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Pompage optique de 3He à basse température
René Barbe
To cite this version:
René Barbe. Pompage optique de 3He à basse température. Physique Atomique [physics.atom-ph].
Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 1977. Français. �tel-00011827�
HAL Id: tel-00011827
https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00011827
Submitted on 8 Mar 2006
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destinée au dépôt et à la diffusion de documents
scientifiques de niveau recherche, publiés ou non,
émanant des établissements d’enseignement et de
recherche français ou étrangers, des laboratoires
publics ou privés.
UNIVERSITÉ
DE PARIS
LABORATOIRE DE PHYSIQUE
DE L’ÉCOLE NORMALE
SUPÉRIEURE
THESE DE DOCTORAT D’ETAT ES SCIENCES PHYSIOUES
présentée
A L’UNIVERSITE Pierre et Marie CURIE
PARIS VI
par
René BARBE
pour obtenir le
Sujet de la Thèse : POMPAGE OPTIQUE DE
He
3
grade
de Docteur ès Sciences
A BASSE TEMPERATURE .
Soutenue le 24 Juin 1977
Devant le Jury
composé de :
MM.
J. BROSSEL
M, BIENFAIT
J. MARGERIE
B. DECOMPS
B. CAGNAC
F.
LALOË
Président
Examinateurs
THESE DE DOCTORAT D’ETAT ES SCIENCES PHYSIQUES
présentée
A L’UNIVERSITE Pierre et Marie CURIE
PARIS VI
par
René BARBE
pour obtenir le qrade de Docteur ès Sciences
Sujet de la Thèse : POMPAGE OPTIQUE DE
He
3
A BASSE TEMPERATURE .
Soutenue le 24 Juin 1977
Devant le
Jury composé de :
MM.
J. BROSSEL
M.
J.
B.
B.
F.
BIENFAIT
MARGERIE
DECOMPS
CAGNAC
LALOË
Président
Examinateurs
Ce travail
été effectué
a
Hertzienne de l’Ecole Normale
au
Laboratoire de
Supérieure
au
cours
des années 1971 - 1976.
Monsieur le Professeur J. BROSSEL m’a accueilli dans
de la tâche délicate du
cette
période
lules
d’expérience. Je tiens à lui exprimer ici toute
chargé
et s’est
Spectroscopie
son
groupe durant
ma
reconnaissance.
Ces recherches ont été commencées à l’initiative de F.
dont
fique
j’ai
pu
apprécier pendant
et la profonde
sont à la base des
pour
ses
techniques
Normale
compréhension
expériences
conseils et
Je
veux
ces
son
années la très grande culture scientide la
physique. Beaucoup
ma
gratitude à
Supérieure qu’à l’Université
tous
mes
ses
idées
Pierre et Marie Curie,
mécanique,
et de la
gestion des commandes,
pour la
cette thèse.
collègues
Sans
de
l’électronique,
eux,
des
équipes
aussi bien à l’Ecole
aide dans les domaines de la
tirage de
de
réalisées. Je le remercie de plus vivement
et administratives du Laboratoire,
crits et le
LALOE,
aide.
exprimer
cryogénie,
des cel-
remplissage
ce
la
pour leur
de la verrerie
frappe
des
manus-
travail n’aurait pu être
mené à bout.
Je voudrais enfin remercier tous
ne
m’ont
ménagé
ni leur
sympathie,
Qu’ils trouvent ici l’expression de
mes
camarades chercheurs.
Ils
ni leurs encouragements, ni leur aide.
ma
reconnaissance et de
mon
amitié.
TABLE DES MATIERES
INTRODUCTION :
Chapitre
I :
p.1
Etude de la relaxation
H
3
e
sur la paroi de
p.11
1) Rappel : Relaxation de l’orientation par collision
des atomes
sur
une
paroi.
p.11
A- Généralités sur la relaxation.
B- Un modèle simple de la relaxation
sur
la paroi.
C- Variation du
la
p.11
p.16
temps de séjour
avec
p.19
p.25
température.
D- Un
He.
exemple : l’hélium 3
2) Montage expérimental .
ABC-
p.27
Cryostat et support de cellule.
Pompage optique - Détection.
Dispositif de décharge.
p.28
p.30
p.31
3) Expériences préliminaires - Relaxation nucléaire
sur
le
p. 23
verre.
de P(03C3
)
+
A- Etude
en
fonction de la
p.33
température.
B- Etude de la relaxation nucléaire en
fonction de la
C- Interprétation des
en
fonction de 03B8.
D- Prédictions concernant les valeurs de
le pyrex à 4,2K.
p.36
température.
courbes P(03C3
)
+
p. 38
p.48
R
T
sur
Chapitre
II :
p.50
Relaxation sur les enduits cryogéniques
1) Pompage
en
présence
d’un enduit
d’hydrogène
solide,
+
de
)
P(03C3 en présence d’un enduit
solide.
Variation de P(03C3
) et de T
+
1
en fonction
p.51
A- Etude
p.51
d’hydrogène
BC-
2) Mesure de
la température.
He à
Comparaison du pompage optique de 3
300K et à 4.2K avec enduit d’hydrogène.
R
T
en
l’absence de
décharge.
A- Principe de la mesure.
B- Relaxation magnétique.
C- Résultats et discussion.
de
p.53
p.55
p.59
p.60
p.62
p.66
2
3) Discussion des résultats
AB-
)
+
P(03C3
03B8.
Quelques remarques
en
prétation.
guise de
III :
les enduits
fonction de
C- En
Chapitre
sur
cryogéniques.
p,67
p.68
vue
d’une inter-
au
Chapitre II.
conclusion
p,73
p.79
Mesure de la section efficace d’échange de métastabilité
à 4, 2K
p.81
1) Rappels théoriques.
A- Généralités sur l’échange de
B- Influence de la température.
C- Principe de la mesure.
2) Résultats
expérimentaux
et
p.81
p.81
métastabilité.
p.85
p.87
discussion.
p,92
A- Mesure.
B- Résultats et discussion.
C- Conclusion au Chapitre III.
Chapitre
IV :
p.92
p.95
p.100
Relaxation par inhomogénéités de champ de radiofréquence
1) Point de
vue
p.102
microscopique.
p.102
A-Introduction.
p.102
B-Champ de radiofréquence parfaitement
inhomogène - Courbe large,
C-Champ de radiofréquence comportant une
partie homogène . Courbe fine.
D-Discussion : Dans quelles conditions
expérimentales la courbe large apparait-elle
2) Point de
vue
macroscopique.
A-Equation
B-Solution
de
Bloch-Torrey.
approchée de l’équation
p.117
p.123
p.124
de
p.124
l’aimantation
C-Probabilité résonnante de relaxation longitudinale.
V :
Mesure
H
3
edu coefficient
à
4,2K
de diffusion de
1) Quelques rappels
sur
A-Mélanges
la diffusion.
binaires.
p.112
p.115
3) Vérification expérimentale.
Chapitre
?
de
Bloch-Torrey .
l’expérience.
B-Comportement résonnant de
longitudinale.
p.110
p.114
C-Discussion des résultats.
A-Principe
p.105
p,127
p.129
p.133
p.133
p.133
3
B-Le
problème
de la self-diffusion.
p,137
2) Diffusion de l’orientation.
A- Méthode des échos de spin.
B- Section efficace de diffusion de
p.140
p.140
l’orienta-
tion.
C- Modèle simple de la diffusion de
l’orientation.
3) Mesure des coefficients de diffusion à 4,2K
A-Mesures de D.
B-Discussion des résultats.
C.Conclusion au Chapitre V.
CONCLUSION :
p.144
p.148
p.152
p.153
p.157
p.161
p.164
I N T R O D U C T I O N
Some like it cold
Le travail que
He
3
à basse
température.
allons
nous
présenter
classes
température.
dire que le terme de pompage
peut
orien-
une
pour l’étude de divers
possibilité
processus faisant intervenir l’hélium à basse
de
optique
Notre but était d’obtenir par cette méthode
tation nucléaire à 4,2 K et d’utiliser cette
On
le pompage
concerne
He
3
de
optique
recouvre
deux
d’expériences différentes.
2022Création d’une orientation dans les deux sous-niveaux hyperfins F=1/2
1
S
3
2
,
et F=3/2 de l’état métastable
He
3
F=3/2 (le spin nucléaire de
cher de l’orientation
pour la
première
ou
de
fois par
ou
d’un
dans le sous-niveau
alignement
vaut I=1/2). Une telle
l’alignement
Colegrove
He, qui
4
1de
S
3
2
du niveau
et Franken
expérience
]
1
[
est à rappro-
fut réalisée
1960.
en
2022Création d’une orientation nucléaire dans l’état fondamental 1
de
He.
3
Le pompage
structure
possible, puisque la
]
2
largeur naturelle [
dire obtenir
une
0
S
1
direct par la raie de résonance de cet état n’est pas
optique
hyperfine
des niveaux
. Il faut donc recourir à
un
orientation de l’état métastable
P
1
est
plus petite que
la
pompage indirect, c’est-à-
1(à
S
3
2
la fois nucléaire et
électronique), puis transférer l’orientation nucléaire dans l’état fondamental
au cours de la désexcitation de l’état métastable. Ce pompage indirect a été
réalisé pour la
les collisions
première
d’échange
fois
en
en
température ordinaire
pratique inséparables,car
métastable (l’inverse de la
temps
pour
un
du
cycle
être
Nous
le
est
de pompage
n’en est pas de même à très basse
Le pompage
les deux
optique
étapes
en
utilisant
du pompage indirect de
He
3
temps d’échange de métastabilité pour le
probabilité d’échange
métastable donné)
caractéristiques
]
3
[
de métastabilité.
A
sont
1962 par Walters et coll.
beaucoup plus
optique
]
4
[
de métastabilité par unité de
court que les autres
. Nous
verrons
temps
plus loin qu’il
température.
de l’hélium à
température
ordinaire s’est révélé
technique très intéressante dans plusieurs domaines de la physique.
citerons quelques expériences, en essayant de dégager l’intérêt éventuel
une
des basses
températures.
2
A) Expériences utilisant le pompage optique du métastable
1
S
3
2
.
a) De nombreuses collisions du type ionisation Penning, correspondant
à la réaction :
peuvent être étudiées
soit
un
de la
atome, soit
une
tiel d’interaction He
ces
température
1
S
3
2
,
ou
Les
courbes.
(2
)
1
S
3
-X
cas
sont ceux où X
En
la forme des courbes du
sur
et
présence
la
la section efficace
général
renseigne
sur
la molécule
être
dépend
poten-
d’éventuels croisements
particulièrement intéressants pour
représente
He (X peut
4
1de
S
3
2
du métastable
optique
] [
5
)[
].
6
molécule
et cette étude
température,
entre
par pompage
2
H
,l’atome
étude à basse
une
He dans l’état
l’atome Ne dans l’état fondamental lors du transfert d’excitation quasi-
résonnant :
(On sait que
ce
transfert d’excitation est à la base du fonctionnement du laser
Hélium-Néon).
L’effet du pompage optique
c’est-à-dire de l’orientation
Sevastiyanov
sion
et Zhitnikov
)
1
S
3
He(2
-Ne
par Barbé et coll
a
sur
électronique
]
7
[
) - He(2
1
S
3
He(2
) ,
1
S
3
la collision
du niveau
et par Schearer et
2
1
S
3
,a
Riseberg
été étudié par
]
8
[
. La colli-
été étudiée par pompage optique et effet Hanle jusqu’à 77K
]
9
[
,
et la section efficace de
dépolarisation
a
été compa-
rée à la section efficace de quenching.
b) Le pompage optique du niveau
important
dans
l’étude de
l’échange
1
S
3
2
de
He
3
de métastabilité
C’est l’orientation du spin nucléaire de
a
joué
symbolisé
He qui permet
3
un
rôle très
par la réaction :
de détecter
l’échange
des noyaux
(ceci n’implique pas nécessairement l’existence d’une orientation nucléaire dans
l’état fondamental pourvu que le métastable soit orienté). La section efficace
3
de métastabilité
d’échange
],
10
[
été mesurée
a
mais les résultats obtenus doient
jusqu’à 63K par Colegrove et coll
être multipliés par 9/4 pour tenir
compte de la conservation du spin électronique
cours
au
de
Une
l’échange.
nouvelle valeur de la section efficace à 300K, déduite d’une théorie rigoureuse,
a
] .
11
[
été donnée par Dupont-Roc et coll
d’échange de métastabilité décroit très vite
]) .Le domaine
12
lorsque la température diminue (Buckingham et Dalgarno ,[
des basses températures a été exploré jusqu’à 17K par Rosner et Pipkin [
] .
13
Zhitnikov et coll [
He
] ont mesuré à 77K les sections efficaces d’échange 3
14
La section efficace
He(1
4
)
0
S
) - 1
1
S
3
(2
He(2
)
1
S
3
- S
1
H
3
)
0
e(1et
et
les ont trouvé différentes
(dans le rapport 0,58 ).
c) L’étude des mécanismes d’excitation dans
enrichie par l’utilisation du pompage
D
1
l’excitation des niveaux
et
D
3
de
optique. Dupont-Roc
He [
3
] ,
15
du
de l’orientation de
rapide
et du
spin électronique
spin nucléaire
Les taux d’excitation
du gaz,
4 K)
10
car
les électrons ont
même dans
1
S
3
2
été
et Leduc ont étudié
la contribution de
d’autre part par
été étudiée.
a
ne
température
dépendent
pas de la
température
élevée (de l’ordre de plusieurs
faible. En revanche
proportion
a
Le rôle de la conservation
dernier.
électronique
une
notable de la
augmentation
une
décharge
une
ce
décharge
séparant
en
l’état fondamental d’une part, et celle de l’état
destruction
une
pourrait attendre, à priori,
on
des métastables à basse
du fait du ralentissement des processus de diffusion
vers
la
température,
paroi.
B) Expériences utilisant le pompage optique du fondamental.
a) Une des premières applications de l’orientation nucléaire de l’état
He
3
fondamental de
été l’étude de la relaxation de surface
a
récipient.
En effet,
aux
la relaxation
dipolaire
en
du
du gaz est
négligeable (en
magnétique, importante
Fitzsimmons et coll
nucléaire de la
verre.
sur,
ou
perméation
L’homogénéité
cas
revanche la
optique,
magnétique entre les atomes
relaxation par inhomogénéités de champ
temps de diffusion, est souvent génante).
sur
et de la nature de la
il existe
dans la
parois
volume due à l’interaction
ont étudié l’influence
température
Suivant le
faibles densités utilisées pour le pompage
pour les courts
]
16
[
les
sur
un
ou
paroi)dans
de leur solénoïde et le
le temps de relaxation
paroi pour plusieurs types
deux mécanismes de relaxation
l’intervalle de
temps
température
de
(absorption
63-300 K.
de diffusion dans les cellules
4
utilisées
xation
permettaient pas à
ne
de 9
]
16
[
précédents
tous les cas,
jours. Dans
à 2
supérieurs
longitudinale T
1
à 373 K les auteurs
auteurs de mesurer des
ces
ont obtenu
décroît
1
T
divers métaux
He
3
b) L’orientation nucléaire de
copie
et
en
ment d’un
métrologie .
Robinson et Than
sous-niveaux de l’état fondamental
ne
de 32 6.I1
circuit accordé
]
19
[
de Landé
He
3
Landé nucléaire de
cellule à 300 K,
déterminée par
ont décrit le fonctionne-
dans
un
champ magnétique homogè-
et la
).
0
S
1
(1
thermiques dans
]
20
[
)
1
S
3
(2
le
ont mesuré le
et du facteur de
Les deux gaz étaient contenus dans la même
de raie de la résonance de
largeur
l’échange
He
4
de
électronique
du fonction-
spins polarisés.
Leduc et coll
expérience
spectros-
en
de métastabilité
avec
He.
3
Dans
4
He
une
)
1
S
3
(2
telle
était
expérien-
températures permettrait de diviser les largeurs
supérieur à 100, les inhomogénéités magnétiques et la
l’utilisation des basses
de raie par
décharge
un
facteur
devenant les
causes
principales d’élargissement.
He,
3
c) Le pompage optique de
à 1K ,
température inférieure
aire de
He liquide
3
rature ordinaire et
a
(M c Adams
à la pression de vapeur saturante à
tube limitait la
0,15%. La mise
au
]
21
[
communiquait par
). La cellule de pompage était à tempéun
tube
avec
point du pompage optique de
devrait permettre de gagner deux ordres de
He
3
eu
He liquide
3
le réservoir de
polarisation nucléaire du liquide à
Plusieurs travaux ont
He
3
une
aux
plus froides
du
valeur de l’ordre de
très basses
températures
grandeur.
pour but de réaliser des cibles
polarisées
destinées à des
la construction d’un
expériences de physique nucléaire. Citons par exemple
He gazeux
système de circulation et de compression de 3
orienté ( Timsit et coll
] ) .
22
[
températures pourrait apporter
une
été utilisé pour réaliser l’orientation nuclé-
dans le cryostat. Une forte relaxation dans les parties les
de
] .
18
[
et Ganière
afin de réduire les fluctuations
d’une autre
cours
et
verres
la transition entre les deux
He,
3
de
de
types
applications
des
a
sur
entoure le réservoir de
qui
rapport du facteur
ce
0
S
1
de l’ordre
1
T
pourrait être intéressant d’abaisser la température
nement d’un tel maser,
Au
]
17
coll[
Myint
Zeeman oscillant à 103 khz
maser
valeur de
plusieurs
sur
été étudiée par Timsit et
a
une
expérience
autre
une
dessous de 100K.
en
He
3
La relaxation nucléaire de
sur
jours. Dans
temps de rela-
de
Dans
ce
domaine aussi
grandes améliorations.
l’usage
des basses
5
d) Les
mesures du
coefficient de self-diffusion d’un corps pur
utilisent le spin nucléaire pour
"marquer" les
atomes.
Beaucoup d’expériences
polarisation
l’équilibre thermodynamique dans un milieu dense.
aussi possible d’opérer sur un milieu dilué, en créant l’aimantation
partent de la
Mais il est
à
nucléaire par pompage optique. C’est ainsi que Barbé et coll.
le coefficient de self-diffusion de
champ
de
He
3
à 300 K par
d’onde de
longueur
Broglie des atomes
portée du potentiel d’interaction He-He ,
qui
ont mesuré
méthode de relaxation
une
en
radiofréquence inhomogène.
Il serait interessant de refaire cette
se
]
23
[
manifestent
partition
De
sur
et il
peut apparaître des effet quantiques
les sections efficaces totales, même moyennées sur la résur
cosité et le coefficient de diffusion de la chaleur, pour
mesures
La
d’hélium devient alors grande devant la
de Maxwell. De tels effets ont été observés
nombreuses
au-dessous de 10K.
mesure
(citons par exemple Taylor et Keller
Pour étendre le pompage optique de
He
3
le coefficient de vis-
lesquels
]
24
[
basses
aux
on
dispose
de
).
températures ,
il
les phénomènes qui gouvernent ce processus, et surtout
leur variation avec la température . Nous allons donc maintenant exposer succinctement le principe du pompage optique de
He, en dégageant les paramètres
3
est
important
de connaître
ferons ensuite le
importants. Nous
paramètres, à
Le
] [
3
[
]. Une
4
1 Torr
une
la date à
principe
laquelle
sur
avons
optique de
cellule de verre contient le gaz
(mesurée à 300 K), dans lequel
proportion
un
nous
du pompage
une
l’état de la recherche, concernant
commencé
dans
une
faisceau de lumière circulairement
correspondant à la
transition
P - 2
3
2
S,
3
S
3
2
travail.
donné dans les références
une
pression
de l’ordre de
parallèle
polarisée
émis par
de
une
au
orientation
électronique
dans le niveau
de l’ordre de
quelques
-6
10
.
champ magnétique B
0
,
longueur d’onde 1,083 03BC ,
lampe à hélium (Figure 1).
L’absorption de lumière circulairement polarisée
une
ces
de faible intensité entretient
décharge
direction
ce
3
H
e est
He à
3
d’atomes métastables dans l’état
La cellule est éclairée ,
par
point
S , accompagnée
3
2
donne naissance à
d’une orientation
couplage hyperfin. Cette orientation nucléaire est transférée
à l’état fondamental au cours des collisions d’échange de métastabilité, qui créent
nucléaire à
cause
du
couplage entre l’état fondamental et l’état métastable. Dans une telle expérience, trois paramètres principaux sont susceptibles de variations importantes avec la
un
température :
6
2022 Le
S)
1
(1
les orientationsdes niveaux He
couplage entre
du
métastabilité, qui détermine l’intensité
de
temps d’échange
et
S ).
3
He(2
2022 Le temps de relaxation de l’orientation nucléaire dans l’état
fondamental.
qui détermine l’absorption du
2022 Le nombre d’atomes métastables,
faisceau de pompage, c’est-à-dire la
la lumière
sur
une
tastable passe de
S)
couplage He( 1
niveaux excités ;
le
dans l’état fondamental
de métastabilité pour le mé-
-6sà77K
3.10
aux
températures plus
de
-4sà
10
et à
basses.
Il
du temps de diffusion,
en
faut
ne
résulte
par collision
inverse
soit
temps
-2
10
s
de
électronique
couplage
à 4.2 K.
comme
1
S
3
2
possibles (réexcitation
dans
différents
vers
fait soit par émission
se
soit pour les métastables
Le
plus négliger réside
spontanée
pour
par destruction
sur
pour le métastable est de l’ordre
Le coefficient de diffusion de l’atome
].
25
[
été mesuré entre 300 K et 1 K par Fitzsimmons et coll
processus sont
] .
13
][
10
[
17K
beaucoup moins intense à basse température
est
couplage qu’il
He (1
3
S)
1
parois de la cellule.
a
temps d’échange
K à
S)
3
(2
-He
couplage
les niveaux radiatifs,
)
1
S
3
(2
encore
cause
l’excitation des atomes
He
4
cinétique prélevée
ordinaire.
Une autre
les
le
-7sà300
2.10
prévoit qu’il augmente
qu’à température
He
3
densité constante d’atomes
correspondant à 1 Torr à 300 K,
que le
de moment
polarisée.
a) Pour
On
quantité
des métastables,
échange
de
charge
D’autres
les
avec
ions, etc).
A
température ambiante,
niveau métastable (liés à
ou
à
aux
collisions
-3
10
ou
temps caractéristiques
les
des
l’absorption
dépolarisantes
avec
mental
décharge)
sont évalués
-4s [
10
] .
1
longitudinal
décharge
photons polarisés circulairement,
les électrons de la
b) A température ordinaire, et
tion
du pompage du
conduisant à
en
l’état métastable
un
cours
de pompage,
le
de l’orientation nucléaire est déterminé par la
dans la cellule,
avec
en
particulier
[
]
4
.Ce
par le
couplage
temps
présence
de la
intense de l’état fonda-
temps de relaxation
est de l’ordre de
taux d’orientation nucléaire de l’ordre de 10% et à
rapport signal/bruit.
de relaxa-
un
2
10
très bon
s,
Fig. 1
He
Schéma du pompage optique de 3
7
A très basse
la relaxation
sera
du
rapide
de
on
peut supposer que le phénomène dominant
les parois de la cellule, à
sur
séjour
de
temps
température
des atomes
]
16
[
à 4,2 K, Fitzsimmons et coll
mesure
supérieure
pour le
de relaxation
temps
parois. Au
sur ces
de
cause
l’augmentation
d’une tentative
cours
ont évalué à 2 minutes la limite
la paroi. En revanche,
sur
à 4.2 K de leurs résultats obtenus entre 100 K et 63 K donnerait
-7
10
dre de
chiffre peu
s,
puisque très inférieur
Enfin
la paroi,
des
liquide
temps
Mais
ce
]
26
[
signification physique
ont mesuré le
temps de relaxation
un
et celle du gaz sous 10 atm à 300K).
extrapolé
résultat, obtenu
à haute
Des
impuretés.
]
27
[
dans
de relaxation
dégazée
aux
supérieure
du
faibles densités est de l’ordre de 1 seconde.
précautions particulières
sans
température,
A 4,2 K la limite
met surtout
en
avec
paroi de nylon
une
non
évidence le rôle considérable des
temps beaucoup plus longs ont été mesurés par Chapman et Richards
dans les mêmes conditions de
très bien
Pyrex
purifiée
précaution jusqu’à
sans
une
de l’or-
temps
récipient de nylon de 0,25 cm de diamètre intérieur, pour
densités comprises entre 10
-1 et 10
-3gcm
-3(c’est-à-dire la densité du
sur
de
et coll
Luszczynski
de
un
de diffusion dans la cellule.
temps
au
dépourvu
mais
encourageant
l’extrapolation
par
densité de
une
valeur de l’ordre de 0,1
c) Venons-en enfin
domaine des
température et de densité, mais sur une paroi
bombardement électronique et dégazage. Extrapolés
-7
10
mesures
=
1
S
3
,
1,2
P
3
2
-2
1,083 03BC ,
de la section efficace
couplée
d’échange
est celui du pompage
qui
de la densité des atomes
Citons par exemple le travail de Greenhow
la raie 03BB
Torr à 300 K) ils donnent
nombre d’atomes métastables dans la cellule.
au
l’hélium il existe plusieurs
-3(~1
cm
s.
de faible intensité
décharges
g
]
28
[
émise par
qui
une
a
optique
He(2
S
3
)
Dans le
de
à 300 K.
utilisé l’absorption de
lampe à
He .
