui n’est
pas trop proche de l’émission de l’exciton. Ensuite, nous verrons au chapitre 6 que cette
grande séparation peut faciliter l’excitation à 2 photons X et X2 en venant placer le laser
d’excitation entre les 2 raies d’émissions.
Signalons pour être complet qu’il existe une autre méthode puissante pour déterminer
les excitons d’une même boîte. Cette méthode consiste à regarder le décalage en énergie
dû à l’effet Stark d’autres charges au voisinage de la boîte. L’effet Stark est global sur la
boîte et donc les raies excitoniques et biexcitoniques doivent se décaler de la même façon
et de la même valeur [3]. Malheureusement, nous n’avons pas pu se baser sur une telle
mesure car ce type d’expérience demande une meilleure résolution spectrale. En effet, les
décalages d’énergies en question sont relativement faible, < 500 µeV , et ne sont visibles
que dans des échantillons fortement dopés.
3.4.2
Différence de Force d’Oscillateur
Le fait que les atomes qui au départ constituent le réseau cristallin dans lequel est
formé les BQS soient différents les uns des autres (CdTe étant bien plus polaire que GaAs
par exemple) aura une conséquence sur la force d’oscillateur de l’exciton formé. La force
d’oscillateur traduit typiquement la qualité ou la force avec laquelle une transition va
interagir avec le champ électromagnétique via le couplage dipolaire mentionné dans la
partie 2.1.3. La force d’oscillateur est donnée par :
Γr =
h̄
2π
~ E|e
~ > |2 ρ(ω0 )
| < f |d.
=
τr
h̄
(3.13)
~E
~ étant le terme de couplage dipolaire, avec d~ le moment
r voulant dire radiatif, d.
~
dipolaire et E le champ électrique, et |e > et |f > étant les initiaux et finaux, i.e. l’exciton
qui se désexcite vers le vide par exemple. ρ(ω0 ) traduit la densité d’états par unité de
volume des modes du champ électromagnétique dans le vide.
La force d’oscillateur Γr est directement inversement proportionnelle au temps de vie
radiatif de la transition impliquée τr . Nous avons déjà mentionné au chapitre 2 que ce
temps caractéristique est aussi appelé T1 lorsque l’on s’intéresse à la cohérence d’un système (où T2 est le temps de cohérence du système, ces considérations seront reprises au
chapitre 6).
77
Chapitre 3. Boîtes Quantiques Semiconductrices
Fig. 3.13 – a) Mesures de temps de vie de l’exciton radiatif dans CdTe et dans InAs. b) Mesures de
temps de vie radiatifs d’un exciton dans CdTe et de son biexciton associé.
78
3.4. Différences de Matériaux : II-VI contre III-V
La Fig 3.13-a) présente des durées de vie typiques de l’exciton dans CdTe et dans InAs
pour comparaison. Les valeurs, issues d’un ajustement avec une fonction exponentielle
décroissante, sont respectivement de 251 ± 5 ps et de 1.14 ± 0.07 ns. Dans un même
îlot, les différences apparaissent également entre le déclin d’un exciton et de son biexciton
associé. La Fig 3.13-b) présente les 2 durées de vie de X de 251 ± 5 ps et de son X2 associé
d’une valeur de 185±4 ps. A nouveau, le couplage de X2 avec le champ électromagnétique
ne peut pas être le même que celui de X pour les mêmes raisons précédemment décrites
d’où cette différence. Théoriquement dans un modèle qui ne tient pas compte entre autre
des interactions coulombiennes, le rapport des temps de vie doit suivre la règle τr /n où
n représente le nombre d’excitons dans la boîte. Donc pour 2 excitons, la valeur attendu
devrait être de 125 ps ce qui n’est pas le cas. Le modèle théorique est trop simpliste et ne
tient pas compte de toutes les interactions existantes entre l’exciton et son environnement.
De même, la règle n’est pas forcément une baisse du temps de vie lorsque n augmente.
Pour 3 excitons, Besombes et al. ont montré qu’une remontée du temps de vie est attendue
[5] dans de tels systèmes.
3.4.3
Différence de Longueurs d’Ondes d’Emission
Une autre caractéristique intéressante des boîtes quantiques de la famille des II-VI est
que la longueur d’onde d’émission se trouve dans le visible. En fait, cela peut varier du
bleu-vert (pour CdSe) à 490 nm jusqu’au orange rouge à 650 nm (pour CdTe). Habituellement les boîtes III-V émettent entre 850 et 1000 nm donc dans le proche infrarouge. Ces
longueurs d’ondes ne sont pas toujours bien adaptées pour plusieurs raisons. De nos jours,
il y a commercialement 3 types d’activités pour lesquelles les boîtes quantiques peuvent
s’avérer intéressantes.
Actuellement, il y a 2 longueurs d’ondes privilégiées pour les réseaux de télécommunications : 1.3 µm et 1.55 µm. En particulier à 1.55 µm la dispersion de la lumière dans
la silice devient nulle, donc on peut utiliser des centaines de kilomètres de fibres optiques
sans déformer un signal lumineux. Il est clair que pour ce type d’application les îlots II-VI
ne sont pas adaptés. Des travaux sur des boîtes quantiques InP émettant à 1.55 µm sont
en cours au NRC à Ottawa [12]. Il y a également à l’heure actuelle beaucoup de recherche
pour doper ou changer les conditions de croissance de InAs par exemple pour pouvoir au
moins atteindre 1300 nm et donc réduire l’énergie d’émission des boîtes. Il y a bon espoir
que cela se fasse très prochainement.
Le deuxième marché potentiel est celui des diodes électroluminescente (DEL ou LED
pour Light-Emitting Diode). L’industrie automobile est tout particulièrement intéressée
par les DEL pour les utiliser en tant que voyants lumineux dans les voitures. Toutefois, il
faut que le coût d’une diode soit faible ce qui n’est pas encore le cas. Les boîtes quantiques
GaN [13] sont actuellement très étudiées car leurs longueurs d’ondes est dans le proche
UV ; elles pourraient donc servir pour pomper un colorant et émettre à n’importe quelle
couleur dans une voiture. Bien évidemment, des LEDs vertes à bas prix seraient aussi
très intéressantes, d’où le créneau potentiel pour les boîtes quantiques faites de matériaux
II-VI. Elles pourraient permettre de faire ce qui n’est pas encore bon marché avec les
boîtes GaN. Enfin, dans notre cas, l’intérêt des BQs II-VI est d’avoir à faire à source de
79
Chapitre 3. Boîtes Quantiques Semiconductrices
Fig. 3.14 – Spectre de boîtes quantiques CdSe aux basses longueurs d’ondes et de boîtes quantiques
CdTe aux hautes longueurs d’ondes.
photons uniques visibles et quasi-accordable dans le sens où une distribution d’émission
de BQs est assez large (de 20 à 50 nm).
La Fig 3.14 montre le spectre de 2 ouvertures de 0.2 µm de côté de boîtes de CdSe
entre 510 et 530 nm et de CdTe entre 580 et 620 nm. Les BQs CdSe émettent à plus
haute énergie que les BQs CdTe.
3.4.4
Différence de Densités
Pour terminer, soulignons une dernière différence majeure entre des boîtes quantiques
II-VI et des boîtes quantiques III-V qui n’a pas d’implications physiques directes mais
qui toutefois techniquement s’avère être très importante. Cette dernière différence est la
densité de boîtes obtenue avec l’un ou l’autre matériau. Typiquement, une densité aussi
faible que 108 /cm2 peut être accessible avec des BQs InAs dans GaAs.
Pour cela, il faut incliner l’échantillon par rapport à l’axe de croissance de manière à
obtenir une "zone frontière" c’est à dire une zone entre une forte densité de boîtes et une
zone sans boîtes. Dans la zone intermédiaire, on peut alors avoir de l’ordre de un îlot par
µm2 . La résolution d’un microscope étant justement de l’ordre du micromètre, pour isoler
une ou quelques boîtes, il faut pouvoir atteindre cette faible densité au risque d’exciter
trop de boîtes quantiques.
Dans les matériaux II-VI, la technique d’inclinaison n’a pas vraiment été démontré
jusqu’à présent, dès lors la densité est toujours beaucoup plus importante, de l’ordre de
1010 /cm2 . Cela veut dire beaucoup de boîtes excitées sous un microscope. Il faut alors avoir
recours à d’autres techniques pour isoler quelques boîtes. La première est l’utilisation d’un
masque en surface et la deuxième est la formation de plateaux, de mésas autour desquels
on a enlevé toute la matière. Nous reviendrons sur ces considérations techniques dans
80
3.4. Différences de Matériaux : II-VI contre III-V
Fig. 3.15 – Différence de densité de boîtes quantiques de CdSe pour des ouvertures de 10 µm en a) et
de 0.2 µm de côté en b).
le prochain chapitre et nous montrerons des images par microscope électronique d’un
masque. La figure 3.15-a) présente le spectre d’une ouverture de 10 µm de côté de BQs
de CdSe présentant une grande largeur spectrale sans résolution de raies uniques dues
au grand nombre d’îlots excités. La Fig 3.15-b) présente cette fois-ci la même expérience
avec les mêmes boîtes mais avec une ouverture de 0.2 µm de côté. On voit apparaître
clairement un petit nombre de raies d’émission seulement dû au faible nombre de BQs
excitées grâce à cette sélection spatiale.
81
Chapitre 3. Boîtes Quantiques Semiconductrices
82
Bibliographie
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84
Chapitre 4
Montage Expérimental
Sommaire
4.1
4.2
4.3
4.4
4.5
4.6
4.7
Cryogénie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.1.1 Cryostat à Doigt Froid . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.1.2 Cryostat à Bain d’Hélium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Systèmes Lasers . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.2.1 Laser Argon Continu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.2.2 Laser Titane-Saphir Impulsionnel . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.2.3 Doublage de Fréquence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.2.4 Autres lasers . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Microscopie et Microphotoluminescence . . . . . . . . . . . . .
4.3.1 Rudiments de Microscopie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.3.2 Sélection Spatiale pour Microphotoluminescence . . . . . . . .
4.3.3 Lentille à Immersion Solide . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.3.4 Imagerie de la Surface . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Spectroscopie et Détection . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.4.1 Spectromètres et Caméras CCD . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.4.2 Détecteurs de Photons Uniques . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Montages TCSPC et Hanbury-Brown Twiss . . . . . . . . . .
4.5.1 Compteur de Photons Uniques à Corrélations Temporelles . . .
4.5.2 Montage de Hanbury-Brown Twiss et Fonction de Corrélations
Mesure de la Cohérence Optique . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.6.1 Interféromètre de Michelson . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.6.2 Performances Obtenues . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Miscellanés . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.7.1 Filtrage Supplémentaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.7.2 Transmission et Taux de Collection . . . . . . . . . . . . . . . .
4.7.3 Survol du Montage Final . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
85
86
86
87
89
89
90
91
93
93
93
96
97
100
102
102
103
108
108
109
110
110
111
113
113
114
115
Chapitre 4. Montage Expérimental
Epitomé
Lorsque cette thèse a débuté la plupart de l’équipement nécessaire à produire les résultats présentés dans ce manuscrit n’était pas présent. Nous n’avions notamment pas de
cryostat à hélium qui est l’élément indispensable à toute experience d’optique dans les
solides. Etant pratiquement parti de zéro, il est apparu important de décrire en détail les
éléments du montage final et donc de consacrer un chapitre entier aux techniques opératoires. Une grosse partie de ce travail de thèse a été de développer de nouveaux outils
évoluant vers plus de complexité du montage. Les objectifs étaient d’abord des études
spectroscopiques, puis des études de corrélation de photons et des études temporelles,
pour comprendre la dynamique des phénomènes. Enfin dans la dernière année, nous nous
sommes intéressés à la cohérence de l’émission des boîtes et à l’excitation de la photoluminescence. Pour toutes ces raisons, seront décrits le système cryogénique, les systèmes
lasers employés, les techniques de microscopie à haute résolution spatiale et de microphotoluminescence (µPL). Il sera question aussi de décrire les principes de spectroscopie et
de détection de photons uniques puis le fonctionnement des modules à comptage de photons uniques dans un montage dit Hanbury-Brown et Twiss déjà mentionné au chapitre
2. Pour terminer, il sera décrit l’interféromètre de Michelson utilisé et les divers autres
éléments indispensables à la plupart des résultats obtenus notamment l’emploi d’un réseau de diffraction supplémentaire pour un meilleur filtrage spectral. Précisons enfin que
l’expérience a été complètement démontée et remontée 2 fois au cours de cette thèse,
entraînant à chaque fois certaines complications mais qui ont toujours pu être surmontées
et une perte de temps qui elle, n’a pas pu être rattrapée évidemment.
4.1
4.1.1
Cryogénie
Cryostat à Doigt Froid
Au cours de cette thèse nous avons utilisé deux types de cryostat : un cryostat à doigt
froid et un cryostat à bain d’hélium. Le principe du cryostat à doigt froid est simplement
de refroidir un échantillon par contact thermique. La figure 4.1-a) illustre le principe avec
une chambre à vide dans laquelle on place le porte-échantillon avec l’échantillon à l’étude
collé dessus. Ce porte-échantillon est lui-même relié à une bouteille d’hélium liquide par
une canne de transfert. Après avoir mis la bouteille sous pression, l’hélium liquide passe
par la canne de transfert qui va l’amener jusqu’au bout du porte-échantillon. Le liquide
va alors se vaporiser en gaz très froid et refroidir ce doigt froid.
Dès lors, on assure un bon contact thermique à l’aide de pâte d’argent ou de graisse à
vide (qui vont aussi servir de colle) entre l’échantillon et le doigt froid . Il n’y a donc aucune
communication entre l’intérieur du doigt froid dans lequel se glisse la canne de transfert et
la chambre à vide. Par ce principe, on peut descendre jusqu’à 4.7 à 5 K assez facilement
et passer de 300 K à 5 K en 2 h au plus, pompage de la chambre à vide inclus. Le cryostat
utilisé est de la marque Oxford Instruments, Superconducting Division, modèle Microstat
He. L’autonomie à froid est seulement dépendante de la quantité d’hélium restant dans le
dewar/bouteille d’He. Typiquement 8 à 10 h de travail à froid en continu est facilement
86
4.1. Cryogénie
Fig. 4.1 – a) Cryostat à flux d’hélium. b) Cryostat à bain d’hélium.
réalisable et la consommation est de 15 à 25 L pour une telle journée. L’ajustement du flux
d’hélium se fait par une vanne aiguille dans la canne de transfert et permet éventuellement
de changer la température de l’échantillon. La consommation pourrait certainement être
réduite par l’utilisation d’une pompe qui va aspirer l’hélium par la sortie récupération
d’hélium (donc baisser la pression au niveau du doigt froid) au lieu de le pousser en
mettant la bouteille en surpression.
La stabilité thermique est de 0.1 à 0.2 K sur les 8 ou 10 h d’utilisation. Mécaniquement, le système est plutôt stable tant que l’on ne touche pas la bouteille ou que l’on
ne s’en approche pas à moins de 1 m. Microscopiquement, la dérive mécanique du porteéchantillon est de l’ordre du micromètre tout les 15 min. Cela une fois que la température
est stabilisée après 1 h. De plus, d’une journée sur l’autre, des bonnes conditions de travail
imposent de pouvoir retrouver la même boîte quantique et les dérives de mise à chaudmise à froid sur 2 jours sont d’au plus de 20 µm. Nous sommes donc toujours dans le
voisinage de la boîte qui nous intéresse.
L’accès optique se fait par une fenêtre de 1 mm d’épaisseur et à 4.5 mm au-dessus
de l’échantillon. Ceci impose dès lors que nous placions un objectif de microscope en
dehors du cryostat pour pouvoir collecter la lumière émise par le système. Cela va donc
limiter l’ouverture numérique maximale accessible. Ces considérations seront reprises plus
en détails dans la section 4.3 plus loin.
4.1.2
Cryostat à Bain d’Hélium
Le deuxième cryostat utilisé est à nouveau de la marque Oxford Instrument, modèle
OptiBath He. Cette fois-ci, le principe est de transférer directement de l’hélium liquide
dans la chambre où se trouve l’échantillon. La figure 4.1-b) illustre ce principe où l’on peut
voir que la communication entre la chambre à échantillon et le réservoir d’hélium liquide,
87
Chapitre 4. Montage Expérimental
d’une capacité de 4 L, se fait à l’aide d’une vanne aiguille accessible depuis le haut du
cryostat. Grâce à cette vanne, on peut choisir de travailler en mode flux gazeux ou en mode
bain. Le mode flux gazeux consiste à avoir la vanne pratiquement fermée de telle sorte
que le liquide s’évapore lorsqu’il accède à la chambre à échantillon. Ce ’vent’ d’hélium très
froid va ensuite refroidir l’échantillon par conduction thermique. Via la vanne aiguille, tout
comme le doigt froid, on peut faire varier la température de l’échantillon. Pour travailler
en mode bain, on ouvre complètement la vanne et l’hélium est alors transféré dans la
chambre à échantillon. Il est à noter que par soucis de simplification, la figure 4.1-b)
ne montre pas les chambres à vide d’isolement entre chaque partie, notamment entre la
chambre à échantillon et le réservoir.
On remarquera que ce modèle ne possède pas l’habituelle garde d’azote entre l’extérieur
du cryostat à température ambiante et le tank d’hélium à 4.2 K (entrelacés de chambres
à vide à nouveau). La garde se fait par les vapeurs gazeuses ici d’hélium très froides qui
se vaporisent du réservoir d’He. L’avantage de cette conception est en principe d’éviter
les vibrations mécaniques engendrées par le bouillonnement incessant de l’azote liquide et
donc d’augmenter la stabilité mécanique. C’est du moins ce que prétend la documentation
d’Oxford avec une fluctuation thermique de l’ordre de 0.1 K. Ce cryostat devrait aussi
offrir une meilleure uniformité thermique contrairement à la technique du doigt froid qui
présente un gradient de température important. De plus, un cryostat à bain offre d’autres
possibilités. En effet, en mode bain d’hélium on peut à présent, en pompant à l’aide d’une
pompe externe sur le liquide, atteindre la temperature d’hélium superfluide en dessous de
2.17 K et même aller jusqu’à 1.6 K. En fait, en mode bain, si l’on ne passe pas en hélium
superfluide, les bouillonnements, cette fois-ci de l’hélium, sont tellement importants qu’il
est impossible de faire des expériences d’optique. Durant ce travail de thèse, nous n’avons
pas eu l’occasion de travailler en mode bain d’hélium, nous avons toujours travaillé en
flux. Lorsque la vanne aiguille n’était pas correctement ajustée, il est arrivé à plusieurs
reprises que le porte-échantillon se remplisse de liquide et empêche toute expérience. Il
fallait alors attendre une heure ou deux que l’hélium s’évapore.
Optiquement, le mode opératoire est aussi différent du précédent. Avec le cryostat à
bain, nous ne pouvons plus placer un objectif de microscope à l’extérieur du cryostat, il
serait trop loin et l’efficacité de collection de lumière serait très faible. Sans parler aussi
du fait qu’il faut à présent traverser 3 fenêtres au lieu d’une entre la sortie du microscope
et son point focal. Nous avons dû alors introduire un objectif à l’intérieur du cryostat, au
bout du porte-échantillon. La partie 4.3 rentrera plus en détails sur le montage optique.
Il est à noter que nous avons connu énormément de difficultés à bien utiliser ce cryostat.
Nous avons passé plusieurs mois à essayer de faire marcher au mieux ce cryostat avec des
succès mitigés. Les spécifications attendues par Oxford Instruments pour la consommation
ne sont en fait pas données et l’autonomie à froid est censée être ≥ 10 h. A ce jour,
il n’est toujours pas facile d’effectuer un transfert d’hélium du dewar externe au tank.
Les chances de réussite ne sont pas de 100% mais plutôt de 50%. Ensuite, l’autonomie
n’est certainement pas celle donnée. Une journée de 6 h à froid était une bonne journée
d’expérience. Il n’est pas clair à qui imputer la faute et les problèmes rencontrés. Est-ce
que nous ne faisons pas correctement ce qui est recommandé par le constructeur ? Est-ce
que le cryostat connaît un problème spécifique tel qu’une fuite à froid par exemple ? Estce une question de conception au départ ? Toutes ces questions doivent avoir absolument
88
4.2. Systèmes Lasers
une réponse précise dans la suite si l’on veut pouvoir réaliser des expériences de physique
dans de bonnes conditions et pendant des durées importantes.
4.2
4.2.1
Systèmes Lasers
Laser Argon Continu
L’un des avantages déjà décrit au chapitre précédent d’étudier des boîtes quantiques
issues de matériaux de la famille des II-VI est qu’elles émettent de la lumière dans le
visible. Typiquement de 550 à 630 nm pour les boîtes de CdTe dans ZnTe et de 490 à
540 nm pour les boîtes de CdSe dans ZnSe. L’autre paramètre important, pour savoir
à quelle longueur d’onde il faut exciter, est de connaître l’énergie de gap du matériau
barrière, i.e. 2.39 eV (518 nm) pour ZnTe et 2.61 eV (475 nm) pour ZnSe. Ces valeurs sont
données pour une température de 300 K, pour 4 K (qui était notre température de travail
la plupart du temps) les valeurs sont de 2.26 eV (547 nm) pour ZnTe et 2.71 eV (453 nm)
pour ZnSe. Cela indique où se placer en énergie par rapport à l’émission des boîtes et à la
couche de mouillage (voir chapitre 2). Pour moitié de nos résultats nous avons utilisé un
laser à argon ionisé en régime continu, de marque Coherent, modèle Innova 90C, 5 W .
Ce laser nous permet d’utiliser plusieurs longueurs d’ondes : 457.8 nm, 476 nm, 488 nm,
496 nm, 501.7 nm et 514.5 nm. Au moins plusieurs dizaines de mW sont accessible sur
chaque raie. On peut atteindre 1 W avec les raies à 488 et à 514.5 nm mais cela ne nous a
jamais été utile. La lumière émise est monomode et fortement polarisée verticalement. Il
est à noter qu’à la sortie, le faisceau est étendu de 1 mm à 7 mm de diamètre à l’aide d’un
télescope. La raison pour étaler le faisceau laser est de pouvoir couvrir toute la pupille
d’entrée d’un microscope standard, d’environ 5 à 6 mm de diamètre. A nouveau, nous
reviendrons sur ce point dans la partie 4.3.
Fig. 4.2 – Gamme d’énergie d’émission des échantillons étudiés et possibilités d’excitation laser à notre
disposition.
89
Chapitre 4. Montage Expérimental
La figure 4.2 rappelle les paramètres importants en énergie et longueurs d’onde. On
y trouve les longueurs d’onde d’émission des boîtes, les énergies de gap des matériaux
barrières à 4 K et le spectre couvert par nos divers systèmes lasers. On peut d’ailleurs
voir qu’un laser argon permet d’être hors du gap pour des boîtes quantiques de CdSe mais
pas de CdTe.
4.2.2
Laser Titane-Saphir Impulsionnel
Pour l’étude dynamique d’un système, il est nécessaire de pouvoir utiliser un laser
impulsionnel pour effectuer des mesures de temps de vie par exemple. Le laser à impulsions
utilisé est un laser Titane-Saphir à blocage de modes. C’est le modèle Tsunami de SpectraPhysics pompé par un laser Millenia de 10 W . Pour des raisons qui seront évidentes au
paragraphe suivant, nous avons choisi le jeu de miroirs qui nous donne accès à la gamme
extrême de ce type de laser vers les hautes longueurs d’ondes, c’est à dire entre 960 et
1100 nm. A l’aide d’un filtre de Lyot biréfringent, nous pouvons balayer cette gamme
spectrale. Dans cette gamme spectrale, la puissance en sortie est loin de celle possible
à 780 nm (qui est à son maximum) mais pour 8.5 W de pompe, nous pouvons obtenir
jusqu’à 600 mW à 1030 nm et jusqu’à 320 mW à 1070 nm. Avec un autocorrélateur prêté
par la société Spectra-Physics, nous avons pu mesurer la largeur tauto des impulsions de
1.3 ± 2 ps. Selon les spécifications du constructeur, l’allure des impulsions laser est une
fonction en sech2 (at). Par soucis de simplicité dans les calculs ci-dessous, nous supposerons
que les impulsions sont gaussiennes et non pas en sech2 (at). Cela ne change pas beaucoup
les résultats. Ayant mesuré tauto = 1.3 ± 2 ps, il faut à présent en déduire la vraie largeur
temporelle tpulse . Selon l’allure des impulsions considérées, un facteur forme existe entre
tpulse et tauto . On a tpulse = 0.707 tauto pour des impulsions gaussiennes (et 0.648 pour
des impulsions en sech2 (at)). A présent, pour des impulsions transformées de Fourier, à
1030 nm, la relation entre la largeur spectrale des impulsions et leur durée temporelle est
donnée par :
λ2 2 ln 2
c tpulse π
2 ln 2
λ2
=
0.707 c tauto π
= ≈ 0.85 nm
∆λ =
(4.1)
La Fig 4.3 montre un spectre du laser Ti-Saph en régime continu (courbe avec ronds
pleins), en régime impulsionnel (courbe avec losanges pleins) et un ajustement gaussien de
cette dernière (courbe en traits pleins gris). En régime continu, un ajustement gaussien
donne une largeur de 0.185 ± 0.003 nm qui est en fait donnée par la largeur spectrale
du filtre de Lyot. En mode impulsionnel la largeur mesurée du spectre est de 0.979 ±
0.015 nm, assez proche de la valeur théorique trouvée plus haut de 0.85 nm. On note que
le taux de répétition est de 80 M Hz. Tout comme le laser Argon, la lumière est fortement
polarisée linéaire verticale en sortie du laser. Nous terminerons pour préciser que même à
ces longueurs d’ondes extrêmes et en bord de gain d’un cristal Titane-Saphir, la stabilité
90
4.2. Systèmes Lasers
Fig. 4.3 – Spectre du laser en régime continu (courbe avec ronds pleins), en régime impulsionnel (courbe
avec losanges pleins) et ajustement gaussien de cette dernière (courbe en traits pleins gris).
pouvait atteindre plusieurs heures sans que le blocage de modes ne soit perdu et que l’on
ait à retoucher quoi que se soit.
4.2.3
Doublage de Fréquence
Pour pouvoir exciter directement à l’énergie ou proche de l’énergie des boîtes quantiques CdSe, nous doublons en fréquence le laser impulsionnel. Ayant des impulsions très
courtes, l’énergie-crête par impulsion est très importante et est suffisante pour se placer
dans le régime de l’optique non-linéaire. Pour cela, nous focalisons la lumière laser sur
un cristal LBO doubleur de fréquence de longueur 15 mm. Ce cristal travaillant en accord de phase non critique, il est accordable en changeant sa température et non pas en
angle. Il est placé à l’extérieur et à la sortie du laser Titane-Saphir dans un four régulé
en température [1].
Ce type d’accord de phase, ne touchant pas l’inclinaison du cristal, évite de désaligner
le faisceau en sortie du LBO et donc de désaligner le reste du montage. Typiquement,
les longueurs d’ondes accessibles sont dans la gamme 480 − 550 nm correspondant à une
gamme de température de 130 à 250 ˚C. Cela correspond exactement à des énergies qui
nous placent en résonance avec les boîtes CdSe (voir Fig 4.2). Ceci peut s’avérer très
important pour la suite. Dans le Chapitre 6, ces considérations seront reprises en détails.
La Fig 4.4-a) présente la courbe mesurée de dépendance avec la température de la
longueur d’onde d’émission du laser doublé en fréquence. La Fig 4.4-b) représente elle
l’acceptance en température de ce cristal. Une fois la température atteinte et stabilisée,
le contrôleur est capable de garder la température constante à 0.1 degré près, ce qui,
91
Chapitre 4. Montage Expérimental
Fig. 4.4 – a) Dépendance avec la température de la longueur d’onde d’émission du laser doublé en
fréquence. b) Acceptance en température du doublage d’une fréquence donnée.
au vu de la figure 4.4-b), est largement suffisant. Cela nous permet de pouvoir travailler
pendant plusieurs heures sans retoucher la consigne de température du cristal de LBO,
la limitation étant due à la perte éventuelle du blocage de modes du laser de pompe.
En régime impulsionnel, un ajustement gaussien donne une largeur spectrale de 0.253 ±
0.003 nm. Cette valeur est presque 4 fois plus faible que celle du fondamental. Cela est
un résultat classique de conversion de fréquence car l’acceptance spectrale n’est jamais
de 1 à plusieurs nm. La conversion de seconde harmonique n’est jamais large bande en
longueur d’onde.
Typiquement les puissances de doublage de fréquence obtenues sont de 110 mW à
515 nm (pour une puissance infrarouge de 600 mW ) et de 35 mW à 535 nm (pour une
puissance infrarouge de 320 mW ). Pour la polarisation en sortie du doubleur, s’agissant
d’une coupe du cristal en type I, la polarisation est linéaire mais cette fois-ci horizontale,
perpendiculaire à celle du laser Titane-Saphir.
92
4.3. Microscopie et Microphotoluminescence
4.2.4
Autres lasers
Finalement, nous noterons l’emploi d’un autre laser qui nous a servi à faire quelques
expériences à des énergies cette fois-ci au-dessus de l’énergie de gap du matériau barrière
de ZnSe (voir la Fig 4.2). Pour cela, nous avons utilisé une diode laser bleue émettant
quelques mW à 415 nm, donc bien au dessus du gap.