4
Une valeur
de métastabilité à été déduite de cette
mesure
à l’étude de la résonance nucléaire de l’état fondamental. Pinard et Leduc
]
29
[
ont utilisé
S)
3
(2
et des ions
résonance
une
méthode indirecte pour
He (1
3
+
S),
2
magnétique
basée
sur
mesurer
la densité des atomes
He
3
l’étude des caractéristiques de la
dans le métastable et dans le niveau fondamental de l’ion.
Nous n’avons pas trouvé de données relatives à la variation de la
densité des atomes métastables entre 300 K et 4.2 K , dans
une
décharge
faible.
8
Nous allons terminer cette introduction par
résumé de notre
un
travail.
a) Etude de la relaxation
La
première partie
lution de l’aimantation dans
du
Chapitre
Le
séjour).
montage expérimental
avons
insisté bien entendu
et
particulier
en
disparition
1à
S
3
2
ble
sur
imposées
de l’orientation nucléaire
sur
en
la paroi,
partie ;
par les basses
l’évo-
sur
le rôle du
temps
nous
températures
liquide.
I expose les résultats des
Chapitre
dans des cellules de
par 100 entre 40K et 20K)
rappels
est décrit dans la deuxième
par l’utilisation de l’hélium
expériences effectuées
aux
(l’accent est mis
les servitudes
sur
La troisième partie du
la
I est consacrée
cellule à la suite des collisions
une
et sur la relaxation d’un atome adsorbé
de
la paroi.
sur
verre
sans
premières
enduit. Ces résultats sont
dessous de 20K (elle est divisée
persistance d’une forte orientation du métasta-
et la
4,2K. Le premier est lié à l’augmentation du taux de relaxation
paroi quand la température diminue,
comme
l’ont montré les
mesures
du
temps
la
sur
de
relaxation.
Le
La
première partie
dessous)
comparable à
est
décrit les
présence
en
II est consacré à la relaxation
Chapitre
expériences
d’un enduit
celle obtenue à 300K
sur
optique à 4,2K (
de pompage
d’hydrogène
solide :
le pyrex
les enduits
sur
nu.
cryogéniques.
et
un
peu
en
l’orientation nucléaire
La
région
de
où l’orientation nucléaire décroit avant de disparaitre est reculée
température
jusqu’à
3,5 - 4,0 K.
Dans la deuxième
temps
de relaxation
Après
avoir éliminé
R
T
au
=
60
cours
Ne
sur
la
Chapitre
d’hydrogène
soigneusement
=3cm )
du
paroi
03B1=
nous
solide
en
décrivons la
mesure
l’absence de
décharge.
du
magnétique , nous avons trouvé
une probabilité de désorientation
la relaxation
qui correspond à
ce
II
-9
10
.
La troisième
partie
est consacrée
aux
cryogéniques (Ne, A, Kr, Xe, 2
)
4
D ,CH
à une discussion des propriétés relaxantes centrée sur les cas de H
2 et
2
, D
solides. D
2 et Ne sont relativement efficaces aux basses températures puisqu’ils
expériences
et
l’enduit
sur
h(cellule ~
d’un choc
partie
permettent
relatives à d’autres enduits
une
orientation nucléaire au-dessus de 5K et 8K respectivement.
b) Mesure de l’échange de métastabilité à 4,2 K.
La
première partie
dans l’hélium d’un
point
du
de vue
Chapitre III décrit l’échange de métastabilité
théorique. Nous avons insisté d’une part sur
9
l’origine physique
de la décroissance de la section efficace
rature diminue, d’autre part
et les
la relation entre cette section efficace
sur
de raie de résonance
largeurs
de l’état métastable
S
3
2
la discussion des résultats.
d’échange
dans les sous-niveaux
magnétique
hyperfins
He.
3
de
La deuxième partie du
efficace
quand la tempé-
est consacrée à la
Chapitre III
et à
mesure
Nous montrons que la variation de la section
de métastabilité
palier
un
amorce
aux
très basses
tempéra-
tures, conformément à la théorie, et que la valeur trouvée à 4,2 K est compatible
avec
le
puits d’énergie potentielle
He-He dû
aux
forces de Van der Waals à
grande
distance.
Dans
mesure
a
l’appendice
II on trouvera le
sommaire de la densité des métastables à basse
été utile pour discuter les résultats de la
à 4,2 K . Elle
a
confirmé
nos
prévisions :
température.
Cette
mesure
l’échange de métastabilité
rapport à la température ordinaire
mesure
par
la densité des métastables à 4,2 K n’a été
et les résultats d’une
principe
de
multipliée
facteur de
un
que par
l’ordre de 3.
c) Mesure du coefficient de diffusion de
Le
Chapitre
IV expose le
principe
He
3
à 4,2 K.
de la mesure ,
c’est-à-dire la
théorie de larelaxation par
inhomogénéités de champ de radiofréquence. La première
partie est consacrée au "point de vue microscopique" : du fait de son mouvement
(type mouvement Brownien) l’atome voit dans le référentiel tournant un champ
magnétique aléatoire responsable de la relaxation. Le "point de vue macroscopique"
exposé dans la deuxième partie suppose par contre un milieu continu aimanté. Le
gradient de radiofréquence provoque un gradient d’aimantation transversale :
c’est la diffusion de l’aimantation transversale
de l’aimantation
de
perturbation)
le second
La troisième
du
partie
mentales effectuées à 300K,
de
point
vue
cause
de la relaxation
donne les mêmes résultats que le
Chapitre IV décrit
les
particulier
en
est la
premier ordre d’un calcul approché (type calcul
Au
longitudinale.
qui
confirment la variation résonnante du
temps
les vérifications
mesures
expéri-
de transitoires
de relaxation
1
T
en
l’écart par rapport à la résonance . L’accord entre la théorie
premier.
qui
fonction de
et
l’expérience
est très bon.
La
phénomène
première partie
de diffusion,
et
du
nous
Chapitre
avons
V est consacrée à des
essayé
de
dégager,
sans
rappels
toujours
sur
y
le
parvenir,
10
la
signification physique
Nous
Le
sommes
cas
revenus,
en
des
caractéristiques
particulier,
du coefficient de diffusion.
la self-diffusion (cas d’un gaz
sur
de la diffusion de l’orientation (ou diffusion de
dans la deuxième
partie
en
tation d’un modèle extrêmement
modèle dans
limitant,
nous
l’interprétation
simple. Nous
de
nos
4,2 K du
coefficient
de
34 (3He
D
en
bon accord
trace dans
est
en
léger
Nous
la théorie et
avons
He
3
nous
trouvé
34
D
=
(88,5 ± 5,0)
mesure
la valeur mesurée dans
He
3
pur,
c’est-à-dire
la théorie
(100
2
cm
avec
une
elles des deux
-1et
s
)
expérience d’échos de spin à 4,2
expériences
des écarts observés.
et de la
théorie,
mesure
à
2
cm
-1en
s
,
antérieure par pont de diffusion.
une
désaccord
ce
pur, et du coefficient de diffusion
ment de la valeur du coefficient de diffusion de
mesurée dans
décrivons la
avec
avec
Par contre,
He).
4
présen-
expériences.
Chapitre V,
S
D
la
discuté l’utilisation de
avons
Dans la troisième partie du
de diffusion
été traité
a
plan théorique, à
le
sur
spin)
pur).
nous
S
D
(106 ± 4)
diffère
spin, soit
K.
=
S
D
assez
=
95
avons
sensible-
2
cm
Après comparaison
s1
2 cm
-1
s
,
entre
discuté la signification
INTRODUCTION AUX CHAPITRES I ET II
Les
Chapitres
I et II sont consacrés à l’étude de la relaxation
He. Mais l’orientation nucléaire
paroi de 3
température (particulièrement
à 4,2 K)
de
He
3
par pompage
optique à
sur
la
basse
n’a pu être obtenue que grace à l’utili-
sation d’enduits
cryogéniques. Les expériences correspondantes et leur discussion
ont été regroupées dans le Chapitre II.
Outre la description du montage expérimental, l’exposé des expériences
préliminaires et l’évaluation des paramètres du pompage optique à 4,2 K, le
Chapitre I contient une première partie de rappels sur la cinétique de l’aimantation en régime de diffusion, la relaxation sur la paroi et le temps de séjour
dans la
phase adsorbée. D’autres rappels figurent
Le lecteur désireux de sauter la
vera
dans
l’Appendice
première partie
du
I.
Chapitre
I trou-
dans les pages suivantes l’essentiel des notations utilisées dans les deux
premiers chapitres.
Elles
ne
concernent pas seulement la relaxation
mais tous les types de relaxation intervenant dans
nos
expériences.
sur
la
paroi,
NOTATIONS UTILISEES DANS LES CHAPITRES I ET II
Cinétique
des
spins
N
Densité volumique des atomes dans la cellule
n
Densité superficielle des atomes adsorbés
T
R
V
T
Temps
de relaxation par collision contre la
paroi
Temps
moyen entre deux collisions contre la
paroi
03B1
Probabilité de relaxation
03BB
Libre parcours moyen
03C4d
Temps
en
au
cours
sur
la
paroi
d’une collision contre la paroi
phase gazeuse
de diffusion (mode fondamental)
Propriétés
de la
phase adsorbée
03B2
Probabilité de capture
ts
Temps
de
A
T
Temps
de relaxation de la
03C9r
Valeur quadratique moyenne de la perturbation désorientante
tc
Temps
1/s
Densité superficielle des sites
Ea
Energie d’adsorption des sites
Longueur d’onde de de Broglie
Probabilité d’échange entre un atome adsorbé et un
Temps de séjour effectif, compte tenu de l’échange
03BB q
03B2’
s
t’
séjour
d’un atome adsorbé
de corrélation de la
sur
la
phase adsorbée
paroi
sur
la paroi
perturbation désorientante
atome du gaz
avec
la vapeur
Cinétique
du pompage
optique
1
S
3
2
n
Densité volumique d’atomes métastables
03C4p
Temps
03C4r
Temps de relaxation
03C4e
Temps d’échange
de métastabilité
vu
du métastable
Te
Temps d’échange
de métastabilité
vu
du fondamental
1
T
Constante de temps d’évolution du fondamental (sans
pompage)
1
T’
Constante de temps d’évolution du fondamental (avec
pompage)
de pompage des métastables
Cinétique
f
T
de la relaxation dans l’état fondamental
Constante de temps d’évolution liée à
[relaxation
o
T
des métastables
par l’intermédiaire du
l’échange de métastabilité
niveau métastable]
Temps de relaxation nucléaire en l’absence d’échange de métastabilité
[relaxation par les produits de la décharge (ions, électrons, molécules),
relaxation paroi et relaxation
T
d
o
T’
Constante de temps d’évolution liée à la
Temps
de relaxation nucléaire
[relaxation paroi
m
T
ic
03C4
magnétique]
en
décharge
l’absence de
décharge
magnétique]
Temps de relaxation nucléaire lié aux inhomogénéités du champ statiqu
Temps moyen entre deux collisions élastiques d’atomes fondamentaux
et relaxation
11
C H A P I T R E
ETUDE DE
LA
RELAXATION
I
SUR
LA
PAROI
DE3
He
I) Rappels : Relaxation de l’orientation par collision des atomes
Comme
l’avons dit dans l’introduction, c’est
nous
vitesse de relaxation
la
sur
des effets
2022 Relaxation
en
He.
3
par la
2022 Relaxation
tés de champ
au
de relaxation
décharge (peuplement
de niveaux excités,
au
densités utilisées
provoquée
de la collision de deux
cours
en
pompage
He
3
atomes
optique).
par le mouvement des atomes dans les
inhomogénéi-
magnétique statique.
Ces trois
le
causes
de la
diffusion multiple des raies de résonance, etc).
2022 Relaxation dipole-dipole
aux
Les autres
paroi
volume :
provoquée
formation de molécules,
S) (négligeable
1
(1
l’augmentation
paroi qui risque d’être l’obstacle principal
pompage optique de l’état fondamental de
correspondent à
sur une
causes
de désorientation seront examinées
plus
loin dans
chapitre II.
A) GENERALITES SUR LA RELAXATION
a)
Probabilité de relaxation
La
probabilité
par collision
sur
la
par unité de
V
1/T
la
magnétique pendant
fréquence
simplement
30
[
]
de désorientation d’un atome
la collision :
moyenne des collisions
est le nombre d’atomes par unité de volume et
trer
R
1/T
paroi dépend à la fois du mouvement de l’atome dans la cellule
et de l’évolution du moment
2022 Appelons
temps
V la
sur
la
vitesse moyenne
paroi.
on
Si N
peut démon-
que le nombre de chocs par seconde et par unité de surface
12,
NV/4. Pour
est
égale
un
atome donné la
fréquence
des collisions
nombre total de collisions par seconde sur la
au
présents
nombre total d’atomes
Ceci n’est vrai que si le nombre d’atomes adsorbés
où
phase gazeuse).
en
est la densité
n
pas de la densité
plus
en
en
2022 03B1
la
sur
C’est la condition de "densité
volumique
N (nous aurons l’occasion
au
nombre
volumique constante"
ne
:
)
*
dépend
ce
point
est la
ce
de "vol
libre"),
et
V
T
,
on
ce
qui explique
le
V
T
.
probabilité
de désorientation
qui dépend à la fois
nombre
peut calculer le temps
tudinale des atomes. Deux
se
égal
plus bas de discuter
au
cas
trouve à densité faible
avec
de l’intensité des interactions
de relaxation
doivent cependant être
(régime
d’une collision
cours
désorientantes et du temps pendant lequel elles agissent
03B1
est très faible
paroi
dans la cellule soit
régime moléculaire (ou régime
paroi. C’est
sant
cellule
V
superficielle d’atomes adsorbés. Notons aussi que T
choix de la notation
la
une
par le
détail). Il est de l’ordre de grandeur du "temps de vol" d’une paroi à
autre
une
présents
que le nombre d’atomes
d’atomes
paroi, divisé
dans la cellule. Ceci donne pour
est
paroi
de rayon R :
sphérique
(pour
la
sur
moléculaire)
ou
sur
R
T
l’atome. Connais-
de l’orientation
distingués,
forte
(régime
Prenons l’exemple du pompage optique des alcalins
ou
longi-
suivant que l’on
de diffusion).
du mercure,
sans
gaz tampon. Le libre parcours moyen est plus grand que les dimensions de la cellule
(régime moléculaire),
paroi
et le
temps entre deux collisions consécutives
est effectivement de l’ordre de
*) La raison de
de la
cette dénomination
température).
grandeur
sera
de
précisée
V (Figure 2).
T
Dans
sur
ces
dans le § 1)-C (influence
la
conditions :
Fig. 2
Collisions d’un atome
contre la
paroi
a) Régime moléculaire (ou de "vol libre")
b) Régime de diffusion (03BB= libre parcours moyen )
13
du pompage
He (ou
3
de
Dans le
cas
tampon)
le libre parcours moyen
cellule
(régime
optique
03BB est très inférieur
de diffusion). Comme
deux collisions consécutives
respond plus qu’à
une
sur
le voit
on
sur
la
temps long
un
paroi de la cellule
à
(R3 v03C0)
2
03BB
a
R >> 03BB
30
[
]
.
peut
des séquences
est donc
temps 03C4d
se
représenter
de l’ordre de
la
figure 2,
le
temps entre
un
En ordre de
ne
cor-
de diffusion
temps
atome pour atteindre
grandeur 03C4d
est
égal
, puisque l’on
V
beaucoup plus long que T
par
.
)
R/V*
un
répartition
dans le
La relaxation
comme
N. Mais c’est aussi le
sur
la paroi
en
régime
de diffusion
Bouchiat]
31
[
et
résultats dans les deux
limites de
problème.
cas
de la
probabilité
par le nombre de collisions dans
Il
une
ce
nous
nous
Le
03C4d, et il
de
cas
également Tr ,
tement par Masnou-Seeuws et
)
*
03BB/V ),
Quand N augmente, le nombre de collisions de chaque séquen-
résulte que le temps moyen entre collisions, donc
produit
de l’ordre de
temps de l’ordre de 03C4d. La durée d’une séquence est
(de l’ordre de R/03BB) croit
est 03B1R/03BB ,
temps des collisions
rapprochées (intervalles
de collisions très
séquences séparées
ce
du centre.
partant
Le
d’un gaz
.
On
par
en
présence
dimensions de la
aux
devant le
03C4d . Qualitativement , 03C4d est le temps moyen mis par
la
en
la paroi est très mal défini, et Tv
sur
moyenne
des alcalins
a
ne
été
bornerons à
en
varient pas.
traitée complèrappeler
les
paramètre caractéristique
de désorientation au
cours
d’une collision
séquence.
paradoxal que la durée
d’une séquence de collisions dépende de
à
ce
faire
deux
propos
remarques.
pouvons
- Ce résultat repose sur l’hypothèse que
entre deux collisions sur la paroi est de l’ordre de 03BB/V. Il s’agit d’un modèle extrèmement sommaire.
- Considérons un atome à une distance r du centre de la cellule. L’intervalle de temps entre sa dernière collision sur la paroi et la prochaine est de
l’ordre de (R-r)
/D et en majorité ces intervalles se répartissent en longueur
2
autour de
03C4d. Ceux qui sont beaucoup plus courts que
Td sont associés à des
atomes très près de la paroi ( r~R) : ils ne concernent qu’une faible proportion
des atomes, ou , en d’autres termes, qu’une petite partie de "l’histoire" d’un
atome. Ceci justifie le modèle des séquences de collisions rapprochées.
R. Mais
est
nous
l’intervalle
14
b)
Cas 03B1R/03BB « 1 (ou 03B1 « 03BB/R).
probabilité de désorientation au cours
d’une séquence de collisions rapprochées (lorsque l’atome est "confiné" au voisinage de la paroi) est petite devant 1. Pour être désorienté, l’atome doit
Cette condition exprime que la
diffuser de nombreuses fois à travers la cellule. On peut alors définir
quence moyenne de collision
par
séquence) multipliée
sant l’expression de
03C4d,
égale à R/03BB (nombre de collisions
1/03C4d (taux de répétition des séquences). En utilitrouve que cette fréquence moyenne est de nouveau
la paroi ,
sur
par
on
fré-
une
de l’ordre de :
Ceci était
R
T
>>03C4d .
L’expression
de
03B1
et la
toute la cellule,
sur
un
03BB «
/03C4d
v
T
et
qu’elle
est
plus
restric-
peut aussi s’appeler "condition d’homogénéité
régime permanent l’orientation a diffusé dans
répartition résultante est uniforme (à R
03C4d/T près)
en
quelle que soit la forme du terme
Dans
paroi" 1/03B1,
et
ce
cas,
la réussite d’une
c)
source
peut dire que
de cette orientation.
R
T
est
de la densité N ( 03C4d
ne
joue
aucun
"qualité
rôle). Nous
de la
verrons
la condition nécessaire, mais pas suffisante,
représente
expérience
à la
proportionnel
de pompage
optique
de
He
3
pour
faibles densités.
aux
03B1R/03BB >> 1, ou 03B1 >> 03BB/R
Dans
sûr
on
indépendant
que cette situation
Par
à
équivaut
03B1R/03BB «1
de l’orientation ". En effet
R
T
moyenne
« 1.
L’inégalité
té à coup
temps
une
TR est :
Notons que la condition 03B1«03BB/R
tive que
l’on fait
prévisible, puisque
ce
cas,
durant la
est de l’ordre de
exemple pour
03B1
=
dès que l’atome
séquence
03C4d et
1,
R
T
ne
se
trouve
de collisions
dépend
est le
près
de la
rapprochées.
paroi ,
Le
temps
que peu de la valeur exacte de
temps de diffusion calculé
avec
il est désoriende relaxation
03B1
comme
31
[
].
condition
15
aux
limites la destruction
complète
He (D
3
où D est le coefficient de self-diffusion de
temps d’évolution
pour le
le
fait intervenir des
On trouve
R
T
=
est de l’ordre
plus long ("mode fondamental"). Si
du pompage n’est pas uniforme
source
30
[
].
la paroi
sur
/03C0
2
R
D
,
de V03BB/3),
le terme
la cellule, l’évolution de l’aimantation
sur
temps plus courts, correspondant
aux
modes
supérieurs de
la diffusion.
03B1 » 03BB/R correspond à
La condition
répartition inhomogène
une
l’aimantation (celle-ci est pratiquement nulle
les bords de la cellule). Le
sur
temps T
R est maintenant proportionnel à la densité N
Ce
de
qui précède s’interprète physiquement
des atomes.
en
rappelant
les deux
phases
distinctes qui alternent dans le mouvement d’un atome à travers la cellule. Au
cours
le
de la
la
vers
périphérie,
en
un
l’atome diffuse
temps
collisions
sur
la
paroi
de l’ordre de
de l’ordre de R/03BB
complètement désorienté
En conclusion de
ce
paroi
est commandé par les trois
que
V
T
varie
comme
peu
près
comme
1/03B8
où 03B8
(dans la
est la
mesure
Ces deux effets semblent favoriser le
temps
rapides
de relaxation,
de
03B1
mais
nous
sans
nous
un
03B1,
éloigner
V
T
et
température absolue,
03BB
est
pompageà
indépendant
basse
de la cellu-
l’objet
d’aucun
nombre de
un
temps plus court que
dirons que le
quantités
où
être
phase, l’atome subit
pendant
paragraphe,
la
1/03B8 ,
03C4d,
avant d’avoir pu s’en
sur
le
depuis la région centrale
de désorientation. Dans la seconde
phénomène
il est
première phase,
03C4d, et
sensiblement.
temps de relaxation
03C4d. Nous
03C4d varie à
et que
température).
de la
température
allons voir que les variations
savons
en
en
augmentant
général
très
conduisent souvent à la conclusion inverse.
Le tableau ci-dessous
intervenues dans la discussion.
rappelle
les différentes conditions
qui sont
16
B) UN MOOELE
Toute la
paramètre
03B1 .
de la relaxation
physique
Il
la
sur
exemple
s’il
ne
forme pas
se
nous
avec
la
faut ensuite évaluer la valeur de 03B1
lées par Bouchiat
[
]
32
étude détaillée des
et
parfai-
film d’hélium qui aurait
de la surface.
propriétés
de
l’amplitude
simple,
en
ces
nous
par ad sorption
et par Fitzsimmons et coll
phénomènes
pas d’améliorer
mement
est contenue dans le
ses
variations
température.
Des théories de la relaxation
rons
paroi
un
pour effet de modifier sensiblement l’ensemble des
Il
PAROI
faut d’abord examiner si la surface est toujours
nous
tement définie, par
LA RELAXATION SUR LA
SIMPLE DE
16
[
]
.
de relaxation à basse
théories. Au contraire,
contentant de revenir
sur
sur
N’ayant fait
température,
nous
la
la paroi ont été formu-
utiliserons
nous
un
aucune
n’essaye-
modèle extrè-
signification physique
des résultats.
a)
Hypothèses fondamentales
Il existe
une
phase gazeuse (densité volumique N)
et
une
phase adsorbée
(densité superficielle n). L’orientation de la phase gazeuse est couplée à
phase adsorbée
celle de la
en
général
avec
par le terme de
16
[
désorption],
deux constantes de temps très différentes.
facile de démontrer que le
des deux orientations est
de la constante de
poids
négligeable
très faible, c’est-à-dire si l’on
si la
temps
et elles évoluent
Cependant
il est
courte dans l’évolution
proportion d’atomes adsorbés
est
a :
On retrouve la condition (I-2) dite de "densité volumique constante". L’orientation
longitudinale
temps,
la
ment
dans le gaz évolue alors
plus longue, qui
est le
avec
une
seule constante de
temps de relaxation T
R calculé précédem-
(voir Appendice I).
Nous supposerons cette condition vérifiée dans toute la suite. Remar-
quons que l’orientation dans la
expériences,
et
qu’elle évolue
phase adsorbée
en
outre
avec
la même constante de
Nous allons introduire trois nouvelles
babilité de capture" la
parois
un
probabilité 03B2
temps plus long que le temps
n’est pas détectable dans
grandeurs.
On
temps.
appelle "pro-
pour que l’atome reste collé
de collision
élastique.
nos
sur
la
17,
Le
la
Le
tion par unité de
la surface , et
La
probabilité
nous
pouvons écrire à
de relaxation
temps
temps de séjour moyen de l’atome
simplement à la densité
sphérique ,
cellule
est le
séjour t
S
Il est relié
paroi.
une
de
temps
A
T
le
adsorbés. Pour
l’équilibre :
est l’inverse de la
temps dans la phase adsorbée.
pendant
des atomes
n
sur
probabilité
de relaxa-
Pour n’ atomes orientés
sur
temps dt :
de désorientation d’un atome
au
cours
d’une interaction
avec
la surface est :
En toute
tation
rigueur
il faut
cours
d’un choc
au
Ce second terme est
le
petit devant 1
de
séjour
dans les
cas
ou
élastique,
car
03B1
à des
temps
exposé
temps
de
séjour t
S
03B2
n’est
ci-dessus suppose que les
et dans le
1-03B2 .
par
est
long
devant
jamais très
sur
la
Bonnot
propriétés
de la
temps. Ce calcul exclut
par
paroi, correspondant à des temps
de relaxation très différents.
de la thèse de A.M.
34
[
]
Ce
cas
a
été traité
.