4.3
4.3.1
Microscopie et Microphotoluminescence
Rudiments de Microscopie
D’après la relation d’incertitude d’Heisenberg donnée par :
∆x.∆p ≥ h̄
(4.2)
on voit que plus une onde est localisée spatialement plus l’incertitude sur sa quantité
de mouvement, donc sa direction, est grande. Si l’on traduit cela en termes d’effets de la
diffraction, cela veut dire que tout objet de taille fini – ce que nous avons tendance à utiliser
dans un laboratoire – diffracte la lumière. A titre d’exemple, considérons une lentille
de diamètre D et de focale f . Comme tout autre objet celle-ci va diffracter la lumière
incidente, que l’on supposera monochromatique et de longueur d’onde λ = 515 nm. On
peut montrer que la lentille étant de géométrie circulaire, la loi d’intensité suivie par
la lumière au point focal est une fonction de Bessel du premier ordre donnant lieu à la
fameuse figure en anneaux dites "tâche d’Airy". La largeur du pic central, i.e. le diamètre
du premier anneau, donc la taille de spot w la plus petite possible, est donnée par :
w ≈ 2.44
f.λ
= 4.8 µm
D
(4.3)
L’application numérique a été faite pour une lentille de diamètre 1 pouce (2.54 cm)
et pour une focale de 10 cm. La figure 4.5 illustre cet effet et présente les paramètres
importants pour notre argumentation. On gardera en tête qu’à tout système optique est
généralement associé une ouverture numérique ou Numerical Aperture en anglais qui
est donnée par N A = n0 . sin θ où θ est le demi-angle maximum possible vu du point focal
lorsque toute la lentille est illuminée (voir la Fig 4.5). n0 est l’indice du milieu dans lequel
est placé la lentille que nous prendrons comme étant l’air, donc n0 = 1 . D’après la Fig
4.5 on a tan θ = (D/2)/f , d’où on en déduit que :
tan θ =
NA
D
NA
q
≈
=
2.f
n0
n0 . 1 − (N A/n0 )2
(4.4)
l’approximation étant valide typiquement pour N A < 0.25 c’est à dire pour des petits
angles. On en déduit que :
NA ≃
D
n0
2f
(4.5)
93
Chapitre 4. Montage Expérimental
Fig. 4.5 – Grandeurs pertinentes pour le calcul d’une ouverture numérique.
qui est habituellement la formule utilisée pour calculer des diamètres de faisceaux
et des focales de lentilles adaptées à une ouverture numérique donnée d’un appareil tel
qu’un spectromètre par exemple. Un objectif de microscope n’est rien d’autre qu’une
succession de lentilles placées de manière à corriger les différentes aberrations notamment
chromatiques (dues au fait que l’indice d’un matériau est fonction de la longueur d’onde).
On peut l’approximer par une seule lentille de focale équivalente et avec une pupille
d’entrée donnée.
Nous avons utilisé deux types de microscope, le premier étant le modèle LMPlanFI de
Olympus. Le grandissement est de 20, la distance focale effective de 10 mm et N A = 0.4.
Ce microscope ayant une grande distance de travail de 8 mm est utilisé avec le cryostat
à flux d’hélium pour une focalisation externe. Le deuxième est de Melles Griot, le modèle
04OAS016, de distance de travail beaucoup plus courte de 0.42 mm, de focale de 4.6 mm
et de N A′ = 0.65. Le grandissement dans ce cas étant de 40. Cet objectif est lui beaucoup
plus compact et plus robuste aux différences de températures et surtout peut être utilisé
à la température de l’hélium liquide. Nous l’avons donc placé à l’intérieur du cryostat
à bain. On notera que pour se faire, nous avons dû enlever toutes les parties plastiques
superflues et nous avons dû effectuer des trous dans la monture et les supports de lentille
du microscope pour être sûr que l’hélium liquide puisse s’infiltrer partout librement et ne
pas causer de dégâts. L’objectif Olympus n’aurait très certainement pas résisté à toutes
ces contraintes thermiques.
Lorsque le microscope est monté à l’extérieur du cryostat à doigt froid, ce dernier est
monté sur des tables de translations xyz de précision micrométrique alors que le microscope lui-même est monté sur des translateurs piézoélectriques de résolution nanométrique
cette fois-ci. Dans le cas du cryostat à bain, l’objectif est dans le cryostat. Cette fois-ci,
l’échantillon est au point focal du microscope et est monté sur translateurs piézoélectriques de précision nanométrique de chez Attocube. La figure 4.6 montre un schéma
de ce montage expérimental. La figure 4.7 quant à elle montre une photographie de la
queue de la canne insérée dans le cryostat, donc montre une photographie du schéma
94
4.3. Microscopie et Microphotoluminescence
Fig. 4.6 – Schéma de l’empilement d’éléments piézoélectriques (de marque Attocube) servant à bouger
l’échantillon au point focal de l’objectif de microscope.
présenté en figure 4.6. On peut voir l’objectif de microscope ainsi que les éléments piézoélectriques montés les uns sur les autres et portant le porte-échantillon. Enfin, rappelons
que pour un émetteur qui émettrait dans tout l’espace, donc complètement isotrope, son
angle solide d’émission est de Ωi = 4π. Or l’angle solide "vu" par une lentille d’ouverture
numérique N A et d’angle au sommet θ, est donné par Ωl = 2π(1 − cos θ). Dès lors, le
rapport r = Ωl /Ωi = (1 − cos θ)/2 nous donne le pourcentage de lumière collectée pour
une ouverture numérique donnée. Pour N A = 0.4 et 0.65 on a respectivement r = 4.2 %
et r = 11.8 %. On voit sur cet exemple tout l’intérêt des grandes ouvertures numériques
qui augmentent l’efficacité de collection. Un facteur de presque 3 dans ce cas. En utilisant
les formules (4.3) et (4.5), on en déduit que :
λ
(4.6)
NA
Les diamètres de tâches ultimes sont dans les cas qui nous intéressent w0.4 ≈ 1.67 µm
et w0.65 ≈ 0.96 µm pour une excitation laser avec respectivement l’ouverture numérique
de 0.4 et de 0.65.
w = 1.22
95
Chapitre 4. Montage Expérimental
Fig. 4.7 – Photographie de la queue de la canne insérée dans le cryostat avec aperçu de l’objectif de
microscope ainsi que des éléments piézoélectriques Attocube montés les uns sur les autres et portant le
porte-échantillon.
4.3.2
Sélection Spatiale pour Microphotoluminescence
Dans le chapitre précédent, nous avons vu que la densité de boîtes quantiques pouvait
atteindre 2.1010 cm−2 [2]. Typiquement pour un faisceau laser focalisé sur 1 µm2 , qui est
à peu prés l’ordre de grandeur avec les ouvertures numériques utilisées d’après (4.3), nous
avons environ 200 boîtes excitées. Réparties sur environ 15 nm cela donne une raie excitonique tout les 0.075 nm et nous ne pouvons pas résoudre cela avec notre montage (voir
section 4.4.1). Il faut donc trouver une autre solution pour sélectionner spatialement une
quantité moins importante de boîtes. Il y a plusieurs façons de faire et la plus répandue est
le dépôt d’une fine couche d’aluminium d’une épaisseur d’environ 100 nm sur la surface
de l’échantillon épitaxié fini. On peut ensuite percer des trous de taille submicromètrique
pouvant aller jusqu’à un carré de 200 nm de côté. Cela réduit donc le nombre de boîtes
par 25 ce qui nous donne seulement une poignée d’îlots restant sous le microscope. Ce
masque ainsi réalisé peut être périodique et posséder un maillage bien défini à l’avance.
La figure 4.8 montre une image d’un masque typique prise avec un microscope électronique à balayage. A l’endroit du cercle est entouré une ouverture de 200 nm que l’on voit
96
4.3. Microscopie et Microphotoluminescence
Fig. 4.8 – Image d’un masque d’aluminium déposé sur la surface d’un plan de boîtes quantiques. Image
réalisée à l’aide d’un microscope électronique à balayage.
difficilement mais que l’on devine grâce à la périodicité du maillage. L’emploi d’une telle
technique est appelé Microphotoluminescence ou µPL. On comprend mieux à présent au
vu des dimensions des trous possibles, la nécessité d’avoir un positionnement submicromètrique pour le faisceau laser. Les éléments piézoélectriques sont donc cruciaux dans ce cas.
On notera que l’autre technique de sélection est celle dite de mésas ou plateaux. L’idée
est la même que précédemment sauf que cette fois-ci, on retire la matière en dehors de
certaines zones (les mésas donc). Cela implique que les boîtes quantiques se trouvent
au niveau de ces plateaux et plus en dehors puisqu’elles ont été enlevées par attaque
chimique. A nouveau les mésas peuvent avoir des tailles variables tout comme la technique
de masque. Chaque méthode possède des avantages et des inconvénients. Les principaux
facteurs sont la collection de la lumière qui est toujours plus réduite dans le cas de masque
et la diffusion spectrale qui est toujours plus importante dans les mésas. En effet, dans
le cas de mésas, le piégeage en surface est favorisé. Bayer et al. [4] ont démontré très
clairement une dépendance de la largeur spectrale des boîtes quantiques en fonction de la
taille des mésas. Plus les mésas sont larges, plus la largeur s’affine. L’hypothèse avancée
est donc un piégeage de charges en surfaces des mésas qui tendent à élargir les raies.
Nous avons étudié quelques BQs avec mésas et trouvé dans certains cas un élargissement et dans d’autres non. Cependant une étude plus systématique [4] a été effectué au
sein de notre équipe qui tend à corroborer les observations de Bayer et Forchel [4]. Il serait
intéressant d’étudier ce phénomène en spectroscopie de Fourier pour réellement trancher.
4.3.3
Lentille à Immersion Solide
Les lentilles à immersion solide ou encore Solid Immersion Lenses (SIL) sont des
lentilles très particulières de matériaux d’indice optique nsil élevé. Nous allons démontrer
97
Chapitre 4. Montage Expérimental
que l’usage de telles lentilles améliore la collection de la lumière. Pour cela, considèrons la
loi de Snell-Descartes pour 2 milieux d’indices différents ns (s pour substrat qui représente
la partie dans laquelle se trouve les boîtes quantiques) et nair . la condition sur l’angle βs
incident dans le matériau substrat pour qu’un rayon lumineux sorte effectivement est donnée par β s→air = arcsin(nair /ns ). Dès lors, il apparaît clairement que si l’on vient placer
un autre matériau d’indice nsil tel que nair < nsil < ns entre l’air et le semiconducteur à
l’étude, l’angle critique d’extraction des rayons lumineux va augmenter. Le rapport sera
alors de β s→sil = arcsin(nsil /ns ) avec β s→sil > β s→air . Le problème est ensuite transférer
du matériau d’indice nsil à l’air d’indice nair . Cette fois-ci, la réfraction n’est plus un problème car la SIL est hémisphérique. Ce qui veut dire que tout rayon extrait en son centre
(il faut donc venir placer l’émetteur au centre de la lentille à immersion solide) sera radial
sur la surface de sortie et ne sera donc pas réfracté à l’interface SIL-air contrairement
à l’interface semiconducteur-air. On notera que le champ de vision sous la SIL est alors
restreint (de l’ordre de 40 µm) car ce principe de non-réfraction dû aux rayons émis par
le centre n’est valable que précisément si l’on est bien au centre de la SIL.
Le rapport des angles entre sans SIL et avec SIL est alors donné par :
β s→sil
arcsin(nsil /ns )
(4.7)
=
β s→air
arcsin(nair /ns )
Dans notre cas, nous avons utilisé des lentilles semi-hémisphériques en Zr O2 d’indice
nsil = 2.16 et de diamètre 0.5 mm. Pour le semiconducteur étudié, on a supposé que
nZnSe = ns = 2.7 et que nair = 1. Le rapport sera alors de ζ ≈ 53/22 = 2.4 donc un gain
en angle assez conséquent. On peut montrer que le gain en collection est proportionnel à
n2SIL = 4.7. Pour cela, considérons le rapport de angles solides entre la situation avec SIL
et la situation sans SIL. D’après l’équation vu dans la partie 4.3.1 on a :
ζ=
1 − (1 − 1/2(nsil /ns )2 )
1 − cos(nsil /ns )
Ωavec
≈
≈ n2SIL
=
(4.8)
Ωsans
1 − cos(nair /ns )
1 − (1 − 1/2(nair /ns )2 )
La figure 4.9 reprend ce principe d’augmentation de la collection de la lumière à l’aide
d’une lentille à immersion solide On voit sur la Fig 4.9 que certains rayons en pointillés ne
peuvent pas sortir du substrat en l’absence de SIL en raison de la réflection totale interne.
Avec SIL, ces mêmes rayons peuvent alors être extraits du matériau semiconducteur. Nous
avons pu montrer en effectuant des mesures de saturation que le gain de collection des
photons sur notre montage était de 3 à 4. La Fig 4.10 montre 2 courbes de saturation
d’une même raie excitonique avec et sans SIL. A saturation de l’émission excitonique, on
voit que le gain est d’environ 3.5.
On remarquera que les boîtes quantiques sont en général à moins de 100 nm de la
surface et que pour les raisons déjà décrites dans 4.3.2, la boîte peut être considérée comme
étant à la surface du substrat et comme étant ponctuelle pour le microscope de collection.
Des études sur les SIL ont montré que la perte de gain en collection était essentiellement
dues au fait que l’émetteur (donc ici la boîte quantique) n’est pas exactement au centre
de la SIL. Etant donné que la BQ peut être considérée comme étant véritablement à la
surface de l’échantillon, seul un gap d’air éventuel (au moment du collage de la SIL) entre
échantillon et la lentille de ZrO2 pourrait détériorer cette efficacité de collection.
r=
98
4.3. Microscopie et Microphotoluminescence
Fig. 4.9 – Schéma de principe d’une SIL de Zr O2 , d’indice nsil = 2.16 accolée à un échantillon de
semiconducteur II-VI d’indice ns ≈ 2.7.
4 0 .0 k
In te n s ité E x c ito n iq u e
3 5 .0 k
3 0 .0 k
2 5 .0 k
G ai
Avec
n
S IL
S a n s S IL
d e 3 .5
2 0 .0 k
1 5 .0 k
1 0 .0 k
5 .0 k
0 .0
0 .0
0 .5
1 .0
1 .5
2 .0
P u is s a n c e d 'E x c ita tio n
Fig. 4.10 – Effet du gain en collection de la lumière avec et sans SIL. Les courbes représentent la
saturation d’une raie excitonique.
99
Chapitre 4. Montage Expérimental
Pour nos expériences, il ne nous a pas été facile de mettre en place une SIL particulièrement lorsque l’on voulait la placer exactement au-dessus d’une ouverture bien précise
possédant une BQ bien précise que nous voulions étudier. Pour cela, la technique était de
regarder sous un microscope ce que nous faisions. La SIL était d’abord placée de façon
grossière et baignait dans une goutte d’éthanol. Puis à l’aide d’un positionneur de notre
fabrication (et toujours sous loupe binoculaire) nous pouvions espérer placer la SIL à
moins de 10 µm de l’ouverture visée. Le positionneur était en fait 3 tables de translations
xyz avec un petit fil de métal collé (avec de la colle séchée au bout du fil pour ne pas
rayer l’échantillon ou la lentille) qui venait pousser la lentille à immersion solide. Une fois
placée, on attendait que l’alcool s’évapore. La SIL se colle alors par adhésion moléculaire à
la surface de l’échantillon. Il faut tout de même éviter par la suite les chocs le plus possible
au risque de décoller la lentille. On notera pour finir cette section que l’utilisation de la
SIL a déjà été validée auparavant dans le cas de puits quantiques très fins et dans le cas
de boîtes quantiques. On se référera aux articles suivants pour cela [5, 6, 7].
4.3.4
Imagerie de la Surface
Pour terminer cette partie, nous allons exposer le montage d’imagerie nécessaire à
l’observation de la surface d’un échantillon. En effet, même avec un masque d’aluminium
déposé sur la surface de l’échantillon de boîtes quantiques, il faut encore pouvoir voir
les trous micromètriques ou submicromètriques de manière à pouvoir travailler sur la
même ouverture et donc sur la même boîte du jour au lendemain. La Fig 4.11 décrit
le montage d’imagerie employé. L’idée est simplement de venir éclairer avec une lampe
blanche la surface de l’échantillon et pour être sûr de bien tout éclairer, il faut travailler
en faisceau divergent. Le faisceau va alors éclairer uniformément l’échantillon sur tout le
champ vu par le microscope (de focale fM O ). L’image ainsi créée de la surface sera réfléchie
par l’échantillon et ressortira en faisceau parallèle. Une lame semi-réfléchissante va alors
prélever une partie de ce faisceau qui sera refocalisée sur une simple webcam commercial
par une lentille de focale fw . Le rapport des focales G = fw /fM O donne le grandissement
de l’image obtenu sur la puce CCD de la webcam. Pour fw = 300 mm et fM O = 10 mm,
le grandissement G était de 30 avec l’objectif Olympus. Soit une taille de 300 µm pour
une ouverture de 10 µm. La taille d’un pixel de la webcam est de 6 µm × 6 µm.
La figure 4.12 montre un cliché pris par notre montage sur la webcam. On notera que
l’on perd de la qualité d’image lorsque l’on enregistre une image avec la webcam. Cette
perte est certainement dû à une mauvaise numérisation au moment de l’enregistrement.
Le faisceau laser excitateur est aussi représenté.
Signalons aussi que sur les derniers échantillons que nous possédions, des coordonnées
gravées sur le masque ont été ajouté. Cela facilite grandement la recherche d’une région
particulière qui peut s’avérer très difficile surtout lorsque l’on s’est éloigné complètement
de la région d’intérêt. Pour s’assurer du bon rapport de grandissement on peut évaluer
les grandeurs caractéristiques. Sachant que la largeur totale du chip est de 4 mm avec un
grandissement de 30, tout le chip représente donc 130 µm. Au vu de la figure 4.12, un trou
de 10 µm peut être vu et l’on voit bien qu’il y a à peu près 10 à 12 fois (donc ∼ 120µm)
la place de mettre un tel trou sur la largeur de l’image. Le rapport de grandissement est
100
4.3. Microscopie et Microphotoluminescence
Fig. 4.11 – Schéma du montage d’imagerie en lumière blanche de la surface d’un échantillon. MO
signifiant objectif microscope.
Fig. 4.12 – Surface d’un échantillon masqué prise avec l’ensemble microscope+lentille+webcam.
101
Chapitre 4. Montage Expérimental
donc bien respecté. Entourée par un rond se trouve être une ouverture de 0.5 nm. En
imagerie réelle, on pouvait deviner ces ouvertures ce qui est suffisant pour travailler.
Pour conclure cette partie, nous signalerons que nous avons essayé de travailler avec
des lentilles asphériques en lieu et place de microscope dans le cas où nous travaillons
avec un cryostat à bain. L’avantage de ces lentilles est qu’elles ne craignent pas d’être
mise à froid. De plus, ces lentilles offrent des ouvertures numériques relativement grandes
tout en gardant des distances de travail acceptable i.e. plus grandes qu’un millimètre.
Toutefois, ces lentilles sont fortement chromatiques et les différences de distances focales
entre lumière blanche, laser d’excitation et collection maximale sont importantes, de plusieurs dizaines de microns. Nous avons alors éclairé la surface de l’échantillon avec des
diodes électroluminescentes émettant à peu près à la longueur d’onde des boîtes. Même
dans ce cas, de grandes difficultés ont été rencontrées. Nous avons donc décidé de repasser
à un microscope où les aberrations chromatiques (aussi bien venant de l’objectif Melles
Griot que de l’objectif Olympus) sont bien moins grandes. Même comme cela, nous avons
eu quelques problèmes lorsque nous avons excité des échantillons en lumière infrarouge
avec absorption à 2 photons. Nous reviendrons sur ces expériences plus en détails dans le
chapitre 6.
4.4
4.4.1
Spectroscopie et Détection
Spectromètres et Caméras CCD
La première étape essentielle de l’étude des boîtes quantiques ou de tout autre dipôle
rayonnant est d’étudier le spectre d’émission pour savoir combien de boîtes sont excitées
par le laser à travers le microscope et dans quel régime l’on se place par rapport à la
saturation par exemple. Savoir si l’on a la présence du biexciton ou non (voir chapitre
3) est aussi d’importance. La spectroscopie de ces îlots quantiques impose donc l’utilisation de spectromètres à réseau. Durant cette thèse nous avons utilisé essentiellement 2
spectromètres (2 sont nécessaires pour des mesures de corrélations de photons de différentes longueurs d’ondes) : un de focale 50 cm avec un réseau de 1200 tr/mm, modèle
500IS de Chromex, et un autre de focale 27 cm avec un réseau de 1200 tr/mm également,
modèle 270M de Spex/Jobin-Yvon. Chaque spectromètre peut travailler en mode spectrographe/CCD ou en mode monochromateur. Le mode CCD donne accès à tout le spectre en
même temps sur une caméra CCD à refroidissement à azote. La Fig 4.13 montre une raie
typique du spectre d’une lampe spectrale au Ne prise à la caméra CCD. On remarquera
que la largeur des raies nous donne la résolution spectrale ultime puisque le spectre de
lampes spectrales est très fin dans les conditions normales d’utilisation. En l’occurrence,
un ajustement lorentzien nous donne une largeur à mi-hauteur de ∆λr ≈ 0.05 nm ou
encore ∆Er ≈ 150 µeV à 640 nm.
Une fois que nous avons décidé de travailler sur telle ou telle raie, on peut alors basculer
un petit miroir en sortie qui va envoyer la lumière sur la fente de sortie du monochromateur pour pouvoir sélectionner une et une seule raie d’émission vers des détecteurs
suffisamment sensibles pour compter des photons uniques. La transmission totale des
102
4.4. Spectroscopie et Détection
Fig. 4.13 – Résolution spectrale du spectromètre Chromex de focale 50 cm. Cela correspond à la
résolution spectrale ultime du montage.
spectromètres est de 34% en polarisation s et de 43% en polarisation p pour le Chromex.
Le monochromateur de 27 cm de focale possède lui une transmission totale de 51% en
polarisation s et de 56% en polarisation p. La perte de lumière des monochromateurs
et la dépendance en polarisation sont principalement dûes aux réseaux eux-même qui ne
réémettent pas toute la lumière dans le même ordre. Ils peuvent aussi être fortement dépendant de la polarisation selon qu’elle est parallèle ou orthogonal aux traits du réseau.
Un mot sur l’efficacité quantique des caméras CCD qui n’est que de 2 ± 1% à 633 nm.
La mesure a été faite en atténuant un laser HeNe très fortement avec des densités calibrées.
Ensuite, on compte le nombre de photons observés sur le pic laser vu par la CCD. Les
CCD sont telles que 1 coup lu est équivalent à un photon. En supposant que l’énergie
E (relié à la puissance par P = E/t) est donnée par E = nh̄ω où n est un nombre de
photons. Dès lors, on peut comparer ce que l’on devrait avoir en entrée du spectromètre
et ce que compte la caméra CCD. Cette valeur de quelques pourcents n’est pas en accord
avec les spécifications du constructeur puisqu’à cette longueur d’onde l’efficacité d’une
caméra est donnée pour 40 % . La taille des pixels est de 25 µm et les chips sont de 1024
par 256 pixels pour le Chromex donnant accès à une plage de 35 nm. Pour le Jobin-Yvon,
le chip est de 512 par 512 pixels donnant accès à une plage de 45 nm.
4.4.2
Détecteurs de Photons Uniques
Photomultiplicateurs
Nous avons été amené à utiliser deux types de détecteurs sensibles à un très petit
nombre de photons. Les premiers, les plus utilisés dans nos expériences, sont des photomultiplicateurs (PM) à galette de microcanaux modèle R1645U de Hamamatsu. Avec
103
Chapitre 4. Montage Expérimental
Fig. 4.14 – a) Résolution temporelle ou gigue temporelle du meilleur photomultiplicateur seul utilisé.
Mesure effectuée "à nue" i.e. sans aucun autre élément dispersif temporellement. b) Résolution temporelle
du montage avec 2 photomultiplicateurs à galettes de microcanaux+spectromètres.
de tel détecteurs, la gigue (ou jitter en anglais) temporelle n’est que de 40 ps. C’est
cette valeur qui limite la résolution temporelle de notre montage, la résolution de la carte
d’acquisition étant bien meilleure (voir la suite).
La Fig 4.14-a) montre la fonction d’autocorrélation d’une impulsion laser détectée
par un PM en comptage de photons sur une voie et d’une photodiode standard qui sert
d’horloge sur l’autre voie. Une forte intensité incidente du laser évite tout jitter sur ce
détecteur. Au premier ordre, la gigue n’est donc donnée que par le PM lui même (les
impulsions laser étant de 1.2 ps en moyenne). On peut observer une largeur à mi-hauteur
de 45.3 ps dans ce cas, sans spectromètre. La Fig 4.14-b) montre cette fois-ci la même
mesure mais avec 2 PMs en détection, l’un deux servant d’horloge cette fois-ci et chaque
photomultiplicateur se trouve derrière à la sortie d’un spectromètre. Cette précision est
importante car l’on rappelle qu’un spectromètre peut lui aussi étaler un paquet d’onde
et donc contribuer à diminuer la résolution temporelle. Ce retard dû au spectromètre
est un retard purement géométrique entre la partie du faisceau lumineux qui touche
104
4.4. Spectroscopie et Détection
Fig. 4.15 – Représentation géométrique du retard temporel pris par un faisceau incident réfléchit par
un réseau. La figure définit les paramètres pertinents pour le calcul de la différence de marche δ.
une extrémité du réseau et la partie du faisceau lumineux qui touche l’autre extrémité
du réseau. La différence de marche δ est donnée par δ = |AB|. La Fig 4.15 représente
géométriquement ce qui se passe pour un faisceau incident réfléchit par le réseau avec les
paramètres pertinents pour le calcul de δ. Temporellement on a le retard tr donné par
tr = δ/c. On peut montrer que la relation entre l’angle d’incidence θi et tr est donnée
par :
tr =
L sin θi
c
(4.9)
avec L la longueur du réseau éclairé et θi l’angle d’incidence du faisceau. Pour une
longueur de réseau éclairé de L = 3 cm. On peut avoir un retard maximum (i.e. pour
θi = π/2) de tr = 100 ps. Typiquement avec nos spectromètres, les angles sont relativement petits de l’ordre de 15˚, d’où un retard de seulement 10 ps.
Pour les 2 courbes de la figure 4.14, un ajustement par une fonction gaussienne a été
effectué (en traits pointillés). Une largeur à mi-hauteur de 88.1 ps a été trouvé pour le
cas où il y a 2 spectromètres et 2 PMs. Cette gigue temporelle totale est suffisamment
moins importante que le temps caractéristique des boîtes, typiquement 200 à 300 ps
correspondant au temps de vie des excitons dans les îlots de CdSe et de CdTe (voir chapitre
3). En théorie, la largeur devrait être donnée par le produit de convolution des deux
détecteurs. On observe qu’il n’en est pas ainsi puisque la dispersion des spectromètres ne
suffit pas à expliquer un facteur de presque 2 entre les 2 configurations. Nous admettrons
105
Chapitre 4. Montage Expérimental
notre résultat et le prendrons comme un fait expérimental. Nous devons préciser que
cette résolution temporelle varie selon les expériences que l’on fait, c’est à dire selon les
éléments dispersifs que l’on utilise pour faire une mesure mais on peut dire avec certitude
que ∆t < 100 ps.
En plus de la résolution temporelle, il faut préciser aussi qu’un paramètre crucial pour
les expériences avec raies de boîtes uniques est l’efficacité quantique du détecteur choisi.
D’après les spécifications du constructeur, dans la gamme spectrale qui nous interesse,
l’efficacité peut varier de 0.1 à 0.5% à 600 nm jusqu’à atteindre presque 10% à 500 nm
avec une valeur de quelques pourcents seulement à 550 nm. Ceci explique en partie pourquoi nous avons dû chercher les boîtes les plus énergétiques autour de 560 nm lorsque
nous avons fait des mesures avec CdTe dans ZnTe.
De même que les coups "d’obscurité", c’est-à-dire les coups pour rien dûs essentiellement au bruit électronique, sont également à prendre en compte dans nos expériences.
Avec une tension de polarisation typique de 3kV, en moyenne moins de 100 coups/s
(100 Hz) sont enregistrés, ce qui est tout à fait acceptable au vu de nos coups "vrais"
de quelques kHz (voir Chapitre 5). Enfin, notons que la surface active de tel détecteur
représente toute la photocathode d’entrée donc une surface d’environ 3 cm2 . Ceci simplifie
grandement le couplage d’un PM avec un monochromateur car il suffit seulement de laisser diverger la lumière de sortie et placer le photomultiplicateur à une position telle que
toute la lumière recouvre la surface active. Il n’y a donc pas besoin d’optique de collection
ou de refocalisation.
Photodiodes à avalanches
L’un des détecteurs à photons uniques le plus couramment utilisé est la photodiode
silicium à avalanche (ou APD pour Avalanche Photodiode en anglais). Nos photodiodes
sont des produits de Perkin-Elmer EG&G, modèle SPCM AQR-14. Comme précédemment le bruit d’obscurité est de l’ordre de 100 Hz pour ce modèle. L’un des grands
avantages de tel détecteur est que leur efficacité quantique ηE peut atteindre jusqu’à 65%
à 700 nm. Même si il y a une dépendance avec la longueur d’onde, elle est beaucoup moins
importante que dans le cas des photomultiplicateurs et la gamme spectrale accessible est
beaucoup plus large. A 550 nm, ηE = 55% au lieu des quelques pourcents des PMs soit
un gain de 10 sur l’efficacité de détection des photons. Toutefois, ce gain sur la collection
se retrouve perdu sur la résolution temporelle des APDs.
En effet, ces détecteurs connaissent une gigue temporelle beaucoup plus importante
pouvant atteindre jusqu’à 400 à 700 ps. La Fig 4.16 montre à nouveau le signal d’autocorrélation d’une impulsion laser passant à travers les monochromateurs et arrivant sur les
photodiodes à avalanche. La largeur à mi-hauteur est de 919.5 ps donc une dégradation
d’un facteur 10 par rapport à la même mesure avec des PMs. Enfin, on notera que contrairement aux détecteurs décris précédemment, les APDs possèdent une surface active de
seulement 200×200µm2 . Il a fallu donc, après la fente de sortie des spectromètres, monter
une optique d’adaption, constituée de deux lentilles. La première récupère la lumière et
la rend parallèle alors que la deuxième focalise cette lumière parallèle sur la puce active
106
4.4. Spectroscopie et Détection
de la photodiode à avalanche. Un grandissement de un est suffisant. L’APD est elle-même
montée sur platines de translation XYZ micrométrique pour pouvoir se positionner au
point focal de la deuxième lentille. Cela complique un peu la procédure d’alignement sur
cette photodiode mais une fois que ce réglage est fait, il est relativement facile de retrouver
le bon réglage d’une journée sur l’autre.
Fig. 4.16 – Résolution temporelle du montage avec 2 photodiodes à avalanches+spectromètres.