Collisions fortes et collisions faibles
Nous supposerons
de manière à
paroi, multipliée
le coefficient
de deux sortes de sites
Appendices
b)
la
tant que le
paroi sont constantes dans l’espace
le
avec
33
[
].
Le calcul de
exemple
résultat la probabilité de désorien-
ce
élastique
négligeable
de collision
temps
ajouter à
en
pouvoir négliger
général
les
probabilité
collisions élastiques
que la
de
sur
capture03B2
la
paroi.
vaut
1,
18/
Le
cas
L’atome est pratiquement désorienté
la
Le
paroi.
correspond à
des collisions fortes
de relaxation
temps
d’une seule interaction
cours
au
phase adsorbée
zéro
en
même temps que
Le
Il faut
un
D’après
le
cas
avec
est alors de l’ordre de
longitudinal
L’orientation de la phase gazeuse est
trer que celle de la
1 ,c’est-à-dire :
03B1 ~
inhomogène,
est très faible, et de
et
03C4d :
peut démon-
on
plus tend
vers
/.
A
T
S
t
des collisions faibles ,
« 1, correspond à :
03B1
grand nombre de collisions sur la paroi pour désorienter un atome.
paragraphe A) le temps de relaxation longitudinal peut prendre deux
expressions différentes.
L’orientation est
inhomogène
dans la
paroi reste
La
phase gazeuse .
"fortement relaxante " (bien que les collisions soient faibles) et le temps
de relaxation
longitudinal
reste de l’ordre de
C’est la "condition
On
peut démontrer
03B1
réduit à
se
/,
S
t
A
T
phase adsorbée
que l’orientation de la
de
Td.
de l’orientation" .
d’homogénéité
"faiblement relaxante" et puisque
grandeur
on
La
paroi
est
a :
est la même que
celle de la phase gazeuse.
c)
Relaxation dans le cas du rétrécissement par le mouvement
Soit
responsable
condition :
est
03C9r
la valeur
quadratique moyenne de la perturbation aléatoire
de la désorientation, et
03C9r
c
t
«
1
c
t
son
temps de corrélation. Si la
(rétrécissement par le mouvement)
satisfaite, le temps de relaxation dans la phase adsorbée ,
magnétique faible ,
est donné par
35
[
]
:
en
champ
19
pourvu que (condition dite de "rétrécissement extrème")
-
03B3 B
0
=
( y : rapport
0 « 1/tc
03C9
:
champ magné-
gyromagnétique,
0
:B
tique statique).
La conditionde rétrécissement par le mouvement
équivaut à :
Elle est semblable à la condition
/T «1 , caractéristique des collisions
S
t
A
faibles. Le temps de corrélation tc peut être égal à t
S
, mais il est tout à
fait légitime de supposer, même dans notre modèle simple, que t
c puisse être
plus
court que
S
t
. Il peut
des atomes de la
paroi,
par
exemple correspondre à
de l’ordre de
La"condition d’orientation
s’écrit aussi
La
La
S
t
A
« 03BBT
R.
Nous
r
03C9
est
plus faible,
à
-12
10
deux
r
1/03C9
S
2
t
32
[
]
cas
ou
1/03C9
période
2r
(paroi
peu relaxante)
:
c
S
t
suivant le
l’intensité des perturbations
et que les
de vibration
s.
03B1 «03BB/R
homogène"
avons
"qualité de la paroi" 1/03B1 vaut
paroi est d’autant meilleure que
tantes
-11
10
une
temps d’interaction t
S et
cas.
désorien-
c
t
sont
plus
courts.
Nous allons supposer
de
S
t
,
varient peu
reste à examiner le
avec
point
la
le
c
r
que
,
03C9et t
température
et
dans le
nous
cas
où il est distinct
les prendrons contants.Il
plus important, la variation
de
S
t
avec
la
nous
tempé-
rature.
C) VARIATION DU TEMPS DE SEJOUR AVEC LA TEMPERATURE
A
l’équilibre thermodynamique
phase adsorbée
n
et la
phase gazeuse
les atomes
se
répartissent
entre la
suivant la loi de Boltzmann. Pour calculer
et N il faut connaître le nombre de sites
sur
la
paroi,
et leur
énergie (par
rapport à celle d’un atome immobile dans la phase gazeuse). La connaissance
20
de la
de
probabilité
03B2
capture
de calculer le
permet
de
temps
séjour
en
écrivant le bilan des deux phases.
Une fois de
partir de
avec
la
pérature
modèle
ce
plus
allons utiliser
nous
calculerons
nous
en
dessous de
a)
Hypothèse de la paroi non saturée
Nous allons
en
plusieurs
rappeler
(M :
de calcul
masse
longueur
a
d’onde de de
un
a
-E
, possèdent
Ils forment donc
puits
les
un
préciser
cesse
deux.
Le
de
p :
S
t
de
degrès
et
s’il existe
variation
sa
une
tem-
d’être vraisemblable.
hypothèses utilisées.
premier consiste à admettre qu’il existe
d’énergie -Ea ,
de densité
h .On
mv
on
36
[
]
une
dimension et à
de liberté de translation
gaz à deux dimensions.
.
la
peut aussi écrire :
admet que les atomes
potentiel à
sur
superficielle l/s.
impulsion , 03B8: température ). Appelons 03BB
q
Broglie
A
simple.
été utilisé par exemple par Pollock et coll
de l’atome,
dans
grandeur
calculs de n/N suivant les
Dans le second calcul,
toujours
notre modèle
laquelle
la paroi des sites identiques,
type
ordre de
Nous essayerons aussi de
température.
Il existe
Ce
un
modèle très
un
adsorbés, qui sont
un
seul état
parallèlement à
d’énergie
la surface.
21,
ordinaire
température
A
q
03BB
~
1Å
la suite
et s> 10
2 [.
Å
47]
garderons
nous
est inférieur à 0,1 ,
rapport
ce
puisque
2
q
03BB
s
4 03C0
2
Les résultats des deux calculs diffèrent dans le rapport
.
a
on
En revanche il est voisin de 1 à 4,2 K. Dans
les résultats du
premier calcul.
En appliquant la statistique de Boltzmann,
avons
nous
fait
l’hypo-
(gaz de fermions non
peut négliger les interaction
thèse que la densité des atomes est suffisamment faible
),
dégénéré
ce
qui
entraine
atome-atome. C’est toujours le
mais pour la phase adsorbée
que l’on
également
bien
cas
la
sur
en
sur
vapeur à
phase
nos
pressions,
il faut que soit réalisée la
paroi,
con-
dition :
C’est la condition dite de "paroi
Avec s ~
en
général plus
2
10Å
,la
restrictive que la condition de "densité
sage de 1 torr à 300K ,
à peu
près
contact
constant
avec
« RN/3 , soit, pour
n
2
cm
« 3.10
16
n
la
physique
est illustrée par la
est à l’intérieur d’un
paroi
avec
une
Quand la condition
ger les atomes
contact
non
bés. Ceci est
que faiblement
tion Ea
sur
ns
3.
figure
puits
de
pas
de
l’appel-
puits
avec
de
ses
le verre est de l’ordre de
V
E
paroi, mais
Calcul du temps de séjour
On
peut calculer
temps
paroi. Le puits
à basse
température
on
ne
peut plus négli-
avec
2
R
de la
si l’atome de gaz est
d’autres atomes adsor-
exemple à 4.2 K l’énergie d’adsorp-
-3
4.10
eV (100 cal/mole) alors que
de relaxation
R
T
-3
.10
sans
eV(20 cal/mole)
37
[
].
utiliser le temps
séjour S
S soit suffisamment court, c’est-à-dire
t
, à condition que t
que le couplage entre la phase gazeuse et la phase adsorbée soit assez rapide.Si l’hypothèse des "collisions faibles" :
de
paroi.
d’hélium, qui n’interagit
est de l’ordre de 0,8
b)
le
plus vérifiée,
pour l’atome
semblables. Par
par
occupé.
potentiel n’est pas le même
les atomes de la
la chaleur de vaporisation
L’atome adsorbé
seconde couche (à la distance
une
particulièrement vrai
avec
remplis-
potentiel formé
les atomes de la
sera
1 n’est
«
qui participent à
Il est clair que le
de
pression
signification
potentiel peut compter plusieurs niveaux d’énergie, mais
pratiquement seul le niveau le plus bas
en
volumique constante"
pendant que la température diminue.
la partie attractive de l’interaction
de
. Notons la
est
le nombre d’atomes dans la cellule reste
volumique constante" :
La situation
en
.Elle
-2
cm
15
n«10
condition s’écrit
(I-2) . Cette dernière s’écrit
lation "densité
saturée".
non
22
les orientations dans les deux
est satisfaite ,
aimantations sont
proportionnelles
aux
phases
sont
égales,
et les
nombres d’atomes.
Par définition la vitesse de relaxation est proportionnelle à :
(le premier membre correspond à la définition de
tion de
A
T
,
cinétique).
Si
A
T
ne
la relaxation
sur
R
T
,le
second à la défini-
la paroi constituant la seule
perte
de moment
On trouve :
dépend
pas de la
température (ce qui
qu’il
en
est de même
1/T varie comme n/N , c’est-àR
-1/2 ou
( en négligeant la variation en 03B8
dire grossièrement en exp
-3/2 du facteur pré-exponentiel).
03B8
Nous avons vu que la formule générale qui donne T
R fait intervenir
le temps de séjour t
. On obtient ce dernier en écrivant l’égalité du flux
S
du
temps
de corrélation tc ),
veut dire
on
trouve que
Eak03B8 .
adsorbé et du flux désorbé par unité de surface :
l’hypothèse
remplaçant T
V par
Dans
retrouve les résultats du calcul
A
«
S
t
Ton
,
sa
valeur
précédent,
4R/3V (formule I-1) :
En utilisant la valeur de n/N déduite du premier calcul,
vons
la loi de Frenkel
en
38]
[
67
[
]
nous
retrou-
Fig.
Adsorption
d’un atome
3
sur
une
paroi
23
pré-exponentiel
Le facteur
comparée à celle
t0S
varie comme
03B8
de l’exponentielle dans la
est de l’ordre de
grandeur
-11
températures elle vaut 10
s
k 03B8
région
a
«
.
ELa
3
03BBq
V 1 s.
1s
-h4M
V
3
de
mais cette variation est lente
,
=
(en prenant Àq = 6Å , V
constante
Aux basses
=
2 m/s ,
2.10
s = .
)
2
10 Å
c)
Limites de validité du calcul de n/N .
Il faut que soit satisfaite la condition de "paroi
«
ns
1 (ce qui entraine
constante est
Notons que
général
en
n’est autre que la
la condition
fréquence
élément de la paroi de surface
surun
que la condition de "densité
aussi vérifiée). D’après (I-13)
VNs/4
de 1 torr à 300 K (N
courts que
se
réduit
s.
-6
10
au
-2
S
t
de collision
temps
variation dans
comme
Par rapport à la
un
(formule I-9)
cas
(et
sous
Que
se
avec
élastique
-1
S
t
la
température
passe-t-il quand
se
le
la deuxième couche d’atomes. Pour
la
par la loi de Frenkel
remplissage
aux
temps de séjour plus
s,
ceci
pour laquelle
représente
dans
un
«T
S
t
A
).
produit
ns
ces
rapport
n’est
T
R
,qui
calculs
plus
varie
peuvent
14
10
ou
très
S
t
une
expli-
7
10
petit
suivant
par
manifestent les forces à distance entre atomes
d’hélium et l’empêchement stérique
conserverons
-12
10
(formule I-10) ,
réserve que l’on ait
rapport à 1 ? D’abord
nous
donc
température ordinaire,
ou
de
pression
6
. Pour le temps de relaxation
rapport 10
quer des variations
le
une
) on trouve à basse température :
précédents s’appliquent
Les calculs
est :
S
t
s.
-3
cm
16
3,2 . 10
sur
volumique
des collisions des atomes
Cette condition fait intervenir N. Pour
=
saturée"
non
probabilité
, et
*)
(pour
un
de
nous
ns ~ 1), pendant que
se
constitue
recouvrement tel que l’on ait
désorption
calculerons
par unité de
une
temps
ns
S
1/t
<
1,
donnée
nouvelle valeur de n/N
qui
tienne
*)
En réalité le calcul de t
S basé sur la statistique de Boltzmann est déjà
erroné , du fait de la faible distance entre les atomes sur la paroi.
compte du fait que deux atomes
ne
peuvent
occuper le même site.
24.
dans le cadre de notre modèle
Toujours
les seuls atomes qui contribuent
suivante :
adsorbée sont
un
simple
qui heurtent
ceux
la
paroi
maintenant écrire
nouvelle condition
une
phase
Les atomes qui rencontrent
s’échangent.
ou
l’hypothèse
flux entrant de la
au
nue.
identique déjà adsorbé repartent
atome
allons faire
nous
Il
des deux
d’équilibre
faut
nous
phases.
(1-ns représente la fraction de paroi nue).
appelle deux remarques.
Cette nouvelle relation
Maintenant
2022
donnée (donc pour
1 tla
deS
quantité
remplissage
temps de
n’est pas
vérifiée,
c’est-à-dire
fonction
14V
+
isotherme de
une
probabilité
de
VNs 03B2/4
sur
occupé
pendant
un
site de surface
un
temps
S
t
s
très
de
quand
S
t
"
égal
à la
de
V
désorption induite
probabilité d’échange
N
s
03B2/4
est
(I-15)
devient très
long,
de surface
par uni-
fréquence
s
effective des
donné puisque celui-ci, à priori , reste
long. Ce
n’est que dans le
où03B2 est aussi égal à la probabilité d’échange entre
atome incident que
[39
] .
si la condition
S
1/t
du "site
capture
té de temps. Ce dernier nombre n’est pas
captures
Langmuir
température
une
est l’inverse de la constante de
paroi. Elle diffère
vers
de N pour
homographique
N s03B2
et elle tend
la
vers
une
donné) : c’est
S
t
La
2022
est
n
égal
à la
par collision. Mais
soit nulle ;
on
se
on
un
probabilité
cas
particulier
atome adsorbé et
par unité de
temps
peut aussi envisager que la
trouve
en
présence
de la situation
toutedifférente d’un gaz d’atomes d’hélium qui rebondissent élastiquement
sur une
couche d’atomes d’hélium de
temps
de
séjour
très
long.
Nous allons pour terminer donner le tableau des nouvelles
conditions énoncées :
un
25
He
3
D) UN EXEMPLE : L’HELIUM
la
a)
Temps de séjour
H
3
e
de
Au
premier abord il
He et,
3
paroi de
existe trois différences entre la relaxation
exemple , celle
par
2022 He est très inerte
2022 Le pompage
à des
et très peu
polarisable. L’énergie
03BB
cellule de verre,
en
températures
He (mesurée
3
La pression de
libre parcours moyen
He,
3
de
optique
particulières
2022
Hg.
199
de
doit être faible.
d’adsorption
cautions
chimiquement
sur
pré-
sans
(jusqu’à 60K).
basses
assez
fait
se
à 300 K) est de l’ordre de 1 Torr, le
est de l’ordre de 0,1
mm.
On
se
trouve donc
régime
en
de diffusion.
Nous
atome adsorbé
Le
temps
Ea
sur
une
0
S
t
-13
~ 10
ratures
plus basses
la
S
t
paroi (dans
correspondrait
adsorbés
sur
pression
de
te" nest
plus très bien satisfaite.
remplissage
Un film
susceptible
de
se
s
du
vaut :
L’énergie d’adsorption
, et
en
prenant
tempé-
pour 03B8 60 K. En dessous de cette
4/ 03B2 VNs, n’est
«
sur
un
temps de séjour , qui
plus
température,
la
satisfaite. Aux
con-
tempé-
paroi deviendrait complètement saturée.
Une telle situation
la
16
[
]
environs de 10 K. A cette
« 1, c’est-à-dire
ns
ordinaire.
0,010 eV
augmentation rapide
saux
-5
10
de collision
fréquence
température
t10 -12s
S
une
surface élémentaire associée à
de la
est évaluée à
verre
trouve
pourrait atteindre
dition
comme
paroi. L’inverse
s’attend à
on
2
10Å
est très court à
paroi de
s on
rature ,
la
sur
séjour
de
s=
conserverons
le modèle
former
aux
une
ns ~
fraction des atomes de
1)
égale
He
3
à :
La condition de "densité volumique constan-
de 0,3 t .
mince d’hélium,
simple
à
comprenant plusieurs couches atomiques, est
très basses
températures
40
[
]
( 03B8 < 1K).
b) Relaxation
H
3
e
de
Le
temps
de relaxation
longitudinal
par collisions
sur
la
paroi, à
26
température ordinaire,
des collisions
Prenons
c
t
sur
est de l’ordre de
la paroi
-12
t
s
~ 10(à
=
V
T
5
10
L’inverse de la
s.
est de l’ordre de
300 K ,
on
a
/k03B8 ~
a
E
La condition de rétrécissement par le mouvement
-5
10
s.
et
0,4
s
t
~ t
):
s
o
des "collisions
(hypothèse
-1
,
~10 s
r
03C9
7
faibles") est alors largement vérifiée . On trouve
champ magnétique moyen , B
r
~ 0,1 T (pour le noyau de
terme de
-1G
s
-1).
~2.10
N
03B3
4
ton de Bohr à
d’atomes
distance de
une
(il correspond à
C’est l’ordre de
une
2Å .
grandeur du champ créé
Ce résultat
fréquence
parait
assez
soit,en
He,
3
par
un
magné-
peu vraisemblable
surface interne de la cellule entièrement constituée
paramagnétiques)
et remet
en
cause
le modèle
simple
de la surface
homogène.
Dans
dépendant
Elle
l’hypothèse
lorsque
sera
plus optimiste
d’un
temps
de corrélation t
c
03B8 , la vitesse de relaxation
que lentement de
croître très vite
va
la
en
dessous de 60K, et atteindra
sa
commence
Puisque la deuxième condition n’est pas vérifiée , le rapport
séjour
ou
inférieur à
reste
fortement
(I-12) :
limite
comme
s
t
:
supérieure
réalisée l’unedes deux conditions :
2022 La première condition signifie que la paroi
l’ordre
croit
R
1/T
ne
assez
couplées
à être saturée.
/T
s
t
A
est de
À/R, c’est-à-dire très petit devant 1 : le temps de
court pour que la
phase adsorbée
et que leurs orientations soient
et la
phase gazeuse soient
égales. D’après
la formule
27
Si
conséquent A
R cesse de
T varient peu avec la température , 1/T
puisque n/N tend vers une limite . Par exemple, en conservant la
et par
c
t
croître
valeur de 0,1 pour 3/RNs,
Si
trouve :
on
R dépend
T
échanges entre la
phase adsorbée et la phase gazeuse. En effet t
s donc A
T dépendent de ces
échanges, par l’intermédiaire par exemple de la probabilité d’échange entre
un atome adsorbé et un atome incident ( voir § 3) D à la fin du chapitre ).
revanche
en
c
t
le
s
t
,
=
de
comportement
2022 La deuxième condition s’écrit ,
Elle
que la
signifie
égal
xation est
au
modèle de paroi
ou
paroi
homogène,
on
obtient
- 5s (cas où l’on choisit
>>10
s
t
cas :
est totalement relaxante,
de diffusion
temps
suivant le
Toujours
03C4d.
des
et que le
temps
de rela-
dans le cadre de notre
8
>>10 s (cas t
c
numériquement t
s -11
10
s à basse température).
c
t
=
)
s
t
=
II) Montage expérimental
Le choix du
montage expérimental
a
été déterminé par trois sortes de
considérations .
2022
L’orientation nucléaire de
D’autre
part,
la
zone
des très basses
un
cryostat
un
à hélium
2022 Les
point
de
En
ne
jusqu’à
50K.
sont intéressantes que dans
conséquence ,
nous
avons
opté
pour
liquide.
à 4.2 K ,
sont de loin les
Ce sont donc les
avait été obtenue
d’expériences
températures.
expériences
sion normale,
moins du
nombre
grand
He
3
température
de l’hélium
plus simples du point de
plus intéressantes, sinon
du
point
vue
liquide
sous
pres-
technologique.
de vue du
physicien, du
d’éventuelles applications.
vue
expériences prévues comportant des mesures de temps de relaxation
mesures de précision, l’échantillon a été placé dans un champ magnéti-
2022 Les
et des
que à la fois
homogène
et intense
de diminuer la relaxation
Nous reviendrons
sur
ce
pouvant atteindre 400 gauss, dans le but
magnétique
point
dans le cadre de la condition
dans la 2ème
partie
du
chapitre II.
41
[
0#x3E;>1
0
&03C9
2
c
3C4].
28
Nous allons décrire les différentes
du
parties
montage.
A) CRYOSTAT ET SUPPORT DE CELLULE
a)
Le cryostat
Nous
avons
utilisé
cryostat classique
un
sion de la cellule dans l’hélium
sur
la
figure
Le
vase
4. Sa contenance est de 71.
Le
rodage
permet d’assurer
torique. Un robinet permet
en
vide
une
verre
pyrex,
représenté
la partie supérieure
grâce à un joint
sur
fermeture étanche
de pomper l’enceinte à vide entre les deux
est suffisant)
primaire
gazeux à travers le verre, diffusion qui
ne
immer-
avec
à hélium est
liquide.
de la collerette
(un pompage
en
parois
de diffusion de l’hélium
en
cas
se
produit qu’à température
ordinaire.
Le vase à hélium est entouré d’un
L’argenture
annulaires
des deux
au
vases
vase
à azote , de 31 de contenance.
interrompue pour laisser la place à des fenêtres
est
niveau de la cellule. Ces fenêtres autorisent
une
ouverture des
faisceaux lumineux de l’ordre de f/1.
Nous n’avons pas évalué la
par les
visible, mais
avec
de pyrex.
parois cylindriques
est invisible à l’oeil
ne
glace dans l’azote
rent gênantes.
de
L’ébullition du bain d’hélium liquide
L’ébullition du bain d’azote est par contre bien
En revanche,
la
rapport signal/bruit
présence fréquente
de
petits cristaux
provoque de lentes fluctuations d’intensité qui s’avè-
Support de cellule
Un schéma du
support
est
constitué pour l’essentiel
sur
deux
tiges filetées
de
cryostat par l’intermédiaire
de diamètres 9,6
les
des faisceaux lumineux
semble pas diminuer sensiblement le
notre détection.
b)
nu.
dépolarisation
de cellule est
par deux
représenté
plaques
minces
en
nylon. L’ensemble est fixé
de trois
longs
sur
au
tubes d’acier
10 . Deux écrans anti-radiation
en
la
figure 5.
Il
Altuglas, positionnées
couvercle du
inoxydable
18-10
laiton poli diminuent
pertes thermiques du cryostat.
Le
montage comporte
un
thermomètre sensible
à résistance de couche mince "Thor
Cryogenics"
jusqu’à
1K (thermomètre
modèle 7010), Ce thermomètre
Fsg. 4
Cryostat (échelle 1/4)
Fig.
Support
5
de cellule
29
et
été
éloigné de la cellule lors de la mesure
des temps de relaxation très longs (plus de 10 heures). Sa médiocre reproductibilité ne permettait pas d’espérer une précision meilleure que 0,5K.
Les fils de décharge qui descendent du couvercle du cryostat sont
maintenus à une distance de l’ordre de 1 cm des parties métalliques. Ceci
permet d’éviter l’apparition de décharges au sein de l’hélium gazeux sous
pression atmosphérique (dans les parties chaudes du cryostat).
Les électrodes de la décharge dont constituées par des lames de
est
légèrement magnétique
a
cuivre. Il convient d’éliminer ,
la soudure à l’étain et
4.2 K. Il semble que
de relaxation
en
en
ces
au
général
corps
déformant les
contact de la cellule,
tout
le cuivre étamé,
qui peut être supraconducteur à
ce
la
puissent perturber
des
mesure
lignes magnétiques au voisinage
longs temps
de la cellule.
c) Performances
Le refroidissement du
et
liquide,
le haut du
chaque transfert
support
vase
à hélium
consomme
depuis
plus
au
de cellule et le fond du
91.
vase
80K
exige
Le volume
21 d’hélium
compris
entre
étant de 11, il reste 61
d’hélium réellement utilisables.
En l’absence de faisceau lumineux et de
est inférieure à 0,31 d’hélium
et
l’obligation
décharge,
liquide à l’heure.
la consommation
La taille des cellules ,
d’utiliser des faisceaux lumineux
largement ouverts, imposent
des fenêtres d’une dimension inhabituelle ;mais leur refroidissement à 77K
limite vraisemblablement leur contribution
aux
pertes à moins de 0,1 1/h.
L’autonomie est de 20 heures ,
ce
qui s’est avéré utile lors de la
des
En
cours
un
transfert de 7 litres suffit pour
longs temps
de relaxation.
s’élève
jusqu’à 0,35 1/h,
journée
de travail.
En pompant
de 40
/h ,
3
m
on
sur
mais
de pompage
le bain d’hélium
peut atteindre
une
liquide
température
mesure
optique, la consommation
une
à l’aide d’une pompe à palette
de 1.6 K
avec
une
consommation
d’hélium liquide inférieure à 2 litres.
Une fois le
vase
à hélium vide, la température remonte à raison de
7K/h (dans l’intervalle 5K-40K ) pendant le réchauffement du cryostat. Il
est alors
possible
de faire " au vol" des
expériences
à diverses
températures,
30
par
exemple la
de temps de relaxation suffisamment courts (inférieurs
mesure
à 20 s).
B) POMPAGE OPTIQUE - DETECTION
dispositif expérimental , schématisé
Le
la
sur
Pompage optique
La
lampe
pression
sous
une
nous
opérons,
contient
général
en
de 4 à 7 t).
les collisions
le même
En effet,
restent peu nombreuses et le pompage est
utilisées sont
30
en
général
des
sphères
un
aux
cellule
(mais
dans la cellule
Kastler". Les cellules
"pompage
de verre
été
déjà
pressions auxquelles
P
3
2
du niveau
Pyrex, de diamètre 60
mm
ou
mm.
On trouvera des renseignements plus
procédure
de
Le
champ statique
en
généité
est de
-5sur
10
plusieurs
-6
10
0est
B
de Helmholtz.
position
plusieurs
sur
sonde à résonance de
est
des cellules dans la
remplissage
(70 cm)
de
isotope que la
à 4.2 K et
dépolarisantes
a
] .
42
[
décrit dans la thèse de Doctorat d’Etat de M. LEDUC
a)
figure 6,
une
sur
les
lampes
et la
référence
]
43
.
[
créé par des bobines de grand diamètre
Le
est de 400 G .
champ maximum
une
cellule de 60
cellule de 30
protons).
précis
mm
L’homo-
de diamètre ,
mm
et
(mesurée à 200 G à l’aide d’une
La composante verticale du
champ
terrestre
compensée.
Pour positionner la cellule exactement
déplace
en
bloc le
vase
centre des bobines,
au
à hélium à l’intérieur du
on
à azote.
vase
b) Détection
He
3
L’orientation nucléaire du fondamental de
voie
optique, c’est-à-dire
avec
les niveaux excités.
niques)
ou
Ce
couplage peut être
couplage
direct
La méthode de détection repose
sur
du niveau
1
0
S
(collisions électro-
passer par l’intermédiaire du niveau métastable
de métastabilité).
vantes
par l’intermédiaire du
est détectée par
les
1(échange
S
3
2
hypothèses
sui-
[
]
44
:
2022 Le
spin nucléaire n’est pas affecté par les diverses collisions
qui excitent l’atome fondamental.
2022 Le
couplage hyperfin
l’état excité, et
a
a
le
temps d’agir pendant la durée
pour effet d’orienter le moment
de vie de
cinétique électronique.
31
On détecte le taux de polarisation circulaire de la lumière émise
décharge. Puisque les différentes composantes hyperfines ne sont
séparées, l’observable mesurée est < J
z > . Cette méthode , mise au point
F. Laloe , est celle qui donne le meilleur rapport signal/bruit ].
[
44
Le montage expérimental se compose d’une lame
03BB/4 tournante suivie
par la
pas
par
par
un
polariseur
tensité de la
fixe. La composante continue du
décharge.
La composante à la
lame 03BB/4 tournante est détectée par
sur un
D )
(3
P
3
~2
et 6678
fréquence
Å (3
D ~ 2
1
P)
1
on
repérer l’in-
double de celle de la
amplificateur synchrone
un
Sauf indication contraire,
enregistreur.
sert à
signal
opère
et
envoyée
les raies 5877 A
sur
qui sont faciles à isoler
par un filtre
coloré Kodak Wratten 22 (voir figure 7).
C)
DISPOSITIF
Les conditions
DE DECHARGE
d’allumage
et d’entretien d’une
décharge
dans de
l’hélium pur devraient être les mêmes à 300 K et 4,2 K. En effet la
rature" des électrons dans
nergie nécessaire
Pour des
une
à l’excitation des
décharges faibles,
pratiquement indépendantes ,
jouer
aucun
décharge
verrons
dans
nos
dans la cellule est
plique
au
en
cours
les
faible est évaluée à 30.000 K et l’é-
premiers
niveaux est de 20 eV (250 000 K).
températures atomique
et il semble que la
et
électronique
du gaz
température
ne
sont
puisse
rôle.
Nous
la
décharge
"tempé-
qu’il
n’en est rien. A toute
expériences
plus faible
considérant la
est d’autant
et que le diamètre est
probabilité qu’a
d’allumage devient très
qué à basse température,
L’allumage
d’énergie devient
[
45
. Il
grande ]
de la
dans la gamme des
décharge
surtout pour les cellules de 30
teur à demeure
près
mm
(pour
une
pression
fréquence donnée) :
ou
d’un certain rayon
alors importante, et la tension
semble que cet effet soit très
pressions que
devenant très
de
plus petit. Ceci s’ex-
l’électron de rencontrer la paroi
elle croit rapidement au-dessous d’une certaine
La perte
nous
a
utilisons.
fallu installer
de la cellule. De telles difficultés
ne
se
un
connaissons pas.
nous
Il
facilement ionisables
ne
écla-
manifestent
pas à
température ordinaire, pour des raisons que
est possible qu’à 300 K des traces d’impuretés
mar-
problématique à 4.2 K,
diamètre, il
abaissent le potentiel disruptif du gaz.
de
plus difficile que la pression
d’une oscillation du champ électrique
de la cellule.
température l’allumage
32
par
un
a)
Dispositif de décharge
La
fréquence
oscillateur à
choisie pour la
quartz. La puissance
large bande de 10 W, la
placé près du couvercle
tenir la
décharge
tension par
un
est de 10
est fournie par
transformateur
cryostat . Une fraction
du
Mhz , et est délivrée
amplificateur
un
secondaire accordé,
avec
de watt suffit pour entre-
décharge.
L’éclateur est
des diverses
composé
pièces
d’un testeur de vide HF
(Edwards High Wacuum Ldt). Le transformateur secteur et le rupteur restent
à l’extérieur du
du
à
de Tesla
montage
une
Le
prend place près
de cuivre
pointe
en
contact
rupteur fournit
des
haute-fréquence
directement
avec
la
fournit
jusqu’à
plusieurs dizaines
représenté figure
nous
le
verrons
par la
suite,
nous
système d’allumage de la décharge qui perturbe
tation nucléaire pré-existant dans la cellule.
Les séries
figure
8.
d’impulsions HF délivrées
L’expérience
mais violente associée à
en
Le transde kV,
8.
Commande de l’éclateur
le
la
la cellule .
qu’il
à la cellule.
appliquée
Comme
sur
Le secondaire est relié
de HF de l’ordre de 1500 V
tension de
une
haute-fréquence
paroi de la cellule (figure 5).
à hélium
vase
Un schéma de l’éclateur est
b)
de la cellule.
impulsions
est facile d’amener à travers le
formateur
que le transformateur
cryostat, pendant
quelques dixièmes
montre qu’en
avons
été
le moins
possible
par l’éclateur sont
présence
de la
de seconde.
Ceci interdit
une
une
orien-
représentées
décharge
impulsions, l’orientation nucléaire
ces
de chercher
obligé
localisée
est détruite
commande manuelle de l’écla-
teur.
Le
problème
a
été résolu
de l’éclateur à l’aide d’un triac
triac était commandé par
Le
système
un
(figure 8).
Dans
une
première
qui arrêtait l’éclateur
au
version le
bout de 10
ms.
résultats, mais l’allumage de la cellule est
deuxième version, c’est le
photomultiplicateur qui contrôle
décharge qui débloque lui-même le triac, après un délai de
une
l’intensité de la
interrompant l’alimentation électrique
monostable
donne d’assez bons
aléatoire. Dans
en
l’ordre de la milliseconde.
Fig.
Niveaux
d’énergie
7
de l’atome d’hélium
Fig. 8
33
III) Expériences
La
première expérience
dans l’hélium
) de
+
P(03C3
Relaxation nucléaire
préliminaires .
liquide,
consisté à immerger
a
et à mesurer le taux de
la lumière émise par la
sur
une
le verre.
He
3
cellule à
polarisation circulaire
On constate les faits
décharge.
suivants :
)~ 1% .
+
polarisée.P(03C3
pas modifié par l’action de la radiofréquence
He.
nucléaire de 3
2022La lumière émise est nettement
)
+
2022P(03C3
n’est
de résonance
pompage , P(03C3
)
+
2022 A la coupure du faisceau de
de
ne
à la
manifeste
constante
aucune
temps autre que la constante de temps instrumentale (obturateur
Bien entendu
dinal nul
résonance
)
+
,P(03C3
s’annule lors du passage
en
l’effet d’une composante transversale
sous
fortement modifié
sous
électronique
l’action de la
He-2
1
S
3
de
radiofréquence
( F=1/2
ou
champ
à la
notre détection
fréquence
ces
A) ETUDE DE
Nous
fement du
vase
)
+
P(03C3
expliquer l’existence
EN FONCTION DE LA TEMPERATURE
à hélium,
mesures
une
à
température variable pendant
évaporé . La température
cryogénique placé près de la cellule.
maximum de 3K/cm ( à 4.2K)
Le
gradient
un
flux de chaleur de 50 mW entre la cellule
température
le réchauf-
fois l’hélium liquide
03B8 était mesurée par le thermomètre
de
bien est-ce
ou
questions.
fait des
avons
de
de la lumière émise ? Nous allons essayer
polarisation circulaire
répondre à
et est
F=3/2).
est inefficace ? Comment
optique qui
longitu-
0
B
grande ,
assez
L’orientation nucléaire est-elle effectivement nulle,
d’une
ou
synchrone).
detection
de
fréquence
est
au
supposant
en
(décharge allumé)
et la
paroi
du cryostat.
a)
)Courbe
+
fonction de laP(03C3
température
La
Figure
9
reproduit
une
courbe
typique
)fonction
+
P(03C3
L’allure de cette courbe est la même pour toutes les cellules
(Pyrex ou Corning 1720). Elle est
) décroit de
+
quée vers 20K : P(03C3
caractérisée par
un
de 03B8 .
en
verre
minimum nettement
40K à 20K , puis croit ensuite
jusqu’à
mar-
34
1,6K, atteignant des valeurs supérieures à celles obtenues dans la région
des hautes
températures.
La courbe
quence saturante à la
tique : elle passe de 90% à
hypothèses
40 K ,
expliquer
pour
)
+
P(03C3
<
20K. L’orientation
d’une radiofré-
présence
ces
plus caractéris-
est encore
à 0 à 20 K. Nous
le choix entre
avons
faits.
2022 L’orientation nucléaire décroît à
pour 03B8
en
de résonance nucléaire (RMN). Le compor-
fréquence
tement de la diminution relative de
deux
)
+
P(03C3
représente
tirets
en
électronique
de 40K et devient nulle
partir
reste différente de zéro.
2022 L’efficacité de la détection de l’orientation nucléaire de l’état
entre les mêmes limites de
fondamental décroît puis s’annule
La deuxième
faire
hypothèse peut
Considérons d’abord le
du
cas
couplage
l’objet
de
température.
plusieurs critiques.
indirect niveau fondamental- niveaux
excités par l’intermédiaire de l’état métastable. Le taux de création des
niveaux excités à
du métastable
partir
est, à priori, peu dépendant de la
tastabilité, entre 40 K
ce
et 20K,
est insuffisant pour
qui
Si d’ailleurs le taux
été étudié à 300K
n’est divisé que par
la
devenait
disparition
ce
qui
le
concerne
couplage
de la
pendre
température,
facteur 4
du
signal
de mé-
de RMN.
c’est l’orientation
.
électronique
il doit lui aussi peu dé-
et il n’a aucune raison de diminuer aussi
dement entre 40K et 20K. Nous
avons
essayé
] ,
13
[
*)
direct par excitation
entre l’état fondamental et les états excités,
et il
un
négligeable,
nucléaire elle-même qui risquerait de disparaître
En
]
15
[
d’échange
Le taux
température.
expliquer
d’échange
a
de vérifier
ce
point
en
rapianaly-
sant , à 4,2K , le mécanisme de notre détection.
b)
A
Taux de polarisation comparés des diverses raies de la décharge
4.2K ,
chacune des
nous
avons
principales
filtre coloré par
*)
Ceci
une
raies émises par la
décharge,
filtre interférentiel, et
un
du faisceau lumineux.
ci-dessous pour
mesuré le taux de polarisation
Les valeurs trouvées sont
cellule
He
3
3,9t (~
=
en
en
)pour
+
P(03C3
remplaçant le
limitant la divergence
reportées
dans le tableau
3cm) :
n’a rien d’évident . Nous verrons dans le Chapitre II que l’orienHe a été obtenue à 4,2K avec un taux d’échange divisé
3
tation nucléaire de
3 par rapport à 300K. La même orientation serait peut-être compatible
par 10
avec un échange 10 fois plus faible.
35
Les deux résultats
principaux
sont :
La polarisation de la lumière émise par la
2022
seule raie,
sur une
]
15
[
ont montré que
S
3
2
du métastable
pour
une
D.
3
A
température ordinaire, Bupont-Roc
niveau était
ce
pression
peuplé
entièrement à partir
p >0,8 t.
très faible. La raie la plus intense est la raie 6678 A
1
3
D (elle
par le niveau
plus faible
nulle. On sait
bas sont
en
donne
qu’à température
principalement peuplés
nulle dans
ces
un
courant de
que la raie 5876 A
est de même à 4.2 K ,
on
), mais
mesurer
cellule
He
4
qui
est émise
photomultiplicateur
polarisation
sa
ordinaire les niveaux
à partir des niveaux
est presque
singulets
S
1
trois
les plus
S[
1
2
]
15
.
et
peut penser que l’orientation nucléaire
S’il
est
niveaux.
Les chiffres obtenus ressemblent d’ailleurs
peut
tran-
une
La polarisation de la lumière émise par les niveaux singulets est
2022
fois
est concentrée
heureusement très intense. Elle correspond à
sition à partir du niveau triplet 3
et Leduc
décharge
sur
He ,pour lequel
4
il
n’y
a
beaucoup
à
ceux
que l’on
spin nuoléaire.
pas de
Une
2,05 t ( ~=3cm) donne à 4,2 K les taux de polarisation
ci-dessous :
Notons pour terminer que la détection sélective de la raie 5876 A
(avec filtre interférentiel) donne
par
raie
un
facteur 5 que la détection
non-polarisée
6678 A
un
avec
s’accompagne
rapport signal/bruit plus
filtre coloré.
L’élimination de la
d’une diminution dans
du nombre de photons reçus et enlève beaucoup de
son
mauvais
un
facteur 20
intérêt à la détection
36
sur
la lumière de la
En conclusion
décharge.
dirons que la
nous
polarisation nucléaire semble
à 4,2 K, et que la polarisation circulaire détectée
par la
directs
renseignements plus
tion du fondamental
fonction de la
en
la lumière émise
sur
de l’orientation de l’état métastable. Nous allons
décharge provient
obtenir des
nulle
mesurant le
en
de relaxa-
temps
température.
B) ETUDE DE LA RELAXATION NUCLEAIRE EN FONCTION DE LA TEMPERATURE.
paramètres qui déterminent l’orientation nucléaire
tous les
Parmi
de l’état fondamental ,
paroi
R
T
qui
est
40K et 20K. Nous
c’est le
susceptible
temps de relaxation longitudinal
de connaître la variation la
donc mesuré,
avons
03B8 , le temps d’évolution
Ti
toujours
présence
en
plus rapide entre
température
fonction de la
de pompage de la
composante
de l’aimantation.
longitudinale
a)
Mesure de T’ fonction de 03B8 .
1
La
mesure
toujours faite
est
Après désorientation
saturante,
en
cours
spin nucléaire
du
sous
cette dernière et
supprime
on
au
on
de la remontée de
l’effet d’une
radiofréquence
)
+
P(03C3
enregistre
température.
en
fonction
du temps. La seule difficulté apparait pour les temps de relaxation
de l’ordre de 1 minute,
la dérive de la
La
la détermination de
10
Figure
reproduit
autorise
une
courbe
une mesure
de la détection :
multicanaux)
l’asymptote étant rendue délicate
signal
le
sans
plus
fonction de
1
T’
03B8 . La
est 21K. En dessous,
faible et les transitoires de pompage
servation d’un
longs,
température.
température qui
temps
la
sur
court
trop déformées
temps
utiliser les
le
signal
est
trop
par la constante de
de relaxation
techniques
plus basse
permettant
de moyennage
l’ob-
(analyseurs
est de l’ordre de ls.
La courbe
se
compose de deux
parties :
2022 Une croissance rapide de 21K à 32K.
2022 Une croissance lente de 40K à 70K.
qui dépend
possible,
La courbe tend
décharge (170s pour la décharge
décharge 9 fois plus forte).
fortement de la
20
s
pour
une
La partie de la courbe qui correspond
ristiques que
et
en
présence
le
vers
au
palier
a
la
un
palier
plus faible
les mêmes caracté-
temps de pompage à température ordinaire. On sait qu’à 300
de la
décharge
l’évolution de l’état fondamental
(pompage
K
par
Fig .10
Temps
de relaxation du fondamental fonction de la
temperature
37
ou
relaxation) est déterminée par l’interaction
atomiques, ioniques
] .
4
[
métastabilité
l’intensité de la
charge
La constante de temps
décharge,
1
T’
par
décroit
l’échange de
quand augmente
et elle est de l’ordre de 60s pour
de la courbe de la
partie abrupte
de relaxation sur la
de 10K. Le
d
T
particulier
en
espèces
dé-
une
moyenne.
La
où
moléculaires,
ou
d’autres
avec
temps
paroi
de pompage
est la constante de
peut
temps
mettre
se
10 correspond
divisé par 20
est
.Il
R
T
Figure
due à la
sur
décharge.
Pour
court, l’orientation nucléaire est proportionnelle à
la
tivement
sur
présence
de RMN suit
assez
En conclusion ,
He
3
nucléaire de
9 que la
figure
en
partie du signal
fidèlement la variation de
1
1
T’
+ 1,T
=1T d
R
1
T’
assez
. On voit effec-
1
T’
)
+
P(03C3
intervalle
un
la forme
sous
qui disparait
rapidement. L’orientation nucléaire
n’est
sur
en
1
T’
.
dessous de 30K le temps de relaxation du
est déterminé par la relaxation
temps
au
les
plus mesurable
et décroit
parois
en
spin
dessous de
20K.
b)
Energie d’adsorption sur la paroi
La
mesure
sorption E
, à
a
on
de
R
T
fonction de 03B8 permet d’atteindre
condition de choisir
cherche à tracer
pente
en
une
droite du
proportionnelle à a
E
.
autre chose qu’un ordre
est
mesures
un
l’énergie
modèle de relaxation. En
d’ad-
général,
type log T
R fonction de 1/03B8 , dont la
Il est illusoire de vouloir extraire de
de
grandeur
de
nos
En
l’énergie d’adsorption.
effet :
2022 Nous
ne
disposons
de courbes
log T
R
fonction de 1/03B8
réduisant
se
effectivement à des droites que dans l’intervalle 25K-30K. Plus haut, le
temps de relaxation
il n’est que de
est limité par la
quelques secondes ,
présence
et la
de la
précision
décharge .
Plus bas,
des mesures est
médiocre.
2022La
la
pente
mesure
log R
T fonction de 1/03B8
décharges les plus intenses.
2022Rappelons
simple
ne
c
t
Il
l’énergie d’adsorption
des droites
de 2 pour les
sures
de
que la valeur de
s’interprète
=
comme
une
l’énergie
est
perturbée
par la
est divisée par
que
nous
énergie d’adsorption
un
décharge :
facteur voisin
déduisons de
que dans
nos
me-
l’hypothèse
s
t
.
nous
faut pourtant montrer la vraisemblance de notre
hypothèse
38
la rapide décroissance de
sur
cela
nous
garderons la
qui suppose
Nous allons
03B8
V,
de
seul temps de
un
perturbation
c
t
=
encore
d’une
parce que
R
T
formule de
part à
cause
points expérimentaux
qui
grossières,
et
1723. A basse
mais à haute
une
ture de la
de corrélation de la
une
se
cellule de
mettent
température l’énergie
ces
reste à
verre
une
polarisation circulaire
mesures,
] ,
67
[
et
a
E
Corning
droite
et
en
d’autre part
allons
nous
R)
(T
~
tels
3
(He
1720
Log
décharge
que :
lt:~
=
60mm)
fonction de 1/03B8
R
T
est faible
ou
forte :
partir d’hypothèses simplificatrices
s
6
10
à 400 K pour
que Fitzsimmons
verre
un
Corning
-3
d’adsorption mesurée était de 10.10
auteurs ont trouvé
interpréter
nos
la variation
vraisemblables.Rappelons
de l’ordre de
température
de
constante
sur
ont été obtenus à
R
T
négligeant
en
courbes les valeurs de
C) INTERPRETATION DES COURBES
nous
temps
un
l’imprécision
sont tout à fait
et coll ont trouvé
Il
s
t
11) et l’on trouve, suivant que la
Ces chiffres ,
très
de
général
en
nos
Par exemple, pour
(Figure
séjour
Pour
] :
16
[
Fitzsimmons et coll
simplifier cette formule
essayer d’extraire de
les
température.
s
t
.
n’est pas
s
t
fonction de la
en
)
+
P(03C3
eV,
0,1 eV.
FONCTION DE 03B8
la variation
de la
a
E
=
en
fonction de la
lumière,
)
+
P(03C3
et
en
tempéra-
particulier
Fig.11
Variation à basse température du temps de relaxation
paroi en fonction de la température
sur
la
39
à
polarisation
l’existence d’une
expliquer
nulle à 4,2K
non
de toute orientation nucléaire, contrairement à
ce
qui
se
en
l’absence
passe à
tempé-
rature ordinaire.
a)
Rappels sur le pompage à 300K
Il est caractérisé par le fait que le métastable et le fondamental
sont étroitement
couplés
par
de métastabilité.
l’échange
liser les notations suivantes
Nous allons uti-
(les lettres grecques caractérisent l’état
métastable) :
N :
densité des atomes dans l’état fondamental
~ :densité des atomes dans l’état métastable
Te :
temps d’échange
vu
03C4e :
temps d’échange
vu
r, 03C4
03C4
p: temps
a
fort
p
03C4
possible
03C4p
(en l’absence de
métastables)
s
10: la condition de couplage
03C4-6
e
53
[
] . Ceci signifie qu’il n’est pas
est vérifiée
de considérer l’évolution de l’état métastable
l’état métastable
avec
une
vitesse
e
l/03C4
.
r
03C4
, mais avec une constante de temps
plage fondamental-métastable.
également T
>>
0
e
T
.
-6
e
03C4
10s entraine
Te
a
Par
avec
la constante de temps
beaucoup plus longue dûe
1
T
En effet
exemple, après interruption
on
a
ls. D’autre
en
général
part
de
étroitement à
métastabilité, est supérieur
son
sorientation très
l’effet d’une
une
/N ~ 10
-
au
6
]
28
[
représente
en
cou-
l’en-
l’absence
égal à T
1, temps d’évolution
l’orientation après interruption du pompage qui est de l’ordre de 100s.
condition T
>>Te entraine que l’évolution de l’état fondamental dépend
0
d’échange
La
~
T
0
,qui
semble des processus de relaxation de l’état fondamental
de
indépendamment
puisque cette dernière est "ramenée" dans
l’état métastable n’évolue pas
du pompage,
donc
}
~N
et
de celle de l’état fondamental,
On
du métastable
=
de relaxation et de pompage du métastable
-4
10s, -4
r
03C4
s
10
<<03C4
e
03C4
,
0393
fondamental 03C4
e
Te
de relaxation du fondamental
0
T
: temps
On
du
S
1
S
3
2
ou
tour de celle de l’état métastable.
rapide
de l’un des sous-niveaux
Par exemple, la dé-
S (sous
3
hyperfins 2
radio-fréquence intense) dépolarise l’état
constante de
temps
de l’ordre de Te.
fondamental
avec
]
54
[
40
Les deux conditions :
signifient
que les orientations nucléaires dans l’état fondamental et
égales (et
dans l’état métastable sont
ces.
que l’une des conditions
Imaginons
nulles)
non
toutes circonstan-
en
soit pas réalisée
ne
conservant leur valeur), du fait d’une désorientation trop
métastable
r
(03C4
fondamental
(
Te). Ceci entrainerait
0
T
~
l’orientation, et donc
sur
Introduisons
à
c’est-à-dire le
de métastabilité ,
l’échange
dans le
2
10
facteur
un
uniquement lié
de relaxation du fondamental
T
f
,temps
ou
négligeable.
signal
un
perte dans
une
dans le
rapide
03C4e )
devenir de l’ordre de
jusqu’à
diminuant
et Te
( 03C4e
complémentaire
de
0
T
:
1 /Tf
1
+ 1/T
= 1/T 0
Le
contributions
sera
et
f
1/T
de même à basse
*)
.
systématique
en
l’importance relative à température ordinaire des deux
de
problème
0
1/T
n’a pas été clairement
température ,
émis l’hypothèse que
Schearer avait
des collisions
grande partie
n’avons pu faire
nous
car
élucidé , et il
d’autres
sur
en
étude
aucune
1dépendait
T
espèces que l’état
1
S
3
2
(exci+
tation par des électrons "chauds",
échange
sus
de
charge
+
He
) [
].
53
seraient peu efficaces
Une étude
par
avec
Dupont-Roc
complète
et coll
échange
],
54
[
du pompage à
55
[
]
avec
2
He
Au contraire
au
métastable et
d’après Byerly
moins pour des
température
2
+
He
,
ces
proces-
décharges modérées.
ordinaire
a
été effectuée
.
dans toute la gamme de
d’interpréter les phénomènes observés
température, puis nous essayerons de préciser quan-
titativement
passe à 4,2K.