En résumé, ces deux types de compteurs de photons doivent être vus comme étant
complémentaires. En effet, supposons que nous soyons à la saturation d’une boîte quantique en excitation continue. Celle-ci émettra un photon à peu près tout les 1/τ où τ
représente la durée de vie, soit 1/200 ps = 5 GHz. Supposons que l’efficacité de collection
de photons soit de l’unité même si nous verrons plus loin qu’il n’en est rien. On peut alors
effectuer des mesures d’autocorrélation décrites au chapitre 2 et dans la partie suivante
4-5. La résolution des PMs nous permettra de voir des comportements temporels. A présent, si nous passons en régime impulsionnel, nous aurons, au plus, la création d’un exciton
par impulsion, soit un taux d’émission de photons de 80 M Hz. Cela évidemment car les
impulsions sont beaucoup plus courtes que la durée de vie de notre système : 1 − 2 ps
contre 200 − 300 ps. Donc par rapport au regime continu, nous aurons à peu près 60 fois
moins de photons détectés. Autrement dit, une expérience avec un temps d’acquisition T
donnée pour les photomultiplicateurs en régime continu, mettra 60 fois plus de temps à
être effectuée en régime impulsionnel et mettra 602 fois plus de temps pour une mesure
de corrélations. C’est là que nous devons utiliser les photodiodes à avalanches qui, ayant
une efficacité environ 30 à 40 fois plus grande, vont permettre de rattraper cette perte de
photons due au mode d’excitation. Nous pouvions dès lors effectuer des mesures que nous
ne pouvions pas obtenir avec les galettes à microcanaux. Toutefois, les APDs ne peuvent
nous fournir aucune information temporelle.
Enfin, nous devons mentionner l’utilisation récente d’autres types de photodiodes à
avalanche que nous avons très récemment installé sur notre montage. Ces APDs proviennent de IdQuantique, modèle Id100-20 et ont la particularité de posséder les 2 points
forts des PMs et des APDs standards. En effet, leur gigue temporelle n’est que de 40 ps
107
Chapitre 4. Montage Expérimental
(tout comme les PMs) et leur efficacité peut atteindre 30 % à 500 nm. A performances
temporelles égales, l’efficacité est 2 fois moins bonne que des APDs standards mais tout
de même 3 à 4 fois meilleure que des photomultiplicateurs à galettes de micro-canaux.
Ce compromis est donc très bon puisqu’à présent on peut avoir ces photodiodes tout le
temps sur le montage et effectuer tout type de mesures citées auparavant, impulsionnelles
ou continues. Le seul inconvénient est que la surface active de cette APD est seulement
de 20 × 20 µm soit 100 fois plus petit que pour des photodiodes à avalanche standards.
Optiquement, le montage en sortie des spectromètres vers les APDs est pratiquement le
même que précédemment tout en étant beaucoup plus sensible en position. L’ajustement
du chip au point focal de la lentille est beaucoup plus critique.
4.5
4.5.1
Montages TCSPC et Hanbury-Brown Twiss
Compteur de Photons Uniques à Corrélations Temporelles
Dans cette partie, nous allons décrire le principe du compteur de photons uniques à
corrélation temporelle ou TCSPC pour Time-Correlated Single Photon Counting en
anglais. Cette technique est employée lorsque l’on veut mesurer le temps de vie d’un émetteur. Les résultats de durée de vie sur une boîte quantique unique présentés au chapitre 3
ont été obtenus par cette méthode. Cette méthode est notamment très utilisée en biologie
et en chimie pour étudier la dynamique de certains composants ou colorants.
Pour décrire cela, supposons que nous excitions une boîte quantique à l’aide d’un laser impulsionnel. Nous avons vu au chapitre 3 que lorsqu’un exciton est photocréé à un
instant t, il va ensuite se désexciter selon une loi en exponentielle décroissante au premier
ordre. On effectue alors une expérience dite de Start-Stop pour mesurer une telle loi.
Cette mesure consiste à découper chaque impulsion laser en deux avec une partie qui va
avoir pour but d’exciter l’échantillon et l’autre qui servira d’impulsion de référence pour
la carte d’acquisition. Le signal de fluorescence est l’événement Start où l’on démarre un
chronomètre en quelque sorte. L’événement Stop qui interrompra cette mesure, donc ce
chronomètre, sera donné par un photon laser détecté après qu’une excitation laser a eu
lieu.
On comprend bien que tout de suite après qu’une impulsion laser ait créé un exciton
dans la BQ, la probabilité de détecter un photon, est d’autant plus faible que l’on attend
longtemps après le Start. Ou autrement dit, la probabilité de détecter à t + τ un photon
est d’autant plus grande que τ est petit. En fait, la probabilité de détection décroît de
façon exponentielle. Toutefois, à cause de la détection des photons de façon individuelle
qui se fait de manière discrète le signal de détection consiste en un histogramme de temps
distribués selon une exponentielle décroissante.
A faible taux de comptage, ce qui est typiquement le cas, il y a beaucoup d’impulsions
sans photons et quelquefois des impulsions qui possèdent un photon, et un seul, pour
les raisons évoquées précédemment. En réalisant des mesures Start-Stop successives, on
108
4.5. Montages TCSPC et Hanbury-Brown Twiss
va pouvoir reconstituer un histogramme temporel du temps d’arrivé des photons Start
détectés pour un événement Stop associé (donné par le laser qui lui ne rate jamais dans le
sens où il est tellement intense que chaque impulsion laser crée une impulsion électrique).
Chaque paire de coincidence Start-Stop va contribuer à remplir les cases de cet histogramme. A nouveau, la probabilité, donc le remplissage d’une case, sera d’autant plus
grande que l’on regarde proche de l’impulsion Start donc du ”0” temporel.
On comprend à présent que tout réside dans la précision à mesurer l’écart temporel
entre une impulsion Start et une impulsion Stop. Pour cela, on utilise un Convertisseur
Temps-Amplitude ou CTA, (TAC pour Time-to-Amplitude Converter). Le principe d’un
CTA est de déclencher une rampe de tension au moment du Start puis ensuite, lorsqu’un
photon produit une impulsion Stop, de stopper la rampe de tension. La valeur de la tension mesurée est alors proportionnelle au temps écoulé entre les deux détections.
Cette rampe de tension est lancée ou arrêtée par des impulsions électriques venues
des APDs ou des PMs et après sélection par des discriminateurs. Ces discriminateurs ont
pour but d’éliminer tout signal électrique parasite en-dessous d’une certaine valeur seuil
que l’on peut fixer. En fait pour les PMs, nous utilisions des discriminateurs à fraction
constante dont le principe d’opération est un peu plus compliqué. Un discriminateur à
fraction constante (où CFD) détermine de façon différentielle le maximum de l’impulsion
et conduit à une détermination du temps d’arrivée du photon insensible à la hauteur de
l’impulsion électrique produite par le PM. Pour finir, les tensions mesurées sont ensuite
"hachées" numériquement et numérisées à l’aide d’un analyseur multicanaux (ADC pour
Analog Digital Converter). L’ADC va ensuite ordonner les événements dans les cases
de l’histogramme temporel.
Toute la partie électronique qui consiste en deux discriminateurs (un sur la voie Start et
un sur la voie Stop), le CTA et l’ADC sont compris dans une carte d’acquisition que l’on
peut insérer dans un ordinateur. Le modèle de cette carte est SPC-630 de Becker&Hickl.
Des câbles coaxiaux relient simplement celle-ci aux sorties des détecteurs APDs ou PMs.
Les spécifications de la carte sont données comme ayant une résolution temporelle électronique de 7 ps donc bien plus petite que les 200 ps de référence. L’histogramme possède
4096 canaux, ou cases, avec une plage temporelle maximale qui peut aller sonder entre
3.3 ns et 2 µs. Les "pixels" temporels tb (encore appelé time bin en anglais) sont respectivement de 0.815 ps à 488 ps respectivement. La résolution temporelle peut alors être
estimée en effectuant une mesure de START-STOP d’une impulsion laser : la largeur d’une
impulsion nous donne cette limite. Les figures de la section 4.4 ont été effectuées de cette
façon et donnent les résolutions temporelles du montage.
4.5.2
Montage de Hanbury-Brown Twiss et Fonction de Corrélations
Au chapitre 2, nous avons déjà introduit la fonction de corrélations d’ordre 2 : g (2) (ζ)
et le principe du montage dit de Hanbury-Brown et Twiss. Nous allons relié dans cette
section cette expérience au montage Start-Stop décrit précédemment.
109
Chapitre 4. Montage Expérimental
Nous avons déjà évoqué l’intérêt scientifique d’une telle expérience et la motivation
originale dans le chapitre 2. A présent, évoquons la nécessité expérimentale d’un tel montage. Nous ne l’avons pas évoqué jusqu’à présent, mais habituellement, les détecteurs
sensibles au photon unique (tel que les photomultiplicateurs et photodiodes à avalanches
déjà décrites) ont un temps mort entre 2 "comptages" qui est de 50 ns pour les APDs et de
300 ps pour les PMs. Cela veut dire que pendant ce temps mort, le détecteur est aveugle
et ne voit pas ce qu’il se passe. Cela revient à dire que tous les effets temporels inférieurs
à ce temps typique sont complètement masqués. Il serait alors impossible de voir un effet
de dégroupement de photons qui a lieu seulement durant 1 à 2 ns. L’intérêt d’un montage
HBT décrit au chapitre 2 est alors de regarder des temps relatifs entre 2 détecteurs avec
de tel temps morts. Dans ce cas, seul la gigue temporelle va limiter. Comme nous l’avons
vu précédemment, cette gigue peut être inférieure à 100 ps, ce qui est bien plus court que
les temps morts des détecteurs. On notera que pour certaines molécules dont les durées
d’émission d’une transition sont assez longues, i.e. 0.1 < t < 1ms, un seul détecteur est
suffisant puisque les temps caractéristiques sont bien plus grands que le temps mort du
détecteur. En fait, cela est un bon moyen de faire de la spectrocopie de molécules uniques
et la technique est appelée spectroscopie de corrélations. Le montage expérimental de
Hanbury-Brown et Twiss sert donc à mesurer la fonction g (2) . Cela revient simplement à
modifier le principe de mesure en START-STOP décrit dans 4.5.1. A présent, le START est
déclenché par un photon de fluorescence, comme auparavant, mais l’impulsion STOP elle
est aussi déclenchée par un autre photon de fluorescence. Cette mesure donne accès aux
temps relatifs entre photons et donne la statistique des photons émis.
4.6
4.6.1
Mesure de la Cohérence Optique
Interféromètre de Michelson
Nous avons vu au chapitre 2 la notion de cohérence optique et combien il était important pour nous de pouvoir quantifier, donc mesurer, cette cohérence optique. L’expérience
y était décrite en guise d’illustration mais la technique habituelle pour mesurer une telle
grandeur est d’utiliser un interféromètre de Mach-Zender ou de Michelson [8].
Après avoir commencé par monté un Mach-Zender, nous avons très vite opté pour le
Michelson. Pour des raisons expérimentales, l’interféromètre de Michelson est beaucoup
plus stable mécaniquement et nous pouvons avoir des contrastes d’intensité sur les interférences bien meilleurs dans ce cas. La Fig 4.17-a) présente le schéma de principe d’un tel
interféromètre. L’interféromètre possède une entrée e1 et 2 sorties s1 et s2 . Un des bras
est monté sur une longue vis (30 cm correspondant à un temps de cohérence maximum
mesurable de 2 × 1 ns, le 2 provenant du fait que l’on fait un aller-retour) à pas fin pour
une grande excursion (grand retard tL ) et l’autre sur un piézoélectrique pour une faible
excursion (sublongueurs d’ondes, retard tl ) et pour voir les franges d’interférences. La
4.17-b) présente un cliché photographique de l’interféromètre sur notre montage.
On précisera enfin que cet interféromètre peut être esquivé à volonté selon les besoins
de l’expérience. Un miroir amovible avant le Michelson permet d’effectuer cette esquive.
110
4.6. Mesure de la Cohérence Optique
Fig. 4.17 – a) Représentation d’un interféromètre de Michelson avec une entrée e1 et 2 sorties s1 et
s2 . Un bras est monté sur une vis à pas fins pour une grande excursion (grand retard tL ) et l’autre sur
un piézoélectrique pour une faible excursion (petit retard tl ) et pour voir les franges d’interférences. b)
Cliché photographique de l’interféromètre sur le montage.
4.6.2
Performances Obtenues
Abordons à présent les performances obtenues avec le montage de la figure 4.17. L’idée
étant de mesurer la longueur de cohérence d’une raie d’émission excitonique d’une seule
boîte quantique, cela ne peut se faire qu’avec des détecteurs suffisamment sensibles, comme
ceux déjà décrits plus haut. Pour cela, il a fallu s’assurer que l’on pouvait observer des
photons laser (dont l’intensité était fortement atténuée) passant par l’interféromètre de
Michelson, puis par un spectromètre (indispensable en vrais conditions expérimentales)
et enfin sur le détecteur. Ensuite, il faut s’assurer que l’on peut observer et compter des
franges d’interférences avec le PM ou l’APD. La procédure est donc de se placer au préalable au délai nul avec un bras puis de balayer avec l’élément piézoélectrique de l’autre
bras. Des franges sont alors visible, représentant le contraste à tL donné (ici tL = 0 au
départ) lorsque l’on enregistre le nombre de photons sur le détecteur en fonction de la
distance parcourue par le second bras (retard fin tl ). La Fig 4.18-b) montre ce type de
mesure enregistrée avec le laser impulsionnel doublé donc vers 515 nm comme en véritable conditions expérimentales. On peut observer les franges d’interférences clairement en
fonction du retard tl d’un bras. On observe aussi que l’élément piézoélectrique subit tout
d’abord une instabilité électrique avant de se mettre à fonctionner correctement. La ligne
en traits pleins représentant les coups d’obscurité du système, donc de la lumière parasite.
La Fig 4.18-a) montre la courbe de contraste finale obtenue dans de telles conditions.
Chaque point de cette courbe de visibilité représente une valeur de contraste mesurée (cf.
la Fig 4.18-b) pour un tL donné. Une courbe de franges possède en moyenne 30 points à
raison de 2 à 5 s d’acquisition, cela représente un temps d’acquisition total de 60 à 150 s.
Ensuite, une courbe de visibilité possède à son tour 50 points d’où un temps total d’acqui111
Chapitre 4. Montage Expérimental
Fig. 4.18 – a) Contraste du laser doublé en fréquence avec une longueur de cohérence trouvée de
452 µm. b) Plusieurs franges d’interférences du laser enregistrées en comptage de photons à la sortie du
spectromètre. c) Etude de la stabilité mécanique du montage sur plusieurs millimètres. Mesures faites
avec un laser argon de très grande longueur de cohérence (de l’ordre du mètre).
112
4.7. Miscellanés
sition pour obtenir une courbe de visibilité de 300 à 750 s. Un ajustement expérimental
donne une valeur de 452 µm (i.e. 1.5 ps correspondant bien au signal d’autocorrélation)
soit une largeur spectrale de ∆λ = 0.27 nm ce qui correspond à la valeur attendue de
0.25 nm trouvée par mesure spectrale directe (voir partie 4.2.3). On notera qu’une telle
mesure doit se faire sur 1h voire 2h et que l’interféromètre était stable mécaniquement
durant tout ce temps. Il faut enfin préciser que les fentes de sortie des spectromètres
ne doivent pas être trop fermées sous risque d’élargir artificiellement les raies observées.
Pour cela, les fentes sont suffisamment ouvertes, de l’ordre de quelques fois la largeur à
mi-hauteur d’une raie excitonique.
En plus de la stabilité sur le temps, la stabilité sur la distance de retard était également
suffisante. La 4.18-c) montre la chute de visibilité du laser argon continu lorsque l’on bouge
le bras de la longue vis. Sur 7 mm, la chute de visibilité n’est que de 10% sans retoucher
quoi que se soit sur l’interféromètre, i.e. aucun miroir d’alignement. Bien sur, cela veut
dire que sur toute la vis (30 cm) il faut certainement intervenir mais dans un premier
temps, une stabilité sur quelques millimètres est suffisante.
4.7
4.7.1
Miscellanés
Filtrage Supplémentaire
Nous verrons dans les chapitres 6 et 7 que pour certaines expériences nous avons dû
exciter très près des raies d’émissions des boîtes quantiques, typiquement à 2−3 nm d’une
raie. Il faut donc pour cela bien filtrer le laser. Avant tout, estimons le taux de réjection
dont nous avons besoin.
Fig. 4.19 – Montage de filtrage supplémentaire avec réseau et masque pour stopper la lumière laser
non-désirée.
113
Chapitre 4. Montage Expérimental
Supposons que l’on veuille exciter une boîte quantique avec un laser de puissance
0.1 mW qui est l’ordre de grandeur. Cela aura pour effet d’observer environ 10.000 cps
sur une caméra CCD ou sur un détecteur de photons uniques (taux de comptages typiques). La puissance d’émission est reliée au nombre de photons par P = E/t = nh̄ω/t.
Donc pour un nombre de photons n = 10.000 cps donnés (et avec une énergie de disons
2 eV ) on aura la puissance équivalente de P ∼ 3 f W . Le rapport entre puissance laser
et puissance de fluorescence est alors de 3.1010 . C’est ce que nous devons atténuer par
filtrage pour pouvoir avoir le signal de l’ordre du laser.
Sachant qu’un spectromètre rejette d’un facteur 104 à 2 nm de la raie (mesuré expérimentalement), qu’un cube séparateur de polarisation peut lui atténuer de 103 (également
mesuré), il manque encore un facteur 1000. Nous avons donc dû rajouter sur le montage un
réseau supplémentaire pour pouvoir rejeter le laser. La figure 4.19 montre un tel montage.
Le principe est comme un spectromètre de diffracter la lumière incidente de 2 longueurs
d’ondes différentes (représentées par 1 et 2 triangles) à l’aide du réseau. Ensuite à l’aide
d’une lentille de grande focale, on focalise cette lumière diffractée sur un miroir qui va
renvoyer toute la lumière dans le système par le même chemin optique. Au point focal au
niveau du miroir, en choisissant bien la lentille, on aura 2 tâches focales séparées de 1 mm
par nm. En prenant un masque de taille de largeur 1 mm, on pourra donc couper une
longueur d’onde (celle à un triangle noir sur le dessin de la figure 4.19) et laisser passer
l’autre. Ce montage est équivalent à un spectromètre double en mode additif, c’est à dire
que les retards géométriques s’additionnent. Toutefois, nous avons vu dans la partie 4.4.2
que ce retard pouvait être plus ou moins important. Dans cette configuration, l’angle était
suffisamment grand pour ne pas engendrer de dispersion temporelle notable.
4.7.2
Transmission et Taux de Collection
Dans une expérience de comptage de photons, il nous est apparu essentiel de se soucier de la collection des photons et de la transmission des différents éléments utilisés.
Supposons que nous partions qu’une efficacité de détection η de 100%. Dans le cas d’une
boîte quantique à saturation, cela représente 1/200 ps soit 5 GHz. A présent, nous devons pondérer cette efficacité par tous les éléments optiques traversés, chacun ayant une
transmission ou une détection plus ou moins efficace d’après ce que l’on a vu tout au long
de ce chapitre. On a donc :
η = ηM O × ηHBT × ηspectro × ηCCD × ηf iltre × (ηlentille )3 (ηmiroir )10 ≈ 8.10−5
(4.10)
avec ηM O = 5 % la transmission et collection de l’objectif microscope, ηHBT = 50 %
dû à la perte de 50 % du montage Hanbury-Brown Twiss, ηspectro = 30 % la transmission du spectromètre Chromex, ηCCD = 2 % l’efficacité de détection de la caméra CCD,
ηf iltre = 80 % dû à un filtre placé sur le chemin pour couper le laser, ηlentille = 95 %
la transmission de lentilles (3 lentilles en tout) et ηmiroir = 98 % la transmission de miroirs nécessaires à transporter le faisceau lumineux (10 miroirs en tout). Avec de telles
valeurs, on trouve donc η ≈ 8.10−5 . D’où un nombre de coups par seconde attendu sur le
114
4.7. Miscellanés
spectre de la CCD de 8.10−5 × 5 GHz = 40 kHz. Ce chiffre est à rapprocher des 10 kHz
précédemment cité. L’accord est relativement correct à la vue des chiffres. C’est de plus
ce qui est habituellement rapporté par d’autres groupes avec des montages similaires. Le
désaccord provient du fait qu’il est par exemple difficile d’être précis sur ηCCD en autre.
4.7.3
Survol du Montage Final
Pour finir ce chapitre, la Fig 4.20 montre deux photos de tout le schéma expérimental
final comme il était disposé sur la table d’expérience. Sur la photographie du haut (Fig
4.20-a)) on peut y voir le cryostat à hélium (celui présenté ici est le cryostat à doigt froid)
ainsi que le microscope de focalisation et le cube séparateur de polarisation entre le laser
et la fluorescence. On peut également reconnaître l’interféromètre de Michelson, le rajout
pour le réseau supplémentaire, les 2 spectromètres pour les expériences de corrélations avec
les 2 caméras CCD et les 2 détecteurs à la sortie de chaque spectromètre. La photographie
du bas (Fig 4.20-b)) représente ce qui est en amont du cryostat, i.e. les systèmes lasers
avec le laser impulsionnel Titane-Saphir, et le cristal doubleur, ainsi que le laser argon
ionisé.
115
Chapitre 4. Montage Expérimental
Fig. 4.20 – Photographie du montage final avec en a) la partie laser et en b) le reste de l’expérience.
116
Bibliographie
[1] Handbook of Nonlinear Optical Crystals.
V.G. Dmitriev, G.G. Gurzadyan, et D.N. Nikogosyan, Ed. Springer, 3ième éd (1999).
[2] II-VI quantum dot formation induced by surface energy change of a strained layer.
F. Tinjod, B. Gilles, S. Moehl, K. Kheng, et H. Mariette, Appl. Phys. Lett. 82, 4340
(2003).
[3] Temperature dependence of the exciton homogeneous linewidth in InGaAs/GaAs selfassembled quantum dots.
M. Bayer, et A. Forchel, Phys. Rev. B 65, 41308 (2002).
[4] Etude des propriétés optiques de boîtes quantiques semiconductrices II-VI pour leur
application à l’émission à un photon à haute température.
S. Moehl, Thèse de Doctorat de l’Université Joseph Fourier (2005).
[5] Imaging spectroscopy of two-dimensional excitons in a narrow GaAs/AlGaAs quantum well.
Q. Wu, R.D. Grober, D. Gammon, et D.S. Katzer, Phys. Rev. Lett. 83, 2652 (1999).
[6] Excitons, biexcitons, and electron-hole plasma in a narrow GaAs/AlGaAs quantum
well.
Q. Wu, R.D. Grober, D. Gammon, et D.S. Katzer, Phys. Rev. B 62, 13022 (2000).
[7] Solid immersion lens-enhanced nano-photoluminescence principle and applications.
S. Moehl, Hui Zhao, B. Dal Don, S. Wachter, et H. Kalt, J. Appl. Phys. 93, 6265
(2003).
[8] Principles of Optics.
M. Born, et E. Wolf, Ed. Pergamon Press, 6ième éd (1980).
117
Bibliographie
118
Chapitre 5
Autocorrélation de Photons Uniques et
Corrélations Croisées de Paires de
Photons
Sommaire
5.1
Modélisation des Corrélations Temporelles . . . . . . . . . .
5.1.1 Equivalence : Population d’un Niveau-Statistique de Photons
5.1.2 Modèle d’un Système à Deux Niveaux . . . . . . . . . . . . .
5.1.3 Modèle de Transitions Multiexcitoniques . . . . . . . . . . . .
5.1.4 Application aux Corrélations Croisées . . . . . . . . . . . . .
5.2 Confrontation avec les Résultats . . . . . . . . . . . . . . . .
5.2.1 Courbes de Saturation et de Déclin des Niveaux . . . . . . . .
5.2.2 Taux de Comptage et Prise en Compte du Bruit . . . . . . .
5.2.3 Autocorrélation de la Transition Excitonique . . . . . . . . .
5.2.4 Corrélations Croisées Exciton-Biexciton . . . . . . . . . . . .
5.3 Amélioration des Modèles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.3.1 Présence de l’Exciton Noir . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.3.2 Piégeages Profonds . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.4 Conclusions sur les Expériences de ce Chapitre . . . . . . .
119
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
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.
.
.
120
120
122
124
128
130
130
133
135
138
141
141
144
146
Chapitre 5. Autocorrélation de Photons Uniques et Corrélations Croisées de Paires de Photons
Epitomé
Nous allons aborder dans ce chapitre les premiers résultats expérimentaux indispensables pour s’assurer que les boîtes quantiques semiconductrices que nous possédons sont
bien des sources à photons uniques, ou des sources à paires de photons. Nous commencerons par montrer le lien entre la mesure de la fonction d’autocorrélation introduite
au chapitre 2 et l’étude de l’évolution de populations d’excitons et de biexcitons dans
une boîte unique. Nous établirons tout d’abord la modélisation d’un seul exciton puis de
plusieurs excitons dans une BQ. Nous confronterons ce modèle aux résultats expérimentaux en soulignant les accords et les divergences. Des résultats d’autocorrélation et de
corrélations croisées en régime continu et en régime impulsionnel seront présentés. Nous
présenterons des résultats sur des boîtes quantiques de CdTe et de CdSe. Pour terminer
nous décrirons des expériences complémentaires qui ont été faites ou qui devraient être
faites pour mieux comprendre les zones d’ombres toujours présentes sur la physique des
boîtes quantiques. On tentera notamment de voir si la présence d’excitons noirs ou des
piégeages par des dopants pourraient répondre à nos interrogations.
5.1
5.1.1
Modélisation des Corrélations Temporelles
Equivalence : Population d’un Niveau-Statistique de Photons
Nous avons introduit au chapitre 2 le formalisme de l’optique quantique nécessaire
à la compréhension des mesures de statistique de photons. Toutefois, il n’est pas encore
complètement clair comment l’on peut relier la probabilité d’occupation d’un niveau à la
statistique des photons enregistrés sur un détecteur (ou deux !) à comptage de photons.
La question est donc de relier la mesure de g (2) théorique à la vraie mesure effectuée de
START/STOP comme vu dans la partie 4.5. Sachant que la fonction d’autocorrélation
d’ordre deux g (2) (t, t + ζ) correspond à la corrélation entre deux événements de détection
qui ont lieu en t et t+ζ et sachant que la détection d’un photon correspond à l’application
de l’opérateur de destruction de photons comme vu dans le chapitre 2. Nous pouvons alors
écrire la probabilité par unité de temps de détecter un photon au temps t puis au temps
t + ζ comme étant proportionnelle à la destruction d’un photon en t puis en t + ζ et l’on
a:
℘(t, t + ζ) ∝ |E (+) (t + ζ)E (+) (t)|i > |2
∝ < i|E (−) (t)E (−) (t + ζ)E (+) (t + ζ)E (+) (t)|i >
(5.1)
On peut identifier l’équation précédente à l’équation (2.34) de la fonction d’autocorrélation et avoir :
g (2) (ζ) =
120
℘(t, t + ζ)
℘(t, t)
(5.2)
5.1. Modélisation des Corrélations Temporelles
Fig. 5.1 – Schéma d’un système à 2 niveaux avec un niveau fondamental f et un niveau excité e.
On peut alors introduire la probabilité conditionnelle ℘(t + ζ|t) de détecter un photon
à l’instant t+ζ sachant que l’on a détecté un photon à l’instant t. Le dénominateur traduit
la probabilité d’avoir un photon à t lorsque l’on a déjà eu un photon à t, et ℘(t, t) = ℘(t)2
avec ℘(t) la probabilité d’émettre un photon par seconde. D’où la petite transformation
de (5.2) :
℘(t, t + ζ)
℘(t, t)
℘(t + ζ|t).℘(t)
=
℘(t)2
℘(t + ζ|t)
=
℘(t)
g (2) (ζ) =
(5.3)
Considérons à présent un système à deux niveaux quantiques, le fondamental f et
l’excité e avec nf et ne représentant les populations respectives de ces 2 niveaux. On
notera que le système est excité de façon continu par un laser. La Fig 5.1 représente
schématiquement ce système. Dès lors, la détection d’un photon à l’instant t va projeter
le système dans son état fondamental. Ainsi, la probabilité de détecter un deuxième photon
à l’instant ζ est gouvernée par l’évolution de la population de l’état excité ℘(t + ζ|t) =
℘(ζ|0) = ne (ζ).
On a choisi ici t = 0 comme étant l’instant de première détection et le système est donc
dans son état fondamental à t = 0 d’où ne (0) = 0 et nf (0) = 1. De plus la probabilité ℘(t)
de détecter un événement à t est toujours la même et ne varie pas dans le temps. Cette
probabilité correspond donc à une population stationnaire de l’état excité ℘(t) = ne (∞).
On a alors pour la fonction g (2) (ζ) :
g (2) (ζ) =
℘(t + ζ|t)
℘(t)
121
Chapitre 5. Autocorrélation de Photons Uniques et Corrélations Croisées de Paires de Photons
℘(ζ|0)
℘(∞)
ne (ζ)
=
ne (∞)
=
(5.4)
Tout dépend dès lors de la population des niveaux mis en jeux et comment chaque
population évoluera en fonction du temps. C’est ce que nous devons déterminer à l’aide
des équations d’évolution des populations d’excitons, de biexcitons, de triexcitons...
5.1.2
Modèle d’un Système à Deux Niveaux
Le premier cas d’école est le cas simple déjà cité dans la partie précédente, celui
d’un système à 2 niveaux. Considérons pour cela que le système possède seulement un
niveau fondamental f , de population nf (t), et un niveau excité e, de population ne (t). La
Fig 5.1 représente le diagramme d’énergie de ce système. Pour la population du niveau
excité, celle-ci a une probabilité par unité de temps Γ = 1/T1 (où T1 est la durée de vie
de la transition comme vu dans la partie 2.3 du chapitre 2) de se désexciter vers e et
une probabilité r d’absorber un photon depuis l’état fondamental f c’est à dire le vide.
Cette probabilité représente le taux de pompage du niveau par le laser. Les équations
d’évolutions des 2 populations sont alors donnée par :
dne
= r.nf − Γ.ne
dt
dnf
= −r.nf + Γ.ne
dt
(5.5)
avec la condition de fermeture du système ne (t) + nf (t) = 1 traduisant l’absence
d’interactions avec l’extérieur. La résolution du problème se fait facilement et l’on arrive
au résultat suivant pour la population ne , lorsque la condition initiale est ne (0) = 0 :
ne (t) =
r
(1 − e−(r+Γ)t ) = n∞ (1 − e−(r+Γ)t )
r+Γ
(5.6)
avec en régime stationnaire ne (t) = n∞ = r/(r+Γ). La Fig 5.2-a) représente l’évolution
de n∞ (r) en fonction du taux de pompage du laser r en régime stationnaire. A partir d’une
certaine puissance, la population va saturer et la probabilité que le niveau soit occupé sera
toujours de 1.
Il y a différentes façons de définir le régime de saturation d’une transition. Nous choisirons de définir notre excitation de saturation rsat lorsque n∞ (r) = 1/2. Cette situation se
produit lorsque rsat = Γ. On notera qu’ expérimentalement, nous observons la présence de
biexcitons dans la boîte quantique et ce modèle ne peut raisonnablement pas bien décrire
notre système. Toutefois, à très faible excitation on pourrait s’attendre à ce que cela reste
tout de même à peu près correct. A présent, d’après l’équation 5.2, on peut en déduire la
fonction d’autocorrélation g (2) qui sera de la forme :
g (2) (ζ) = 1 − e−(r+Γ)|ζ|
122
(5.7)
5.1. Modélisation des Corrélations Temporelles
Fig. 5.2 – a) Evolution de la population stationnaire du niveau excité en fonction de la puissance du
laser incident r. Une durée de vie de T1 = 1/Γ = 250 ps. b) Valeurs théoriques de la fonction g (2) (ζ) pour
5 valeurs de r différentes, données en unité de Γ.
123
Chapitre 5. Autocorrélation de Photons Uniques et Corrélations Croisées de Paires de Photons
La valeur absolue est due au fait que la fonction est symétrique par rapport à 0. Les
temps négatifs se produisant pour le cas où l’impulsion STOP arrive avant l’impulsion
START.
La Fig 5.2-b) montre l’allure de la fonction d’autocorrélation pour plusieurs valeurs de
pompage laser r. Ces valeurs sont données en unités de Γ et en unité de T1 . Introduisons à
présent la largeur à mi-hauteur ∆1/2 de la fonction g (2) , on peut montrer que ce paramètre
est dépendant de r et de Γ : ∆1/2 = 2 ln 2/(r + Γ). Il apparaît que la largeur à mi-hauteur
diminue avec le pompage laser ce qui apparaît distinctement sur la Fig 5.2-b). Une valeur
de Γ = 250 ps a été prise pour le temps de vie de, par exemple, un exciton dans une boîte
quantique II-VI (pas complètement au hasard évidemment, voir le temps de vie mesuré
d’une boîte CdTe dans la section 3.4.2). On notera que l’on peut recouper une mesure
directe de T1 avec une mesure de g (2) puisqu’à la limite où r → 0, ∆1/2 = 2 ln 2/Γ = 347 ps.
Dans le cas qui nous intéresse, nous avons vu précédemment que selon la puissance
d’excitation du laser, on peut créer un exciton ou plusieurs excitons dans une boîte quantique. Pour une situation où le laser d’excitation n’est pas trop important donc pour une
situation où la création de biexciton (et plus) est négligeable, alors le formalisme précédent devrait être applicable. Toutes les expériences d’autocorrélation dans des boîtes
quantiques réalisées par d’autres groupes ont été passé en revue au chapitre 2, partie 2.2.6.
5.1.3
Modèle de Transitions Multiexcitoniques
Considérons à présent la situation où justement la puissance du laser d’excitation
induit plusieurs porteurs dans la boîte. Gershoni et collaborateurs ont été les premiers à
considérer en détails un modèle multiexcitonique à plusieurs excitons créés dans une boîte
unique. Modèle que l’on dénommera aussi un modèle en échelle [1, 2, 3]. La Figure 5.3
présente un schéma de ce modèle. Chaque niveau de population ni est caractérisé par le
temps de relaxation ou le temps de vie T1i = τi = 1/Γi . La population du vide, c’est à
dire lorsque la boîte est vide d’excitons, est elle donnée par n0 . La probabilité de passage
de la population ni à ni+1 est toujours la même et donnée par r, représentant l’excitation
laser continue.
Pour N excitons créés, nous aurons N + 1 équations qui seront de la forme suivante :
dni
= r.ni−1 − (r + Γi ).ni + Γi+1 .ni+1
dt
(5.8)
On remarque que pour i = 1 en supposant que n2 est négligeable donc que la population de biexcitons est très faible et sans le terme de pompage du niveau X → X2 on
retrouve le système d’équations (5.5) pour un système à 2 niveaux. Au vu des équations
(5.8), il apparaît clairement que l’évolution en fonction du temps de la population n1 (donc
de la population excitonique) n’est alors plus aussi simple que dans la partie précédente.
Il faut tenir compte de toute la cascade radiative précédant la désexcitation de l’exciton
final dans la boîte donc de la population n1 . Toutefois, en excitation continue, la boîte
va atteindre un régime stationnaire où dni /dt = 0, ∀i. La population du niveau i aura la
forme :
124
5.1. Modélisation des Corrélations Temporelles
Fig. 5.3 – Schéma d’un modèle en échelle de transitions multiexcitoniques.
i
n∞
i = n0 .r
i
Y
1
j=1
Γj
(5.9)
avec n0 donnée par :
n0 =
1 + τ 1 r + τ 1 τ2
r2
1
Q
+ ... + rN N
j=1 τj
(5.10)
Comme nous l’avons déjà signalé, il est évident qu’une BQ ayant un volume fini, elle
ne pourra pas contenir une infinité d’excitons. Dès lors vient le choix de savoir où s’arrêter
dans ce modèle, i.e. de savoir combien d’excitons au plus la boîte peut contenir. Supposons
pour l’instant que la boîte ne contienne pas plus que 4 excitons. On justifiera ce choix
dans la partie 5.2 de ce chapitre. Dans ce cas, les évolutions des populations stationnaires
de l’exciton et du biexciton dans la boîte seront données par :
r.τ1
1 + τ1 .r + τ1 τ2 + τ1 τ2 τ3 .r3 + τ1 τ2 τ3 τ4 .r4
r2 .τ1 τ2
n∞
2 (r) =
1 + τ1 .r + τ1 τ2 .r2 + τ1 τ2 τ3 .r3 + τ1 τ2 τ3 τ4 .r4
n∞
1 (r) =
.r2
(5.11)
(5.12)
Pour un tel modèle la Fig 5.4-a) représente l’évolution des populations stationnaires
excitoniques n1−X et biexcitoniques n2−X2 en fonction de la puissance d’excitation r.
Sur ces courbes, un maximum des populations des niveaux X et X2 apparaît lorsque r
125
Chapitre 5. Autocorrélation de Photons Uniques et Corrélations Croisées de Paires de Photons
Fig. 5.4 – a) Evolution des populations excitoniques n1−X et biexcitoniques n2−X2 en fonction de la
puissance d’excitation r. b) Idem que a) en échelle log-log et avec une courbe de pente linéaire et une
courbe de pente quadratique.
augmente. Le maximum de saturation de X2 étant pour une puissance d’excitation r plus
grande que celui de X, ce qui est attendu. Avant de peupler et saturer le biexciton, il faut
commencer par peupler complètement et saturer l’exciton dans la boîte. La probabilité
de trouver un exciton seul dans la boîte diminue en fonction de la puissance au contraire
du biexciton qui lui sera plus présent avec la puissance. De même, lorsque la puissance
d’excitation r augmente encore, le niveau n2 du biexciton se vide au profit du niveau n3
du triexciton et ainsi de suite.
La figure 5.4-b) représente les mêmes courbes en échelle log-log plus 2 courbes, l’une
de pente linéaire et l’autre de pente quadratique. On voit bien sur cette représentation
que l’évolution du niveau excitonique est linéaire avec la puissance d’excitation alors que
l’évolution du niveau biexcitonique est elle quadratique avec la puissance. On notera que r
est en nombre de Γ et que pour ces courbes nous avons pris Γ1 = 1/250 ps et Γ2 = 1/185 ps
d’après les mesures directes de temps de vie présentées dans le chapitre 3. Dans le chapitre
3, il était déjà question des différentes façons de différencier des excitons de biexcitons.
En plus de l’écart énergétique et de la polarisation, l’évolution en fonction de la puissance
d’excitation est une bonne manière de savoir.
A présent, intéressons nous à la forme de la fonction d’autocorrélation g (2) pour la
lumière émise lorsqu’il n’y a plus qu’un exciton dans la boîte (transition de 1 −→ 0)
126
5.1. Modélisation des Corrélations Temporelles
Fig. 5.5 – a) Allure de la fonction d’autocorrélation g (2) (ζ) pour la population excitonique n1 d’une
boîte quantique. Les 4 courbes représentent cette même fonction pour différents degrés de remplissage
d’excitons dans la boîte : X1 , X2 , X3 et X4 . b) Idem que a) avec un gros plan au voisinage de ζ = 0
dans le cas où seulement un et deux excitons sont considérés dans la boîte. Dans les 2 cas, on a pris
r = 0.175 Γ. Les valeurs de Γ1 et Γ2 de la figure 5.4 ont été repris et Γ3 et Γ4 sont issus de [5].
127
Chapitre 5. Autocorrélation de Photons Uniques et Corrélations Croisées de Paires de Photons
donnée plus haut dans le cadre d’un modèle multiexcitonique. La Fig 5.5-a) présente
l’allure de cette courbe en fonction du nombre de niveaux pris en compte. La Fig 5.5-b)
est simplement un gros plan au voisinage de 0 pour le cas où seulement 1 et 2 excitons
sont considérés. Dans les 2 cas, on a pris r = 0.175 Γ. A la vue des courbes, on peut
reconnaître la forme de la fonction dans le cas où l’on ne considère qu’un seul exciton dans
la boîte pour n1 (X1 ). n1 (X2 ),n1 (X3 ) et n1 (X4 ) représentent respectivement la fonction
d’autocorrélation lorsque l’on arrête à 2, 3 et 4 excitons dans la boîte. Pour avoir les idées
claires, on notera que n1 considère la population du dernier exciton présent dans la boîte
et cela en fonction de son "passé" selon qu’il y ait eu auparavant 2, 3 ou N excitons dans
la boîte. Il est tout de suite frappant de voir que la fonction d’autocorrélation possède
clairement 3 paliers. Les premiers cas sont assez différents l’un de l’autre entre 1 et 2
excitons dans la boîte. Pour le cas où X2 est pris en compte la fonction g (2) possède des
lobes légèrement plus grands que 1 pour 1 > |r/ζ| > 0. Pour 3 et plus d’excitons, cet
effet de groupement de photons au voisinage de 0 (mais pas en 0 lui-même car pour un
dipôle unique le dégroupement est toujours présent pour ζ −→ 0) s’accentue encore à tel
point que l’on peut atteindre des valeurs de 40 pour g (2) . Toutefois, on observe aussi que
même avec seulement 2 excitons pris en compte, la largeur à mi-hauteur (proportionnelle
à 2 ln 2/(r + Γ) pour 2 niveaux, voir partie 5.1.2) tend à se rétrécir grandement. Ce point
sera abordé plus loin et s’avérera important.
On notera que Regelman et al. [4] ont observé le passage de dégroupement de photons
à groupement de photons dans une boîte unique de InGaAs. En augmentant la puissance
du laser, ils observent que peu à peu le "trou" d’antibunching se bouche et devient une
"bosse". En fait, leur résolution temporelle n’était pas assez bonne pour tout de même
observer l’effet de dégroupement à retard nul comme sur la Fig 5.5-a). Ils ne voient donc
qu’un effet de groupement aux fortes excitations traduisant bien le fait que la boîte possède
de plus en plus d’excitons.
5.1.4
Application aux Corrélations Croisées
Nous avons vu dans la partie précédente que nous pouvons observer la fonction d’autocorrélation d’une transition d’un système entre 2 niveaux (X vers le vide) avec ou sans
l’influence de niveaux supérieurs. Toutefois, dans le cas où il y a au moins 2 excitons dans
la BQ, il est intéressant également de regarder les corrélations croisées entre l’exciton et
son biexciton associé. Pour cela, il suffit d’avoir 2 spectromètres dont l’un sélectionne spectralement X et l’autre X2 . A présent le START sera réalisé par X2 et le STOP sera réalisé
par X. Comme l’électronique nous permet de voir les temps négatifs (i.e. si le STOP est
déclenché avant le START) nous allons avoir accès, comme pour l’autocorrélation, aux
temps négatifs et positifs.
A présent, évaluons l’allure de la fonction g (2) dans ce cas particulier. En d’autres
termes, nous cherchons la corrélation d’intensité entre l’exciton et le biexciton. La fonction
(2)
de corrélation croisée g12 a pour expression :
(2)
g12 (ζ) =
128
< I1 (t + ζ)I2 (t) >
< I1 (t) >< I2 (t) >
(5.13)
5.1. Modélisation des Corrélations Temporelles
(2)
Fig. 5.6 – Allure de la fonction de corrélations croisées g12
(ζ) pour les populations excitonique et
biexcitonique d’une boîte quantique pour 5 puissances d’excitation laser r différentes.
les indices 1 et 2 représentant le premier exciton (X) et le deuxième exciton (X2 le
biexciton) dans la boîte. Le calcul analytique pour 3 niveaux de la fonction de corrélation
croisée peut s’avérer plus ardu que celui de la fonction d’autocorrélation. Toutefois, on
(2)
peut montrer [6] qu’en régime de basse excitation, g12 (ζ) s’exprime de façon simple et
permet de rendre compte qualitativement des comportements observés notamment par
Moreau et al. [7] et Regelman et al. [4]. Les expressions sont les suivantes :
(2)
g12 (ζ) = 1 +
pour ζ < 0 et
1
(τ2 e−ζ/τ2 − τ1 e−ζ/τ1 )
τ1 − τ 2
(5.14)
1 −ζ/τ1
e
(5.15)
rτ1
pour ζ > 0. On notera que ces expressions (5.14) et (5.15) sont des expressions approchées et qu’elles ne décrivent pas correctement le raccordement en 0 (g (2) (0− ) = 0 et
g (2) (0+ ) = 1 + 1/(rτ1 )). Cela est dû au fait que ces expressions sont des approximations.
(2)
La Fig 5.6 donne l’allure théorique de la fonction de corrélation croisée g12 (ζ) pour les
populations excitonique et biexcitonique d’une boîte quantique pour 5 puissances d’excitation laser différentes. Qualitativement, aux temps légèrement positifs, cela correspond
au cas où la cascade biexciton-exciton est enregistrée dans le bon ordre, i.e. X2 en signal
START puis X en STOP. Puisque l’on a une cascade, la probabilité d’observer un événement STOP due à l’exciton lorsque l’on a observé un START du biexciton est élevée
(2)
g12 (ζ) = 1 +
129
Chapitre 5. Autocorrélation de Photons Uniques et Corrélations Croisées de Paires de Photons
puisque l’on est sûr d’avoir les 2 émissions successives. On observe un groupement très
prononcé de photons dans ce cas. On comprend aussi pourquoi l’exponentielle décroissante est fonction seulement du temps de vie de X, car lorsque l’on déclenche sur X2 on
attend pour X donc on regarde l’évolution temporelle de X, c’est à dire sa durée de vie.
Pour les temps légèrement négatifs, la situation est différente. Comme on a déclenché
le STOP par un photon provenant de la recombinaison de l’exciton, on attend alors à
présent la recombinaison d’un photon provenant d’un biexciton. Or, entre cet exciton que
l’on a observé et le biexciton, il n’y a pas d’effet de cascade X puis X2 . En effet, avant de
pouvoir émettre le biexciton, la BQ a du se reremplir de X tout d’abord puis de X2 . Le
phénomène d’émission en cascade n’a plus lieu dans ce cas. Tout se passe comme si nous
regardions un phénomène de dégroupement de photons aux temps légèrement négatifs. On
notera que les équations (5.14) et (5.15) montrent qu’à présent, les temps caractéristiques
des exponentielles mises en jeux dépendent des durées de vies de X et de X2 pas seulement
de X.
5.2
5.2.1
Confrontation avec les Résultats
Courbes de Saturation et de Déclin des Niveaux
Photoluminescence en Fonction de la Puissance d’Excitation
Nous avons vu dans la partie précédente que l’évolution des populations excitoniques et
biexcitoniques en fonction de la puissance d’excitation laser était un paramètre important
pour savoir où l’on se place par rapport à la saturation de la transition et pour savoir quel
est le modèle le mieux approprié à utiliser. La figure 5.7 montre l’évolution du spectre de
boîtes quantiques délimitées par un trou de 200 nm de côté avec dans ce cas, seulement
quelques boîtes excitées. Alors qu’à basse excitation, seule une raie apparaît sur le spectre,
à plus forte excitation plusieurs autres raies se distinguent et dominent notamment le
biexciton associé.
La Fig 5.8-a) et b) représentent la même évolution mais cette fois-ci quantitative d’un
X et de son X2 associé. La Fig 5.8-a) présente un ajustement des données par une droite
de pente 1.2 pour X et de 1.7 pour X2 . En échelle logarithmique, nous avons vu dans
la partie 5.1.3 qu’en théorie les évolutions sont de pente 1 et 2. Il n’est pas rare de voir
des divergences sur ces valeurs comme dans notre cas présent. L’une des raisons de ces
différences est l’imperfection de la mesure car il n’est pas toujours facile d’atténuer de
façon linéaire et logarithmique précisément lorsque l’on utilise pour atténuer des filtres
neutres ou encore des polariseurs croisés (cette méthode étant meilleure mais toujours pas
parfaite car un montage optique fait de miroirs, lentilles,... dépolarise toujours la lumière).
Une autre raison pourrait venir de la dynamique entre les excitons et les charges libres
créées par le laser d’excitation. Block et al. [8] ont montré pour un puits quantique qu’il y
avait un équilibre thermique qui s’établissait entre la phase excitonique et la phase charges
libres et que cela pouvait induire des non-linéarités de la dépendance en puissance. On
notera aussi que cela peut être dû à la présence d’excitons noirs mais nous n’avons eu le
temps d’envisager un tel cas pour les évolutions des populations. Nous reviendrons sur ce
point dans la partie 5.3.
130
5.2. Confrontation avec les Résultats
Fig. 5.7 – Evolution du spectre d’un trou de 200 nm de côté en fonction de la puissance d’excitation
laser. Identification d’un exciton et de son biexciton associé.
Il apparaît sur la Fig 5.8-b) que l’exciton sature avant le biexciton et que lorsque
ce dernier sature, la population de X elle décroît. Dans les 2 cas, les ajustements ont
été pris avec les fonctions données par les expressions (5.11) et (5.12) avec les temps de
vie appropriés et mesurés de X, X2 et déduits de mesures de puissance de X3 et X4 [5].
L’accord expérimental avec le modèle est très bon dans ce cas. Le seul paramètre ajustable
est alors la puissance d’excitation r.
Courbes de Déclin de l’Exciton et de son Biexciton associé
Lorsque l’on confronte les résultats expérimentaux, comme ceux des mesures de saturation, à la théorie, il faut essayer d’éliminer au maximum les paramètres ajustables. Dans
notre situation les paramètres à connaître sont les temps de vie des différents niveaux.
Pour l’exciton et le biexciton, nous avons effectué des mesures de temps de vie directement
sur ces populations déjà présentées au chapitre 3 section 3.4.2. Les temps de vie mesurés
sont de :
TX1 = 251 ± 5 ps
TX2 = 185 ± 4 ps
(5.16)
(5.17)
TX′ 1 = 6.22 ± 0.68 ns
TX′ 2 = 3.22 ± 0.52 ns
(5.18)
(5.19)
On notera également la présence de temps longs sur chaque recombinaison :
131
Chapitre 5. Autocorrélation de Photons Uniques et Corrélations Croisées de Paires de Photons
Fig. 5.8 – a) Dépendance en fonction de la puissance des populations excitonique et biexcitonique en
échelle semi-logarithmique. b) Idem que a) en échelle log-log avec apparition d’un maximum de fluorescence dans les 2 cas.
132
5.2. Confrontation avec les Résultats
Nous reviendrons sur ce point particulier dans la partie 5.3. On rappelle que TX2 6=
TX1 /2 ce que nous avons déjà évoqué dans la partie 3.4.2.
Pour les temps de vie du triexciton (X3 ) et du quadriexciton (X4 ), nous avons repris les valeurs déjà trouvées par Besombes et al. [5] à l’aide des courbes d’évolution en
fonction de la puissance. Contrairement à notre cas, ils ont pu voir apparaître des complexes triexcitoniques et quadriexcitoniques dans certaines de leurs boîtes. En utilisant
les formules (5.8), ils ont pu dès lors remonter aux temps de vie T3 et T4 . Signalons qu’en
principe, comme X3 et X4 sont placés dans la couche p de la boîte, il y a 2 recombinaisons
possibles pour de tels complexes, soit une transition s − s soit une transition p − s. D’où
2 temps caractéristiques Tis et Tip avec i > 2. Pour simplifier, nous avons pris un temps
moyen (Tis + Tip )/2.
5.2.2
Taux de Comptage et Prise en Compte du Bruit
Evaluation des Evénements Coïncidents
Avant de montrer nos résultats obtenus sur boîtes quantiques uniques II-VI, il est bon
de rappeler quelques formules élémentaires de statistique de comptage.
En effet, travaillant dans le régime de comptage de photons, les expériences d’autocorrélation peuvent s’avérer longues et laborieuses. Il faut donc avoir une idée, avant de
lancer une expérience de ce type, de la durée d’acquisition totale dont on aura besoin. La
limite de ce temps est en pratique une journée complète d’expérience donc 8 à 10 heures.
Après 10 heures, la bouteille d’hélium commence à se vider et l’attention de l’expérimentateur aussi. Nous pouvons donc nous baser sur un temps total d’acquisition T < 10h. A
présent, ce qui nous intéresse de savoir également, c’est le nombre moyen d’événements
coïncidents (d’événements START/STOP) par canal temporel (ou pixel temporel) que
l’on veut à la fin de notre expérience. Comme nous l’avons vu au chapitre 2, la fonction
g (2) dans le cas d’un laser suit une loi poissonnienne et est constante et égale à 1. Cette
valeur 1 est normalisée à la statistique que l’on étudie. En pratique, une carte comme celle
Pour des
décrite au chapitre 4, donne un nombre d’événements coïncidents Nc par canal. √
est
de
Nc . On
événements de coïncidence indépendants le bruit caractéristique
sur
N
c
√
se fixe un seuil au-dessus du bruit et l’on exige que Nc > 5 Nc , d’où Nc > 25. On peut
alors montrer que le nombre total d’événements coïncidents dans le cas d’événements indépendants (comme c’est le cas pour une source poissonnienne, voir chapitre 2) est donné
par :
Nc = n1 .n2 .T.tb
(5.20)
où n1 , n2 représentent les taux de comptage par seconde sur le détecteur i. T est le
temps d’acquisition total et tb est la durée du pixel temporel (Time Bin en anglais). Cette
formule traduit en fait la probabilité, pour un taux de comptage moyen n1 , de détecter
un événement venant de n2 dans une fenêtre temporelle donnée tb .
Dans la formule (5.20), la dernière valeur à estimer est le pixel temporel dont nous
avons besoin. Deux cas de figure se présentent selon que l’on est en mode continu ou
133
Chapitre 5. Autocorrélation de Photons Uniques et Corrélations Croisées de Paires de Photons
en mode impulsionnel. En régime impulsionnel, pour une fréquence de laser d’excitation
de f = 80 M Hz, la fenêtre temporelle est précisément tb = 1/f . En effet, puisque les
impulsions laser durent environ 1 − 2 ps et que le temps de vie de l’exciton est de l’ordre
200 − 300 ps, il n’y aura pas de réexcitation de la boîte dans une même impulsion. On
aura donc au plus un photon par impulsion. En d’autres termes, pour une mesure de
coïncidences, à un START donné, le STOP ne peut venir que de l’impulsion suivante au
plus tôt. Ceci nous donne la valeur de tb = 1/f .
Pour ce qui est du régime continu, la limitation entre deux signaux START/STOP
successifs n’est donnée que par la fenêtre temporelle que l’on choisit puisqu’à présent
les excitons sont créées continûment. Toutefois, puisque l’exciton possède un temps de
recombinaison fixe, on ne pourra créer d’excitons plus vite que le temps qu’il faut pour
qu’ils se désexcitent. Le temps de vie T1 de l’exciton est donc la valeur limitante, temps
qui est relié à la saturation du niveau puisque le maximum de photons émis par seconde
par cette transition ne peut pas dépasser 1/T1 . Dans le cas des boîtes II-VI on a vu que
T1 ∼ 200 − 300 ps. A nouveau, pour avoir un bon compromis entre ce que l’on veut voir
et le bruit, il faut prévoir que tb < T1 /10, donc tb ≈ 20 ps. Pour résumer, dans la formule
(5.20), tb en régime impulsionnel est donné par le taux de répétition du laser et en régime continu, tb est fixé par l’utilisateur en fonction des temps caractéristiques à observer.
Supposons que l’on veuille effectuer une mesure d’autocorrélation en régime impulsionnel, ayant en tête toutes ces valeurs, on peut estimer le temps T d’acquisition total pour
une expérience. Supposons pour cela que n1 ≈ n2 ≈ n et comme on l’a vu au chapitre
4, les taux de comptage ni sur chaque détecteur ne dépassent pas en général 100.000 cps
(cps pour Coups Par Seconde). C’est à dire 0.1 M Hz donc presque 1000 fois moins que
f . En d’autre termes, une impulsion sur 1000 est vide de photons. Dès lors on a :
T =
Nc
nc
= 2 = 0.5s
n1 .n2 .tb
n .tb
(5.21)
On notera que le temps d’acquisition varie avec le carré des taux de comptage. Dans
la plupart de nos expériences décrites plus loin, nous étions autour de ni ≈ 10.000 cps
donc un facteur 100 en plus sur T . Un tel facteur ramène à presque 1 min la durée de
l’expérience. Un gain ou une perte sur les taux de comptage de chaque détecteur a une
influence quadratique sur T .
En continu, pour des mêmes taux de comptage similaires et avec cette fois-ci un pixel
temporel de tb = 20 ps (pour les raisons énoncées plus haut), on trouvera que la temps
d’acquisition est de :
T =
50
= 250s = 4 min 10s
1000002 .10.1012
(5.22)
ce qui est sensiblement plus long que les temps en régime impulsionnel. A nouveau
pour ni ≈ 10.000 cps, le temps T de l’expérience est ramené à presque 7 h d’acquisition,
ce qui est la limite acceptable pour effectuer une mesure.
134
5.2. Confrontation avec les Résultats
Bruit de Corrélations
Nous avons précédemment montré que pour une expérience donnée, nous pouvions
évaluer le taux de comptage d’événements coïncidents START/STOP qui représente en
fait la valeur non normalisée de la fonction d’autocorrélation. Toutefois, si l’on effectue
le calcul et que l’on compare avec une expérience donnée, on trouvera à chaque fois que
le creux de dégroupement de photons à délai nul n’est jamais 0 mais toujours positif.
Cela est dû au fait que chaque taux de comptage lu sur un détecteur ni est la somme
du taux de comptage du signal vrai nsi et du taux de comptage du bruit dû au détecteur
lui-même mais aussi à la lumière parasite toujours quelque peu présente à la sortie des
spectromètres. Il ne faut pas oublier de considérer également la convolution du signal
vrai et du montage qui a forcément une résolution temporelle finie. Ce bruit électronique
et optique nbi doit donc être pris en compte puisqu’il contribuera à masquer les vraies
corrélations étant donné que ce bruit est aléatoire et suit une loi de Poisson. Dès lors on
a ni = nsi + nbi et pour la fonction g (2) (ζ) nous avons :
< I1 (t)I2 (t + ζ) >
< I1 (t) >< I2 (t) >
< [I1s (t) + I1b (t)][I2s (t + ζ) + I2b (t + ζ)] >
=
< I1s (t) + I1s (t) >< I2s (t) + I2b (t) >
g (2) (ζ) =
(5.23)
Cela se traduit en taux de comptage ni par :
< [ns1 (t) + nb1 (t)][ns2 (t + ζ) + nb2 (t + ζ)] >
g (ζ) =
< ns1 (t) + ns1 (t) >< ns2 (t) + nb2 (t) >
En posant à présent le rapport signal sur bruit ρ :
(2)
v
u
u
ρ=t
< ns1 (t) >< ns2 (t) >
< ns1 (t) + nb1 (t) >< ns2 (t) + nb2 (t) >
(5.24)
(5.25)
nous pouvons en déduire la fonction d’autocorrélation corrigée du bruit de notre émetteur (donc de la boîte) gs(2) (ζ) :
g (2) (ζ) − (1 − ρ2 )
(5.26)
ρ2
On notera que si les taux de comptage sont identiques pour les 2 voies alors la formule
pour le rapport signal sur bruit se simplifie et donne :
gs(2) (ζ) =
ρ=
5.2.3
< ns (t) >
< ns (t) + nb (t) >
(5.27)
Autocorrélation de la Transition Excitonique
Mesures Continues
A présent que nous avons introduit tous les paramètres et formules pertinents pour
une mesure typique de dégroupement de photons, nous allons présenter des courbes ex135
Chapitre 5. Autocorrélation de Photons Uniques et Corrélations Croisées de Paires de Photons
Fig. 5.9 – Résultat expérimental de dégroupement de photons sur une boîte unique de CdTe dans
ZnTe. nc représente les événements coïncidents START/STOP et g (2) (ζ) est la fonction d’autocorrélation
d’ordre 2 après normalisation. La courbe issue de l’ajustement sur le modèle présenté dans la partie 5.1.3
est aussi dessinée.
périmentales obtenues sur des boîtes uniques de CdTe et de CdSe. Dans cette partie les
résultats ont été obtenus en excitation continue. Plus loin seront présentées des courbes
en régime impulsionnel.
Nous avons vu précédemment que la première chose à faire avant d’effectuer une
mesure d’autocorrélation est de savoir où se plaçer sur la courbe de saturation lorsque
l’on effectue la mesure. En premier lieu, on fait donc varier la puissance d’excitation du
laser pour obtenir les courbes 6.14 pour un exciton et son biexciton associé. Une fois que
l’on sait où l’on se trouve, on effectue la mesure en ayant au préalable utilisé la formule
(5.20) pour avoir également une idée du temps d’intégration nécessaire et du pixel temporel
adapté. La Fig 5.9 présente le résultat expérimental de dégroupement de photons sur une
boîte unique de CdTe dans ZnTe. nc représente les événements coïncidents START/STOP
bruts et g (2) (ζ) est la fonction d’autocorrélation d’ordre 2 après normalisation. Les taux de
comptage étaient de n1 = 10000 cps et de n2 = 7000 cps avec le bruit associé nb1 = 1000 cps
et nb2 = 800 cps. Le temps d’acquisition était de T = 12600 s (soit 3 h30 min) et le
pixel temporel était de tb = 49 ps. Nous n’avions pas de compteur qui totalisait tous
les événements de chaque détecteur pendant la durée T de l’expérience alors nous avons
décidé de normalisé la fonction g (2) à 1 pour le niveau moyen pour le cas loin du délai nul
où les événements sont indépendants. Nous avons depuis remédié à ce problème. La courbe
issue de l’ajustement sur le modèle présenté dans la partie 5.1.3 est aussi représentée. Nous
avons de plus tenu compte de la réponse temporelle de notre système en convoluant le
résultat de l’ajustement avec une gaussienne de largeur à mi-hauteur de 140 ps comme
vu au chapitre 4. On notera le désaccord entre expérience et théorie d’un facteur 4 sur la
136
5.2. Confrontation avec les Résultats
Fig. 5.10 – Idem que figure 5.9 mais sur une boîte quantique de CdSe dans ZnSe. nc représente
les événements coïncidents START/STOP et g (2) (ζ) est la fonction d’autocorrélation d’ordre 2 après
normalisation.
largeur du dégroupement au voisinage de ζ = 0. Nous reviendrons sur ce point dans la
partie 5.3 et tenterons de donner une explication à cet effet.