Nous allons d’abord essayer
*)
ce
qui
se
Sauf précisément dans le cas qui nous intéresse ici, celui de la
relaxation à basse température sur le pyrex nu. Comme nous le
verrons plus loin, on peut supposer qu’à 4,2K on a l/T
1=
avec T
0 qui se confond avec
= l/T
0
R
T
.
41.
Contribution
)
+
S
3
de l’état 1
métastable
à P(03C3
2
b)
représente P(03C3fonction
)
+
La figure 12a’
de 03B8
nucléaire nulle dans l’état fondamental (c’est la courbe
figure 9,
croit
RMN) .
avec
rapidement
)
+
P(03C3
He),
3
la
50K ,
>
on
une
03B8
pour
orientation nucléaire nulle
-5
e
03C4
10s(pour
a
c’est-à-dire
cause
tirets de la
en
dans l’état fondamental d’un temps de relaxation
présence
03B8
pratiquement nul
orientation
>
50 K,
mais
dessous de 20K.
en
Le fait de maintenir
Pour
est
une
pour
cellule
une
principale d’évolution
très court.
0
T
remplie
à la
lt de
avec
de métastabilité est alors
03C4
p
:l’échange
« 03C4
e
03C4
r
,
équivaut
de l’état métastable. Cela revient à dire
l’échange est fortement relaxant pour le métastable , puisque S et
I sont couplés par l’interaction hyperfine (6,7 Ghz de structure hyperfine
dans l’état 2
46 et que I est désorienté à chaque collision d’é[
1 ])
S
3
que
change
fondamental
un
avec
l’orientation de l’état
non
1est
S
3
2
En revanche pour 03B8 ~ 20K,
plus très
orientation
une
qui
mente. C’est la décroissance
on
a
en
résulte que, dans
=10(lt
e
03C4
s
-4
croître
va
la
avec
cas,
03B8 > 50K.
pour
He),
3
de
ce
et 03C4
e n’est
temps. Il apparait alors dans l’état
au
fur et à
température
tastabilité qui permet l’existence à basse
de l’état métastable
en
pratiquement nulle
court devant tous les autres
métastable
Il
polarisé.
mesure
du taux
température
que Te augde mé-
d’échange
d’une
polarisation
l’absence d’une orientation nucléaire de l’état
fondamental.
La
figure 12a") représente
maintenu constant
que l’orientation
C’est
une
>obtenue
z
<I
e
courbe ont été observées
Par
comparaison
polarisation
avec
fonction de
tout l’intervalle de
sur
théorique,
courbe
)
+
P(03C3
mais
aux
à
température,
l’équilibre
nous
03B8
> ~
z
<I
et de même
par pompage
que trois
verrons
pour
0,
signe
optique à 300K.
régions
de cette
températures (3-6 K, 6-8K, 8-14K).
12a’) elle traduit l’augmentation de
basses
la courbe de
de l’état métastable
lorsque diminue
ou
disparait la
la
cause
de relaxation dûe
aux
processus de désorientation de l’état fondamental.
Conformément à
que
nous
spectaculaire
nous
avons
à 4,2 K ,
ce
pour 03B8
supposé ,
>
avons
dit
50K, moins marquée
aux
très basses
lors du tracé de la courbe ,
c’est à dire que le taux
négligeable.
plus haut, cette augmentation est
d’échange
qu’elle
températures ;
existe
encore
de métastabilité n’est pas
42
Toujours
sur
la
figure 12a)
nous
représenté
avons
au
1
S
3
2
réel, c’est-à-dire la contribution de l’état métastable
est relaxé par
lorsque l’état fondamental
Corning).
une
paroi de
centre le
à
)
+
P(03C3
(Pyrex
verre
cas
ou
On passe de la situation de 12a") à celle de 12a’) entre 50K
et 20K.
dûe
c)
Contribution de l’état fondamental
La
figure 12b)représente,
en
fonction de
atomes excités directement à
aux
à
proportionnelle
et s’annule pour
>
z
<I
Il est difficile de faire
de 40K.
dépendre
Elle peut
partir
P (03C3
)
+
du fondamental. Elle est
03B8
des hypothèses
de la
03B8 , la fraction de
température,
20K.
<
cette
sur
quantité au-delà
du fait de la variation de
la densité des atomes métastables dans la cellule. Nous
avons
choisi
ar-
bitrairement de supposer constante cette fraction.
d)
Polarisation totale fonction de la température
Sur la
la
somme
compte
figure 12c)
a
on
déssiné P (03C3
)
+
fonction de
courbe obtenue rend bien
précédentes. La
résultats expérimentaux.
des deux contributions
de l’allure des
Dans la suite des
fonction de
03B8
qui
sera
03B8, c’est-à-dire
)
+
expériences, ce sera toujours la courbe P (03C3
notre première approche de la physique de
3
H
e
à
) quand la
+
température. Une remontée plus ou moins brutale de P (03C3
température augmente est l’indice de l’apparition d’une orientation nuclébasse
aire dans l’état fondamental
difficultés par la mise
ques secondes
ou
en
l
0
S
1
.Ce
dernier fait est corroboré
évidence d’une constante de temps longue
quelques dizaines
de secondes)
sans
(quel-
lors des transitoires de
pompage.
e)
Les
tains
Evaluation des paramètres du pompage optique à 4,2 K
mesures
précédentes
paramètres à 4,2K.
ont
permis
préciser
Nous pouvons admettre que
première relation est basée sur nos
jusqu’à 20K . La seconde repose sur le
La
de
mesures
fait
la valeurs de
nous
cer-
avons :
du temps de relaxation
qu’à
300K
on
a
e
T
0,1
s,
R
T
que
43
le taux
3
10
d’échange
de métastabilité
entre 300K et 4,2K (voir
que l’on
e
(1/T
)
r
V
e
n03C3
=
chapitre III),
et
facteur
un
qu’il semble peu probable
2
10
puisse regagner plus d’un facteur
diminue par
le nombre ~ d’atomes
sur
métastables à 4,2 K.
de métastabilité est dans
L’échange
ble, équivalent
à
tation est à peu
ce
nulle dans l’état fondamental
près
couplage
non
nos
hypothèses
nous
conduisent à admettre
les sous-niveaux
part l’orientation dans
dépolarisation
des niveaux excités étant
à admettre que
p
03C4
e
03C4
S
3
2
semble
le
cependant que
a
-7s,
10
K. D’autre
de l’état
de P(03C3
)
+
n’est
ren-
s’améliorer , la
pu
plus faible à 4,2K). Ceci conduit
c’est-à-dire
s.
plus énergique
plutôt plus
dans le
avait
on
la valeur qu’il avait à 300K,
conserve
Ce résultat est
est
e
03C4
r
«03C4
,03C4
p
-4sà4,2
10
hyperfins
dement de la détection par l’intermédiaire
soit
fort
300K (n’oublions pas
grandeur qu’à
du même ordre de
e
03C4
puisque l’orien-
-4).
<10
(
plus vérifiée. Puisqu’à température ordinaire
pas
atome métasta-
un
pour
processus relaxant presque à 100 %
un
Fort heureusement la condition de
p
03C4
-4
10
cas,
assez
vraisemblable.
et
plus court : l’intensité de la lumière polarisée
p
03C4
(dépolarisation
faible
Chapitre III qu’elle
diminue
Il est exclu que le pompage
par le
encore
au
l’épaisseur optique n’étant plus
la cellule ,
~10s.
p -3
03C4
Notons que l’on
spécifique
cryostat),
a
à 4,2 K
encore
de l’état métastable
cours
nous
verrons
de la traversée de
faible. Nous pouvons prendre
-4 s
10
r
03C4
et
(c’est-à-dire
en
:
le
temps
l’absence
de relaxation
d’échange
de
métastabilité) n’est pas devenu plus court. Autrement dit, les collisions
électroniques
dans la cellule
ne
sont pas
plus intenses qu’à 300K.
D) PREDICTIONS CONCERNANT LES VALEURS DE
Dans l’introduction de
d’autres
température.
-
de
Deux
Pouvons
décharge
-
de
mesures
temps
se
nous
sur
avons
la
SUR LE PYREX A 4,2K
eu
paroi
l’occasion de citer
de
He
3
supposées
à très basse
posent :
évaluer le temps de relaxation nucléaire
à 4,2 K dans notre
Les valeurs
mémoire
de relaxation
questions
nous
ce
R
T
expérience à
sont-elles
l’absence
faible densité ?
compatibles
d’autres auteurs obtenus à forte densité ?
en
avec
les résultats
44.
répondre
Nous allons essayer d’abord de
de
partir
a)
nos
R en dessous de 20K.
T
Nous pouvons évaluer le
thèse d’un temps de
=
S
0
t
-3eV
Ea=15.10
temps
de relaxation
=ls
R
T
l’ordre
de
à 20K
on
de
temps
séjour unique,
et
10 12
Ea/k03B8 ~ -
exp
Avec
Avec
on
est la
trouve
-4
-3à 10
10
s
en
03B1
a/k03B8
E
exp
fréquence
s
par
et devient à cette
n’est
semblable que
A
T
de désorientation
augmente jusqu’à
le
peut
être constant
de l’accroissement du
exemple
alors
ne
température
cours
au
S
0
t
~
avec
Rappelons
de relaxation
En conclusion ,
R
T
l’hypo-
quelques
- 12
10
s
la formule du
la
sur
paroi) :
,et T
-5
10
A
d’un choc,
qui
de
qu’un ordre de grandeur).
ou
12K,
multiplié
s . Il est
-5
10
S
t
de l’ordre de
est
vrai-
continuer à diminuer (du fait par
03B1
est donnée par :
valeur de l’ordre de 0,1. La relation
une
dans
temps de corrélation). La probabilité
plus vérifiée, l’orientation
temps
ou
(toujours
des collisions
de l’ordre de
S
(t
-8
~ 10
à 20K
utilisant les résultats du§ 3)B-b):
(-8
S
t
20K) ~ 10s.
trouve
V
(1/T
séjour
Quand la température passe de 20K à 11K
103
première question, à
résultats obtenus à 20K.
Variation de
S
t
à la
dans la cellule devient
est de l’ordre du
03B1
«
03BB/R n’est
inhomogène
temps de diffusion
et
03C4 d.
lorsque la température diminue entre 20K et 11K, le
s.
-2
jusqu’à 10
Que se passe-t-il à plus basse température ? La paroi est complètement
saturée lorsque le temps de séjour
S devient très supérieur au temps de
t
temps de relaxation
capture d’un
*)
site
R
T
doit raccourcir
donné , soit
4/ 03B2 VNs
de l’ordre de
10-5s
*)
. Ceci
volumique
que par contre la condition de "densité
constante" reste à peu près satisfaite (voir § 1)C-a ).
Rappelons
45
produit rapidement
se
dessous de 11K,
jusqu’à 4,2
loi de Frenkel
K donne
du cuivre nu, Pollock et coll.
sur
de
en
-3
10
s à
de
séjour
déjà adsorbé.
autre atome
préciser
36
[
]
le mécanisme
Comme
s;
temps
pas
un
site vide, mais
un
l’avons mentionné au§ 1)C-c, il faut
nous
entre atomes
d’échange
=10
S
t
6
conditions, lorsqu’un atome
ces
non
de la
le pyrex
sur
ont d’ailleurs mesuré des
général
en
séjour
de
temps
un
8K seulement. Dans
heurte la paroi il rencontre
puisque l’extrapolation
en
phase
vapeur et atomes
adsorbés.
b) Calcul de
Dans
extrèmes :
R à 4,2K avec probabilité d’échange nulle.
T
premier calcul
un
nous
allons considérer l’une des
atome du gaz rencontre
lorsqu’un
atome adsorbé,
un
hypothèses
la
probabi-
lité d’échange est nulle et l’atome incident rebondit élastiquement. C’est
de la "relaxation
l’hypothèse
Il y
a
sur
film d’hélium".
un
alors deux contributions
au
terme de relaxation de la
phase
gazeuse :
2022 Désorientation par collision
sur
un
atome adsorbé.
Le
temps
de
relaxation correspondant est très
de
-1110
- 1012
s,
la
et
faible que dans le
cas
2022 Désorientation
s’adsorber
(qui
a
passé
se
renouvelle
Le
temps
au
cours
nu.
du
Cette contribution est
négligeable.
séjour sur la paroi. Un atome ne peut
du départ "spontané" d’un autre atome
de l’ordre de
temps
un
du pyrex
paroi que lors
la
sur
long : le temps de collision n’est que
perturbation désorientatrice certainement plus
S
t
dans le site), et la
phase adsorbée
temps S
S
t Si de plus les valeurs de t
.
sont aussi élevées que celles prévues au§ a, on est dans le cas t
A
.
>> T
S
moyenne
est le
rapport
phase gazeuse est alors donné par :
du nombre d’atomes
adsorbés
au
nombre d’atomes
phase gazeuse.
On trouve que
et
bout du
au
de relaxation de la
puisque 3n/NR
en
en
qu’il
croit
R
T
est
typiquement égal à
10 fois le
quand la température décroit (ce résultat
immédiate de notre
hypothèse :
d’autant meilleur que
S
t
est
la
phase adsorbée forme
un
temps de séjour
est
une
enduit
plus long!). Nous devons considérer
conséquence
protecteur
ces
46
conclusions
comme
expériences
R
T
contradiction
c)
contraires à
0,1s,
ce
nous
d’après
avons
cette valeur est
nos
en
a.
4,2K avec probabilité d’échange 03B2’~ O
à
R
T
A 4,2K
S ;
-2
S 10
t
qui entrainerait
évaluations de §
avec nos
Calcul de
l’expérience.
hypothèse concernant l’échange d’atomes entre la phase adsorphase gazeuse ne donne pas de prédictions acceptables. Nous
Notre
bée et la
allons donc utiliser
d’échange
entre
sion, que
nous
Il
St
2022
S
t
=
S
o
t
atome adsorbé et l’atome incident
un
temps
de
cours
d’une colli-
précédent correspond
temps de séjour.
=0).
à 03B2’
donné par la loi de Frenkel
au§ a. Nous
négligeons les effets sur ce temps
paroi (l’approximation des atomes indépendants n’est
comme
de la saturation de la
au
probabilité
(le calcul
séjour "spontané"
/k03B8 ,
a
E
exp
03B2’
appellerons
faut introduire deux
nous
est le
modèle plus réaliste, et introduire la
un
plus justifiée).
temps de séjour effectif
est le
2022 t’
S
tient
sur
la paroi d’un atome donné.
compte de l’échange dynamique d’atomes
entre les deux
phases.
Il
Il
est donné par la formule :
Toujours
dans les deux
utilisant le fait que le rapport du nombre d’atomes
phases
est
égal
à 3n/RN,
on
par unité de temps d’un atome
de
capture
La
probabilité
Enfin la
en
qui
de désorientation par unité de
probabilité
donnée par :
peut calculer la probabilité
de désorientation
au
vaut :
temps
cours
est :
d’un choc
sur
la
paroi est
47
SS
t’
= t (cas limite 03B2’=0) et
opposé : t
S
» t’
S
,c’est-à-dire
précédent correspondait à
Le calcul
A
S
t
.
»T Considérons maintenant le
long , et 03B2’» 4/VNst
S pas
S
S »4/VNs03B2’ (donc t
t
vaut
A quelconque. La probabilité de désorientation
T
cas
assez
03B1
L’interprétation physique
bilité
d’échange
effectif
sur
Avec
probabilité
par la
03B2’=1
le
produit
a
n~ 1/s) :
de la
de désorientation durant le
temps de séjour effectif
est de l’ordre de
probablement inférieur à
Si l’on calcule
à 03C4d. C’est
est le
(on
proba-
séjour
la paroi.
par les collisions,
A
T
est immédiate :a
trop petit) et
en
R
T
on
scomme
-3
10
03B1
nous
s ,
-2
R 10
T
trouve
réalité
t’
S
,entièrement
s ,et le temps de
-5
10
qu’il
déterminé
relaxation
l’avons dit au§ a :
c’est-à-dire inférieur
ou
égal
faut calculer :
L’orientation dans la cellule est
inhomogène et le temps de relaxation
R est du même ordre de grandeur que le temps de diffusion.
T
Ce résultat est compatible avec nos expériences, mais ces dernières
ne constituent pas un test sensible des calculs précédents, puisque
= 03C4 d
R
T
dans tout un domaine de variation des paramètres physiques. Plus intéressantes sont les
peut prendre
expériences à
forte
densité, dans lesquelles le rapport RN/3n
des valeurs considérables.
Mentionnons enfin
nos
tentatives de recherche de l’orientation nucléaire
à 4,2K dans des champs statiques allant
signal
ments
nucléaire n’a été observé, mais
nouveaux.
jusqu’à
ce
fait
400G (
~10 -s1).
0
03C9
7
n’apporte guère
de
Aucun
renseigne-
Admettons que reste valable la théorie des "collisions faibles"
] :
35
[
L’expérience
montre que ,pour toutes les valeurs de
,
0
03C9
R
T
reste inférieur
48
à l
, donc que
s
03B1
-4,
10
03B2’>>
Supposons
paroi saturée
de la
l’hypothèse
Remontons à la
-4
10
ns ~ 1,
c’est-à-dire
Tout
ceci
qui entraine (toujours dans
, ce
S
»t’
) :
S
t
«0,1s
S
t’
la condition la
r
2
03C9
0
>,
2003C9
surest
r
03C9
4 s
10
-1et c
s .
t
«10 -4
plus générale
c’est-à-dire à peine
n’apporte
rien de
supérieur
He
3
]ont
27
Richards[
et
paroi entre 4.2
nouveau.
K et 19K ,
une
par
était contenu dans
mesuré le temps de relaxation
une
méthode de transitoires
petite sphère de pyrex ,
-2g cm
10
-
de l’ordre de
précautions particulières
Sans
d’expérience
donne
fortes densités,
-2
10
Sur
g
une
mesuré dans
l’ordre de
Avec
(ce qui correspond à
une
avec
un
r
T
et l’on
-3
cm
et
paroi de
champ
3s,
10
rapport 03BB/R
on
déduit
de 4,2K .
cas
03B1 =
d’une couche
il existe de nombreuses situations dans
cinétique qu’elle peut absorber
Dans
ce
cas
la
probabilité
très faible. Dans
nos
aux
den-
03C4d ~ 10
10
les relations :
-8
.
Lorsque la paroi
complète
lesquelles
la
quantité
par seconde devient constante
précédents (§
b et c)
est saturée
He ,soit
3
d’atomes
de relaxation décroit en 1/N et
calculs
et
type
et Richards ont
Chapman
Rappelons
Ces résultats n’ont rien de paradoxal .
(c’est-à-dire dans le
-6
~10
une
).
temps de relaxation beaucoup plus longs de
température
en
ce
est très faible
03BB/R
a
pyrex extrèmement propre ,
on
-3
21 cm
~10
N
03BB/R . Par exemple , pour
03B1»
rayon de 0,3cm,
un
de 1KG des
à la
V ~R/V ~ 10 -5s
T
souvent
a
densité
relatives à l’état de la paroi,
En effet le
Td.
=
densité
une
la
sur
RMN. Le
en
3
sité de
à
Comparaisan avec les expériences à farte densité.
Chapman
gaz
à
perturbation magnétique :
que l’on obtienne
d)
supérieur
reste
nous
de moment
quand N croit.
peut
avons
n=1/s)
devenir
considéré
s.
49
de telles situations, et trouvé effectivement des temps de relaxation
la
sur
paroi proportionnels à N.
Chapman
interprété
et Richards ont
leurs
expériences en supposûr d’une surface de pyrex
-2
A
T
~ 10S (dans le bien
extrêmement propre).La condition -2
«10entraine
S
t’
s
sant
et
SA
t’
<< T
cas
VsN
S
,t c’est-à-dire t’
S 4/
S <<
t’
-2g cm
10
-3
,la quantité 4/VsN
=
Ceci entraine
La formule
pendant
de
(relation I-17). A la densité de
-10
10
est de l’ordre de
, une condition peu
générale (I-18)
probablement
donne alors
(avec
s
10
s=
2
Å
).
contraignante.
temps de relaxation indé-
un
03B2’ :
La valeur de
tales de
>> 10
-8
03B2’
03B2’
très
-2sconduit
A =10
T
Chapman
bien à
accord entre les données
un
et Richards et leur modèle . Sur le pyrex ,
ont vérifié que le rapport
était constant
/N
R
T
expérimen-
auteurs
ces
faisant varier N par
en
un
facteur 3.
La valeur choisie pour
tats
d’expériences
diverses formes de
à 4,2K dans
un
temps
à très basse
S
t’
En effet
peut être très
long ,
compatible
faites
sur
du
les résul-
avec
verre
vycor
ou
que la valeur admise
plus grande
mais elle correspond
peut être à
plus court qu’aux faibles densités utilisées dans
doit avoir
on
S
c
t
,
t’ et
s pour
-10
10
(jusqu’à
temps de séjour t
S
court
même vraisemblable, puisque le
devient très
Elle est
s),
A
(T
103
expériences
optique.
température
] .
47
graphite [
de corrélation
le pompage
effectif
nos
est par ailleurs
A
T
que les temps
S
t’
sont dans le
le
temps
03B2’ ~ 1).
de
séjour
Il est
donné par la loi de Frenkel
rapport
inverse des den-
sités.
Il
ne
polation de
à
nos
faut pas oublier cette éventuelle variation de
ces
résultats jusqu’à
expériences (pression
rait que
nos
compatibles.
résultats et
de
ceux
une
densité de
remplissage
de
Chapman
de
A
T
dans l’extra-
-7g cm
10
-3 correspondant
0,6t). En conclusion il appa-
et Richards sont
parfaitement
50
C H A P I T R E
II
RELAXATION SUR LES ENDUITS CRYOGENIQUES
Après l’échec
à 4,2K ,
tait à
à
fabriquer
augmenter
la
une
egale
de pompage
source
mental). Mais
nous
décharge forte),
Une
verrons
et le
lampes qui, dans
de
quelques 10
de
nos
que
rapport
polarisation
pour
multipliée
e
1/T
est
au
où
/,
R
T
e
T
e03C4dT
de quelques
e
T
le
est
temps
du métastable
une
(pour
% est atteinte
donnent des
section de faisceau
1
une
-3
10
.
est limité à
/~
R
T
e
T
de l’ordre de 1 mW/GHz .
par les
dépolarisation
les orien-
quand
plus égal à 0,1 s
temps
des
avec
de pompage
correspondant à la taille
2
cm
.
Notons
posons certainement pas de cette puissance, à
la
En effet
par
cellules, c’est-à-dire de l’ordre de 10
puissance spectrale
de manière
beaucoup plus intense,
les meilleures conditions,
4
s,
consis-
présentaient. La première
(il joue le rôle de temps de pompage du fonda-
du fondamental
vu
He
3
de
optique
l’orientation de l’état fondamental est
découplées,
à celle de l’état métastable
d’échange
se
de l’état métastable.
polarisation
tations des niveaux sont
tentative de pompage
de recherche
possibilités
deux
première
de la
cause
Ceci
correspond à
qu’à 4,2K
nous
ne
l’absorption
de
une
dis-
et de
parois cylindriques du cryostat.
Il semble difficile de faire mieux
avec
une
lampe
ou
un
arc
à hélium,
évitant
l’élargissement de la raie de pompage 1,08303BC . Par contre, compte
tenu de la largeur Doppler à 4,2K (environ 280 MHz), la mise au point d’un
laser émettant sur une largeur de 300 MHz une puissance de 20mW permettrait
en
une
polarisation
du métastable
proche
La réalisation d’un tel laser
aussi
de 100%.
présenterait
quelques difficultés probablement.
tation
de l’état fondamental resterait
choisi la deuxième
grandeur
le
possibilité:
temps de relaxation
essayer
sur
un
grand intérêt,
Il est d’autre
part certain que l’orien-
toujours très modeste. Nous
d’augmenter
par
mais
avons
plusieurs ordres de
la paroi de l’état fondamental.
51
I) Pompage
DE P (03C3
)
+
A) ETUDE
Nous
pas
EN PRESENCE D’UN ENDUIT D’HYDROGENE SOLIDE
pressions
17 cm
>3.10
).
-3
de
d’opérer
que le fait
vu
moyen à notre disposition,
ce
pour des
(N
avons
le pompage
car
aux
fortes densités
modifier la paroi. Mais
sans
remplissage supérieures
Nous
solide
d’hydrogène
temps de relaxation
le
d’augmenter
d’un enduit
présence
en
optique
à 10t à la
donc décidé de modifier la
avons
cesse
permettait
n’avons
nous
d’être efficace
température
ordinaire
paroi à l’aide d’un
enduit.
a) Choix
La
de l’enduit
technique
des enduits
été
déjà
a
largement utilisée
pour
obtenir des parois relativement bien définies et peu relaxantes. Dans le
des alcalins,
R
T
dans
un
les
paraffines hydrogénées
facteur
fine dans le
maser
quartz (Dri-Film)
4
10
à
]Dans
48
][
32
[
hydrogène)
et divers
le
on
a
cas
ou
deutérées permettent d’augmenter
de
utilisé
][ 50
49
teflons[
]
l’hydrogène (relaxation hyperle diméthyldichlorosilane sur
. Enfin dans le
He
3
de
27
[
]
,
le néon solide
a
ble des gaz rares,
l’hydrogène, le
deutérium et le méthane solides par
mêmes
[
été utilisé par Chapman
cas
température,
basse
cas
et
à
l’ensemnous
].