La figure 5.10 représente la même courbe mais cette fois-ci sur un échantillon de boîte
quantique de CdSe. Les taux de comptage étaient de n1 = 8200 cps et de n2 = 8700 cps
avec le bruit associé nb1 = 860 cps et nb2 = 800 cps. Le temps d’acquisition total était de
8800 s (soit presque 2h30) et le pixel temporel tb était de 25.5 ps. Utilisant la formule
(5.20), le nombre d’événements coïncidents nc était donc de 16, représenté sur la figure
5.10. On peut estimer le bruit et remonter au 0 de la fonction g (2) représenté sur la Fig 5.10.
On notera que à nouveau, la largeur à mi-hauteur de l’ordre de 650 ps est presque 4 fois
plus grande que celle attendue par un ajustement avec le modèle de la partie 5.1.3. Cette
courbe n’est pas représentée ici. Il faut enfin ajouter que chaque point de la courbe de la
figure 5.10 est la valeur moyenne des dix points adjacents pour plus de clarté (fonction
smoothing en anglais).
Mesures Impulsionnelles
A présent nous allons décrire des résultats de dégroupement sur une raie excitonique
unique mais en régime impulsionnel, avec le laser Titane-Saphir à un taux de répétition
de 80 M Hz. La figure 5.11 présente un tel résultat sur la même boîte quantique CdTe
que nous avons utilisé pour la mesure continue. On peut y voir des pics de corrélations
correspondants aux pics laser donc tous les 12.5 ns. Le pic à retard nul est celui, comme
attendu, qui présente moins d’événements coïncidents START/STOP. Les taux de comptage étaient de n1 = 3000 cps et de n2 = 5200 cps avec le bruit associé nb1 = 350 cps et
137
Chapitre 5. Autocorrélation de Photons Uniques et Corrélations Croisées de Paires de Photons
Fig. 5.11 – Résultat expérimental de dégroupement de photons sur une boîte unique de CdTe dans
ZnTe en régime impulsionnel.
nb2 = 1400 cps. Les valeurs au-dessus de chaque pic sont les valeurs normalisées et corrigées du bruit avec la formule (5.26). Dans de telles conditions, la valeur de la fonction
d’autocorrélation au retard nul est de : g (2) (0) = −0.03 ± 0.05, ce qui montre sans équivoque l’unicité du centre émetteur que l’on observait donc l’unicité de la boîte. On notera
qu’en théorie, la largeur des pics de chaque impulsion est proportionnelle au temps de
vie de la transition que l’on observe. Dans notre cas, puisque les mesures ont été effectué
avec des APDs de gigue temporelle de 350 ps, la largeur des pics était simplement due à
la résolution temporelle du montage. Aucune information sur la dynamique du système
ne peut être obtenue dans ce cas.
5.2.4
Corrélations Croisées Exciton-Biexciton
Mesures Continues
Nous avons vu dans la partie précédente des mesures d’autocorrélation d’une raie excitonique sur elle-même. Comme déjà mentionné dans 5.1.4, on peut également regarder les
corrélations croisées entre photons de longueur d’onde différente provenant de la cascade
radiative d’une même boîte, la cascade se produisant entre l’exciton et son biexciton associé. La Fig 5.6 montrait les attentes théoriques d’une telle cascade. La Fig 5.12 montre
à présent un résultat expérimental où l’on peut clairement voir un pic de groupement,
au temps t > 0. Les taux de comptage sont de n1 = 7600 cps (pour l’exciton X) et de
n2 = 4800 cps (pour le biexciton X2 ) avec le bruit associé nb1 = 600 cps et nb2 = 400 cps.
Le temps d’acquisition total T était de 9720 s soit à peu près 2h40 et le pixel temporel
138
5.2. Confrontation avec les Résultats
Fig. 5.12 – Résultat expérimental de dégroupement de photons sur une boîte unique de CdTe dans
ZnTe en régime continu.
de 49 ps. Avec l’aide de la formule (5.20), on en déduit que ncthéo = 17.4, ce qui, toujours à l’incertitude des mesures, est bien ce que l’on observe expérimentalement sur la
figure 5.12. La courbe en traits pleins est le résultat de l’ajustement utilisant le modèle
multiexcitonique en échelle avec un paramètre de saturation (obtenu grâce aux courbes
de saturation de la Fig 6.14) de 0.204/τX .
Cette fois-ci, contrairement aux mesures d’autocorrélation, l’ajustement est en bon
accord avec le résultat expérimental, du moins pour la partie groupement. Une exponentielle décroissante avec un temps caractéristique de 200 ps passe très bien par les points
expérimentaux, montrant bien que les ordres de grandeurs sont cette fois-ci respectés. La
partie dégroupement aux temps t < 0 n’est elle pas très visible ce que nous ne pouvons
expliquer puisque le bruit n’est pas suffisant pour être le seul responsable de cela. Cela
reste une question ouverte qui peut de toute façon être en relation avec les problèmes
d’ajustement déjà rencontrés pour l’autocorrélation en mode continu. Cette courbe n’est
pas moyennée comme celle montrée sur la figure 5.10 mais si l’on effectue un travail de
données on peut tout de même voir qu’il y a une tendance à la baisse des coïncidences
pour t < 0.
Mesures Impulsionnelles
Pour finir cette partie, nous devons présenter une expérience qui, bien que nécessitant
d’être refaite, paraissait naturelle après les expériences de corrélations croisées X − X2 en
régime continu. En effet, en régime impulsionnel, nous avons refait l’expérience précédente
mais cette fois-ci en plaçant des polariseurs devant chaque spectromètre donc sur chaque
139
Chapitre 5. Autocorrélation de Photons Uniques et Corrélations Croisées de Paires de Photons
raie excitonique.
Nous avons vu au chapitre 3, partie 3.3.3, que le dédoublement du niveau excitonique était une raison qui empêche l’observation d’intrication dans la cascade biexcitonexciton. Toutefois, nous avons vu aussi que de fortes corrélations en polarisation sont
tout de même attendues. En effet, l’état quantique n’est pas intriqué selon la formule
(3.11) mais l’état peut s’écrire de la forme (3.12). Ce qui veut dire que si l’on place les
directions des axes des polariseurs parallèles entre eux, on devrait avoir une forte corrélation, donc un effet de groupement, groupement de photons au pic de retard nul. Par
contre, lorsque les polariseurs sont croisés, alors il n’y a plus aucune raison d’avoir des
corrélations entre un biexciton de polarisation disons horizontale (notée H) et un exciton
de polarisation verticale (notée V ). Cela est dû au fait que l’exciton provient forcément
d’une autre cascade puisque sa polarisation est différente de celle du biexciton (cf. section
3.3.3). La Fig 5.13 montre les résultats obtenus sur la cascade biexciton-exciton avec sélection en polarisation. On observe clairement que lorsque les polariseurs sont parallèles
entre eux (H(XX)H(X) et V (XX)V (X)) un effet de groupement important est observé.
Comme nous venons de le dire, on s’attend à ce que lorsque l’on croise les polariseurs
(H(XX)V (X) et V (XX)H(X)) le phénomène de dégroupement de photons apparaisse
et le pic à délai nul disparaisse. On peut voir qu’il n’en est rien sur la figure 5.13. Toutefois,
qualitativement, l’effet est observé puisqu’il n’y a plus de groupement de photons observé
pour des conditions expérimentales où les polariseurs sont croisés, toute chose étant égale
par ailleurs.
Deux explications peuvent être mises en avant pour rendre compte de ce phénomène.
La première est que lorsque l’on travaille en polarisation horizontale ou verticale, il faut
préciser par rapport à quoi. Des expériences ont montré les axes privilégiés de polarisations
linéaires suivent les axes de clivage de l’échantillon [8]. Toutefois, il apparaît que cela n’est
qu’une tendance et que cela peut changer en fait d’une boîte à l’autre. Cela veut dire que
les axes des polariseurs n’étaient peut être pas bien parallèles avec les axes propres de la
boîte à l’étude. Ceci n’est cependant qu’une partie de l’explication. L’autre partie serait
la présence d’un retournement de spin de l’exciton et donc un passage "horizontal" d’un
niveau à l’autre (voir figure dans section 3.3.3). Cela aurait pour conséquence de créer à
présent des corrélations entre un biexciton H et un exciton V de la même cascade puisque
celui-ci a vu un retournement du spin de son électron et de son trou en une fois. Cet effet
a été observé par 2 groupes, le groupe de Y. Yamamoto à Stanford [10] et le groupe de
P. Michler à Stuttgart [11]. Ce dernier a d’ailleurs effectué ces mesures sur des BQs II-VI
de CdSe dans ZnSe. Santori et al. [10] de l’équipe de Stanford ont défini une grandeur
caractéristique pour mesurer le degré de corrélation entre les polarisations de X2 et de X.
Ce paramètre χHV est donné par :
√
√
CHH CV V − CHV CV H
√
χHV = √
(5.28)
CHH CV V + CHV CV H
où Cij représente le résultat de la corrélation croisée entre l’exciton de polarisation i
et le biexciton de polarisation j. Cette mesure de contraste χHV en quelque sorte peut
varier de 1 à -1 en passant par 0. χHV = 1 étant le cas où les corrélations sont parfaites,
χHV = 0 lorsqu’il n’y a pas de corrélations et χHV = −1 lorsque les anti-corrélations sont
140
5.3. Amélioration des Modèles
C o in c id e n c e s
H (X X )V (X )
300
V (X X )V (X )
160
200
80
100
0
0
-4 8
-3 6
-2 4
-1 2
0
12
24
36
48
-4 8
-3 6
C o in c id e n c e s
V (X X )H (X )
140
-2 4
-1 2
0
12
24
36
48
D é la i d e s é p a r a tio n ( n s )
D é la i d e s é p a r a tio n ( n s )
140
H (X X )H (X )
70
70
0
0
-6 0
-4 8
-3 6
-2 4
-1 2
0
12
24
36
48
D é la i d e s é p a r a tio n ( n s )
-4 8
-3 6
-2 4
-1 2
0
12
24
36
48
D é la i d e s é p a r a tio n ( n s )
Fig. 5.13 – Corrélations croisées biexciton-exciton en fonction de la polarisation des photons émis par
la cascade. 4 cas de figures : H(XX)V (X), V (XX)V (X), V (XX)H(X) et H(XX)H(X).
parfaites. En mesurant ce facteur, les auteurs prétendent même pouvoir en déduire un
temps caractéristique de retournement relié à ce contraste de polarisation.
Malheureusement, nos observations ne peuvent être que qualitatives et non quantitatives. En effet, les mesures de Cij se font en utilisant la fonction (5.26) pour connaître
la normalisation d’un pic donné comme dans le cas de la figure 5.11. Toutefois, la valeur
théorique (utilisant les taux de comptage donc) ne correspond pas du tout à la valeur
expérimentale trouvée. Un facteur 4 à 5 différent est observé ce qui est énorme et peut
être interprété comme étant une défaillance expérimentale de notre montage. Les fluctuations du laser de pompe sont aussi peut être la cause de ce facteur 4. En effet, des sauts
soudain, des bouffées de photons du laser pourrait être l’explication. De plus, pour des
raisons pratiques, nous n’avons pas eu l’occasion de revenir sur de telles expériences, ce
qui est fort regrettable.
5.3
5.3.1
Amélioration des Modèles
Présence de l’Exciton Noir
Dans la partie précédente, il apparaît que les résultats obtenus sur l’autocorrélation
d’un exciton d’une boîte quantique en régime continu d’excitation ne sont pas complètement expliqués. En fait, le problème est d’expliquer la largeur importante du creux de
141
Chapitre 5. Autocorrélation de Photons Uniques et Corrélations Croisées de Paires de Photons
dégroupement à délai nul. Dans un premier temps, il nous est apparu naturel de prendre
en compte l’exciton noir (Xd avec d pour dark). En effet, les résultats présentés ont été
obtenus pour une excitation laser au-dessus de l’énergie du gap du matériau barrière de la
boîte. Le spin de l’électron et du trou n’étant pas conservé durant le processus de désexcitation jusque dans la boîte quantique et avant émission du photon, il y a autant de chance
de créer un exciton brillant (Xb donc radiatif) qu’un exciton noir (Xd non radiatif) dans
la boîte. Sachant cela, on doit prendre en compte ce niveau et l’insérer dans un nouveau
modèle. La Fig 5.14-a) montre la prise en compte de l’exciton noir dans le cas où l’on
restreint tout d’abord le problème à un seul exciton dans la boîte. Avant de calculer la
fonction d’anticorrélation des photons de cet exciton, il faut tout d’abord estimer le temps
de vie 1/ΓXd de l’exciton noir, temps que l’on injectera dans les équations d’évolution.
Fig. 5.14 – a) Schéma de niveaux de l’exciton seul avec ces 2 populations égales brillantes nXb et
noires nXd . b) Même schéma que a) avec prise en compte du biexciton en plus.
Il est raisonnable de penser que le temps de vie de l’exciton noir non-radiatif est de
par sa nature non-radiative plus long que celui de l’exciton brillant qui lui est radiatif. Il
n’y a pas jusqu’à présent dans la littérature de mesure directe de ce temps. En revanche,
on peut estimer que ce temps sera supérieur d’au moins 100 fois celui du temps de vie
de l’X radiatif. C’est ce qui est ressorti des calculs de populations de niveaux à plusieurs
excitons de la référence [5]. Nous prendrons donc τXd = 100τXb . Toutefois, l’exciton noir
a déjà été observé, à basse énergie, sous champ magnétique mais aussi à champ nul dans
des boîtes quantiques CdTe justement [20]. L’écart énergétique entre Xd et Xb a été
trouvé comme étant de l’ordre de 600 − 700 µeV à une énergie plus basse que celle de
l’exciton brillant. Le fait de pouvoir voir un exciton noir suggère que celui-ci possède donc
une certaine force d’oscillateur et donc un temps de vie fini et pas infiniment long. Pour
information, l’exciton noir n’a jamais été observé dans des BQs de la famille des III-V
142
5.3. Amélioration des Modèles
Fig. 5.15 – a) Courbes issues des modèles donnés par la figure 5.14 avec un paramètre de saturation
de r = 0.65 ΓXb . b) Superposition de la courbe issue du modèle donné sur la figure 5.14-b) (avec prise
en compte de la résolution temporelle) avec le résultat expérimental obtenu.
143
Chapitre 5. Autocorrélation de Photons Uniques et Corrélations Croisées de Paires de Photons
suggérant que l’écart énergétique est beaucoup plus faible dans ce cas. En principe, il faut
aussi introduire un taux de passage des états radiatifs vers les états non-radiatifs dû à
un retournement de spin (spin flip en anglais) de l’électron ou du trou. On considère
généralement que le transfert se produit avec absorption ou émission d’un seul phonon
acoustique pour passer d’un niveau à l’autre. Les temps de transfert (de brillant vers noir
ou de noir vers brillant) suivent une distribution de Bose, fonction de la température.
Toutefois, à basses températures (de l’ordre de 4 − 5 K) ce taux de transfert peut être
négligé, c’est ce qui est symbolisé par la croix sur la figure 5.14-a).
La Fig 5.14-b) présente le même schéma qu’en a) mais avec une prise en compte
du biexciton et donc un passage possible de X2 vers Xd puis vers la boîte vide. Chaque
désexcitation est représentée par Γ avec l’indice approprié. Dans de telles conditions, nous
avons calculé la fonction d’autocorrélation d’ordre 2 (g (2) ) comme en 5.1.2 et 5.1.3 pour
3 cas de figures différents. La Fig 5.15-a) présente 3 courbes pour 3 situations différentes.
La courbe avec croix est le cas de la figure 5.14-a) avec seulement Xb et Xd considérés. On
retrouve le caractère de groupement de photons aux temps proches de 0 avant de plonger
vers le dégroupement à nouveau lorsque l’on se rapproche du délai nul. Cela rappelle le
modèle multiexcitonique de la partie 5.1.3. Le courbe avec losanges prend elle en compte le
biexciton mais sans considérer que le passage X2 vers Xd soit possible d’où une largeur du
dégroupement très large. Cela se comprend bien dans ce cas, il s’agit presque de pompage
optique puisque la population vient se piéger dans le niveau de l’exciton noir. Enfin, le
troisième cas de figure, le plus intéressant, intervient lorsque l’on considère le cas de la
figure 5.14-b). La courbe avec cercles noirs en est le résultat. Ceci est intéressant car dans
ce cas, le résultat reproduit bien la forme expérimentale observée (i.e pas de phénomène
de groupement de photons) et reproduit bien la largeur expérimentale trouvée. Comme
dans le cas de la figure 5.9, en considérant la réponse temporelle du montage plus le
bruit d’obscurité, la figure 5.15-b) montre que la courbe calculée est en bon accord avec
la courbe expérimentale. La courbe d’ajustement précédente (sans prise en compte de
l’exciton noir) est aussi représenté. On notera que pour effectuer cette simulation, nous
avons utilisé le paramètre de saturation adéquat, c’est à dite 0.65 ΓXb , des temps de
biexciton et d’exciton noirs 100 fois plus grand que leur biexciton et exciton associé et les
temps de vie habituels de X et X2 . Sur cet exemple, le seul paramètre ajustable est le
temps des excitons noirs que nous avons pris 100 fois plus grand que les excitons brillants.
Cela peut paraître arbitraire mais il semble tout de même que l’ordre de grandeur soit
raisonnable. De plus, la largeur à mi-hauteur tend à ne plus s’élargir pour des temps 50
fois plus grand que les durées de vie des excitons brillants.
5.3.2
Piégeages Profonds
A présent qu’il semble que nous ayons trouvé une raison de cet élargissement important
du creux de dégroupement à délai nul, nous pouvons essayer de trouver des expériences
complémentaires pour corroborer l’hypothèse de l’exciton noir. Si celui-ci est présent dans
la boîte de façon équiprobable avec l’exciton brillant alors lors d’une mesure directe de
temps de vie, on devrait voir 2 temps caractéristiques. Un temps court correspondant à
l’exciton brillant et un long correspondant à l’exciton noir. Cela en supposant bien entendu
que notre résolution spectrale ne nous permet pas de différencier les deux raies spectrales
144
5.3. Amélioration des Modèles
(a priori nous ne voyons pas optiquement l’exciton noir avec notre montage), et que l’on
mesure bien les raies d’émissions lors d’une mesure de durée de vie. Dans le chapitre 3,
partie 3.4.2 nous avons montré de telles mesures où en effet, l’on observe 2 temps, un
court de 251 ps et un long de 3.22 ns, soit un facteur 13 entre les 2. Ceci recouperait donc
les mesures d’autocorrélations et les modèles utilisés. De plus, si l’on suppose un modèle
où il n’y a pas de communication entre le biexciton et l’exciton noir alors l’on ne devrait
pas observer de temps longs pour le biexciton, ce qui n’est pas le cas. Cela va bien dans le
sens du modèle présenté sur la figure 5.14-a). Encore que ce point soit discutable puisque
nous avons vu au chapitre 3 qu’il y avait toujours plus ou moins du mélange de bandes
de valence rendant les excitons noirs, "un peu" brillants.
Il y a toutefois deux objections à faire avant de conclure que nous avons complètement
répondu à la question de la largeur temporelle du dégroupement. Tout d’abord dans les
modèles précédents, nous supposons des temps pour l’exciton noir qui sont beaucoup long
que quelques ns et plutôt de l’ordre de quelques dizaines de ns. On pourrait toutefois
encore expliquer cela en argumentant que les mesures de durées de vie sont effectuées en
régime impulsionnel tous les 12.5 ns < 20 − 30 ns. Il paraît donc difficile d’observer de
tels temps longs avec un tel dispositif.
Fig. 5.16 – Courbe de durée de vie d’un boîte quantique unique de CdTe. Comparaison des ajustements
avec le résultat expérimental, voir texte.
Par contre, la deuxième objection vient de l’allure des courbes de déclins elle-mêmes.
En effet, nos collègues de Varsovie en Pologne ont ensuite étudié ce même échantillon
en faisant varier la température [13]. Pour différentes températures, ils enregistraient les
durées de vie de l’exciton et du biexciton. Pour les deux types d’excitons, il est impossible
145
Chapitre 5. Autocorrélation de Photons Uniques et Corrélations Croisées de Paires de Photons
d’ajuster les courbes expérimentales par une somme de 2 exponentielles décroissantes.
Les courbes issues de nos résultats sont le résultat d’ajustements effectués séparément sur
chaque composante, la longue et la courte. La Fig 5.16 montre leur résultat de durée de vie
avec 2 courbes d’ajustement. Une en tirets qui est une somme de 2 exponentielles et une
autre en traits pleins. Il est clair que la courbe en tirets n’est pas bien appropriée surtout
au niveau de la coupure temps courts/temps longs. En revanche, la deuxième courbe en
traits pleins est bon accord avec l’expérience. Pour obtenir ce résultat, les auteurs Piechal
et al. ont utilisé la fonction suivante :
I(t) = a.exp((t − t0 )/χ)δ ))
(5.29)
avec δ = 0.2 dans ce cas précis. Une telle fonction est considérée dans le cas où il y
aurait une relaxation lente d’états à plus hautes énergies que la boîte qui viendraient peupler doucement la boîte, donc aussi bien le niveau excitonique que le niveau biexcitonique
[14]. Ces états à plus hautes énergies qui se déverseraient doucement dans la boîte que l’on
étudie viendraient d’autres boîtes environnantes ou de la couche du matériau barrière. De
plus, il est raisonnable de penser que ces effets de piégeages peuvent coexister avec les
effets dûs aux excitons noirs. Cette possibilité est actuellement en cours d’étude.
5.4
Conclusions sur les Expériences de ce Chapitre
Nous avons vu dans la partie 5.1, que l’allure de la fonction g (2) théorique d’autocorrélation pouvait changer significativement selon les puissances d’excitations et selon les
modèles employés. La présence équiprobable d’un exciton brillant et d’un exciton noir
dans la boîte est quelque chose qui en principe devrait être observable expérimentalement
(ceci en excitant en dehors du gap du matériau barrière bien évidemment). Or jusqu’à
présent, aucun groupe, nous inclus, n’a pu mettre en évidence l’exciton noir par des mesures de corrélations de photons dans des boîtes quantiques auto-organisées. La présence
de niveaux métastables (vocabulaire de la physique atomique pour décrire une transition
optiquement inactive comme l’exciton noir dans une boîte) a été observé par des mesures
de g (2) , entre autre, dans des nanocristaux de diamant contenant des centres NV (voir
chapitre 2, section 2.2.4) [15, 16]. Dès lors, nous devrions être capable de différencier des
régimes d’excitations différents comme celui donner par la figure 5.5 de la partie 5.1.3
où un fort groupement de photons est observé juste avant l’habituel dégroupement. Nous
devrions aussi être capable de voir les différentes contributions groupement-dégroupement
lorsque l’on effectue des corrélations croisées. La figure 5.6 de la section 5.1.4 issue d’un
calcul théorique montre bien l’évolution des différents poids groupement/dégroupement
selon la puissance d’excitation. Dans notre cas, il semble que nous ne sommes capable que
d’observer certains régimes (ceux où l’on a au moins deux excitons dans la boîte et où
l’on doit considérer un exciton ET un biexciton noir) et que nous ne pouvons pas accéder
à l’approximation où seulement un exciton brillant ou un exciton noir est créé. Pour une
puissance suffisamment faible, ce régime doit être accessible. Si ce n’est pas le cas, alors
le modèle habituel utilisé depuis plusieurs années qui consiste à considérer seulement Xb
et Xd dans une boîte quantique devrait être sérieusement remis en cause.
146
5.4. Conclusions sur les Expériences de ce Chapitre
Il serait aussi bon de compléter nos expériences par la variation d’autres paramètres.
La température notamment est un bon moyen de connaître mieux le système que l’on
étudie. En effet, nous avons exclu au chapitre 5, partie 5.3 la possibilité de retournement
de spin de l’électron ou du trou et donc le passage d’un exciton noir à un exciton brillant.
Il semble qu’énergétiquement, ce passage ne soit pas favorable à 4 K. Toutefois, il serait
intéressant d’effectuer des mesures de corrélations à différentes températures. Comme l’on
montré Tinjod et al. [17], l’émission de boîtes quantiques CdTe peut s’observer jusqu’à
85 K. Pour des boîtes quantiques de CdSe dans ZnSe, la température peut atteindre 200 K
tout en émettant des photons uniques à cette température [18]. Il serait alors pertinent
de voir qualitativement et quantitativement l’évolution du dégroupement de photons en
fonction de la température et voir si une énergie d’activation apparaît à une certaine température. On pourrait par exemple imaginer de voir des "ailes" de groupement(voir la Fig
5.5, section 5.1.3) apparaître au-dessus d’une certaine température, i.e. observer le ’spin
flip’ de Xb à Xd et réciproquement. On pourrait alors statuer pour sûr entre un modèle
et un autre.
L’énergie d’excitation est certainement aussi un paramètre pertinent à étudier. L’évolution de l’antibunching en fonction de l’énergie d’excitation est une bonne étude à faire.
A nouveau, on pourrait imaginer d’observer un changement de comportement de l’allure
de la fonction g (2) en dessous d’une énergie donnée, par exemple en-dessous de la couche
de mouillage. Une excitation quasi-résonnante (à un phonon LO pour commencer simplement) ne devrait engendrer dans la boîte que la création d’un seul exciton (puisqu’elle
ne laisserait pas de "place" énergétique pour un autre exciton) et donc le comportement
devrait changer en dehors de cette condition d’excitation. Même si l’énergie est attendue
de jouer un rôle essentiellement sur la cohérence, on comprend bien que ce paramètre
influencera tout de même des mesures d’autocorrélations dans le sens ou le nombre de
porteurs créés ne sera pas le même dans tout les cas. Très récemment, Ulrich et al. [19]
de Stuttgart ont démontré le passage de X − X2 neutres à X − X2 chargés en fonction
de l’énergie d’excitation. Dans des boîtes de InAs dans GaAs, ils ont observé les raies X
et X2 pour une excitation dans le gap de GaAs et ils ont observé les lignes X − et X2−
pour une excitation résonnante. Dans ce dernier cas, l’autocorrélation sur la raie X2− est
pratiquement sans fond, indiquant l’émission de photons uniques quasi-parfaite. Il serait
aussi intéressant de voir l’évolution de l’antibunching lorsque l’on excite à deux longueurs
d’ondes différentes, une en résonnance et l’autre non. Que se passerait-il alors sur l’autocorrélation ? Que donnerait une mesure d’autocorrélation entre X − et X ?
Enfin, sur ce type d’expériences, il serait aussi intéressant de mesurer g (2) en présence
d’un champ magnétique. Comme nous l’avons vu au chapitre 3, sous champ magnétique,
des mélanges de la bande de valence apparaissent donnant lieu à l’émission "visible" de
l’exciton noir dans certains cas [20]. On pourrait alors effectuer des mesures d’antibunching
sur la raie d’émission attribuée à l’exciton noir Xd . Nous avons vu que la largeur du
dégroupement devait en principe nous renseigner sur la durée de vie de la transition
étudiée. Dans ce cas, cela nous renseignerait sur la durée de vie de l’exciton noir, chose
qui jusqu’à présent reste très flou. De telles mesures pourraient être compléter par des
mesures de temps de vie directes comme il a déjà été fait par Stevenson et al. [21].
147
Chapitre 5. Autocorrélation de Photons Uniques et Corrélations Croisées de Paires de Photons
148
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21, 381 (2004).
150
Chapitre 6
Stratégies d’Excitation et Cohérence
Sommaire
6.1
Importance de l’Excitation sur la Cohérence . . . . . . .
6.1.1 Principe de l’Excitation Résonnante . . . . . . . . . . . .
6.1.2 Excitations Quasi-Résonnantes d’une Boîte Quantique . .
6.1.3 Conséquences sur la Cohérence . . . . . . . . . . . . . . .
6.1.4 Mesures de Cohérence en Fonction de la Longueur d’Onde
6.2 Excitation Résonnante à 2 Photons du Biexciton . . . .
6.2.1 Création de l’Exciton et du Biexciton simultanément . . .
6.2.2 Résultats sur la Cohérence . . . . . . . . . . . . . . . . . .
6.3 Excitation à 2 Photons Infrarouges . . . . . . . . . . . . .
6.3.1 Description de l’Absorption à 2 Photons de l’Exciton . . .
6.3.2 Principe du Pompage Optique sur Exciton Chargé . . . .
6.3.3 Premiers Résultats sur Boîtes Quantiques Uniques . . . .
6.3.4 Difficultés Rencontrées . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
6.4 Conclusions sur les Expériences de ce Chapitre . . . . .
151
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152
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158
162
162
164
167
167
168
169
177
179
Chapitre 6. Stratégies d’Excitation et Cohérence
Epitomé
Nous avons vu dans les chapitres précédents et en particulier les chapitres 3 et 5
que les boîtes quantiques présentaient de sérieux avantages pour ce qui est de l’émission
de photons uniques. En particulier, les boîtes II-VI sont prometteuses dans le sens où
le temps de vie est 5 à 6 fois plus petit que celles à base de composants III-V. Il est
apparu également au chapitre 2 que pour pouvoir effectuer des opérations de logique
quantique, il était indispensable d’avoir un temps de cohérence T2 des photons le plus
long possible, idéalement T2 = 2T1 où T1 est la durée de vie de la transition donc ici de
l’exciton. Il faut donc s’intéresser de près à la façon de mesurer la cohérence (à l’aide d’un
interféromètre de Michelson déjà décrit au chapitre 4) et surtout à la façon de maximiser
cette longueur de cohérence. Pour cela, nous allons montrer que la façon d’exciter une
boîte quantique a une influence directe sur les mécanismes de décohérence. Nous décrirons
d’abord les techniques d’excitation quasi-résonnante déjà existantes, puis nous décrirons
de nouvelles techniques que nous avons mises au point, essentiellement l’excitation à 2
photons visibles et l’excitation à 2 photons infrarouges. Nous discuterons également des
expériences possibles lorsque l’on excite à 2 photons infrarouges.
6.1
6.1.1
Importance de l’Excitation sur la Cohérence
Principe de l’Excitation Résonnante
Nous allons tâcher dans cette partie de décrire le cas d’une excitation résonnante et de
montrer que c’est idéalement la meilleure façon d’augmenter la cohérence d’une émission.
Le phénomène de résonance optique a été observé pour la première fois par l’américain
Wood sur les atomes de sodium en 1905 [1]. A l’aide d’une lampe à décharge de sodium,
Wood éclaira un nuage de vapeur de sodium (produit en chauffant avec un bec Bunsen
un morceau de sodium dans un ballon de verre sous vide) pour se rendre compte que le
faisceau émergent du ballon après traversée de la vapeur était atténué et qu’une partie de
son intensité était absorbée. De plus, le nuage de vapeur de sodium lui-même réémettait
dans toutes les directions de la lumière à la même longueur d’onde que la lumière incidente.
Cette lumière réémise est appelé lumière de fluorescence et dans ce cas particulier il y a
résonance optique puisque la longueur d’onde de la lumière réémise est la même que la
lumière incidente (au facteur Doppler près).
Regardons à présent comment résoudre le problème d’une excitation électromagnétique
sinusoïdale dépendante du temps sur un système à 2 niveaux. Considérons H0 comme
étant l’hamiltonien du système à 2 niveaux envisagé. Soit En et |ϕn > les états propres
et vecteurs propres du système en l’absence de perturbation. A présent considérons une
perturbation W (t) dépendante du temps (un champ électromagnétique sinusoïdal par
exemple) ’branchée’ à t = 0. Le nouvel hamiltonien peut s’écrire H(t) = H0 + W (t) et
l’on pose W (t) = λ.W̃ (t) où λ est un paramètre réel très inférieur à 1. Le calcul que
l’on cherche à effectuer est de trouver la probabilité ℘if (t) du système de passer d’un état
initial |ϕi > vers un état final |ϕf > sachant que l’on est venu perturber le système par une
perturbation dépendante du temps. En d’autres termes, il s’agit d’étudier les transitions
152
6.1. Importance de l’Excitation sur la Cohérence
qui peuvent être induites par la perturbation W (t) entre les états stationnaires |ϕn > du
système non-perturbé. Soit |ψ(t) > l’état du système à l’instant t qui va vérifier l’équation
de Schrödinger. Il nous faut résoudre cette équation pour pouvoir en déduire la probabilité
de transition qui sera donnée par ℘if (t) = | < ϕf |ψ(t) > |2 . L’équation de Schrödinger se
résout alors par la méthode des perturbations et l’on trouve au premier ordre la probabilité
℘if (t) qui est donnée par [2] :
1 Z t iωf i t′
| e
(6.1)
Wf i (t′ )dt′ |2
h̄2 0
avec Wf i (t) =< ϕf |W̃ (t)|ϕi >. On a de plus introduit la pulsation de Bohr ωf i =
(Ef − Ei )/h̄.
℘if (t) =
La probabilité est une fonction du temps dont l’allure sera directement dépendante de
la perturbation elle-même. Pour une perturbation due à un champ électromagnétique, on
peut supposer que W̃ (t) = W̃ cos(ωt) et dans ce cas, on aura :
|Wf i |2
F (t, ω − ωf i )
(6.2)
h̄2
est une constante cette fois-ci. La fonction F (t, ω − ωf i ) est, elle, donnée par :
℘if (t; ω) =
où Wf i
F (t, ω − ωf i ) = {
sin[(ω − ωf i )t/2] 2
}
(ω − ωf i )/2
(6.3)
Cette fonction est une fonction type sinus cardinal au carré avec un maximum en ω =
ωf i . La largeur ∆ω entre les deux premiers minima de cette fonction donne ∆ω = 4π/t.
En fait, t est ici identifié comme étant le temps de cohérence T2 qui nous intéresse (qui
doit être le plus grand possible, voir chapitre 2), dès lors ∆ω ∝ 1/T2 .
En conclusion, dans le cas de l’expérience décrite précédemment d’un nuage de vapeur
de sodium éclairé par une lampe à sodium, nous venons de démontrer qu’il est naturel de
voir de la lumière absorbée puis réémise par le nuage à la même longueur d’onde que l’onde
incidente. C’est le phénomène de résonance optique qui est maximum pour précisément
ωlampe ≃ ωf i où ωf i est la pulsation de Bohr entre des niveaux i et f . De plus, nous venons
de voir que dans ce cas précis, la largeur ∆ω est inversement proportionnelle au temps
de cohérence de la transition atomique (état i vers état f ) étudiée. Cet exemple est bien
entendu un cas idéal et ne prends pas en compte l’effet Doppler ou encore l’élargissement
inhomogène dans le gaz d’atomes due aux collisions entre atomes. Toutefois, on peut
préssentir que la façon d’exciter une boîte quantique, donc de créer un exciton dans la
boîte est certainement un facteur qui aura une influence sur l’élargissement spectral et
donc sur la réduction du temps de cohérence.
6.1.2
Excitations Quasi-Résonnantes d’une Boîte Quantique
Lorsque l’on veut éclairer une transition optique à sa résonance, on peut voir qu’il y
a tout de suite un problème à résoudre si l’on veut étudier par exemple la statistique des
photons émis. En effet, comment allons-nous différencier la lumière laser de la lumière
153
Chapitre 6. Stratégies d’Excitation et Cohérence
de fluorescence ? Certainement pas avec un spectromètre puisque les longueurs d’ondes
sont les mêmes. De plus, avec des boîtes quantiques, on ne peut pas utiliser les mêmes
techniques d’observations que celles de la physique atomique. En effet, lorsque l’on étudie
la fluorescence d’un nuage atomique, il est facile de placer un détecteur à la perpendiculaire
du faisceau laser incident (ou de la lampe) ce qui évite de "regarder" le faisceau laser
dans sa direction d’émission et donc d’être ébloui par son intensité. Si en plus de ce
montage optique, on effectue une sélection temporelle du signal (i.e. en travaillant en
régime impulsionnel : on ne déclenche le détecteur qu’un certain temps -assez long- après
que le laser soit passé) alors on peut être sûr de n’observer principalement que du signal
de fluorescence.
Avec des BQs, cela est beaucoup plus compliqué puisque l’on travaille à froid dans
un cryostat. L’accès optique est toujours relativement réduit et éclairer à l’orthogonale
de l’échantillon est très difficile. De plus, les temps d’attente après l’impulsion du laser
sont généralement bien trop long (de l’ordre de 10 ns pour des temps de monté typiques
pour activer ou désactiver une photodiode à avalanche) par rapport à la durée de vie
elle-même de l’exciton dans la boîte (que l’on rappelle de l’ordre de 200 − 300 ps). Bien
sur on pourrait réduire ce temps d’attente mais dès lors ’on verrait’ de plus en plus le laser
excitateur. Il faut donc trouver une autre façon d’exciter efficacement la boîte quantique
(en fait il faut exciter à une autre longueur d’onde !) tout en se rapprochant de la solution
idéale de la résonance optique.
La première chose à faire est d’identifier quelle est l’absorption d’une boîte quantique
en fonction de l’énergie d’excitation. Pour cela, lorsque l’on a choisi une raie excitonique
d’une boîte quantique particulière (par microphotoluminescence de BQs), on place le
monochromateur sur la longueur d’onde de la raie d’émission. Supposons que l’exciton qui
nous intéresse dans cet exemple émette à la longueur d’onde λ1 . Avec un laser accordable
en longueur d’onde λlaser < λ1 on balaie λlaser jusqu’au plus près possible de λ1 (idéalement
on aimerait être à λ1 comme on l’a dit précédemment). On enregistre en même temps
sur un compteur de photons en sortie du monochromateur l’évolution de l’amplitude de
la raie λ1 que l’on observe. Ce type de mesure est appelée une mesure d’excitation de la
photoluminescence. La Figure 6.1, d’après la référence [3], présente une mesure typique de
PLE (pour Photoluminescence Excitation). Ce type de mesure varie grandement d’une
boîte à une autre, toutefois, on peut tout de même retrouver des constantes sur plusieurs
expériences. Cette expérience de Hawrylak et al. a été réalisée avec une boîte quantique
unique de In0.6 Ga0.4 As dans GaAs dans un mésa. La courbe en pointillés représente la
raie excitonique en excitation non-résonnante (donc obtenu par microphotoluminescence).
Les auteurs font ensuite varier la longueur d’onde du laser λlaser jusqu’à se rapprocher le
plus possible de cette raie. Deux pics ressortent de cette mesure, l’un à 36 meV (= ∆LO )
de l’exciton (d’énergie EX ) et l’autre à 90 meV de l’exciton. Le premier pic représente
ce que l’on appelle une ’réplique phonon-LO’, LO pour longitudinal optique. En effet,
dans GaAs, qui constitue le matériau barrière de cette boîte, les phonons de type LO
sont discrets et étroits en énergie, avec une énergie de l’ordre de 30 − 40 meV dans de
telles structures. Il apparaît donc que l’on peut créer l’exciton en fournissant directement
l’énergie EX suffisante mais aussi en fournissant EX + ∆LO en excitant à un phonon LO
en plus de l’exciton. Il y a là un phénomène quasi-résonnant à un phonon LO de l’énergie
154
6.1. Importance de l’Excitation sur la Cohérence
Fig. 6.1 – Excitation de la photoluminescence d’une boîte quantique unique de In0.6 Ga0.4 As. La courbe
en pointillés représente la raie sous excitation non-résonnante. D’après [3].
du niveau fondamental de la BQ. Le deuxième pic correspond à un état excité de la
boîte, en fait à l’état p de la boîte dont nous avons parlé au chapitre 3, section 3.2.2.
Cet état correspond à la recombinaison directe d’exciton de l’état p vers le fondamental
de la boîte. Dans la référence [3], les auteurs montrent aussi des spectres de PLE plus
complexes de boîtes quantiques possédant mêmes des états d. Toutefois ceci est plutôt
exceptionnel et en général, une boîte ne possède qu’un état excité voire pas du tout. Cet
état représentera à nouveau un état ’préféré’ d’excitation de la boîte, donc un état que
l’on appelle quasi-résonnant.
Dans les 2 cas de figures (avec un phonon LO ou avec l’état excité) lorsque l’on place
le laser d’excitation à ces 2 énergies, sur le spectre, la raie excitonique associée ressort
parfaitement seule et sans fond de photoluminescence. Cela se comprend bien puisque dans
ces 2 cas,on excite de façon résonante des niveaux spécifiques d’une seule boîte quantique.
6.1.3
Conséquences sur la Cohérence
Avant de présenter les résultats de mesure de cohérence obtenus avec notre montage,
nous allons passer en revue ce qui a été vu dans le passé, quelles sont les techniques utilisées et surtout quelles sont les tendances auxquelles on s’attend.
Tout d’abord, rappelons quelle est la relation entre Υ la largeur en énergie d’une raie
d’une émission et le temps de cohérence T2 associé aux photons émis par ce système. La
relation entre les deux est donnée par :
155
Chapitre 6. Stratégies d’Excitation et Cohérence
Υ=
2h̄
T2
(6.4)
Numériquement, on peut montrer que :
Υ(µeV ) =
1320
T2 (ps)
(6.5)
La largeur de raie sera donc de 132, 13.2 et 1.32 µeV pour respectivement des temps
de cohérence de 10, 100 et 1000 ps.
Ensuite, à la vue de cette formule, on voit que l’on a accès à T2 de 2 façons. Soit on
mesure T2 directement par spectroscopie de Fourier [4, 5], ou en effectuant une mesure
de mélange à 4 ondes [6, 7]. Soit en mesurant directement la largeur de raie Υ à l’aide
d’un monochromateur très résolvant [8, 4]. Historiquement, cette dernière façon de faire,
plus simple, a été privilégiée. Gammon et al. [8] ont été les premiers à effectuer de telles
mesures sur des fluctuations d’interfaces (qui se comportent comme des boîtes quantiques)
d’un puits de GaAs. Ils ont pu mesurer à 4 K, Υ = 46 µeV . Il faut préciser la température
dans ce cas puisque les auteurs ont étudié l’évolution de Υ en fonction de la température.
Par spectroscopie à haute résolution, Bayer et Forchel ont trouvé des largeurs de raies qui
pouvaient descendre jusqu’à 3 − 4 µeV pour des boîtes quantiques de In0.6 Ga0.4 As/GaAs
[4]. De même, les auteurs ont trouvé une dépendance en température qui est de la forme :
Υ = Υ0 + γac T + γop
1
eh̄ωLO /(kT )
−1
(6.6)
où γac représente la contribution des phonons acoustiques à l’élargissement de la raie
et γop représente la contribution des phonons optiques qui ne sont activés qu’à partir d’une
certaine température, lorsque kB T > h̄ωLO . On peut dès lors distinguer 2 régimes, l’un
linéaire de 4 à 40 K lié aux phonons acoustiques et l’autre exponentiel de 40 à 300 K lié
aux phonons optiques dans le cas de [4].
La technique de spectroscopie de Fourier à présent, a été employée par plusieurs
groupes et notamment par Kammerer et al. [4]. C’est l’approche que nous avons choisie
pour les mesures de cohérence étant donné que nous n’avions pas la résolution spectrale
directe. La Fig 6.2-a) montre leur résultat de largeur de raie en fonction de la température. On reconnaît là le comportement de Υ (noté Γ sur la figure) en fonction de T , avec
un régime linéaire due aux phonons acoustiques et un régime exponentiel due à la raie
zéro-phonon de l’exciton.
Kammerer et collaborateurs ont trouvé une largeur de raie pouvant atteindre 7.5 µeV .
On notera que cela correspond à un temps de cohérence T2 = 175 ps ce qui est encore 4 à
5 fois moins que le temps de vie T1 et donc 10 fois moins que la condition idéale de limite
de Fourier T2 = 2T1 . Ceci est tout de même encourageant. Dans le cas de Bayer et al., le
temps trouvé était plutôt de 550 ps ce qui devient alors très prometteur. Cela varie d’un
échantillon à l’autre et l’on peut trouver des conditions de croissance pour lesquelles T2
serait ramené plus près de 2T1 . On notera que dans le cas de Bayer et al. et de Kammerer
et al., les valeurs de largeurs de raies minimum ont été trouvées pour une excitation en
156
6.1. Importance de l’Excitation sur la Cohérence
Fig. 6.2 – a) Influence de la température sur la largeur de raie Υ (≡ Γ) [4]. b) Courbe de contraste
typique en fonction du retard d’un bras de l’interféromètre avec composante courte due aux phonons
acoustiques et composante longue due à la raie zéro-phonon [5]. Dans l’encart est représenté l’allure
d’un spectre d’émission de boîte quantique avec une raie à zéro-phonon étroite sur un fond large dû aux
phonons acoustiques.
157
Chapitre 6. Stratégies d’Excitation et Cohérence
quasi-résonnance de la boîte, i.e. sur un état excité.
A présent, signalons que d’après la formule (6.6) même à 4 K (ou 2 K !) nous avons
toujours une dépendance de Υ avec la température. Le troisième terme peut être négligé
mais pas le terme linéaire dû aux couplages avec les phonons acoustiques. Nous devrions
nous attendre à voir ce couplage sur la cohérence de la transition qui nous intéresse.
La figure 6.2-b) présente une mesure de contraste en fonction du retard d’un bras d’un
interféromètre de Michelson, d’après [5]. On voit de façon claire 2 temps caractéristiques
(ici longueurs mais l’une étant reliée à l’autre par c), l’un court qui prend presque 40%
de la cohérence puis un temps plus long. Le temps court est bien sur dû aux phonons
acoustiques et le temps long à la largeur Υ de la transition elle-même. L’encart de la
figure 6.2-b) représente un spectre de raie excitonique avec un pic étroit représentant la
raie à zéro phonon et un piédestal large dû aux phonons. Bien entendu, toutes les valeurs
de Υ données précédemment ou dans ce qui va suivre sont celles des raies étroites à zéro
phonon. Ce couplage exciton-phonon a en fait déjà été observé plusieurs fois dans différents
matériaux. Dans tous les cas, ce couplage a pour conséquence d’étaler spectralement
le ’pied’ d’une transition excitonique [10]. On comprend mieux alors l’apparition d’un
temps court sur la cohérence. Cet effet n’est pas toujours aussi prononcé que dans le
cas des boîtes InP de [5] ; il dépend du poids respectif de chaque contribution. Pour nos
applications, ce couplage exciton-phonon doit être réduit au minimum. Dans tous les cas,
cet élargissement de la raie dû aux phonons acoustiques nécessite de toujours travailler à
basses températures.
6.1.4
Mesures de Cohérence en Fonction de la Longueur d’Onde
Nous allons à présent présenter nos résultats de mesures de longueurs de cohérence
sur boîtes quantiques uniques de CdSe.
Pour effectuer ces mesures, nous avons utilisé un interféromètre de Michelson décrit
au chapitre 4 dans la partie 4.6. L’une des premières choses à faire est de savoir si l’interféromètre reste stable pendant toute la durée de la mesure et combien de temps au total
prend une mesure de contraste. En effet, l’idée de l’expérience est de bouger régulièrement
à pas grossiers (de l’ordre de 50 µm), à l’aide d’un moteur pas à pas et d’une vis sans
fin, et de s’arrêter à chaque pas pour enregistrer les interférences (et donc connaître le
contraste) à l’aide d’un translateur piézoélectrique de résolution inférieure à la longueur
d’onde (< 100 nm).
Nous avons effectué des mesures sur des boîtes quantiques de CdSe dans ZnSe émettant
entre 505 et 520 nm. Nous avons utilisé les photomultiplicateurs à micro-galettes comme
compteur de photons sur une raie unique de BQ. Le taux de comptage est typiquement
de l’ordre de 1000 cps. Chaque pas sur la courbe d’interférences demande 2 à 5 min
d’acquisition avec une mesure complète de contraste qui comprend entre 20 et 50 points.
On peut voir sur la figure 6.3-a) une courbe de contraste de l’émission excitonique d’une
BQ à 517.2 nm pour une excitation à 514.5 nm. La courbe comporte 30 points avec un
temps d’acquisition de 5 s sur chaque point. On voit apparaître clairement les franges
d’interférences.
158
6.1. Importance de l’Excitation sur la Cohérence
Fig. 6.3 – a) Interférences d’une raie d’émission excitonique d’une boîte quantique unique de CdSe
dans ZnSe. Laser d’excitation à 514.5 nm pour une émission à 517.2 nm. La courbe de lumière parasite
est superposée à la courbe des interférence. b) Courbe de contraste de la même raie excitonique excitée
à 457.8 nm. Un ajustement exponentiel donne une valeur de T2 = 4.13 ps.
159
Chapitre 6. Stratégies d’Excitation et Cohérence
On notera que dans ce cas, la courbe avec les points en forme de losange représente la
lumière parasite. Cette lumière doit être prise en compte lors de la mesure du contraste,
elle doit être soustraite. Une fois que nous avons pris cela en considération, la mesure de
contraste sur cette exemple donne :
Imax − Imin
= 78.4%
(6.7)
Imax + Imin
En mode de comptage de photons sur raie unique, nous n’avons jamais dépassé 85 %
de valeur de contraste. Ceci nous fait perdre déjà presque un cinquième du signal, donc de
précision. En effet, nous avons vu dans la partie précédente que pour certaines situations
où la relaxation par phonons acoustiques était dominante, leur effet se ressentait sur le
contraste, cf. figure 6.2. Le signal qui nous intéresse se situe donc pour des valeurs de
contraste plus faible, en-dessous des 30 − 40%. Nous reviendrons sur ce point plus tard.
C=
La Fig 6.3-b) présente la courbe finale du contraste en fonction du délai en micromètres
de l’un des bras de l’interféromètre. Cette courbe a été réalisée sur la même boîte que la
Fig 6.3-a) avec une excitation cette fois à 457.8 nm. L’échelle des ordonnées est en échelle
logarithmique et la courbe en traits pleins est un ajustement par une fonction exponentielle
décroissante. Une valeur de T2 = 4.13 ps a été trouvée dans ce cas. Cette valeur est très
loin de 2T1 = 500 ps que l’on souhaiterait idéalement pour une expérience d’interférences
à 2 photons. Toutefois, au vu du résultat trouvé par Gammon et al. [8], et d’autres après
eux, il est normal de trouver un temps de cohérence très faible lorsque l’on excite à
une énergie au-dessus de la couche de mouillage des boîtes quantiques. En effet, étant
fortement plus énergétique que les boîtes quantiques, l’énergie d’excitation excédentaire
va créer des phonons supplémentaires et des charges libres qui par interaction avec les
excitons des BQs vont avoir pour effet d’élargir la raie d’émission et donc de diminuer le
temps de cohérence.
Pour des raisons de temps, nous n’avons malheureusement pas pu effectuer de mesure
d’excitation de la photoluminescence pour avoir accès aux états excités de la boîte quantique. Par contre, nous avons effectué plusieurs mesures de longueur de cohérence, donc
de contraste en fonction des longueurs d’ondes accessibles par le laser Ar (voir chapitre 4
pour les différentes longueurs d’onde). Nous avons ensuite obtenu une courbe qui donne
l’évolution du temps de cohérence T2 en fonction de l’énergie d’excitation. La Fig 6.4
présente cette courbe. Il apparaît tout de suite que l’effet attendu d’une augmentation
du temps de cohérence T2 (rétrécissement de la largeur de raie) n’est pas retrouvé sur un
tel résultat. Au contraire, il semble que plus l’on se rapproche énergétiquement de la raie
d’émission excitonique plus le temps de cohérence diminue. Cette courbe est à comparer
à celle obtenue par Kammerer et al. par exemple (voir la figure 6.5) qui montre l’effet
complètement contraire. Toutefois, Kammerer et al. ont trouvé que le raccourcissement
de Υ n’a lieu que pour des énergies d’excitation inférieures à 50 meV . Dans la situation
de la figure 6.4, seuls deux points (excitation à 514.5 nm pour une émission à 517.2 nm)
se trouvent en dessous de 50 meV de la raie d’émission.
On s’attendrait alors à voir une augmentation de T2 pour cette longueur d’onde mais
il n’en est rien. On notera enfin que la raie d’émission se situe à 517.2 nm et que les 2
excitations les plus proches se situent à 514.5 et 501.7 nm donc respectivement à 14 et
160
6.1. Importance de l’Excitation sur la Cohérence
Fig. 6.4 – Influence de la longueur d’onde d’excitation d’une boîte quantique unique de CdSe dans
ZnSe sur la largeur de raie d’émission excitonique.
Fig. 6.5 – Influence de la longueur d’onde d’excitation d’une boîte quantique unique de InGaAs sur la
largeur de raie d’émission excitonique. La largeur de raie est normalisée à l’énergie d’émission de l’exciton.
D’après [4].
161
Chapitre 6. Stratégies d’Excitation et Cohérence
77 meV . Or nous avons vu dans la partie 6.1 précédente que les quasi-résonances sur un
état excité ou une raie de phonon optique se trouvent typiquement à 25 − 30 meV donc
entre ces 2 raies d’excitation. Il serait donc normal de ne pas s’attendre à des résultats à
ces longueurs d’ondes d’excitation qui ne sont pas spécialement résonnantes, toutefois, un
effet de rétrécissement devrait tout de même se faire sentir d’après [4], or il n’en est rien.
Nous n’avons pas de réponse claire à apporter à ce résultat. Toutefois, à nouveau, la
cause pourrait être que l’échantillon de CdSe dans ZnSe est naturellement chargé. Même
si nous observions un exciton neutre, la diffusion spectrale de celui-ci due à la présence
de charges résiduelles dans l’échantillon pourrait être cause de cette observation. L’autre
raison pourrait être que ce nous observons est en fait la partie rapide de la raie d’émission,
donc la partie dûe aux phonons acoustiques. Dans les matériaux II-VI cette contribution
a été démontré comme étant plus forte que dans des matériaux III-V [11]. Cela voudrait
dire que pour véritablement observer la cohérence de la boîte quantique elle-même, il faut
être capable de discriminer de faibles contraste. Notre ’résolution’ en terme de contraste
étant de seulement 10%, nous ne sommes peut-être pas assez précis. Il faudrait réduire
la lumière parasite et intégrer plus longtemps pour pouvoir voir un contraste clair qui se
détache du fond incohérent.
6.2
6.2.1
Excitation Résonnante à 2 Photons du Biexciton
Création de l’Exciton et du Biexciton simultanément
Même si nous avions pu réaliser des mesures d’excitation de la photoluminescence sur
une boîte unique, cela ne nous aurait donné accès qu’à des états quasi-résonnants de la
BQ. Dans tout les cas (excitation à un phonon LO ou sur un état excité de la boîte) la
condition de résonnance stricte n’est pas satisfaite.
Nous avons dès lors envisagé 2 nouvelles approches, la première étant l’excitation
résonnante de deux excitons dans une boîte par excitation visible à 2 photons. La Fig
6.6 représente à nouveau le schéma de désexcitation biexciton-exciton. Nous avons vu
au chapitre 3, section 3.4.1, que l’écart entre X et X2 pouvait atteindre jusqu’à 5 nm.
A présent avec un laser impulsionnel en mode picoseconde avec des impulsions tout les
80 M Hz, l’énergie par impulsion peut être importante. Pour une puissance moyenne de
100 mW , la puissance crête est de 1 − 2 kW ce qui est largement suffisant pour créer
des effets non-linéaires d’absorption à 2 photons. On peut montrer après des calculs forts
fastidieux que la probabilité d’absorption à 2 photons pour une transition d’un état |i >
vers un état |f > est donné par [12] :
8π 3 |Mf i |2 2
Iω ̺(h̄∆ω)
(6.8)
ǫ c2 h̄2
Dans cette formule nous avons : ǫ la permittivité du milieu considéré, Iω l’intensité du
laser d’excitation à la pulsation ω et Mf i l’élément de matrice du second ordre reliant les
transitions |i > à |f > entre elles. La fonction ̺(h̄∆ω) est elle donnée par :
℘i−>f =
162
6.2. Excitation Résonnante à 2 Photons du Biexciton
Fig. 6.6 – Schéma d’un système à 2 niveaux avec un niveau fondamental f et un niveau excité e.
̺(h̄∆ω) =
h̄Γ/π
h̄ (∆ω)2 + h̄2 Γ2
2
(6.9)
où ∆ω = ωf i − 2ω représente le désaccord en fréquence du laser d’excitation à 2 photons à ω et de la transition à ωf i . Γ étant à nouveau la largeur de raie de l’émission qui
nous intéresse.
On notera que le coefficient non-linéaire d’ordre 3 χ3 est relié à cette probabilité par
la relation :
ℑ(χ3 ) = π|Mf i |2 ̺(h̄∆ω) (ni − nf )
(6.10)
avec (ni − nf ) la différence de population entre les états i et f .
D’après l’équation (6.8) on voit apparaître le fait que la probabilité est proportionnelle
au carré de l’intensité d’excitation. Habituellement pour un exciton, nous avons vu que
la dépendance est linéaire aux basses excitations. Cela nous procure un critère d’identification. Cette proportionnalité au carré montre bien que pour avoir cet effet non-linéaire,
il faut beaucoup d’énergie par impulsion pour espérer voir le phénomène. A travers la
fonction ̺, on voit également apparaître un effet de résonnance puisque si l’on satisfait
la condition ∆ω = ωf i − 2ω = 0 alors ̺ est maximisé et la probabilité d’absorption à 2
photons est alors aussi maximisée.
Enfin, on notera que l’élément de matrice du second ordre |Mif |2 s’écrit :
Mif =
Wf j Wji
1X
4 i6=j Ei − Ej + h̄ω
(6.11)
où Wji est l’élément de matrice du passage de l’état i vers l’état intermédiaire j (l’état
X dans notre cas) et Wf j est l’élément de matrice du passage de l’état intermédiaire j vers
l’état final f (l’état X2 dans ce cas). Il apparaît donc qu’une excitation à deux photons sera
d’autant plus favorable que la probabilité de passer du niveau fondamental i au niveau
163
Chapitre 6. Stratégies d’Excitation et Cohérence
intermédiaire puis du niveau intermédiaire au niveau final f est grande. Autrement, dans
le cas d’excitation résonnante de 2 excitons, l’élément de matrice est important puisqu’il
s’appuie sur un niveau qui est n’est pas virtuel mais qui est bien présent, c’est le niveau
à un exciton. Nous verrons plus loin qu’il n’en est pas de même pour une excitation de
l’exciton à 2 photons infrarouges car dans ce cas, le niveau intermédiaire est un niveau
virtuel au milieu de la transition excitonique.
La figure 6.7 présente le spectre d’une raie excitonique et de son biexciton associé en
excitation non-résonnante. Pour pouvoir exciter de façon résonnante et créer simultanément l’exciton et le biexciton par absorption non-linéaire de 2 photons d’excitation, il
faut placer le laser entre l’émission de l’exciton et de son biexciton associé. Il faudra donc
placer le laser à une énergie EX + ∆X−XX /2. C’est ce qui est représenté sur la figure 6.7.
Cette figure montre également le spectre de la même boîte présentant les mêmes raies
d’émission à 517.4 nm pour X et à 521.9 nm pour X2 mais cette fois-ci en excitation
résonnante à 2 photons avec le laser placé à 519.65 nm. La présence des 2 raies est un
premier signe que l’on crée simultanément X et X2 . De plus, en changeant légèrement la
longueur d’onde d’excitation, les 2 raies disparaissent brutalement et en même temps.
De plus, comme nous l’avons déjà suggéré plus haut, pour s’assurer que nous avons
bien affaire à une absorption à deux photons, on peut regarder l’évolution de l’intensité
des 2 raies créées en fonction de la puissance du laser d’excitation. Cette dépendance doit
être quadratique comme nous l’avons vu. La Fig 6.8 présente cette évolution. La courbe en
traits pleins représente une évolution purement quadratique en fonction de la puissance
d’excitation. L’évolution de l’exciton est donnée par la courbe avec marqueurs ronds
et l’évolution du biexciton est donnée par la courbe avec marqueurs carrés. L’évolution
n’est pas franchement quadratique (évolution quadratique en traits pleins) et il n’est pas
claire qu’elle soit linéaire non plus (évolution linéaire en traits pointillés). Toutefois, les
évolutions de X et de X2 sont identiques suggérant qu’elles ont bien été créées en même
temps dans la boîte.