51
Quelles sont les considérations qui peuvent guider, à priori,
le choix d’un enduit pour
en
pouvons
se
que
4
CH
de pompage
optique
de
He ?
3
Nous
citer trois :
2022l’enduit doit résister à la
pas
expérience
une
briser
pose
2022la molécule
décharge,
fragments stables.
déjà des problèmes.
en
qui
c’est-à-dire que la molécule
Nous
verrons
qu’une molécule
compose l’enduit doit conduire à des
elle doit être peu
polarisable
ne
aussi
doit
simple
temps de séjour courts :
pour que le coefficient des forces de Van
der Waals molécule-hélium soit faible.
2022l’enduit doit donner des temps de relaxation
La molécule doit être proche de la
gnétique
du
point
de
vue
mais
De
et
plus, l’absence
l’effet d’un
phases adsorbées.
être bien sûr diama-
pour les
symétrie sphérique
électronique.
nucléaire est recommandée ;
longs
magnétisme
de moment
magnétique
nucléaire serait
52
6
10
de toute façon
fois plus faible que celui du
dans le cadre de la théorie des "collisions faibles").
(toujours
Le tableau ci-dessous donne la
(en
)
3
Å
magnétisme électronique
quelques coefficients
et
6
C
polarisabilité
du corps X
03B1
des forces de Van der Waals X-He
(en
Ne
20
qui
)[
6
Å
] .
52
eV
D’après
critères, il semblerait que
ces
devrait donner le meilleur enduit à basse
ce
soit le
température (point triple à 24,6K).
réalité, seul l’hydrogène moléculaire (point triple à 13,9 K) nous
He à 4,2K. C’est pourquoi
permis d’obtenir l’orientation nucléaire de 3
En
allons d’abord discuter
en
détail les résultats obtenus
avec
a
nous
cet enduit.
b) Résultats
La cellule
gène.
d’expérience
Le nombre de molécules
est
remplie d’un mélange de
d’hydrogène nécessaire
continue monomoléculaire correspond à
pour faire
He
3
une
d’hydro-
couche
pression de remplissage de
une
et
t
-3
30.10
-3 t pour une cellule 0 =3cm),
cellule 0 =6cm (et de 60.10
si l’on prend 12 A
comme surface occupée par une molécule adsorbée. Les premières
2
expériences ont été faites avec des pressions d’hydrogène de 2t et 6t (théo-
à 300K pour
une
riquement, 60
et 200 couches moléculaires).
Avec
ces
1
S
3
2
les métastables
pressions d’hydrogène , aussi bien à
sont soumis à
de sorte que le pompage
bleu
refroidie
sans
de couleur
une
est
"quenching
décharge
cours
dans le
contact
du transfert d’hélium dans le
précautions particulières.
annonce
en
Au
gaz
He (bleu pâle
3
intensité faible) envahit la cellule
pour
vers
une
6K.
La
avec
cryostat
voisinage
le début de la condensation de
300 K
très efficace
complètement inopérant.
foncé, très localisée près des électrodes
Au
la
optique
un
"
de 10K,
l’hydrogène
77 K,
qu’à
en
phase vapeur,
décharge
est
la cellule.
la cellule est
un
sur
changement
les
parois ;
pression inférieure à lt
et
53
Sur la
13
figure
nous
avons
pompage et à la relaxation à 4,2K . La
est
longue
de
caractéristique
de P(03C3
)
+
outre, la partie
pompage disparait
courbes de résonance
présence
l’apparition
les transitoires
d’une constante de
au
temps
d’une orientation nucléaire . En
qui correspond à la constante de temps longue
présence
en
reproduit
de RMN .
magnétique
Nous n’avons pas
nucléaire :
représenté
fois désaturées,
une
au
de
leur lar-
geur est évaluée à moins de 0,1 mG et les courbes sont très déformées par
les instabilités de
champ magnétique.
Les principales
du
caractéristiques
phénomène
sont les
suivantes :
2022
La constante de temps
est de l’ordre de 100s,
2022
de
qui
temps
Il existe
courte
(noyée
comme
à
longue , au pompage
température ordinaire.
partie
une
du
signal P(03C3qui
)
+
à la relaxation,
évolue
avec
une
temps instrumentales)
dans les constantes de
est du même ordre de
ou
grandeur que celle associée à
constante
et
la constante de
temps
longue.
2022 La constante de
)
+
P(03C3
signal
diminuent quand la
Plus loin
tique
de
ces
1
T
en
polarisation
DE P(03C3
)
+
cas
ET
au
circulaire
à 300K et à 4,2K .
EN FONCTION DE LA TEMPERATURE
DE T
1
)et
+
P(03C3
température. En dessous
liquide pompé, la température étant
interprétation schéma-
une
expériences
de la relaxation
fonction de la
l’hélium
contribution relative
sa
décharge augmente.
faits , et de comparer les
Comme dans le
et
essayerons de donner
nous
B) VARIATION
le taux de
temps longue,
sur
le verre,
nous
étudié
avons
la constante de temps de transitoires
de
4,2K ,
nous
avons
opéré
dans
mesurée par l’intermédiaire de
la pression au-dessus du bain d’hélium,
a)
) fonction de 03B8 .
+
P(03C3
Dans tous les
suffisamment basse.
pérature
nution de
Sur
une
cas
) ,
+
P(03C3
se
même cellule,
produit
Ce
l’orientation nucléaire
phénomène, qui
sur
les courbes
un
se
manifeste par
intervalle de
)
+
P(03C3
disparaît
fonction de
température
03B8
pour
une
une
tem-
nette dimi-
de l’ordre de 0,3K.
manifestent
une
certaine
54
irreproductibilité .
La
figure 14 représente
de la descente
en
température,
cours
nucléaire
jusqu’à
une
il
une
à 2,5K. Mais
n’avons pas
nous
1
T
.
Le plus souvent l’orientation nucléaire disparait
même plus haut . Au
à 4,2K ,
de
n’avons pu mettre
nous
remplissage
hydrogène,
en
mais
chaque
verre
fois que
alors que
d’hydrogène ,
substrat , ni de
sa
nous
nous
à
correspond
l’enduit
une
la paroi
sur
aucune
la
pression
de manière
repris
règles générales.
nous
voulons faire varier
]
+
P[03C3
delà de 7K. D’ailleurs
au
des
signal
un
avec
ou
oblige
à
changer
de l’enduit
l’épaisseur
idée ni du rôle
la
par le
joué
reproductibilité.
indique que la pression partielle
elle
pouvoir dégager
n’avons
Au-dessus de 4,2K ,
négligeable
tel travail doit être
un
3,5K
vers
donnaient
qui
corrélation
aucune
de cellules scellées
exemple que l’usage
Notons par
3 cellules
sur
évidence
en
si l’on souhaite
plus systématique,
paroi de
d’une étude
cours
au
été possible de suivre l’orientation
a
température inférieure
mesuré le temps de relaxation
courbe exceptionnelle ;
de
décroît quand 03B8 augmente et devient
changement
un
l’hydrogène
de couleur de la
décharge
est devenue notable (à 7K
pression de remplissage de 0,5 t). Avant même que
ne
sublimé, le pompage optique et la
soit entièrement
détection voient leur efficacité tomber à zéro du fait de la destruction des
états métastables par les collisions type Penning
Il
de
He
3
présence
en
03B8 <6K .
apparaît clairement
Il
de l’hélium
la
d’hydrogène
figure 14
sont
plus émises
par la
solide est limité
de faire des études de relaxation
sur
décharge.
aux
optique
température
puisque
les raies
Par contre il serait possible
(ou même peut-être
l’enduit
2
H
.
que le pompage
est de même pour notre méthode de détection
en
ne
d’un enduit
sur
les molécules
sur
sur
l’hy-
drogène gazeux) jusqu’au point triple (proche de 14 K) en utilisant une détection radioélectrique par exemple, et en orientant les atomes à température
plus basse.
b)
1
T
Nous
avons
en
fonction de la
typique. L’interprétation
xation
mesuré le temps de relaxation
par coupure du faisceau de pompage,
décharge,
obtenues
fonction de 03B8
sur
le
verre :
température.
est
La
1
T
en
présence
de la
puis porté les valeurs de
figure
la même que celle
15
qui
à basse température, le temps
représente
a
1
T
une
1
T
courbe
été donnée pour la relaest
égal
au
temps de
55
relaxation
la paroi
sui
R
T
il est déterminé par la
à
et varie très vite ;
présence
de la
température plus élevée
décharge ,
et
garde
valeur constante
une
de l’ordre de la minute.
Il
résulte le même type de variation pour la polarisation
en
nucléaire et donc pour la polarisation de la lumière émise par la
ce
qui explique
l’allure des courbes
Deux courbes
16. On remarque
rer
un
par
simple
log
de 0,2K dans la
fonctionde 03B8
fait
ce
fonction de
03B8
pour
représentées
sont
décharge,
6 K.
<
la
sur
figure
donnée les temps de relaxation semblent diffé-
qu’à température
facteur 30. Mais
erreur
R
T
P (03C3
)
+
03B8
mesure
s’explique très vraisemblablement
de la
par
En revanche ,
température.
une
les pen-
tes des droites sont voisines :
Là encore,
signification physique
la
de E(E
E
=E
a
,ou
a
2E
, etc..., ) dépend
=
du mécanisme de relaxation choisi. Notons que même la valeur
semble très élevée pour
Nous
une
un
chiffre élevé ,
R
T
temps de relaxation lié à la décharge ,
fonction de
grandeur
a
du
de relaxation
été confirmé par
sur
une
=
sur
(la
l’expérience
seule cellule). Mais rien
l’extrapolation
est
s ,
4
4.10
ne
du
verre
mesure
à 300K), et
n’a
permet de
prévoir
la courbe
nous
qu’il
verrons
cependant été effectuée que
dire
jusqu’à quelle température
théorique écrite plus
T dans la région 03B8 <<300
R
donnerait
s, c’est-à-dire
9
R ~10
T
5K
K . Par
volume par
haut
prévoit
exemple l’ex-
30 ans !Même si notre
formule demeurait valable , d’autres mécanismes de relaxation
se
manifesteraient
exemple).
C) COMPARAISON DU POMPAGE OPTIQUE DE
He
3
A 300K et A 4,2K
AVEC ENDUIT D’HYDROGENE
Il y
1
T
justifiée.
trapolation jusqu’à
en
que le
(il est de l’ordre de
variation très rapide de
(relaxation
solide,
beaucoup plus long
le laissait
comme
Il est clair que la formule
une
2
H
E/2 = 150 K
peut essayer d’extrapoler
on
03B8 . Ce chiffre n’est pas invraisemblable
temps
sur
=
connaissons évidemment pas le domaine de validité de
ne
la formule ci-dessus . En partant de 2s à 3,7 K
à 4,2K. On trouve
de He
énergie d’adsorption
a
E
a
des
points
communs
entre le pompage
optique
de
He
3
à
Fig.14
P+
(03C3 fonction de la température
)
3 0,5t, H
He
2 2,2t, cellule pyrex, ~=3 cm
Fig.
15
1 fonction de
Temps de relaxation T
He 0,85t H
3
2 1,24t ~= 3cm
la
température
Fig.
16
Détermination de
Pyrex
Le
par
avec
décalage
l’énergie d’adsorption Ea
enduit d’hydrogène solide . ~:3 cm
entre les deux courbes
l’imprécision
s’explique probablement
du thermomètre utilisé
56,
la
température
de l’hélium
2022 En
dépit
la valeur
cryostat,
liquide
de la
et à la
température
dépolarisation
)
+
de P (03C3
ordinaire.
par les fenêtres
à 4,2K est du même ordre de
cylindriques
du
grandeur qu’à
300K (~1%).
2022 Il
nucléaire
en
en
est de même de la constante de
présence
de
décharge qui
de l’orientation
temps
est de l’ordre de 100
dans les deux
s
cas.
Mais il existe aussi des différences . La
présence ,
dans les transitoires de pompage
de relaxation détectés
ou
de la lumière émise par les niveaux
la
polarisation
de
temps courte, associée à
une
certaine
plus évidente
est la
sur
excités, d’une constante
indépendance
des états métastables et
de l’état fondamental.
a)
Evaluation des paramètres du pompage optique à 4,2K avec enduit.
Le fait
l’apparition
nouveau
de la constante de
les deux contributions à la
expériences
aux
sans
enduit est
temps longue d’origine nucléaire. Rappelons
probabilité
probabilité
f
1/T
:
rapport
par
de relaxation
correspondante
de relaxation associée
au
couplage
1
1/T
:
avec
le
métastable.
O
1/T
: probabilité
de relaxation associée à tous les autres
phéno-
mènes. ,
f
T
et
O
T
ont
déjà
été définis dans le§ 3)C-a du
Notre seule donnée
expérimentale
chapitre
est
2
1
T
~ 10
première inégalité
le
du nombre d’atomes métastables
rapport ~/N (rapport
qui entraine :
s,
permet de conclure qu’à 4,2K
Nous allons voir que la
nous
I.
au
nombre d’atomes
fondamentaux) est du même ordre de grandeur qu’à 300 K (précisons que
excluons , à priori,
une
diminution).
Considérons
de l’état fondamental.
est
La
un
noyau de
fréquence
l/Te . Pendant le temps moyen
nique
de l’état
nous
métastable, et
sa
He
3
entouré du cortège électronique
des collisions
03C4e
d’échange
le noyau est entouré du
probabilité
de métastabilité
cortège électro-
d’être désorienté
(par
l’inter-
57
hyperfin)
médiaire du couplage
est :
avec
Le
temps de relaxation "ramené"
Prenons
Chapitre I). Il
au
r
e+03C4
03C4
qu’à
-6
10
.
300 K,
Ceci
décharge
signifie que
le nombre d’atomes métastables dans la
ment
cours
au
la
-4
10
s
grandeur
(§3)C-e du
rapport ~/N est
valeurs du rapport ~/N
moyenne le
les
-5
10
.Il
-6 à
10
semble donc que
augmenté
n’ait pas
décharge
du passage de 300K à 4,2K,
du même ordre de
r
03C4
quelques
une
de l’ordre de
et
de métastabilité vaut :
l’échange
de l’ordre de
résulte que pour
en
plus égal à quelques
sont les mêmes
par
e
03C4
décharge étant
sensible-
maintenue"constante"
(cette expression signifie que l’intensité émise par la
tiple constant ,
que l’on
entre 1 et 10,
de l’intensité de la
décharge est un muldécharge la plus faible
puisse entretenir).
Un tel résultat
(qui
a
été confirmé par des
de densité
mesures
décrites dans l’appendice II), tend à montrer que le nombre des métastables
joue
un
que la
rôle déterminant dans le mécanisme d’une
décharge
quelle que
se
soit la
Le
produit toujours
pour
nombre des
On
*)
a
donc
ce
sens
densité donnée de métastables
cas
où le temps de relaxation "ramené" par
2
10
s
*)
n’est pas à
du même ordre de
grandeur
que
l’échange
de la constante de
à
envisager. Il conduirait
atomes métastables à basse température, ce qui
~T
f
T
e
en
température.
tabilité serait beaucoup plus long que les
expérimentale T
1
une
décharge faible,
une
de métas-
temps
diminution du
est peu
probable.
1
T
:
Sauf si l’échange à 4,2K était très faible (conduisant à une valeur de
-4 s) ; dans ce cas on aurait T
bien supérieure à 10
e
f T
=
e
03C4
58.
Nous allons voir
davantage
la valeur de
b)
rait
0
T
le
cas
par la
autre raison d’éliminer
une
a
constante de temps
(dans le rapport
du taux de
l’augmentation
de la lumière émise serait très faible ,
part l’élimination
A
rien dire
ensemble
sur
de
ont donné
Mais la relaxation
d’autres la relaxation par
fusion
multiple),
ou
avec
gue à la relaxation par
une
valeur de
couplage
l’ion
d’une polari-
polarisation circulaire
=T
0
T
,
1
ne
nous
temps correspond
en
pouvons
effet à
un
relative mal connue, même à 300K
très
R
T
grande (de l’ordre
composante
3
+
He
;cette
leurs
cellule
une
de
.
0
T
on
5 s).
10
]
[ 56
(dif-
dernière est tout à fait analo-
les niveaux métastables
mesures
de
avec
Citons parmis
les niveaux de résonance
avec
avec
sur
que Pinard et Leduc ont étudié l’ion
[ 29
] .De
à 300K
dans
comme
serait pas modifiée
à 4,2K effectuées
mesures
couplage
Rappelons
décharge
Ce
.
0
T
n’est pas la seule
paroi
Pour
.
e
T
«
par
I).
Par exemple les
d’hydrogène
implique-
qui est contraire à l’expérience.
ce
phénomènes d’importance
Chapitre
(voir§ 3)C-a du
0
T
l’apparition
de l’éventualité
l’ordre de grandeur de
complexe
Ceci
serait très faible par rapport à celle du métastable
qui
/T
0
T
)
e
:
ne
Ce dernier entrainerait
de l’enduit.
sation nucléaire, mais
enduit
23
S
du pyrex nu, et l’orientation du niveau
présence
préciser
complètement déterminée
complètement désorientant
serait presque
l’échange
est
1
T
~
e
&T
f
s
2
#x3E;>10
T
.
de métastabilité), donc
l’échange
les processus autres que
métastable
de
possible
O
T
.
2
~
1
T
s
10(la
un
est pas
nous
ne
Commentaires sur.
0
la valeur de T
Il y
=
qu’il
2
S
3
.
He
3
+
dans
une
peut déduire la contribution de
l’ion à la relaxation de l’ensemble des
espèces orientées (par l’intermédiaire
des collisions
d’échange
l’état fondamental de
traduit par
un
temps de relaxation
t-il que le
temps
de
charge
avec
~10
f
T’
3
de relaxation sur la
s ,
He).
3
du même ordre de
Elle
se
grandeur semble-
paroi.
c) Conclusion
En combinant les résultats
on
trouve que
e
T
et
f
T
tion du fondamental par
certainement pas
un
expérimentaux enregistrés
sont du même ordre de
couplage
avec
grandeur
que
2
1 (10
T
le métastable (décrite par
phénomène négligeable.
à 4,2K,
s). La relaxa-
)
f
T
n’est
59
il est difficile de choisir entre les deux
En revanche,
possibilités :
La
que l’orientation nucléaire dans l’état fondamental
première signifie
celle dans l’état métastable
peut être inférieure à
l’ensemble 1
0
(T
~ T
fondamental contribue à la relaxation de
les orientations nucléaires sont presque
signifie que
seul le métastable est le
chapitre (mesure
du
siège
que l’état
et
e
)
0 =T
(T
). La deuxième
et aussi que
égales
relaxation. La 2ème partie de
de la
ce
temps de relaxation
sur
l’enduit) et le Chapitre III
mais
une
étude plus poussée, et probablement
réponse,
donnerons des éléments de
nous
délicate serait nécessaire.
La
On s’est
Figure
dans
placé
cas
un
de
) après interruption du pompage.
+
(03C3
particulièrement simple, mais éloigné de la réalité
)de
+
P(03C3
La contribution à
représente P
à deux niveaux ,
2022 Système
de
17
un
état fondamental et
état métastable.
un
l’état fondamental est affectée du coefficient
proportionnalité 03BC , celle de l’état métastable du coefficient 03BC’. Du
l’hypothèse
e l’amplitude des deux constantes de temps est la
, 03C4
r
p 03C4
03C4
même
au
comme
pompage
r
03C4
valeur maximum à
fait
à la relaxation.
Tout de suite
de l’ordre de
:
après l’interruption
du pompage (en
temps
un
l’orientation de l’état métastable passe de
ou
e)
une
nouvelle valeur
d’équilibre déterminée
sa
par le transfert
d’orientation depuis le fondamental. Cette nouvelle valeur est nettement inférieure
à la valeur maximum,
puisque
e
03C4
n’est
plus très
Ensuite les deux orientations décroissent
tionnelles
le
en
zéro. La constante de temps dans notre
jusqu’à
temps de relaxation dans l’état métastable (
à
rapport
court par
.
r
03C4
restant propor-
cas
est
imposée
par
f <<T
T
).
0
Le tableau de la figure 17 rassemble quelques ordres de grandeur
des
paramètres
II) Mesure de
du pompage dans les trois
R
T
Au
à 4,2K
nous
avons
en
l’absence de
cours
vu
cas
qui
intéressent.
décharge
de la discussion de la
que l’un des
nous
cinétique
paramètres importants
du pompage
est le
temps
optique
de relaxation
Fig .
17
60
Rappelons
.
0
T
0
T
que
été défini dans la partie
a
précédente
associé à tous les mécanismes de relaxation autres que
bilité. Dans cette partie,
le
temps
de relaxation
He
3
,
+
longitudinal
molécule
dans l’état
2
He
ment pas
négligeables , car nous
faible en présence d’enduit.
relatif
,
0
T’
aux
phénomènes
tique,relaxation
suivants :
en
sur
de
0
T’
,
Ces mécanismes
.
allons voir que la
relaxation par
l’enduit
défini
comme
les hautes
vers
etc....)
ne
sont certaine-
0
1/T’
probabilité
en
est
l’absence de
décharge,
champ magné-
inhomognéités de
He dans l’état fondamental,
3
d’hydrogène
de relaxation
temps
prolonge
mesure
dessous de
1
S
3
2
par collision sur les atomes
Ce dernier
sa
de métasta-
l’échange
métastable,électrons , photons ,
processus de relaxation
aux
relaxation par collision
puisque
0
T
temps
l’absence de
en
à l’exception des états métastables
est dû
distinguer
le
décharge.
Il est clair que ces deux temps sont séparés par tous les mérelaxation associés aux diverses espèces crées par la décharge
canismes de
(ion
allons
nous
comme
solide.
particulièrement intéressant,
températures les mesures faites
est
R
T
4,2K (Cf § 1)B-b) , dans la région 3,7-4,0 K où
est suf-
R
T
fisamment court pour que les autres phénomènes de relaxation soient
négli-
geables.
A) PRINCIPE DE LA MESURE.
La figure 18 indique la
séquence
sont orientés à 4,2K ,
la
10 minutes de pompage.
A l’instant t la
polarisation
de mesure .
Les noyaux
limite étant atteinte
est éteinte,
décharge
de3
He
après environ
puis le faisceau
de pompage est occulté. Les spins nucléaires relaxent librement
pendant le
temps 0394t (partie droite de la figure). A l’instant t+ 0394t la décharge est
rallumée, et la
polarisation P0394t
la constante de temps
et
on
repère
le zéro
1
T
,
après
L’opération qui
brutale qui risque
nucléaire (de
ce
comme
point
temps
est mesurée.
de relaxation
Ensuite le
en
présence
signal évolue
de
avec
décharge ,
destruction totale par RMN.
consiste à rallumer
nous
de vue,
le
verrons
une
une
d’entrainer
détection
cellule est
une
une
opération
perte d’orientation
radio-électrique serait préférable).
Pour tenir compte d’une telle perte éventuelle, la polarisation initiale
0
P
61
est mesurée
après extinction
devant
et
T0
être
pouvant
de la
décharge pendant un temps très petit
considéré comme nul. L’opération correspond
de la
18. En
figure
pratique
la
partie gauche
de
plusieurs heures , et donc qu’un intervalle de temps
nous verrons
que
à
0
T’
est
0394t ~ 10s est
négligeable.
Le fait de
mesurer
élimine la fraction de
)
+
P(03C3
cléaire et qui
est
qui existe
marquée plus
Log
0
P0394t/P
droites obtenues étaient
valeur de
0
T’
à 10%
en
à
rer
la
une
près (on
même droite, bien
reproductibilité
est très intense . Le
précision
assez
un
De
plus
la
enregistrements.
l’inverse
a
de la
pente
montré que les
bien définies pour donner une
figure 19). Ceci
exemples
*)
du être refait
rallumage
entre deux
soit
ne
temps
d’une cellule,
de relaxation
à 0,1s
ou
mesures
prise pour
Dans notre
éclateur décrit dans § 2)C du
1
T
,
décharge qui
la
relatiassu-
ne
s’amorce
qui décroit quand l’intensité
même 0,01 s , et
tions doivent être prises pour éviter que
restante.
mesures .
0394t. L’expérience
qu’aucune précaution
décharge augmente,tombe
polarisation
les
sur
trouvera quelques
a
des
nu-
de l’enduit.
Au moment du
de la
général
l’absence d’orientation
est donné par
0
T’
fonction de
reste vrai même si l’enduit
ves
la
en
nettement
Le temps de relaxation
de la droite
l’absence de faisceau de pompage
en
peut que diminuer
ne
P0394t
valeur de
P0394t
quelques précau-
soit faussée la
mesure
de la
expérience la décharge était rallumée
Chapitre I (Montage expérimental). Cet
par
éclateur fournit des impulsions brèves de haute tension et s’arrête dès que
la cellule est allumé. La perte d’orientation nucléaire était
et
comprise
reproductible
entre 3% et 5%.
La durée d’immobilisation du
montage (
0394t
a
parfois dépassé
jours), qui explique que la mesure n’ait été effectuée que sur une seule
cellule, est à l’origine de certaines difficultés (par exemple nécessité de
2
faire
un
transfert d’hélium liquide intermédiaire
ou
de certains incidents (relaxation causée par
du
champ magnétique B
0 ).
sans
une
perturber l’aimantation)
variation accidentelle
*) Du fait de la longueur des mesures, il n’a pas été possible d’éviter
quelques remontées du cryostat à 77K, entrainant l’évaporation de
l’enduit d’hydrogène.