Pour finir, on n’oubliera pas de préciser que ces mesures ont été effectuées avec un
filtrage supplémentaire i.e. un réseau couplé à un petit masque (voir chapitre 4, partie 4.7
pour une description plus complète de ce montage). Sur la figure 6.7 on voit tout de même
apparaître le laser toujours présent entre les 2 raies excitoniques. Lors de la visualisation
sur la caméra CCD, il faut donc regarder aux pieds de la raie laser résiduelle pour voir
les raies X et X2 . On notera que cette expérience a déjà été réalisée par Flissikowski et
al. [2] sur des boîtes quantiques CdSe/ZnSe tout comme nous. Nous reviendrons sur leur
expérience et leurs résultats dans la partie qui suit.
6.2.2
Résultats sur la Cohérence
Intéressons-nous à présent à la longueur de cohérence des raies excitoniques sous une
telle excitation. En particulier, nous avons mesuré la longueur de cohérence du biexciton
(donc la raie à 521.9 nm). En effet, Zwiller et al. [5] ont montré que le temps de cohérence
était plus long pour X2 que pour X, d’où la raison de notre choix sur le biexciton.
La figure 6.9 présente le résultat du contraste en fonction du retard d’un bras de l’interféromètre. L’ajustement par une fonction exponentielle décroissante nous donne une
164
6.2. Excitation Résonnante à 2 Photons du Biexciton
Fig. 6.7 – La figure du haut présente le spectre d’une raie excitonique et de son biexciton associé en
excitation non-résonnante. Le milieu de l’écart X − X2 est représenté par une flèche signifiant quelle
devrait être la longueur d’onde du laser d’excitation. la figure du bas présente le même spectre avec les
2 mêmes raies mais en excitation résonnante à 2 photons. La trace du laser est encore visible entre les 2
raies de la boîte quantique.
165
Chapitre 6. Stratégies d’Excitation et Cohérence
Fig. 6.8 – Evolution de l’intensité de l’exciton et du biexciton en fonction de la puissance laser d’excitation. La courbe en traits pleins représente une évolution purement quadratique. La courbe en traits
pointillés représente une évolution purement linéaire.
Fig. 6.9 – Contraste de la raie biexcitonique d’une boîte quantique CdSe dans ZnSe en excitation
résonnante à 2 photons.
166
6.3. Excitation à 2 Photons Infrarouges
valeur de 383 µm donc un temps de cohérence de 1.3 ps ce qui est probablement le temps
le plus court que nous ayons trouvé. A nouveau, cela est en contradiction avec ce que l’on
aurait attendu pour une telle excitation qui par définition est strictement résonnante. En
fait, Flissikowski et al. [2] ont trouvé également un temps de cohérence plutôt court de
l’ordre de 12 ps en utilisant également un échantillon de boîte quantique de CdSe dans
ZnSe. Cela est certes un ordre de grandeur de mieux que dans notre situation, mais cela
est tout de même loin des 2T1 = 400 − 500 ps attendu pour une cohérence parfaite. Ces
temps caractéristiques ne sont pas des constantes propres aux matériaux II-VI et en particulier aux boîtes quantiques CdSe dans ZnSe puisque d’autres auteurs ont mesuré un
temps de cohérence de 380 ps dans de telles boîtes en utilisant des techniques de hole
burning spectral [1]. Pour expliquer leur temps court, Flissikowski et al. évoquent un élargissement inhomogène dynamique des niveaux d’énergies. Il serait dû aux fluctuations de
charges dans l’environnement de la BQ. Sur des temps d’acquisitions assez longs de l’ordre
d’une heure, de telles fluctuations ont le temps de se produire. Besombes et al. ont montré
dans un échantillon dopé que des sauts importants pouvant aller jusqu’à 2 meV peuvent
apparaître sur des périodes de 10 à 20 s. Les échantillons que nous étudions ainsi que
ceux de Flissikowski et al. [2] sont eux aussi naturellement dopés comme nous avons déjà
mentionné auparavant. Bien que dans notre cas il ne faut pas s’attendre à de tels écarts en
énergie, il est certain que ces charges résiduelles doivent influencer les raies excitoniques
des boîtes.
Furdyna et collaborateurs [1] prétendent que par leur technique de mesure de largeur
de raie par une mesure de pompe-sonde sur hole burning spectral, ils ne sont pas sujets
à ces fluctuations mais seulement à la contribution des phonons. C’est la raison pour laquelle ils peuvent voir une largeur pratiquement de l’ordre du temps de vie contrairement
à Flissikowski et collaborateurs qui sont obligés d’intégrer sur des temps longs par spectroscopie de Fourier.
On notera que Palinginis et al. montrent que le rapport de poids spectral dans les boîtes
CdSe entre la raie excitonique seule et l’élargissement dû aux phonons acoustiques est de
1/100 alors que ce même rapport est de 1 dans le cas de BQs InGaAs. Cela confirme donc
bien aussi un couplage électron-phonon acoustique bien plus important dans les boîtes
quantiques de CdSe.
6.3
6.3.1
Excitation à 2 Photons Infrarouges
Description de l’Absorption à 2 Photons de l’Exciton
Les réflexions sur la meilleure façon d’exciter de façon résonnante une boîte quantique
nous ont donné l’idée d’envoyer directement la longueur d’onde fondamentale infrarouge
du laser impulsionnel pour exciter les boîtes quantiques. De cette façon, nous avions l’espoir d’avoir de l’absorption à 2 photons infrarouges de l’exciton seul puis réémission des
boîtes quantiques dans le visible. Par ce type d’excitation, il est alors très facile de filtrer
la lumière excitatrice de la lumière de fluorescence (plus besoin de montage lourd supplé167
Chapitre 6. Stratégies d’Excitation et Cohérence
mentaire avec réseau externe, masque et cube polariseur). Tout comme l’absorption à 2
photons visibles, le laser fournissant des impulsions aussi courtes que 1 − 2 ps, la puissance crête par impulsion est suffisante pour espérer avoir de l’absorption à 2 photons.
Qualitativement, les relations de la section 6.2.1 reste valable dans le cas de l’absorption
à 2 photons infrarouges cette fois-ci ; mis à part le fait, déjà mentionné, que cette foisci, il n’y a pas de niveau intermédiaire existant entre le niveau excitonique et l’état du vide.
Par contre, nous devons à présent faire attention à un autre facteur : la conservation
du moment cinétique. En effet, dans le cas où l’absorption de 2 photons visibles provoque l’émission de 2 photons visibles (X et X2 ), la conservation du moment est préservé
puisque : 1 ± 1 → 1 ± 1. Par contre dans le cas de figure où 2 photons infrarouges
donnent 1 photon visible, on a : 1 ± 1 → 1. La conservation du moment cinétique traduit
en fait une règle de sélection pour avoir une transition autorisée ou interdite. Dans ce cas
précis, on peut conclure que la création d’un exciton brillant (J = 1 cf. chapitre 3) par
excitation à deux photons identiques n’est pas possible. Par contre, on peut envisager de
créer un exciton noir qui, lui, possède un moment cinétique égal à 2.
C’est l’approche qu’ont envisagée Snoke et al. [15] sur des boîtes quantiques InP. Utilisant un oscillateur paramétrique optique (OPO) pompé par un laser Titane-Saphire
à 1375 nm, ils ont regardé la fluorescence d’un ensemble de boîtes émettant autour de
690 nm. Le but de cette expérience était d’étudier le retournement de spin de l’exciton.
En effet, le problème lorsque l’on crée un exciton noir, c’est que celui-ci n’émet pas de
lumière sauf dans le cas où il y a retournement du spin. Dans ce cas là, l’exciton devient optiquement actif à nouveau. Par cette méthode, les auteurs espéraient trouver le
temps caractéristique de ce retournement. Snoke et collaborateurs s’étonnent d’ailleurs de
trouver un temps extrêmement court de 200 ps, très loin des 10 − 100 ns que l’on peut
habituellement trouver dans la littérature. Toutefois, ces résultats sont forts contestables
puisque les auteurs observent la fluorescence d’un grand nombre de boîtes quantiques et
non d’une boîte unique. Il n’est donc pas évident de tirer des conclusions dans ce cas.
6.3.2
Principe du Pompage Optique sur Exciton Chargé
Au départ nous envisagions cette expérience dans un but similaire à celui de Snoke
et al. mais sur des boîtes quantiques uniques. L’échantillon qui était en notre possession
au moment de l’expérience était un échantillon de BQs de CdSe dans ZnSe mais avec
cette fois-ci une majorité de boîtes chargées (des trions, voir chapitre 3). Par des mesures
magnéto-optiques à nouveau, il est apparu qu’à plus de 95% les raies excitoniques étaient
en fait des trions.
Toutefois nous pouvions observer un effet intéressant avec des boîtes chargées : le pompage optique de spin. Nous allons à présent décrire en détails le raisonnement aboutissant
à cette conclusion. Appuyons-nous sur la figure 6.10 pour mieux comprendre. Supposons
qu’au départ, avant excitation optique, il y a présence d’un électron (ces matériaux étant
naturellement dopés p) dans la boîte. Cet électron peut avoir un spin +1/2 (représenté par
une flèche ↑) ou −1/2 (représenté par une flèche ↓). Le niveau de l’électron est représenté
par un trait plein noir et le niveau du trou est représenté par un trait vide.
168
6.3. Excitation à 2 Photons Infrarouges
L’idée est alors la suivante. Si l’électron déjà présent dans la boîte a un spin +1/2 et que
l’on envoie 2 photons infrarouges en excitation σ + alors d’après le principe d’exclusion de
Pauli, la boîte ne va pas absorber les 2 photons infrarouges (car un électron de même spin
serait créé dans la boîte). L’électron dans la boîte reste inchangé et conserve donc son spin
+1/2. Par opposition, si l’électron déjà présent dans la boîte a un spin −1/2 alors la boîte
va pouvoir absorber les 2 photons infrarouges. Dans ce cas, on se retrouve avec un trou de
spin +3/2 et deux électrons de spins opposés. Cet état va se recombiner avec l’électron de
spin tel que l’exciton puisse émettre un photon (la combinaison +3/2 + −1/2 = 1 étant
la seule permise optiquement). Dès lors, l’électron restant dans la boîte est à nouveau un
électron de spin +1/2. Pour conclure, cela veut dire qu’en excitation σ + l’électron qui reste
dans la boîte est toujours de spin +1/2. Réciproquement, en polarisation σ − , l’électron
qui reste dans la boîte est toujours de spin −1/2. Ceci est le principe du pompage optique
de spin.
Pour conclure sur ce point, il faut préciser qu’être capable de pomper optiquement avec
une probabilité de, en théorie 100%, est un challenge et un sujet de recherche très actif de
l’électronique de spin, encore appelé spintronique. Expérimentalement, pour observer cet
effet, on peut s’attendre à voir une extinction de la fluorescence de la boîte en fonction de
l’état de polarisation du laser excitateur. En effet, d’après ce que nous venons de décrire,
pour une polarisation circulaire donnée, la boîte quantique ne doit plus émettre de lumière
puisqu’il y a eu pompage du niveau et donc la boîte devient transparente au laser.
6.3.3
Premiers Résultats sur Boîtes Quantiques Uniques
Résultats de Spectroscopie
Avant de nous intéresser à l’excitation de boîtes uniques ou à un possible effet de
pompage optique de spin sur un trion, nous avons commencé par exciter un ensemble de
boîtes dans un mésa de 10 µm de côté. Pour ces mesures, nous avons utilisé le laser TitaneSaphir impulsionnel à des longueurs d’ondes variant de 1000 à 1070 nm. Les puissances
étaient pratiquement les puissances maximales donc de l’ordre de plusieurs dizaines de
mW voir quelques centaines parfois. Enfin, pour éviter un quelconque effet de pompage
optique, la polarisation du laser d’excitation était linéaire à 45˚ par rapport aux axes de
la boîte. De cette façon, nous avions une superposition de polarisations circulaires σ + et
σ−.
La figure 6.11 présente la fluorescence d’un ensemble de boîtes quantiques CdSe dans
ZnSe par excitation à 2 photons infrarouges. Deux choses sont frappantes sur cette figure.
La première est la présence d’un pic bien plus prononcé que les autres au-dessus de la
distribution inhomogène de boîtes. On pourrait se dire que cela est exactement l’effet recherché et que l’on a là un effet résonnant d’une seule boîte (ou d’un petit nombre) entre
les 2 photons excitateurs et la transition excitonique. Le pic est exactement à λlaser /2.
Toutefois, lorsque l’on se place à côté d’une mésa, donc un endroit vide de BQs, le pic est
toujours présent. Ce pic est en fait le doublage du substrat de GaAs. En principe, GaAs
possède de très forts coefficients non-linéaires mais c’est un matériau centrosymmétrique.
Il n’y a donc pas de doublage non-linéaire de fréquence dans de tels matériaux. Toutefois à fortes puissances, des distortions locales peuvent causer une asymétrie, un effet
169
Chapitre 6. Stratégies d’Excitation et Cohérence
Fig. 6.10 – Principe du pompage optique de spin de l’électron dans une boite chargée naturellement à
un électron.
170
6.3. Excitation à 2 Photons Infrarouges
Fig. 6.11 – Excitation à 2 photons infrarouges d’un échantillon de boîtes quantiques de CdSe dans
ZnSe. La raie principale est le doublage direct des matériaux (plan de boîtes+substrat) et non un effet
de résonnance.
non-linéaire et du doublage de fréquences peut alors se produire. En fait, des expériences
ont montré qu’une succession bien choisie de couches de matériaux centrosymmétriques
(comme GaAs) peut donner lieu à un effet de doublage extrêmement efficace [16]. A nouveau, cela est dû à une brisure de la symétrie à la surface de l’échantillon épitaxié.
D’après nos observations, le pic est essentiellement dû au substrat, toutefois, sur des
mésas, les fines couches épitaxiés de CdSe et ZnSe (tous deux aussi centrosymmétriques
et avec de forts coefficients non-linéaires) contribuent également à ce doublage. Ce phénomène s’avérera gênant pour la suite surtout lorsque l’on veut voir si l’on a un phénomène
résonnant. Tout l’intérêt d’exciter à 2 photons infrarouge est, entre autre, de ne pas avoir
de problèmes de filtrage du laser excitateur. Cet effet non-linéaire est une autre façon
d’avoir finalement le même problème. Nous reviendrons sur ce point plus tard en particulier pour montrer comment se débarrasser de ce problème.
La deuxième observation troublante est que l’on observe de la fluorescence à droite du
pic laser (luminescence dite Stokes classique à plus basse énergie) mais aussi à gauche du
pic laser (luminescence dite anti-Stokes à plus haute énergie). Cette luminescence antiStokes a déjà été observée par le passé mais dans des conditions différentes. Dans tous les
cas, l’effet a été observé avec une excitation à un photon seulement. Dans [15], pour la
première fois, il a été trouvée cette fluorescence anti-Stokes mais seulement dans la couche
de mouillage des boîtes quantiques. Les auteurs indiquent que les boîtes quantiques servaient à favoriser la fluorescence mais qu’elles n’émettaient pas elles même. L’émission
171
Chapitre 6. Stratégies d’Excitation et Cohérence
anti-Stokes de boîtes quantiques uniques a pour la première fois été observée par Kammerer et al. [17]. Sans équivoque possible, les BQs de InAs dans GaAs émettent de la
lumière à plus haute énergie que le laser excitateur. Les auteurs avancent deux raisons
potentielles à cet effet mais sans vraiment être capables d’en prouver aucune.
La première raison serait un phénomène d’effet Auger ou un processus d’absorption à
2 photons à deux étapes. Pour l’effet Auger, 2 paires électron-trou sont créés sur un niveau
en résonance avec l’excitation. Grâce à l’énergie coulombienne d’interaction entre ces 2
paires, l’une d’elle va se recombiner non-radiativement alors que l’autre va être envoyée sur
un niveau d’énergie plus élevé avant elle de se recombiner éventuellement rédiativement.
Pour le deuxième effet, l’idée est que un exciton est d’abord créé sur un niveau de
durée de vie longue par un premier photon laser puis l’exciton absorbe un autre photon
laser excitateur. Dans les 2 cas, les phénomènes sont non-linéaires mais il est difficile de
discriminer l’un par rapport à l’autre.
Dans notre situation, l’absorption ne peut être que celle à au moins 2 photons infrarouges. La question suivante est de savoir si nous pouvons toujours observer cet effet sur
des boîtes uniques, si la luminescence anti-Stokes est toujours présente et si elle n’était
pas due à un effet collectif multiexcitonique ou de transfert entre BQs à cause de la
forte concentration de boîtes dans une mésa de 10µm. La Fig 6.12-a)-b)-c)-d) présente
les spectres de différents mésas submicroniques. L’échelle des ordonnées est logarithmique
pour pouvoir mieux voir les raies d’émissions. En effet, dans tout le cas le doublage du
laser est présent et généralement 100 à 1000 fois plus importants que les raies uniques de
boîtes quantiques. On peut voir qu’il y a toute sorte de possibilité. De plusieurs dizaines
de raies comme pour la fig 6.12-a) a seulement 3 ou 4 raies pour b), c) et d). Pour la
figure 6.12-a) on peut voir que la fluorescence anti-Stokes est bien présente. En fait, elle
est toujours présente comme nous allons le voir dans la suite.
A présent, il est intéressant de comparer un spectre pris en excitation à 2 photons
infrarouges avec un spectre pris en excitation visible à un photon. Pour cela, nous allons
nous intéresser en détails au mésa de la figure 6.12-d). La figure 6.13 montre à nouveau le
spectre à deux photons de ce mésa (avec cette fois-ci la luminescence anti-Stokes présente
clairement comme promis) ainsi que le spectre d’excitation de cette même mésa pour une
excitation haute énergie à 457.8 nm.
Sur cette figure, on peut voir un pic qui ressort distinctement du spectre, le doublage
du substrat et des BQs toujours présent dans les échantillons mésas. On peut également
voir des similitudes entre les 2 spectres. Certaines raies sont présentes dans les 2 spectres
comme les raies 1, 2, 5, 7 et 8 alors que d’autres ne sont présentes que pour l’excitation
visible comme les raies 3,4 et 6. On remarquera également que des écarts en longueurs
d’ondes sont observés pour les raies 1,2 et 8. L’écart varie de 0.4 à 0.6 nm. L’écart peut se
produire vers les basses énergies comme les raies 1 et 2 mais aussi vers les hautes énergies
comme la raie 8. On notera également que la largeur de raie de chaque pic est préservée.
Elle est en fait donnée par la résolution du spectromètre comme dans le cas de l’excitation visible. Il n’y aurait donc aucun élargissement des raies supplémentaire dû à ce mode
d’excitation. Toutefois, étant limité par la résolution spectrale de notre montage, nous ne
savons pas si nous avons en fait l’effet inverse que l’on aimerait d’un rétrécissement des
172
6.3. Excitation à 2 Photons Infrarouges
Fig. 6.12 – Divers spectres de fluorescence en excitation infrarouge à deux photons avec différentes
concentrations de boîtes quantiques pour des mésas de tailles submicrométriques.
raies d’émissions. Pour cela, des mesures de longueurs de cohérence seraient nécessaire
mais nous n’avons pas pu effectuer de telles mesures.
Etudes en Fonction de la Puissance
Après la simple spectroscopie, une expérience intéressante consiste à voir l’évolution
des boîtes quantiques excitées à 2 photons infrarouge en fonction de la puissance d’excitation du laser. La Fig 6.14 montre une telle évolution pour un mésa de 200 nm de côté
avec une excitation laser à 1036 nm donc avec un doublage du substrat vers 518 nm.
Tout comme avec une excitation standard, peu de raies apparaissent à basse excitation
puis le nombre augmente avec la puissance d’excitation jusqu’à ce que le spectre soit
pratiquement rempli de raies d’émissions.
173
Chapitre 6. Stratégies d’Excitation et Cohérence
Fig. 6.13 – Comparaison du spectre d’émission d’un mésa de côté de 200 nm en excitation à 457.8 nm
et en excitation à 2 photons infrarouges à 1026.4 nm.
174
6.3. Excitation à 2 Photons Infrarouges
Fig. 6.14 – Evolution de l’intensité des boîtes quantiques d’une ouverture de 200 nm de côté en fonction
de la puissance d’excitation infrarouge à 1036 nm .
Fig. 6.15 – a) Courbe d’évolution de l’intensité du doublage du substrat dûe au laser en fonction de
l’excitation laser. b)-c)-d) Courbes d’évolutions de quelques raies excitoniques en fonction de l’excitation
laser.
175
Chapitre 6. Stratégies d’Excitation et Cohérence
La Fig 6.15 présente une étude quantitative de cette évolution en fonction de la puissance en échelle log-log. La Fig 6.15-a) présente l’évolution de la fluorescence de doublage
qui, comme on peut s’y attendre, dépend quadratiquement avec la puissance du laser. Pour
la fluorescence des BQs proprement dite, les évolutions varient beaucoup d’une boîte à
l’autre. Toutefois, il apparaît que lorsque l’on se trouve à haute énergie de la fluorescence
du laser doublé (émission anti-Stokes) le comportement est sur-quadratique et avec observation d’une saturation. C’est le cas de la figure 6.15-b) et de la figure 6.15-d) qui
présentent l’évolution de la raie respectivement à 514.57 nm et à 511.76 nm superposés
à des ajustements à la puissance deux et trois (courbes en traits pleins). Il est évident
que le comportement n’est pas linéaire mais il n’est pas non plus quadratique mais surquadratique. Une absorption multiphotoniques à 3 photons ou plus serait l’explication de
l’observation de l’émission anti-Stokes. Pour corroborer ce résultat, il faut s’assurer que
le comportement des raies à droite de la fluorescence du laser doublé (émission Stokes
classique cette fois) est bien lui quadratique. C’est ce que montre la figure 6.15-c) pour la
raie d’émission à 535.33 nm. Cela dit, la figure 6.15-d) ne présente pas elle de saturation.
Il n’est pas évident de savoir comment interpréter cette différence qualitative de comportement avec la puissance laser selon que l’on regarde de l’émission Stokes ou de l’émission
anti-Stokes.
Etudes en Fonction de l’Energie d’Excitation
Pour terminer, la dernière étude que nous avons faites est celle de l’évolution des
raies d’émission en fonction de l’énergie d’excitation laser (à 2 photons). Cela consiste en
quelque sorte à une excitation à 2 photons de la photoluminescence dont nous avons déjà
parlé dans la partie 6.1 précédente.
L’idée est la suivante : lorsque l’on balaie le laser d’excitation et que l’on passe sur
une transition excitonique, un effet résonnant doit être observé. Cela se traduirait par une
augmentation de la luminescence à la longueur d’onde de la transition considérée. Dans
notre cas, la situation est un peu plus complexe dans le sens où nous avons toujours la
contribution de lumière doublée par le substrat à la même longueur d’onde que la BQ
que l’on veut exciter en résonance. Il faut donc espérer voir une augmentation du signal
doublé dû à l’effet résonnant de la boîte.
La Fig 6.16 présente une superposition de plusieurs balayages en longueur d’onde
de l’échantillon. On peut y voir l’évolution du signal doublé vers les hautes longueurs
d’ondes qui témoigne de la véritable évolution du laser excitateur. Nous avons ensuite
regardé l’évolution de l’intensité de l’émission à 514.3 nm en fonction de la longueur
d’onde d’excitation. Nous nous sommes assuré pour cela de garder la puissance moyenne
d’excitation constante ou si non, d’en tenir compte.
176
6.3. Excitation à 2 Photons Infrarouges
Fig. 6.16 – Evolution du spectre de boîtes quantiques dans un mésa de 200 nm de côté en fonction de
la longueur d’onde d’excitation du laser.
La figure 6.17 présente une telle évolution pour 4 raies excitoniques du spectre d’un
mésa de 200 nm de côté. Dans ce cas, seule l’émission à 514.3 nm subit le passage du laser.
Pour cette courbe, la droite en traits pleins représente la valeur moyenne et la double flèche
représente l’incertitude sur la mesure. A différence de longueur d’onde nulle n’apparaît
aucun phénomène résonnant. Les fluctuations de cette courbe d’évolution ne peuvent pas
être interprétées comme étant l’observation d’un véritable phénomène physique. Il n’a
donc pas été possible de voir un effet résonnant sur une telle expérience. De même que
pour les autres raies, il n’est pas évident de voir des phénomènes résonnants. Même si
un point semble ressortir sur toutes les courbes, il peut être assimilé à un changement de
puissance du laser d’excitation affectant toutes les raies du spectre.
6.3.4
Difficultés Rencontrées
Les expériences que nous avons décrites précédemment ont été extrêmement difficiles
à faire. En effet, outre les problèmes de travailler à 2 longueurs d’ondes complètement
extrêmes (vers 1050 nm infrarouge et vers 525 nm visible) d’autres problèmes sont apparus durant les expériences. D’abord la première chose est l’apparition du doublage de
fréquence du laser dû au substrat et au plan de BQs. Comme nous l’avons déjà mentionné, cela est gênant dans le sens où cela ’cache’ l’éventuel phénomène résonnant mais
aussi dans tous les cas l’émission simple de la boîte quantique qui se trouve en dessous.
Toutefois, nous avons effectué quelques expériences de ce type sur un échantillon masqué
et l’émission de doublage n’est alors pas présente ou très peu c’est à dire de l’ordre de
l’émission des boîtes et non pas 10 ou 50 fois plus intense comme dans le cas des expériences avec mésas que nous avons décrite dans la partie précédente.
177
Chapitre 6. Stratégies d’Excitation et Cohérence
Fig. 6.17 – Courbes d’évolutions de l’intensité d’une boîte quantique à 511.4 nm, 514.3 nm, 522.9 nm
et 532.9 nm en fonction de la longueur d’onde d’excitation.
178
6.4. Conclusions sur les Expériences de ce Chapitre
Dans ce cas, une autre complication apparaît c’est le problème de l’efficacité d’excitation et de collection. En effet, l’absorption à 2 photons étant un phénomène non-linéaire,
l’influence de la focalisation du laser excitateur sur l’échantillon est très importante. En
retouchant la focalisation du microscope, on passe très vite d’une absence de signal à
beaucoup de signal. Du fait de l’aberration chromatique du microscope, les focales de
l’excitation et de la collection ne sont pas les mêmes. Travailler alors avec un échantillon
masqué devient difficile car le point n’est plus si bien défini (à cause de la taille submicrométrique). Il devient alors très difficile de trouver un juste milieu entre excitation efficace
et collection efficace.
De plus, durant la plupart de nos mesures, de grandes fluctuations d’intensité (de 2 à
10 fois le signal moyen) sont observées sur des échelles de l’ordre de quelques secondes. Les
fluctuations du laser d’excitation ont été incriminées mais elles ne sont que de l’ordre de
quelques pourcents pour le fondamental. Même le carré de ces valeurs ne peut expliquer
de telles fluctuations. La raison de telles fluctuations n’est pas toujours très claire. Un
changement local d’environnement (dû à un échauffement de l’échantillon par exemple)
pourrait être la cause de telles fluctuations.
Pour conclure, on peut espérer que telles expériences d’absorption à 2 photons soient
très prometteuses mais il nous est aussi apparu flagrant que le contrôle sur les conditions
expérimentales doit être total : pas de dérives mécaniques avec le temps (pour ne pas
changer la focale !), pas de dérives dues à la température (pour la même raison) ou encore
un contrôle parfait de la forme des impulsions laser (pour être sûr de se placer dans les
mêmes conditions expérimentales). Comme nous l’avons vu, il faut également trouver
une solution pour supprimer ce doublage résiduel du substrat (qui reste le contributeur
majeur). Pour cela, on pourrait imaginer d’essayer d’autres substrats ou tout simplement
de supprimer le substrat après épitaxie du plan de boîtes quantiques.
6.4
Conclusions sur les Expériences de ce Chapitre
Comme nous l’avons déjà signalé dans ce chapitre, les résultats un peu contradictoire
sur les longueurs de cohérence de boîtes quantiques uniques nous incitent à penser que
le montage expérimental doit être amélioré pour pouvoir mesurer avec précision le temps
T2 d’une boîte unique. Si la présence de la composante due aux phonons acoustiques est
certaine alors nous devrions être capable de le mesurer. Encore une fois, les mesures de
cohérence doivent être faites en faisant varier différents paramètres tel que la température
mais aussi l’énergie d’excitation. Pour cela, une vraie mesure d’excitation de la photoluminescence (ou PLE, voir chapitre 6, partie 6.1.2) doit être faite pour pouvoir exciter à
un endroit bien déterminé au-dessus de l’émission de la boîte (à un phonon LO, sur un
état excité).
Enfin, ce type de mesure de temps de cohérence doit être effectué sur une raie excitonique créée par excitation à 2 photons infrarouge. Il est certain que l’influence sur
la valeur de T2 en excitation à 2 photons infrarouge doit se faire sentir lorsque l’on fait
179
Chapitre 6. Stratégies d’Excitation et Cohérence
varier la longueur d’onde d’excitation. Toutefois, comme nous l’avons vu dans la partie
6.3.2, l’expérience la plus intéressante semble être celle du pompage optique de spin sur
le trion en excitation à 2 photons infrarouge. On connaît toute l’importance du pompage
optique dans l’optique moderne. Ce phénomène d’inversion de populations suggéré par
Alfred Kastler en 1950 déjà [18], est au coeur de l’effet laser et nul-doute qu’une inversion
de population de spins électroniques par voie optique serait d’une grande importance notamment dans la physique de l’électronique de spin. Bien évidemment, si il y a une chose
que nous avons démontré dans nos premières expériences, c’est que la route est encore
longue d’ici là.
180
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P. Palinginis, H. Wang, S.V. Goupalov, D.S. Citrin, M. Dobrowolska, et J.K. Furdyna,
Phys. Rev. B 70, 73302 (2004).
[15] Spin flip from dark to bright states in InP quantum dots.
D.W. Snoke, J. Hübner, W.W. Rühle, et M. Zundel, Phys. Rev. B 70, 115329 (2004).
[16] Phase-matching using an isotropic nonlinear optical material.
A. Fiore, V. Berger, E. Rosencher, P. Bravetti, et J. Nagle, Nature 391, 463 (1998).
[17] Photoluminescence Up-Conversion in Single Self-Assembled InAs/GaAs Quantum
Dots.
C. Kammerer, G. Cassabois, C. Voisin, C. Delalande, Ph. Roussignol, et J.M. Gérard,
Phys. Rev. Lett. 87, 207401 (2001).
[18] Quelques suggestions concernant la production optique et la détection optique de l’inégalité de population des niveaux de quantification spatiale des atomes. Applications
à l’expérience de Stern et Gerlach.
A. Kastler, J. Phys. Rad. 11, 255 (1950).
182
Chapitre 7
Conclusions et Perspectives
Sommaire
7.1
Boîtes Quantiques II-VI en Microcavités . . . . . . . .
7.1.1 Nécessité de l’Effet Purcell . . . . . . . . . . . . . . . . .
7.1.2 Premiers Résultats . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
7.2 Perspectives d’Expériences . . . . . . . . . . . . . . . . .
7.2.1 Améliorations Techniques . . . . . . . . . . . . . . . . .
7.2.2 Effet Hong-Ou-Mandel avec des Boîtes Quantiques II-VI
7.2.3 Protocole de Génération d’Intrication en Temps-Energie
7.3 Conclusion Générale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
183
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184
184
186
190
190
191
193
193
Chapitre 7. Conclusions et Perspectives
Epitomé
Pour terminer ce manuscrit, nous allons développer dans ce dernier chapitre les conclusions
et perspectives attendues à la suite de ce travail de thèse. Nous présenterons d’abord les
premiers résultats de boîtes quantiques II-VI en microcavités avec miroirs d’oxydes. Nous
tenterons d’expliquer les résultats préliminaires et nous insisterons sur l’importance de
l’effet Purcell d’augmentation du taux d’émission spontanée pour les expériences que
nous avons décrites dans cette thèse. Par la suite, nous donnerons des perspectives, nous
insisterons notamment sur le fait que notre montage devrait être plus modulable et devrait
s’adapter à toute sorte de BQs que l’on pourrait étudier et non pas simplement les boîtes de
composés émettant dans le visible. Nous parlerons également du travail qui reste à faire
pour pouvoir réaliser expérimentalement la proposition de Knill, Laflamme et Milburn
(KLM) dont nous avons déjà parlé. La première étape est bien sûr de réaliser l’expérience
de coalescence de photons. Enfin, avant de donner une conclusion générale, nous parlerons
d’une proposition de notre équipe qui consiste à créer de l’enchevêtrement en tempsénergie à l’aide de la cascade biexciton-exciton.
7.1
7.1.1
Boîtes Quantiques II-VI en Microcavités
Nécessité de l’Effet Purcell
Nous avons vu dans le chapitre 6 que les longueurs de cohérences observées étaient
loin d’être celle attendues. Plusieurs raisons ont été avancées pour cela, notamment des
limitations expérimentales de notre montage mais aussi peut être des limitations physiques. Pour les premières, quelque chose peut être fait notamment sur la précision des
mesures de franges et donc des mesures de contraste. Pour les dernières, Palinginis et al.
ont montré pour les boîtes quantiques II-VI que la largeur homogène (i.e. 380 ps) des BQs
étaient assez proche de la valeur théorique [1]. D’un autre côté, Flissikowski et al. n’ont
pas réussi à obtenir plus que 12 ps comme temps de cohérence pour un système similaire
[2]. Qui croire dans ce cas ? Qui est l’exception ? Les techniques de mesures effectuées étant
différentes, quelles sont les conditions expérimentales optimales à choisir ? Il semble à peu
près bien établi dans les boîtes faites de matériaux III-V que les temps de cohérences sont
tous les mêmes, en tout cas du même ordre de grandeur. Il semble que pour les matériaux
II-VI, la présence de charges éventuelles peut beaucoup varier d’un échantillon à l’autre.
Nous avons pu expérimenter ce fait sur 2 échantillons différents, l’un pour lequel à plus
de 95% les boîtes étaient chargées et l’autre qu’il l’était à 50%. De plus, si le problème
est dans le temps d’intégration total, alors cela veut dire que toute mesure qui serait trop
longue dans le temps (disons supérieure à 1 min, qui est le temps typique observé pour
les dérives dûes aux fluctuations de charges [3] et voir chapitre 6) serait vouée à l’échec
car les fluctuations de charges seraient trop importantes. Cela expliquerait pourquoi toute
mesure directe de spectre (mesure de la largeur homogène par haute résolution spectrale
[4] ou par hole-burning spectral [1])est bien plus efficace, avec des temps de mesure <
1 min, que toute mesure indirecte par spectroscopie de Fourier (voir nos résultats et [2]),
avec des temps de mesure ≫ 1 min.
184
7.1. Boîtes Quantiques II-VI en Microcavités
Une autre approche, dont nous avons déjà parlé, consiste à diminuer le temps de vie
radiatif d’une transition plutôt que de "rallonger" (par exemple en contrôlant l’énergie
d’excitation) le temps de cohérence. Le but dans les 2 cas est bien entendu de se rapprocher
de la condition T2 = 2T1 . En reprenant le formalisme du chapitre 2 où nous avons tenté de
décrire la théorie quantique de la lumière, nous allons décrire l’effet Purcell de réduction
du temps de vie radiatif [5]. Dans la section 2.1 du chapitre 2, nous avons vu que le
champ électromagnétique dans une boîte ou une cavité est quantifié. Nous avons pris
ensuite la limite d’une cavité infinie pour avoir tous les modes quantiques du champ
électromagnétique. Toutefois, rien ne nous empêche de considérer ce qui se passera si l’on
considère que l’on observe seulement une boîte de taille finie. La densité de mode autour
d’une résonnance sera plus élevée, ce qui augmentera la probabilité d’émissions spontanée
d’une boîte en résonnance avec la cavité. On peut montrer que le facteur de Purcell du
taux d’émission spontanée est donnée par :
3 Qλ3
(7.1)
4π 2 V n3
où Q = λ/∆λ est le facteur de qualité donné par le rapport de la longueur d’onde λ
par la largeur du mode optique de la cavité ∆λ à la longueur d’onde λ. V représente le
volume de la cavité et n l’indice du milieu. Ce facteur traduit le rapport du taux d’émission spontanée dans l’espace libre T10 avec le taux d’émission spontanée dans la cavité T1c :
Fp = T10 /T1c .
Fp =
Cette approche a été tout d’abord celle des groupes de recherche de physique atomique
(pour un passage en revue des expériences, voir Haroche et Kleppner [6]). Ce domaine
est appelé l’électrodynamique quantique en cavité. Les premières expériences ont été faite
dans les années 60 et se poursuivent de nos jours notamment à Paris dans le groupe de
Serge Haroche (voir par exemple [7]), Munich dans le groupe de Rempe [8] et Caltech
dans le groupe de Kimble [9] pour ne citer qu’eux. Les résultats les plus significatifs ayant
été obtenus dans les 10 dernières années avec l’observation d’oscillations de Rabi [10],
d’enchevêtrement atome/photon [11] ou encore l’émission de photons uniques comme nous
l’avons déjà mentionné auparavant (voir chapitre 2, section 2.2.1). Avec l’amélioration
des techniques d’épitaxies, il est apparu très vite que l’on pourrait insérer des boîtes
quantiques dans des microcavités épitaxiés [12, 13]. Ces microcavités faites de miroirs de
Bragg peuvent prendre différentes formes : en forme de piliers [12], de microdisques [14]
ou très récemment de cristaux photoniques [15]. Dans tout les cas, l’idée est toujours la
même de modifier l’environnement spatial de l’émetteur et donc de modifier son taux
d’émission spontanée. Les records de facteur de Purcell jusqu’à présent sont de 150 [14]. Il
est à noter que toutes les expériences avec des BQs insérées en cavités ont été faites avec
des matériaux III-V. Dans toutes ces expériences décrites, tout est entièrement épitaxié,
les miroirs de Bragg de la cavité autant que le plan de boîtes.
Pour les boîtes quantiques II-VI, il est beaucoup plus difficile de faire des miroirs de
Bragg. D’abord parce que les techniques d’épitaxies ne sont pas aussi bonnes que pour
les III-V, ensuite parce qu’il y est difficile de trouver une paire de matériaux qui peuvent
se superposer sans causer de défauts ou de dislocation (pratiquement il est difficile de
trouver deux matériaux avec des paramètres de maille identiques) et enfin parce que les
185
Chapitre 7. Conclusions et Perspectives
Fig. 7.1 – Schéma d’un micropilier dont les miroirs de Bragg sont faits de TiO2/SiO2 avec insertion
de boîtes quantiques CdSe/ZnSe au centre de la cavité formée. D’après [17].
couches des miroirs doivent être moins épaisse puisque la longueur d’onde est plus courte.
Pour toutes ces raisons, les miroirs de Bragg des boîtes quantiques II-VI sont formés à
partir d’oxydes. La Fig 7.1 montre un schéma d’un micropilier d’oxyde avec insertion de
boîtes quantiques au centre de la cavité formée. Les miroirs de Bragg du haut et du bas
sont de TiO2/SiO2 et les boîtes sont faites de CdSe dans ZnSe insérées dans une cavité
λ/2 de ZnSe [17].
7.1.2
Premiers Résultats
La technique de fabrication de micropiliers II-VI est toujours en cours de développement dans l’équipe même si toutefois, des premiers résultats ont été obtenus. Une thèse
sur ce sujet vient de s’achever, celle de Ivan-Christophe Robin qui a travaillé sur l’épitaxie
des boîtes quantiques de CdSe, que nous avons utilisé pour la plupart des travaux de cette
thèse, et la formation de miroirs de Bragg pour BQs II-VI. La figure 7.2-a) montre une
série de micropiliers placés selon un schéma prédéfini et dont les diamètres sont variables,
l’échelle étant visible en bas de l’image.
La Fig 7.2-b) montre une image d’un micropilier de 0.9 µm de diamètre nominal, dont
la structure est exactement celle décrite dans la figure 7.1 précédente. A nouveau, l’échelle
de taille est visible au bas de l’image. Ces images ont été prise à l’aide d’un microscope
électronique à balayage. On notera que les diamètres accessibles par lithographie peuvent
varier de 0.9 µm à 6 µm. Plus le pilier est large plus il est facile de le lithographier.
On notera également qu’à la vue de la formule de Purcell (7.1), un compromis doit être
trouvé entre volume de mode V le plus petit possible et facteur de qualité Q le plus
grand possible. Des piliers le plus petit possible ne sont pas forcément une solution à un
meilleur facteur de Purcell car dans le cas d’un diamètre trop petit, les modes optiques
ont tendance à "sortir" du micropilier et à dégrader le facteur Q [18].
186
7.1. Boîtes Quantiques II-VI en Microcavités
Fig. 7.2 – a) Série de micropiliers de diamètre variables placés selon un schéma prédéfini. b) Image
d’un micropilier de 0.9 µm de diamètre nominal, dont la structure est celle décrite par la figure 7.1.
187
Chapitre 7. Conclusions et Perspectives
Des premiers résultats de caractérisations optiques et dynamique ont pu montrer qu’il
y avait une relativement bonne identification des modes de cavités du micropilier même si
quelques modes inconnus, non-identifiés sont toujours présents [19]. Sur des diamètres de
piliers relativement grands (de 1 à 1.6 µm), des raies d’émissions intenses et relativement
bien isolées (en tout cas assez pour être discriminées sur notre montage) ont pu être
observées. Des mesures de temps de vie ont été faites sur ces raies d’émissions. A ces
mesures, couplées à des mesures de largeurs de modes, Robin et al. [19] ont démontré un
facteur d’exaltation du taux d’émission spontané F de 3.3. Ce facteur d’exaltation F est
un facteur de Purcell effectif, relié au facteur de Purcell idéal (7.1) par la relation :
F = Fp + γ
(7.2)
où γ.T10 est la fraction d’émission spontanée dans les modes de fuites puisque la cavité
optique réalisée n’est jamais parfaite et possède des modes de fuites possibles pour les
photons. Les auteurs ont pu mesurer des temps de vie en cavité T1c de certaines boîtes
quantiques pouvant aller jusqu’à 77 ps à comparer aux 300 ps du temps de vie d’une
boîte sans cavité. On est tout de même loin des meilleurs facteurs d’exaltation existants à
l’heure actuelle [20]. Toutefois, ce résultat est le premier en la matière et on peut estimer
que pour une première fois, les résultats sont encourageants. Au moment de l’écriture de
ce manuscrit, des échantillons pensés comme étant meilleurs (facteur d’exaltation d’au
moins 6) sont déjà sur le point d’être observés optiquement.
Avec ce premier échantillon, nous avons pu sur notre montage effectué des mesures
d’autocorrélation sur raie unique comme décrites dans le chapitre 5. La figure 7.3-a) présente le spectre d’un micropilier de 1.6 µm de diamètre pour une puissance P0 et la Fig
7.3-b) pour une puissance 50P0 . A 50P0 , nous avons basculé notre montage en mode autocorrélation et obtenu une courbe de dégroupement de photons en Fig 7.3-c). Le résultat
ne tranche pas sur l’unicité de la source (creux d’antibunching au-dessus de 50%, voir
chapitre 2 partie 2.1.3). De plus, nous n’avons pas effectué de mesures de saturation sur
la raie en question et nous ne pouvons pas savoir où nous nous plaçons sur la courbe de
saturation. Du reste, aucune mesure de saturation n’a jamais été effectuée sur cet échantillon ce qui est très dommageable. En effet, une réduction du taux d’émission spontanée
devrait conduire à une augmentation du seuil de saturation (temps de vie plus court implique plus de photons émis par la transition donc une saturation à plus forte puissance).
Ces premiers résultats sont tout de même prometteurs et doivent être poursuivis en détails avec le nouvel échantillon présenti comme étant meilleur comme nous l’avons déjà souligné. Les taux de comptage pour effectuer la mesure d’autocorrélation étaient 65.000 cps
(avec un fond de 2200 cps dans les mêmes conditions à côté de la raie) et de 115.000 cps
(avec un fond de 1800 cps). Le pixel temporel était de 12.2 ps et la durée totale d’acquisition T de seulement 60 s. Cela est à contraster avec les heures d’expériences effectuées
dans les résultats du chapitre 5. Les taux de comptage dans cette situation sont 10 à 15
fois plus importants que lors des expériences sur BQs sans cavités du chapitre 5. On voit
donc sur ces chiffres tout l’intérêt d’utiliser des microcavités qui en plus de réduire le taux
d’émission spontanée (donc d’augmenter le nombre de photons émis par l’émetteur) va
188
7.1. Boîtes Quantiques II-VI en Microcavités
Fig. 7.3 – a) Spectre d’un micropilier de 1.6 µm de diamètre pour une puissance P0 et pour une
puissance 50P0 b). c) A 50P0 , autocorrélation effectué en 60 s.
189
Chapitre 7. Conclusions et Perspectives
avoir une émission fortement directionnelle et donc favoriser la collection des photons.
Pour finir cette partie sur les microcavités à base d’oxyde avec des boîtes quantiques
en tant qu’émetteur de lumière, nous devons mentionner les améliorations à apporter
(et qui sont actuellement en cours) sur de tels systèmes. Il faut tout d’abord avoir une
meilleure maîtrise des qualités de surface des miroirs d’oxyde. Cela devrait sensiblement
améliorer le facteur de qualité Q. De plus, il faut travailler à améliorer les interfaces
oxydes/semiconducteurs qui ne sont pas optimales. Le mélange entre croissance de miroirs
d’oxyde et croissance d’épitaxie sous jets moléculaires ne facilitent pas le nombre de
manipulations à effectuer avant d’avoir un échantillon final, contrairement aux matériaux
III-V qui se font tout épitaxier.
7.2
7.2.1
Perspectives d’Expériences
Améliorations Techniques
D’un point de vue purement expérimental, il nous paraît important de specifier des
améliorations purement techniques nécessaires à la poursuite en toute pérennité des expériences futures. A l’heure actuelle, nous sommes capable d’effectuer avec notre montage
des mesures de corrélation de photons (autocorrélation et corrélations croisées), des mesures de longueur de cohérence et des mesures de temps de vie relativement rapide (pas
aussi bonnes qu’avec une caméra streak (>10 ps) mais tout de même des mesures de temps
de vie de l’ordre de 50 ps sont envisageables avec les photodiodes à avalanche rapides).
Plusieurs améliorations pourraient être cependant apportées. D’abord en terme de
spectroscopie, nous avons à notre disposition un monochromateur, modèle THR 1000 de
Jobin-Yvon, de distance focale équivalente de 1 m (avec possibilité de travailler en double
passage). Cela devrait améliorer notre résolution d’au moins un facteur 4. Des largeurs
spectrales de l’ordre de 10 µeV sont attendues par rapport à notre montage actuel, en
tout cas 50 µeV devraient être facilement accessibles. De telles mesures devraient nous
donner la vraie largeur de raies de boîtes quantiques et non pas une largeur limitée par
le montage. Bien sûr, il n’est pas question de remplacer l’un de nos spectromètres par
celui-ci mais plutôt de se servir de ce monochromateur comme d’un outil de mesure
d’appoint. Ce monochromateur étant très lourd et très volumineux, on pourrait tout à
fait envisager d’apporter la luminescence des BQs par une fibre pour effectuer des mesures
de spectroscopie.
Ces mesures pourraient alors être corrélées avec des mesures de temps de cohérence en
utilisant notre montage interférométrique type Michelson. En ce qui concerne ce montage,
comme nous l’avons déjà souligné au chapitre 6, celui-ci a aussi besoin d’être optimisé.
D’abord sur le nombre de photons que l’on peut espérer avoir par seconde sur les compteurs de photons. Cela n’est pas directement lié à l’interféromètre, en revanche, ce qui
l’est, c’est la stabilité de celui-ci. Comme nous l’avons déjà souligné, des mesures précises
de longueurs de cohérence, surtout lorsque l’on peut s’attendre à une contribution des
phonons acoustiques, ne peuvent se faire que sur des temps d’intégration relativement
190
7.2. Perspectives d’Expériences
longs (supérieurs à la minute idéalement mais certainement supérieurs à la demi-heure).
Un asservissement avec un laser monomode type Hélium-Néon en parallèle des mesures
sur raies excitoniques est certainement à envisager. Avant cela, nous devons identifier pour
sûr les causes du problème. Un asservissement de ce type n’est pas facile à mettre en place.
Un autre point important est la possibilité de pouvoir étudier des échantillons de
boîtes quantiques de la famille des II-VI bien évidemment mais aussi de la famille des
III-V. Il s’est avéré que durant ce travail de thèse, nous avons à deux reprises collaboré
avec des groupes travaillant sur des échantillons faits de matériaux III-V. Ces travaux de
collaboration ont été très fructueux et ont apporté des résultats sur des boîtes quantiques
anisotropes [21] et sur des BQs en microcavité [22]. Toute l’optique de notre montage
est conçue pour favoriser le visible mais on pourrait imaginer de rendre le montage plus
flexible pour permettre l’étude d’échantillons émettant à d’autres longueurs d’ondes, essentiellement le proche infrarouge.
7.2.2
Effet Hong-Ou-Mandel avec des Boîtes Quantiques II-VI
Bien entendu, le titre de ce travail de thèse sous-entend que la prochaine expérience
à tenter avec notre montage est celle de coalescence de photons, ou encore l’effet HongOu-Mandel [23] dont nous avons déjà parlé au chapitre 2, partie 2.3.4. Nous avons vu
que cette expérience prouve l’indiscernabilité de photons frappant en même temps et au
même endroit une lame 50/50, mais nous avons vu aussi que cet effet impose au préablable
d’avoir la condition T2 = 2T1 . Or nous avons aussi présenté dans le chapitre 6 que pour le
moment, cette condition était bien loin d’être satisfaite. Alors pourquoi tenter l’expérience
malgré tout ?
Dans le chapitre précédent, il était question de décrire nos expériences mais aussi
l’état de l’art des mesures de cohérence sur des boîtes quantiques uniques. Il est apparu
que intrinsèquement, il n’y avait aucune raison fondamentale pour que l’on s’écarte de
la condition T2 = 2T1 . A nouveau, on rappelle que des mesures de hole-burning spectral
sur des boîtes CdSe ont montré que le temps de cohérence d’un exciton dans une BQ est
pratiquement aussi long que son temps de vie (ce n’est toujours pas T2 = 2T1 mais il y a
tout de même un effet bien visible si T2 ≈ T1 ) [1]. L’une des raisons avancées pour T2 <<
2T1 est le temps de mesure bien plus long dans le cas d’une mesure interférométrique.
Par contre, pour l’effet de coalescence, il y aurait peut être un moyen de passer outre
ce problème. Considérons pour cela le montage de la figure 7.4. On peut reconnaître un
montage de µP L avec une lame séparatrice excitation/fluorescence, un microscope qui
focalise le laser et qui collecte la lumière émise par l’échantillon, le tout dans un cryostat
à hélium. A présent, si l’on suppose que l’excitation se fait par un laser impulsionnel, en
l’occurrence à l’aide d’un laser titane-saphir doublé, des impulsions toutes les 1/80 M Hz ≈
12 ns vont venir créer des excitons dans la boîte à intervalles réguliers. L’idée est alors de
venir placer un interféromètre de Mach-Zender (MZ1) avec phase variable pour pouvoir
dédoubler chaque impulsion laser. Toutes les périodes T = 12 ns il y aura alors deux
impulsions lasers séparées d’un certain temps tM Z . Ce temps ne peut excéder T et doit
être plus long que la durée de vie moyenne d’un exciton (de l’ordre de 250 ps) sous risque
191
Chapitre 7. Conclusions et Perspectives
Fig. 7.4 – Montage de coalescence de photons avec un Mach-Zender MZ1 pour le décalage des impulsions de pompe, avant la lame séparatrice excitation/fluorescence, et un Mach-Zender MZ2 sur la voie
fluorescence pour recombiner les photons et obtenir l’effet Hong-Ou-Mandel [23].
d’avoir plus d’un exciton par impulsion. Expérimentalement, on prendra tM Z = 2 ns pour
se défaire de toutes les contraintes précitées.
En sortie du microscope, sur la "voie" fluorescence, il suffit simplement de placer à
nouveau un interféromètre de Mach-Zender (MZ2) dont le retard est exactement tM Z pour
pouvoir avoir sur la dernière lame 50/50, deux impulsions lumineuses contenant chacune
au plus un photon mais jamais deux (si l’on se place exactement à tM Z ). L’effet Hong-OuMandel consiste donc à regarder une série d’impulsions doubles (séparées de tM Z ) tous les
T . L’effet de coalescence interdira de voir des coïncidences pour une superposition parfaite des impulsions sur la lame. Cela revient donc à regarder quelle est la "discernabilité"
de deux photons séparés seulement de tM Z = 2 ns. Il est raisonnable de croire que sous
certaines conditions d’excitations, les phénomènes de décohérence sont certainement très
faible sur une telle échelle de temps où l’on s’affranchit des effets de diffusion spectrale.
Pour une mesure de contraste, l’élément important est le temps passé sur chaque point
des franges d’interférences. Si la raie d’émission bouge, fluctue spectralement pendant ce
temps de mesure alors l’état d’interférence fluctue également et va conduire à une réduction du contraste. Cela est une assez bonne raison pour tenter l’expérience de coalescence
avant même d’avoir des boîtes quantiques en microcavités. Peut être que cela ne sera pas
suffisant et qu’il faudra malgré tout de même utiliser des BQs en microcavités mais seule
une expérience nous le dira.
192
7.3. Conclusion Générale
7.2.3
Protocole de Génération d’Intrication en Temps-Energie
Pour terminer cette section "perspectives d’expériences", nous allons décrire une expérience proposée par notre groupe basé sur l’enchevêtrement en temps-énergie, encore
appelé time-bin [25].
L’idée de départ est dû à James Franson de l’Université du Maryland en 1989 [26]
qui montra que l’on pouvait créer un état enchevêtré comme celui décrit dans le chapitre
3, section 3.3.3 mais non plus en polarisation mais en retards temporelles par méthodes
interférométriques. L’enchevêtrement créé de cette façon est alors plus robuste que celui
créé en polarisation. La grande différence se fait sentir lorsque l’on veut envoyer des photons de la paire à longue distance. Cela nécessite alors d’utiliser des fibres optiques dans
lesquelles les photons vont pouvoir se propager sur une centaine de kilomètres, tout en
conservant leur état d’enchevêtrement. On sait que la polarisation d’un photon n’est pas
préservée dans une fibre, du moins certainement pas sur de telles distances. Il paraît donc
difficile de transporter l’état quantique de la partie 3.3.3 sur de grandes distances.
C’est dans ce cadre que s’inscrit l’article de Simon et Poizat [25] puisqu’il y est décrit
la possibilité de créer des paires de photons enchevêtrées en time-bin avec de surcroit
une façon de maîtriser le nombre de paires de photons créées par une impulsion laser
excitatrice. Pour cela, les auteurs envisagent de faire l’expérience en utilisant une cascade
atomique à 2 photons ou en utilisant la cascade biexciton-exciton qui émet elle-aussi une
paire de photons comme nous l’avons déjà vu au chapitre 5. Sans rentrer dans les détails, à
l’aide de deux excitations laser et en s’appuyant sur les niveaux Xd , X2 et Xb , les auteurs
ont pu montré que la création d’une seule paire de photons à la demande est parfaitement
réalisable.
Ensuite, pour la création d’enchevêtrement en time-bin lui-même et non pas simplement la création de paires, il faut alors utiliser un montage similaire à celui décrit pour
l’expérience de Hong-Ou-Mandel de la figure 7.4. La différence étant principalement que
l’on doit superposer un laser non-résonnant (donc au-dessus des barriéres) au laser impulsionnel déjà en place pour l’expérience de Mandel. Il faut également, sur chaque détecteur
placé un monochromateur dont l’un sera placé sur la raie biexcitonique et l’autre sur la
raie excitonique. Cette expérience, bien que difficile à faire au premier abord, n’est pas
irréalisable à l’heure actuelle.
7.3
Conclusion Générale
En conclusion générale, il est bon de revenir sur les objectifs de départ de ce travail
de thèse, sur ce qui a été fait, ce qui n ’a pas été fait et pourquoi, et ce qui reste à faire.
Le sujet initial était la réalisation de porte logique quantique tout optique. Pour cela,
il nous fallait commencer par obtenir une source de photons uniques indiscernables. Les
boîtes quantiques semiconductrices ont montré depuis une dizaine d’années qu’elles remplissaient plutôt bien les critères à atteindre pour une telle source. De plus, la spécialité
193
Chapitre 7. Conclusions et Perspectives
des équipes de recherches de Grenoble dans les semiconducteurs II-VI était d’autant plus
attractive que les boîtes quantiques faites à base de ces matériaux n’ont pratiquemment
pas été étudiées jusqu’à présent et présentent des durées de vie 5 à 6 fois plus courtes que
les boîtes quantiques que l’on qualifierait de classiques faites à partir de semiconducteur
de la famille des III-V. Cependant, ces temps caractéristiques plus courts ont nécessité
la mise en place d’un montage de corrélations de photons et de mesures de durées de vie
plus rapide que les montages d’autres groupes travaillant sur la même thématique. Nous
avons montré que cette tâche a été atteinte et que notre montage expérimental basse
température à bonne résolution temporelle et à haute résolution spatiale et spectrale est
bien adapté pour l’étude de tels systèmes. Notre partie expérimental de corrélations de
photons a également été validé avec succès.
Toutefois, à la vue de ce travail de thèse, il est apparut que, contrairement à ce qui
était espéré, les boîtes quantiques II-VI ne sont pas, pour le moment, très bien adaptées
pour faire des expériences d’optique quantique. En effet pour commencer, il paraît difficile
à la vue de la technologie actuelle de diminuer de façon conséquente la densité de boîtes
par cm2 . Ceci est un gros désavantage car la plupart des meilleurs résultats précédents sur
boîtes quantiques uniques ont été obtenus avec seulement une boîte sous le microscope.
Même si spectralement chaque boîte peut être isolée, la présence proche (spatialement !)
d’autres boîtes que celle étudiée ne peut que nuire, entre autre, aux mesures de cohérence
ou de dégroupements de photons. En effet, des effets tunnels ou de type Förster de transfert d’excitation sont toujours à envisager dans de telles conditions. D’un certain point de
vue, le couplage entre boîtes peut être une bonne chose mais seulement lorsque ce couplage est contrôlé. On se référera en particulier aux travaux sur les molécules quantiques
(Quantum Molecules) [27, 28]. En plus d’un montage type Hanbury-Brown Twiss, nous
avons donc mis place un interféromètre de Michelson nous permettant de mesurer les longueurs de cohérence des photons émis par la recombinaison des excitons dans la boîte. Cet
outil indispensable nous a permis de mesurer directement le temps de cohérence T2 et de
se rendre compte que peut être, les boîtes quantiques de la famille des II-VI connaissent
des diffusions spectrales assez conséquentes et malheureusement à effet catastrophique
pour les effets que nous voudrions voir. Le premier est bien entendu l’effet de coalescence
de photons. Tout est actuellement en place pour tenter cette expérience. A nouveau, ce
qui pourrait empêcher son observation serait les défauts de la source elle-même. Avec la
fabrication de microcavités adaptées aux boîtes quantiques II-VI, l’espoir est toujours de
mise même si il est pratiquement déjà établi qu’il est pratiquemment impensable d’espérer obtenir des facteurs de Purcell aussi bon que ceux obtenus par des boîtes III-V en
microcavités.
L’avance des matériaux III-V en optique quantique et dans le domaine de l’information
quantique n’est pas simplement historique. Cette avance ne semble pas être rattrapable
d’un point de vue technologique. Le fait que la Nature ait donné un paramètre de maille
pratiquement identique à GaAs et AlAs est un don que les matériaux II-VI ne connaissent
pas. Ceci dit, durant ces trois années, ce travail de thèse s’est donc détourné de l’optique
quantique et de l’information quantique pour se focaliser plutôt sur la physique des boîtes
quantiques et des semiconducteurs. Les expériences d’excitation à deux photons infrarouges sont un bon exemple d’une orientation qui n’était pas au départ prévu mais qui
est potentiellement intéressante et dont pratiquement tout reste à faire.
194
7.3. Conclusion Générale
Enfin personnellement, j’ai beaucoup appris durant ces 3 années sur la physique des
semiconducteurs, la physique des matériaux et la physique du solide en général. Sujets, qui
au début de ma thèse n’étaient pas mes spécialités. L’excellent environnement scientifique
dans lequel j’ai travaillé a beaucoup contribué à ma compréhension de ces sujets. Les
aléas et autres circonstances diverses et variées me laissent avec une certaine frustration
de ne pas avoir fait plus. Après avoir travaillé pendant trois ans sur ce montage optique,
il semble que celui-ci soit à présent prêt à donner des résultats intéressants.
195
Chapitre 7. Conclusions et Perspectives
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