E
E
E
62,
B) LA RELAXATION MAGNETIQUE
temps de relaxation
Le
est apparu, à
0
T’
l’expérience,
de
l’ordre de plusieurs heures. Pour des vitesses de relaxation aussi faibles,
on
peut supposer que la contribution de la relaxation dûe
de diffusion dans les
a)
magnétique
moment
il "voit"
un
agit
Il
agit
que dans le
champ
Soit
03C9(t) autour de
r
03C9
signifie
sur
champ magnétique variable dans
le
temps.
les
que
champ
c’est
une
relaxation transversale.
la composante de l’aimantation suivant B, par l’inter-
c’est
une
relaxation
grandeur
le moment
un
son
son
champ magnétique
temps de corrélation . La
de corrélation
temps
Ce n’est
magnétique.
sera
03C9
réalisée
03C4c
r
une
atome
ne
inhomogénéités magnétiques
relaxation magnétique. Dans le cas
41
[
:
temps ]
2022 Relaxation transversale
2022 Relaxation longitudinale
];
41
c
t>>03C4
,
"aller et retour" dans le
désorientation notable.
1 caractérise
position d’un
"[
0
03C4
c
,l’inhomogénéité 03C9(t)-03C9
qu’au bout d’un temps
grand nombre de trajets
l’effet des
trouve les deux
longitudinale.
des variations du
0
moyenne
,
03C9et T
pendant
l’orientation et la
de
Ce
B
composantes de l’aimantation perpendiculaire à B,
1 est celle du "rétrécissement par le mouvement
Le critère
on
champ magnétique
l’ordre de
champ inhomogène, que
temps
un
valeur
sa
c’est-à-dire après
sous
dans
de cohérence :
B :
03C4c
r
03C9
perturbe peu
déplace
se
composantes de Fourier à la fréquence de résonance magnéti-
ses
elle
sur
perte
une
médiaire de
condition
magnétique
deux effets.
2022 Il
2022
soin pour isoler d’autres proces-
Origine physique de la relaxation magnétique.
Lorsqu’un
a
entrainant
n’est pas forcément
champ magnétique
avec
mouvement
fondamentaux.
plus
de relaxation
inhomogène,
de
Il convient de l’éliminer
négligeable.
sus
inhomogénéités
au
une
situation
"homogène" :
sont pas corrélées. L’évolution
se
traduit par
d’un modèle
l’apparition
de
simple (figure 20)
63
Le
la
c
03C4
représente la composante
r
2
03C9
fonction de corrélation de la
fréquence
03C4
r
2
03C9
/
c
l 2
03C4
0
+03C9
c
et
perturbation,
Si l’on
fréquence 0
03C9
.
1, la perturbation agit
03C4
r
03C9
c
a
instantanée . Chaque moment
différent de
la
tout
B
0
,et
magnétique
se
passe
évolue dans
son
de manière presque
champ
B
en
général
s’il était immobile (limite des
comme
infinis) : la situation est alors "inhomogène". La largeur de raie de
résonance
(que
l’ordre de
l’on
peut associer à l’inverse
d’un
2
m
T
)
temps
est de
03C9 .
r
de3
He,
Nous rencontrerons , dans le pompage optique
cas
nulle de
de Fourier à la
composante
c
03C4
de Fourier à
produit
ci-dessus, suivant qu’il s’agisse du niveau fondamental
ou
les deux
du niveau
métastable.
b)
Relaxation
H
3
e dans l’état
magnétique
fondamental
de
La relaxation
mouvement
a
fait
Les
expériences
He,
3
citons
de pompage
optique
font
se
caractérisé par le temps de diffusion
20.
Dans le domaine de l’orien-
Schearer],
53et
[
en
pressions de l’ordre de 1 torr. En considérant
simple de la figure
du rétrécissement par le
cas
de nombreuses études.
l’objet
tation nucléaire de
dans le
magnétique
03C4d,
on
Gamblin et
régime
un
se
de
].
57
Carver[
diffusion, à des
seul mode de diffusion,
trouve dans le
La fonction de corrélation de la
cas
du modèle
perturbation
est
effectivement donnée par :
Le temps
de relaxation est donné par la formule :
Dans la référence
23
[
]
tenant compte de l’existence de
la valeur exacte de la
suffit de faire
03C9
03C4 d très
1 ,
plusieurs auteurs
grand.
trouvera le calcul
plusieurs
r
2
03C9
complet
de l/Tm
modes de diffusion, et donnant
qui caractérise l’inhomogénéité (il
=0 dans les formules).
Pour
0
03C4d
03C9
obtenu par
quantité
on
on
trouve
1 Tm d
r
03C9
0
2
.
103C9
03C4
un
=
53 ]
[
]
56 qprès
[
Ce résultat
a
été
calcul correspondant à la limite
Relaxation par
inhomogénéités
de
Fig. 20
champ magnétique
64/
Il existe dans notre
problème
un
autre temps
caractéristique,
le
(temps "inter-collisions"). Sur la
figure 20, c’est le temps moyen qui sépare deux discontinuités de la dérivée
d03C9/dt. Dans une expérience en régime de "vol libre" le temps de corrélation
temps entre deux collisions
réduit à 03C4
ic
. C’est le
se
c
03C4
lequel
prévoit
on
0
4
l/03C9
en
03C4ic
Le
probabilité
une
à la limite
cas
0
03C9
T
exemple du
par
de relaxation
58 pour
[
hydrogène ]
magnétique l/Tm qui décroît
maser
à
1.
ic
temps 03C4
ic apparait dans les calculs des auteurs déjà cités
sous
la forme :
Par exemple, Schearer
phénoménologique
harmonique
ordres de
Il
en
pour
expérience à 4,2K
~
le mode
ces
calculs
/B
03C9
0
une
théorie
la théorie de l’oscillateur
dans
une
cellule de diamètre 3cm,
les
-3s
fondamental) ~ quelques 10
résulte , suivant la valeur du champ magnétique
He
3
53
[
]
-6
10
s
vaut
4
2.10
Le choix du
bution de la relaxation
de
de
sont les suivants :
(pour
2022 03C4
ic
un
59
[
].
une
grandeur
2022 03C4d
utilisé dans
du mouvement Brownien confiné ,
Brownien
Dans
a
-1 G
s
-1
compte tenu que
permettant d’éliminer la
0
B
magnétique dépendra
sur
et
:
champ magnétique
l’inhomogénéité r
magnétique 03C9
répartition spatiale, comme nous
0
B
,
du temps
R
T
la cellule (et même
le verrons).
à
contri-
mesurer
et de
peut-être
de
l’amplitude
sa
65,
c)
Ordre de grandeur de la relaxation magnétique
Les
du
performances
sont limitées par
montage
des
l’inhomogénéité
l’inhomogénéité propre du laboratoire puisque nous n’avons pas de blindage magnétique. Par contre il permet
d’opérer jusqu’à 400G , c’est-à-dire dans la zone de champ magnétique
bobines de
champ statique
B
0
,et
1.
03C4
0
03C9
ic
L’inhomogénéité
sur
par
une
nel à
cellule 0 =3cm.
a
,
0
03C9
une
Le
relative des bobines est de l’ordre de 03B1 =2.10
-
gradient correspondant
dépendance angulaire
4
m
Y
en
(03B8,~) qui
~=4. Ceci n’est vrai que pour les bobines
que
correspondant à l’annulation des
4).
Z
Il
en
résulte que le
~ =4 (référence
relaxation
de
]) ,c’est-à-dire
[ 23
magnétique
est
à des
temps
n,4
03C4
de 10
est très
Le
périence peut
à 10
supérieur
gradient
de
une
assez
varie
être souvent assimilé à
courts.
dépendance angulaire
en
couplé
1
m
Y
.
aux
Prenons
(
03C9 -
de l’ex-
0 proportionnel
03C9
modes de diffusion
r
03C9
~
0,3 mG, et
03C4
n1
s :
-2
11 =10
03C4
0
B
avec
Le
temps de relaxation magnétique
est de l’ordre de
Prenons
0
2
03C9
.
constant
gradient
un
en
de diffusion
champ magnétique dû à l’environnement
à r) et de l’ordre de 0,1 mG/cm. Il est
qui ont
l’harmonique sphéri-
temps de relaxation
et croit comme
ans
proportion-
ans.
Le
magnétique
est
position de Helmholtz,
en
de l’ordre
est constant et
03C9
0
,qui
premières dérivées (03C9 - 0
03C9
champ est couplé aux modes
trois
gradient
w -
6
(1 Jour)
x
en
Gauss.
0
2
B
Le
temps
de relaxation
plus long que 10
Il
ple
on
voit
sur
magnétique
ans
est de l’ordre de
et croit comme
0
4
B
(40s)
4
0
,
Bil
est
beaucoup
.
peut exister d’autres gradients de champ magnétique. Par
la
figure
19 que le
remplacement des électrodes
en
exem-
cuivre étamé
66,
au
contact de la cellule par des électrodes
désorientation caractérisée par
mer une cause de
70 heures. Il
magnétiques
s’agit peut-être
En résumé ,
du
jour (ou plus courts) il suffit
éliminer la relaxation
alors
une
0
2
1/B
serait alors
inhomogénéités
aux
est
grand.
temps de relaxation
de travailler dans
La courbe
magnétique.
droite . Par contre,
faudrait des champs
des
mesurer
pour
permis de suppri-
supra-conducteur. Un tel gradient
à des modes de diffusion de ~
couplé
certainement
a
temps de relaxation de
un
d’une relaxation liée
d’un corps
voisinage
au
cuivre pur
en
pour
0
1/T’
des
mesurer
magnétiques plus élevés,
plus compliquée.
R
1
de l’ordre
champ de 10G
un
0
2
1/B
fonction de
est
il
R plus longs,
T
temps
et la courbe
pour
fonction de
0
1/T’
C) RESULTATS ET DISCUSSION
La
temps de relaxation
du
mesure
l’épaisseur
en
sur
une
seule cellule,
pondant à
une
moyenne de 30 couches moléculaires.
faite
sur
la
figure
Td
pente correspond à
=
valeur de
une
d’hydrogène
été
a
solide
corres-
Les résultats sont résumés
r
03C9
est sensiblement une droite.
peu inférieure à 0,4 mG (en
un
fait varier
à
0
B
prenant
entre 1 et 20G.
0
B
infini est
T=
R
60
± 10 heures,
jours. On peut considérer que la relaxation magnétique
a
complètement éliminée.
Avant d’affirmer que
il
0
2
l/B
fonction de
0
1/T’
spour 0,5 t). Ona
-3
11
03C4
~ 3,5.10
La valeur de
0 extrapolée
T’
de l’ordre de deux
été
de l’enduit
décharge
21.
La courbe
Sa
l’absence de
nous
faut considérer
d’impuretés
en
peut désorienter
de la collision
phase
le
une
R
T
est le
temps
éventuelle relaxation
vapeur (surtout à
de relaxation
en
la paroi,
volume. En l’absence
4,2K), seule l’interaction
spin nucléaire. Cette interaction
sous
sur
manifeste
se
He3
au
3 He
moment
deux formes :
Interaction dipole-dipole anisotrope entre les moments magnétiques
des noyaux.
de moment
La section efficace de désorientation de
cinétique à
et de l’ordre de
-13
10
la
trajectoire relative
2 ]
Å
60
[
.La
nelle à la densité du gaz,
et
on
+
2
I
des deux atomes)
probabilité
trouve
1
I
(avec transfert
est très faible
de relaxation est
proportion-
expérimentalement (T
) d-d ~ 60/p ,
1
67
1
T
en
avec
de
-7
10
g
s
et p
-3
cm
,
en
et
g
-3[61
cm
] .
est
)d-d
1
(T
Dans
expériences p
8 s (3 ans).
10
nos
supérieur
à
Interaction spin-rotation entre le moment
champ magnétique
tique
par le noyau
vu
magnétique
moment de la collision.
au
Ce
est associé à la rotation l’un par rapport à l’autre des
électroniques déformés.
He,
3
faible pour
1
(T
est de l’ordre
)s-r
-16
10
de l’ordre de
est de l’ordre de
11
10
27
[
2
Å
],
3
(3.10
s
tion est associé à la relaxation
~2.10
R
T
5
s est
sur
compatible
effectuées entre 3,5 K et 4,0 K
logarithmique qui
la probabilité 03B1
champ magnécortèges
La section efficace de désorientation est extrèmement
l’enduit
temps
obtenu par
R
T
extrapola-
solide. La valeur
d’hydrogène
d’autres cellules,
sur
temps de relaxation
l’extrapolation
avec
4
4.10
conduisait à
et le
ans).
Il est donc vraisemblable que le
trouvée
et le
des
de
mesures
extrapolation
1
T
en
échelle
(voir§ 1)B-b). Nous allons calculer
s.
de désorientation d’un atome
au
cours
il faut
9
2.10
d’une collision
sur
l’enduit :
Avec
V
T
-4
10
=
s,
on
trouve
= 5.10:
-10
03B1
désorienter le spin nucléaire . Par rapport
vraisemblement
R
T
~
-2s,
10
le
III) Discussion des résultats
gain
sur
D’autres enduits
au
pyrex nu,
est de l’ordre de
les enduits
cryogéniques
collisions pour
pour
lequel
on
a
7
10
.
cryogéniques
ont été
essayés
au
cours
de
domaines
expériences. Nous n’avons pu faire aucune étude systématique, les
de température intéressants se situant au-dessus de 4,2K et notre
cryostat
ne
diverses
permettant que des
température.
courbe
mesures
Pour les différents enduits,
)fonction
+
P(03C3
de la
température
Historiquement l’enduit
Nous
avons
par la suite
comparaison.
Les
avaient pour but
mais aussi
ments
"au vol"
mesures
non
essayé
sur
nous
cours
de la remontée de
simplement tracé
avons
la
03B8 .
de néon solide
les autres gaz
rares
a
été le premier étudié.
solides, à titre de
les enduits de deutérieum et de méthane solides
seulement de tester les
d’apporter quelques renseignements
cryogéniques.
au
performances
sur
les
de
ces
propriétés
enduits
des revête-
68
A) P(03C3
)
+
FONCTION DE 03B8
a)
2
Expériences avec D
La
figure
22
et CH
4
représente
de
est décalée
l’hydrogène mais elle
2022 Apparition
croissance
rapide du signal
et du pompage
de
Les faits
On note
importants
n’y
deutérium solide est
La
03B8
cas
vers
03B8
=
5 K,
avec
de la lumière.
au-dessus de
He
3
de
optique
un
températures élevées :
les
8K , liée
quenching
au
de la
par le deutérium gazeux dont la pression
comme
plus haut (1ère partie)
dans la couleur et la structure de la
Il
de
vers
fonction de 03B8 pour
la même allure que dans le
polarisation
partielle augmente rapidement.
changement
a
de l’orientation nucléaire
2022 Disparition du signal
décharge
courbe P(03C3
)
+
la
enduit de deutérium solide . La courbe
solides
un
net
décharge.
sont les suivants :
a
aucune
polarisation nucléaire à 4,2K : l’enduit de
complètement
Figure
23
température.
inefficace à cette
représente ensembles les courbes
)
+
P(03C3
fonction
solides (et pour le pyrex nu). On voit que le
décalage entre
les courbes est de l’ordre de 3K. Un décalage du même ordre de grandeur existe
entre les diagrammes de changement de phase de H
2 et D
2
, comme en témoigne
le tableau ci-dessous qui rassemble quelques températures d’équilibre du
pour
liquide
ou
2
H
et D
2
du solide
avec
le gaz à la
presssion P.
Nous n’avons pas reproduit de courbes relatives à
de
l’ambiguité
des résultats .
l’orientation nucléaire de
Sur
He
3
elle serait nulle à 4,2K mais
en
une
cellule
présence
4
CH
,
à
cause
pensons avoir observé
nous
d’un enduit de méthane solide :
augmenterait très
vite
terait
importante jusqu’à 40K, température au-delà
parait
pour les raisons habituelles
de
jusqu’à
5
ou
6K et
res-
laquelle le signal dis-
(trop grande pression
partielle
de méthane).
69
L’ambiguité provient
Dans d’autres cellules
de
observé ,
avons
nous
l’irreproductibilité
des résultats.
l’enduit de
avec
4
CH
solide,
orientation nucléaire à 4,2K. Mais la rapide diminution observée du
une
signal
lors de la remontée
en
température
semble prouver que la cellule
contenait de
moléculaire provenant de la dissociation du méthane
au
Il semble bien que l’effet observé à 4,2K soit dû
à
cours
l’hydrogène
d’une décharge.
solide.
l’hydrogène
Les
différents
expériences
de la cellule et
remplissage
même
peut
4 ,NH
CD
3 ,etc)
être
renoncer aux
comportant des atomes
grand intérêt ,
sont d’un
grandes précautions.
dans l’avenir de
le
HD,
4
(CH
,
des molécules
sur
mais
exigeront
Il faudra éviter toute
l’expérience à basse
décharge entre
température. Il faudra
cellules scellées et effectuer le
de
mélange
He et du gaz à étudier avant chaque expérience.
3
le
cas
b)
Expériences avec les gaz rares solides
La
figure
24
reproduit
d’un enduit de néon solide
une
(pression
polarisation nucléaire apparait à partir
courbe P(03C3
)
+
daine.
La
que la
décharge prend
de modifier
augmente pour
le
seur
néon à 300K : 7 torr). La
de
8K, parfois de manière très
la couleur
même pour des
pressions
remplissage en néon de 0,15t
couches mono-atomiques). Elle
de
épaisseur théorique de 5
très faibles pressions, mais,
de 12K (c’est-à-dire bien inférieure à la
théorique inférieure
ne
(du point de
à
surprenant, elle
"température limite"
fait
avec
une
0,014 t de néon, correspondant à
demi couche mono-atomique .
puisse pas considérer la paroi de pyrex
vue
est
du pyrex
laquelle apparait l’orientation nucléaire) dans
au-dessus de
d’une cellule remplie
que l’on
sou-
variées, mais retombe à 14K, pendant
une
les
température
cas
près
à
(correspondant
nu,
des formes
de
03B8 dans
fonction de
orangée caractéristique du néon.
Au cours de nombreuses expériences, il n’a jamais été possible
cette température de 8K dans le sens d’une diminution. Elle reste
constante à 0,5K
encore
prend
)
+
P(03C3
courbe
de la relaxation)
de néon le
ce
qui
)
+
P(03C3
pression
quenching
reste peu important même à 300K).
signal
épais-
Il semblerait
une
surface
homogène
guère surprenant. Pour une
existe à toute température (le
n’est
si faible
comme
une
Fig .22
70,
Les
figures 25,
03B8
fonction de
l’argon,
pour
laquelle apparait
la
26 et 27
le
représentent
et le xénon. La
krypton
polarisation nucléaire
est de
15K pour Ar, 18K pour Kr et Xe. Pour les gaz
rapport
par
au
pyrex
Le
de gaz
présente
)
+
P(03C3
est de l’ordre de
rare
une
plus
les
température
à
plus élevée :
en
lourds le
plus
gain
est faible.
nu
signal
rares
)
+
P(03C3
courbe
une
anomalie :
le
Il n’est pas exclu que la
commence
à diminuer quand la pression
-4t(35K
10
50K pour Kr) . Le xénon
pour Ar,
signal décroit
dès 30K (au lieu des 70K
considérablement
décharge perturbe
partielle
prévisibles !)
l’équilibre
solide-gaz.
c)
Comparaison avec les expériences sur enduit de néon à forte densité
Dans leurs
de néon solide,
R
T
était
4
10
s
Chapman
indépendant
pour
une
de
et Richards
de la
qui
27
[
]
température
donne dans le
présence d’un enduit
en
ont trouvé que le
entre 4K et 19K,
-2g cm
10
-3(2.10
21
densité de
la formule (I-18)
à forte densité,
expériences
cas
une
valeur de
Rappelons
R
T
indépendante
03B2’ :
puisque
avec
la
paroi
Cette loi n’a cependant pas été vérifiée
systématiquement par
> 10g cm
densités -3
-3
.
expérience étant limitée aux
Lorsque N diminue, le temps
il est probable que T
A reste constant
leur
et
de relaxation
qu’il atteignait
) .
-3
cm
atomes
A
T
S
t’
et
temps
à 10
-7
g
serait
de la
température),
les auteurs cités,
de
séjour réel
ou
diminue. Donc quand N passe de
-3(densité typique pour une expérience de
cm
5 et deviendrait égal
divisé par au moins 10
toujours indépendant
est saturée
S
t’
=4/VsN
pompage
ou
augmente
gcm
-2
10
optique), T
R
inférieur à 0,1s (et
à condition que l’on ait toujours
S
t’
A
.
T
Nous allons voir maintenant que
que les résultats de
être extrapolés
à 8K. En effet ,
de
nos
Chapman
jusqu’à
sans
expériences :
une
et Richards ,
densité de
avoir fait de
-7
10
mesures
nos
expériences indiquent
obtenus entre 4,2K et 19K,
g
-3pour
cm
les
systématiques,
ne
peuvent
températures supérieures
nous
avons
trouvé lors
71
Il
apparait
tout de suite
température
fortement de la
variation rapide de
R
T
se
premier désaccord : le temps
un
entre 8 et 9K ,
poursuit
par la relaxation induite par la
et l’on
de relaxation
dépend
peut supposer que cette
au-dessus de 9K (elle est alors
masquée
décrite par Td).
décharge ,
Quantitativement, il faut tenir compte du fait que les rayons
des cellules sont différents (en
Pour
une
général
cellule de la taille de celles utilisées par les auteurs cités (R=0,5 cm)
temps précédents correspondent respectivement à 0,ls
les
donc à R).
proportionnel à T
V
,
est
R
T
et
10s . Nous trouvons
expérimentalement , pour 03B8 > 8K , des temps de relaxation en général très
supérieurs à ceux obtenus en faisant l’hypothèse n~1/s dans la formule générale
(I-18) . En revanche , pour 03B8 < 8K, nos résultats expérimentaux (T
R < ls) ne
donc
sont pas
en
contradiction
le modèle de
avec
Chapman
et Richards.
simplement que l’hypothèse de paroi saturée n’est
expériences à faible densité, pour la zone de température
Ceci montre
pas fondée, dans
où
R
T
varie
nos
au-dessus de ls.
rapidement
le raccordement des deux
en
et
quels renseignements
on
peut
d)
La fonction T
R
Le
temps de relaxation est donné par la formule générale (I-18)
laquelle n/N
est
remplacé
par
= f(N,03B8)
son
expression (I-16) . En supposant
AS
T
,
t’
obtient la formule suivante :
Dans le
cas
où l’on
dition de "densité
ou
types d’expériences ,
tirer.
dans
on
Nous allons examiner comment s’effectue
exclu
S T
t’
A
l’expression
de
volumique constante" (I-2)
-5s(pour
10
de l’ordre de
concerne
a
donc que les
temps
nos
est
plus compliquée.
est satisfaite,
cellules de rayon R=3cm) :
de relaxation
complètement (par exemple
R
T
A
T
-5s,
<10
mais il
S
t’
ce
ne
dans le calcul de la relaxation
Si la
con-
est inférieur à
dernier
peut
sur
cas
ne
pas être
une
surface
de pyrex nu).
Nous allons de
de la
phase adsorbée
lentement
avec
implique tc ~
la
S
t’
A
T
est constant :
température,
). Nous
plus faire l’hypothèse que
avons
au
on
le
temps de relaxation
peut penser que tc , donc
moins pour les
alors dessiné
sur
temps
la
de
A
T
,
varient
séjour longs (car
figure 28 la
surface
ceci
=f(N,03B8)
R
T
E
72
qui représente le temps de relaxation
et de la
été
a
constant, et par les courbes
à
=f(N)
R
T
particularisées
03B8
0
,et
03B8 constant
la
températures
puisque
Frenkel est très long, et par suite
pératures élevées
et
est court,
-1
t
=
S
/k03B8).
a
-E
exp
varie
non
Il existe
=
saturée, et
la surface par
(courbe
en
une
fonction de
(03B8)
i
N
a
de
(N) .
i
03B8
(formule II-1)
R
T
1RT
03B2Tt
s
A
1T V
R
=1T
à la condition
S
t
4/V
s
N
=
en
3 R 1 Ns
passant
1.
savons
résultats
de Ni , et surtout
=
région
R
T
(N) reste
en
pour
est de
paroi
28 dans le
figure
en
1TV
A
= sV
N
A
T
4T
de la condition
de
Chapman
grandeur
quelle valeur
expérimentaux :
nous
et
de Ni
03B8
la même
(paroi saturée)
S
t
non
Richards
(pour
de N cette
plan
des deux termes
(condition I-15 dite de "paroi
nous
0<9K
03B8
03B2
la
effet :
Pour
nos
sur
obtient
on
N devient de l’ordre de
s’écarte de
La
intermédiaire est dé-
zone
l’égalité
jsutifiée lorsque
<
03B8
0
.
région
=
En écrivant
L’extrapolation des résultats
exemple
i
03B8
0
03B8
.
été tracée
passe de la formule
à la formule
8
comme
température
tirets) . Il est clair qu’elle définit entre N et
l’expression
on
03B8
Pour les valeurs élevées de N la
correspondance que la fonction
Ainsi
plan
un
proportionnel à N. La
est
R
T
La fonction
dans
Aux tem-
très vite (c’est-à-dire
intermédiaire autour d’une
zone
une
/03B2t
A
V
T
S
.
finie par Ni, qui est
=0
R
T
de la loi de
S
t
sV/4.
0
N
A
V
T
saturée correspond à N faible, et dans cette
(0)
R
T
voisin de
nouveau
temps de séjour
03B8
fonction de
en
Coupons maintenant
paroi
plan N=N
0 .Aux très basses
un
de N
0
.
dépendant
de
le
et
N=N0
28.
figure
reste voisin de
R
T
réduisent à des
se
contraire le taux d’occupation de la paroi est faible,
au
R
T
la
sur
la surface par
est saturée
paroi
qui
à N
=f(03B8)
R
T
courbes , correspondant à
ces
trait fort
en
Coupons d’abord
par les courbes
engendrée
droites . Nous allons détailler deux de
S
t
fonction de la densité
en
température.
La surface
03B8=
la paroi
sur
4Vs
N
saturée").
n’est plus
03B8 = 03B8
0
fixé).
extrapolation
pouvons donc calculer la valeur
déduire la fonction inconnue
(03B8
S
t
0
) ,
en
supposant
par
73
En fait ceci revient à
et Richards dans
0,1s
4
=10
R
(T
indépendante
nos
de N,
non
de
Chapman
). Nous allons la supposer
rappeler qu’elle peut très bien
du
03B2 =1,
on
temps
diminuer
avec
N,
de corrélation. Aux faibles
a :
-5set
expérimentaux suggèrent t
(8K) 10
S
-7 s. On remarquera que, d’après ce calcul , l’enduit de néon solide
10
à être saturé d’hélium pour une température de 8K (puisque t
S est de
résultats
Nos
(9K)
S
t
RNs/3 ~ 10
5
avec
augmentation
supposant
en
19K,
sans
du fait d’une éventuelle
densités, et
A
T
formules valables à faible densité ; cette valeur est de
entre 4K et
s
reporter la valeur de
<
commence
=
site par unité
probabilité de capture pour un
conséquent T
R ne devrait plus beaucoup
l’ordre de la
et que par
Il serait intéressant de tester
ces
4/ 03B2 sV
de temps
N),
en
dessous de 1s.
conclusions
(et la valeur
diminuer
et de
N,
précédents suggèrent quelques commentaires qui
ne
mesurant les courts temps de relaxation
de
T
A
)en
en
utilisant des techniques de moyennage.
en
fonction de
03B8
B) QUELQUES REMARQUES EN VUE D’UNE INTERPRETATION
Les résultats
peuvent
en
aucun
cas
des
geable lorsque
passer pour
une
théorie.
Cette
expériences plus quantitatives
dernière
sera
envisa-
que les notres auront été
effectuées . Au mieux, les remarques qui suivent pourront guider les recherches
futures.
a)
Hypothèse initiale
Comment l’enduit
Rappelons
L’enduit
c
t
la formule
agit,
priori,
et l’intensité de la
relaxation). Le
en
à
simplifiée
cas
considération,car
sur
le
agit-il
sur
de relaxation
temps
perturbation
r
w
correspond à
une
temps de relaxation
sur une
paroi (pour
séjour S
t
,le temps
de
03B1
de
He ?
3
S T
t
A
) :
de corrélation
(en recouvrant les sites
SA
t
T
,c’est-à-dire
il
le
de forte
voisin de 1, n’est pas à prendre
orientation nucléaire
pratiquement nulle.
Fig. 28
Surface
R
T
= f(N,03B8)
avec
A
T
constant
La surface est engendrée par les courbes N = Cst et 03B8 = Cst
On a representé en troit fort les intersections par les plans 03B8=03B8
0
0 et N=N
et en tirets dons le plan horizontal la courbe
exp -
N =4 sv03B2t
s
0
Eq k03B8
74
A
quoi peut-on attribuer la variation rapide
de la
température ?
S
t
de
03B8
ou
<
, suivant la loi t
c
t
S
S
0
=t
n’envisageons
pas
transition de
une
hétérogène
transitions), mais simplement
avec
la
propriétés évoluer
une
dans le
70
[
]
.
des "amas" solides
suite par
une
variation ,
une
en
(le support de
dans l’enduit
phase
pour que l’on
puisse observer de telles
de la mobilité des atomes de
rare
temps
modifie
solide soumis à des cycles thermiques voit
67
[
]
,
du fait par
desquels l’hélium adsorbé pourrait
quand la température augmente ,
exemple d’un meilleur "étalement"
l’épaisseur
exemple d’une variation
former
Donc il n’est pas inconcevable que la structure de
variation considérable de
du cube de
varie très vite pour
S
(t
03B8
augmentation
dans la densité des défauts, autour
se
fonction
température.
Un enduit de gaz
l’enduit
/K
a
E
exp
il n’est pas possible d’exclure
pyrex est probablement trop
ses
en
03B8 , de l’efficacité du "blindage" des sites de forte relaxation
fonction de
l’enduit
R
T
Nous allons supposer qu’elle est dûe à la variation de
/K). Néanmoins
a
E
Nous
de
de l’enduit.
R (par exemple
T
l’enduit), mais
de
et que
si
cette
r
w
r
w
diminue à la
Ceci peut entrainer
varie
hypothèse
l’inverse
comme
est difficilement
vérifiable pour le moment.
Nous admettons pour
Nous allons discuter la
qui rendent compte, pour
R
T
possibilité
un
l’une des deux lois de variation suivantes :
de trouver des valeurs de
et de
03C9
r
enduit donné, de l’ensemble des résultats
Ea
expérimen-
taux.
b)
Cas des gaz rares
Lee
krypton
Il
a
a
étudié
et de xénon solides
trouvé que le
loi de Frenkel :
temps
de
l’adsorption
67
[
],
séjour,
de
He
4
elles mêmes
dans la
sur
des surfaces
déposées
sur un
région 4,2 - 5,2K,
d’argon,
de
substrat de cuivre.
obéissait à la
75
Le facteur
t0S
pré-exponentiel
On
peut reporter
-11
10
de
va
2
10
l’expérience .
r
Le
à 19K, pour Xe
s
=ls
R
T
s : la condition de "paroi
temps de séjour varie autour de 10-8
- 3s
10
(la condition de rétrécissement par le mouvement
1 est aussi satisfaite).
s
correspond à
La valeur Ea =150K
l’ordre de 3000 couches atomiquesd’argon
relaxation
sur
solide
l’argon
de 200 couches d’atomes
a
E
2
10
à 14K et
=ls
R
T
à 23K , c’est-à-dire des valeurs tout à fait conformes à
est de l’ordre de
t
03C9
correspondant
saturée" est bien vérifiée . Le temps de relaxation de la phase adsorbée
non
A
T
68
[
].
cas
très inférieure à celle admise pour
r
03C9
est
le pyrex nu). On trouve pour Ar et Kr
à 18K et
les
cette valeur dans la formule
(notons que la valeur choisie pour
s
- 13
10
s suivant
à
=
été faite
a
d’argon
couche
plus
encore
de l’hélium dans la
masse
faibles pour
66
[
]
cadre de notre modèle simple. Des
déduire
une
de néon
déposé
valeur de 57K pour
sur
de néon.
Nous prendrons pour
Avec
ces
chiffres,
-7
10
s,
on
36
[
]
.
a
E
un
aux
Daunt et Lerner
Il est
de l’hélium
chiffre très
~ls
R
T
valeurs prévues
dans cette
de couches
à 8K.
un
peu
Le
une
par
expérience.
dans le
70
[
]
de l’hélium
supérieur ,
sur
par la dissolution
de Daunt et Mahadev
encore
69
[
]
que les
possible
plus difficilement
l’énergie d’adsorption
trouve effectivement
il est donc inférieur
Pollock et coll. ont trouvé
particulièrement épais
s’agit
de
moyenne de l’ordre
puissent s’expliquer
mesures
du cuivre. Mais il
expérience
Notre
l’adsorption
le néon rentrent
sur
de l’enduit de
épaisseur
une
du cuivre .
sur
de l’enduit,
Les résultats
avec
du cuivre
sur
mono-atomique d’argon déposée
valeurs élevées de la référence
du cuivre.
du verre pyrex .
sur
102K pour 20 couches atomiques
ont mesuré des valeurs
sur
épaisseur
une
on
sur
un
peut
enduit
mono-atomiques
exemple E
=100K.
a
temps de séjour vaut
plus haut
(§ 3) A-d).
76
Le
de relaxation de la
temps
phase adsorbée
La valeur retenue
pour
r
est
03C9
les autres gaz rares, mais elle reste
un
spin nucléaire à 2 Å(soit
pour
un
cas
r
03C9
et
Mais
.
a
E
2
10
)
facteur
ne
aucun
vaut
=
r
03C9
plus faible que
encore
supérieure
s
1).
4 10
-3
s.
A
T
~ 10
au
champ magnétique créé
D’autres choix sont
semble redonner la variation
entre 8K et 9K : il faudrait pour cela
le plus favorable
c
t
Mais alors
S
t
.
=
priori trop élevée , conduit
une
à des temps de
9K) pour satisfaire la condition de "paroi
a
E
de
cas
dans le
parait
à
-4sà
=3.10
saturée ".
encore
plus éclatante
l’hydrogène.
c)
Cas de l’hydrogène
Nous
disposons du résultat
4K (§ 1) B -b) , montrant que
une
(par
R
T
180 K,
telle valeur, qui
Nous allons voir que la contradiction est
dans le
=
par
possibles
de
rapide
séjour trop longs (t
S
non
pour
R
T
varie
des
effectuées
mesures
fonction de la
en
dessous de
en
température
suivant
loi du type :
Nous remarquons d’abord la valeur anormalement élevée de E, voisine de celle
du pyrex.
Il est clair ensuite que C
probabilité
) ~
R
(T
de relaxation
températures élevées :
aux
plutôt partir
c’est-à-dire la plus faible , soit C
c’est-à-dire
a
E
associée à
=
un
spin nucléaire,
le
saturée"
le cadre de
nos
pas conforme à
l’énergie
Quand
03B8
temps
de
S
t
de la valeur la
/:
2
)
T
(t V
r
2
03C9
S
0
=
4/V
)~ ,
R
(1/T
effet
plus optimiste
elle
implique
de C,
=,
S
t
C
t
r
03C9
on
=
4s
10
-1
,10
3
trouve C=10
fois
-12
-1
sdans
plus faible
la
région
= 10s).
V -4
(T
T atteint
R
-6
vaut t
S 10
diminue ,
séjour
=
sN 03B2 est vérifiée.
hypothèses
de
l’expérience.
E déduite de
soit
- 12s
10
S
0
t
~
températures (
température
non
en
E/2 (valeur qui reste très élevée ). Admettons la valeur de
que pour le pyrex . Avec
des basses
trouverait
on
s.
34
= 10
Nous allons
r
03C9
peut pas être interprété comme
ne
nos
départ,
et
la valeur de 1s à 11K. A cette
s ,
"paroi
Notre calcul est donc valable dans
pourtant
Ceci remet fortement
mesures.
et la condition de
le résultat n’est absolument
en
cause
l’interprétation
de
77
Quelles sont les valeurs de
de
temps de relaxation longs
un
le film
sur
des
venir à
valeur de
une
Avec
r
03C9
=
en
résulte
t
S
S
t
parfaitement admissibles. Mais la
tion rapide enregistrée entre 3,7
=
assez
=
(
et variant
de voir que le modèle
dent,
formule
simplifiée
et 4,0 K
une
R
(T
ne
ne
retrouver
valeurs
rend plus compte de la varia-
serait que de 10
variation
re-
solides.
rares
=
avec
c
t
distinguer
rapidement
un
la
avec
constant est
il conduit à des valeurs de
car
allons
rapide de
R
T
s
et
à 4,2 K). Nous
un
temps
de
bornerons à faire deux remarques :
nous
<)t
c S
t
nous
=
2022 Peut être faudrait-il
S
c
t
~t
pourquoi
température.
court à basse
Nous
C’est
10 il faut prendre E
s,
-12
a 40 K pour
-8set T
3.10
3.10s, qui sont des
A -4
retrouvons la même contradiction entre
séjour
solide peut être soumis
identique à celle choisie pour les gaz
r
03C9
tenir compte
spin nucléaire (du fait par
un
cortèges électroniques).
-1et
5 s
3.10
=1sà 3,7 K. Il
Nous allons
d’hydrogène
champ magnétique supérieur à celui créé par
exemple de la déformation
R
T
qui rendent compte de l’existence
r
03C9
très basses températures ?
aux
du fait que l’atome d’hélium adsorbé
à
et de
a
E
Il est facile
température ?
moins réaliste que le
encore
S trop
t
temps de corrélation
élevées . Par contre
précévariation
une
rapide de c
a
t en fonction de la température permet de concilier une énergie E
donc
des
de
avec
un
de
relaxation augmentant
modérée,
temps
séjour courts,
temps
rapidement
terpréter
comme
. Un tel
03B8
avec
possible qu’une théorie à
2022 Il est
rende
jamais compte
des
phénomènes
que les enduits de gaz
avec
des
énergies
rares
propriétés
de Ar,
enduits les
plus efficaces
mentale
se
qui
non
en
un
recuits
quel comportement
d)
en
exemple s’in-
par
seul
temps
de
séjour
conclusion
présentent plusieurs types
27 [ 67
[
]
] .
ne
de sites,
qu’un modèle simple explique
assez
Kr, et Xe solides, mais pas du tout celles des
à basse
On voit que la
température.
pose maintenant est la suivante :
physiques qui déterminent
et
pourrait
observés . Certains faits semblent indiquer
de liaison différentes
Nous dirons
bien les
de corrélation
de diffusion à la surface de l’enduit.
temps
un
temps
Quelles sont les propriétés
l’efficacité d’un enduit et le
fonction de la
question fonda-
température
distinguent
des autres,
entrainent-elles ?
Le rôle de la masse des atomes de l’enduit
Quand
on
résumées par la courbe
compare les
)
+
P(03C3
propriétés
fonction de 6 ,
des différents enduits,
on
constate
propriétés
qu’il existe un paramètre
78
dont l’influence est évidente :
l’enduit. Plus la
est décalée
des atomes
masse
qui constituent
grande, plus la région où l’enduit
hautes températures.
est
masse
les
vers
c’est la
est efficace
De très nombreuses
propriétés physiques varient en même temps
avions cité la polarisabilité au moment de la
que la masse d’un atome . Nous
discussion du choix de l’enduit. Mais il
interagit
solide et
avec un
un
molécules ont la même
masse
Nous pouvons
en
masse
élément à
un
sont
parmis les plus
connues.
deux
qui
est décalé
phonons
fréquences
). Dans l’approximation
2
D
cas) la
ce
propriété.
masse.
fréquence
Mais
en
des
phonons
passant d’un
autre, la force de l’interaction entre atomes intervient : pour
comme
en
même temps que le nombre d’électrons,
le tableau des coefficients des forces de
l’indique
L’extension
varie finalement
la
assez
La
avec
peu
Figure
29
64
[
.
(d’après ])
Tous
ces
en
fréquence
solides ont
du
de
spectre
phonons
atomique.
courbes
une
structure
d’expliquer
de densité
théoriques
] ),
62
2 (d’après[
D
et
2
H
pour le moment
possible
masse
reproduit les
d’état pour les phonons dans
Ne
spectrale
])
63
(d’après[
cubique
et Ar
face centrée .
la différence entre
Il
et Ar,
2
D
qui
spectres très voisins.
2022 Le
températures
diagramme
de
changement
pour le deutérium .
point zéro.
La fusion ,
par
extension
ne
que de
03B8
phase
est décalé
exemple, apparait pour
de la fonction d’onde des atomes
dépend
de
Cet effet est dû à la
spatiale
et du
65
[
]
.
vers
les hautes
diminution de l’énergie
une
A haute
certaine extension
température
cette
potentiel d’interaction, mais à basse
dépend de la masse par l’intermédiaire de la fréquence de l’oscil66] (Figure 30).
harmonique [
Pour les éléments plus lourds que le néon, l’énergie du point
température
lateur
les basses
vers
et
de la réalité dans
Van der Waals dans le § 1) A-a.
du
deutérium , les deux
d’une autre
plus grande (Figure 29, H
2
donc que la masse,
ont des
que dans l’inte-
l’enduit
l’intermédiaire
les solides moléculaires elle croît
n’est pas
inter-
pourtant des résultats dif-
et donnent
la racine carrée de l’inverse de la
comme
de
polarisabilité
intervient donc par
suggérer
est
la
et du
l’hydrogène
polarisabilité,
harmonique (assez éloignée
varie
de
cas,celui
2022 Le spectre de
quand la
atome seul :
un
He.
3
raction enduit-atome
férents : la
avec
propriétés intrinsèques
vient aussi bien dans les
Dans
non
He
3
faut pas oublier que l’atome
ne
elle
zéro intervient peu .Le point de fusion est déterminé principalement par
la
79
force de l’interaction
exemple par la polarisabilité.
entre atomes, par
C’est peut être
plus dans l’amplitude
des vibrations des
molécules de l’enduit que dans leur fréquence qu’il faut chercher l’explication
de la relaxation observée
caractéristiques
des
très basses
aux
températures.
C) EN GUISE DE CONCLUSION AU CHAPITRE II
n’a pas été
Il
possible
étude systématique de la relaxation
au
cours
de
les enduits
sur
ce
travail de faire
cryogéniques .
une
Plusieurs
voies de recherche sont ouvertes, et l’énumération qui suit n’est pas exhaustive.
L’étude du temps de relaxation
température
l’enduit
en
fonction de la
reste à faire. Les résultats au-dessus de 4,2K sont insuffisants,
il faudrait étendre les
car
sur
(en utilisant
mesures
temps
aux
de relaxation
dispositif de moyennage du signal)
un
et
plus
courts que 1s
plus longs que 100
s
4 s). Des résultats au-dessus de
3 ou 10
décharge (jusqu’à 10
4,2 K ( par exemple sur D
2 solide) seraient très utiles : ils exigent l’utilisation d’un cryostat à température variable adapté au pompage optique.
Après H
2 solides, il faut envisager l’étude d’autres
2 et D
enduits moléculaires , en vue d’une comparaison avec les enduits monoatomiques.
Les molécules diatomiques homopolaires (telles que N
2
) ont l’avantage de ne
en
l’absence de
étrangers après
pas donner de corps
être
reprise ,
les résultats
3
He,
en
Rappelons
que
tant que test du rôle des noyaux
préliminaires
l’enduit de
4
CH
4
CH
et de
solide
se
place
mais s’étend
pour les
davantage
du
point
légers.
de
vue
entre les enduits de
mais entre Ar et Kr
spectrale d’états
l’argon ,
il semble que,
ressemble à Kr pour la
et Ne pour la masse,
de densité
dissociation . Mais l’étude de
En effet
2
H
et
se
d’après
2
D
solides.
situe entre
2
D
de fusion. La courbe
phonons ressemble à celles
les hautes
devrait
de la relaxation de
polarisabilité, il
pour la température
vers
4
CH
du deutérium
fréquences (figure 31).
Densité spectrale d’états
pour les
phonons
Fig.29
dans
2
H
,D 2 , Ne , Ar
des densités spectrales
4
2 et de CH
D
Comparaison
de Ar ou
La courbe pour
4
CH
a
été
d’états
tracée d’après
Fig. 31
pour les
Harker et
phonons
[71]
Brugger
80
L’étude systématique du temps de relaxation
l’épaisseur
de l’enduit n’a pas
contenant 0,17 t
non
d’hydrogène (de l’ordre
1,25 t (environ 20 couches)
On
tique
de 3 "couches monomoléculaires")
tion
pour la
longs
doit être
possible
moyen
quand
toujours donné
en
évidence , le
un
qu’une autre remplie
signal
en
avec
R
T
2
> 10
fonction du champ
s.
magné-
échéant , des temps de corréla-
cas
perturbation désorientante.
Dans
un
champ
de 10.000 G, il
-8
c
t
10s.
de
mesurer
peut
enfin
espérer évaluer
il devient
assez
long ,
On
alors
peut aussi envisager d’étudier T
R
pour mettre
0
B
a
fonction de
plus été faite. Une cellule Ø =3cm
n’a donné aucune orientation nucléaire à 4,2K ,
avec
en
si la
directement le temps de
paroi
dans le domaine où la condition de "densité
est
homogène,
en se
volumique constante"
séjour
plaçant
n’est pas
vérifiée . En effet la diminution
lorsque
quand
N est faible.
Elle est
et donc n, tendent
0
N
,
plus
relative
de
densité
n’est
négligeable
0
N
N
N
3n
RN
et tend
égale à
=
vers
adsorbés, N la densité d’atomes
d’échange
du
de métastabilité
métastable), et
0
N
ou
saturation.
n
phase vapeur (déduite par exemple
remplissage. La courbe N
- N
0
03B2t par sa tangente à l’origine,
S
au
ST
03B2t
V
est la densité d’atomes
du coefficient de diffusion mesurés à
la densité
N devrait fournir la valeur de
en
zéro
vers
du taux
partir
fonction de
et
s
par sa
81.
III
C H A P I T R E
MESURE DE LA SECTION EFFICACE D’ECHANGE DE METASTABILITE A 4,2K
I) Rappels théoriques
L’échange de métastabilité dans l’hélium a
travaux théoriques, portant aussi bien sur le
[25], [72], [73] que sur celui de l’évolution
atomes
nous
("aspect angulaire"
le verrons, que le
métastabilité
très basses
aux
ne
soit pas
l’objet depuis 1950
degrés
des
épuisé
températures
de nombreux
[12],
calcul des sections efficaces
de liberté internes des
[74], [11]).Il
de la collision
sujet
fait
en
semble
qui
ce
pourtant,
concerne
comme
l’échange
de
et entre isotopes différents
d’une part,
d’autre part.
Nous allons résumer
rapidement les résultats théoriques
obtenus par les
différents auteurs, et situer notre expérience par rapport à l’état actuel des
calculs.
A) GENERALITES SUR L’ECHANGE DE METASTABILITE
a)
Origine physique de l’échange de métastabilité
Considérons deux atomes d’hélium supposés discernables (isotopes différents par
exemple)
et
l’état fondamental f,
ble m,
d’énergie
système
espace
est dans
engendré
sous-niveaux
d’énergie
|fm>
entre les
d’échanger
l’état
et
nulle par convention,
un
état
d’énergie
Eo deux fois
par les vecteurs d’état
|fm>
et
éloignés l’un de l’autre, le
dégénéré, et correspondant au sous-
|mf>
(nous faisons abstraction des
magnétiques).
|mf>
ne
r
entre les deux noyaux devient
sont plus stationnaires.
cortèges électroniques :
leur excitation,
|fm>.
l’autre dans l’état métasta-
Eo. Quand les deux atomes sont très
Quand la distance
états
par les numéros 1 et 2. L’un des atomes est dans
désignés
le
Il existe
les atomes ont
système passant
par
une
assez
un
couplage résonnant
probabilité
exemple
faible, les
non
de l’état
nulle
|mf>
à
82
Puisque les noyaux
ont la même
charge (cas d’une
molécule homonucléaire)
symétrique par rapport au milieu de l’axe internucléaire. Donc les niveaux électroniques doivent être symétriques ou antisymétriques, c’est-à-dire avoir une parité déterminée. A une distance r finie les états
électronique
l’hamiltonien
est
propres sont :
Etat pair
Etat
impair
On
Eg ~ Eu,
a
est d’autant
et
énergie Eg
énergie Eu
la dégénérescence
|mf>
est
Puisque Eg
~g
d’évolution de
|~u>
et
en
Une
une
et
que
mesure
~/2
2
cos
probabilité
1 et 2 :c’est
b)
entre les états
et Eu sont différents,
~u.
A l’instant t,
ces
effectuée
sur
le
pour
l’échange
en
perturbés
non
est de même des
|fm>
opérateurs
fini, les vecteurs d’état
r
phase différents.
t
=
+~
|mf>
=
+
~
final est :
donne la pro-
identique à l’état initial
de trouver l’état final
|~g>
A l’instant t
inl’état
e
,
système à l’instant
de trouver l’état final
~/2
2
sin
il
facteurs de phase diffèrent de
|fm>,
mais
correspondant à l’échange de
de métastabilité.
Probabilité d’échange de métastabilité
Nous allons supposer
gue pour les collisions de
Ceci
|Eg - Eu|
-~ , l’état initial est par exemple :
=
sont donc affectés de facteurs de
supposant
babilité
La différence
plus rapide.
A l’instant t
et
est levée.
que le recouvrement des fonctions d’onde des deux atomes
plus grande
plus grand, c’est-à-dire que l’échange
est
et
|~g>
|~u>
signifie
que le
vérifiée l’hypothèse adiabatique [75] qui
l’approximation
de
Born-Oppenheimer
l’analo-
pour les molécules.
temps de collision est long devant l’inverse des fréquences de
Bohr des électrons, c’est-à-dire que la vitesse des atomes est
qu’à chaque
instant les
des noyaux.
Le
temps
est
assez
cortèges électroniques puissent "s’adapter"
de collision étant
au
moins
égal
à
- 13
10
s,
faible pour
à la
position
il suffit que les
83,
écarts entre le niveau métastable et les autres niveaux excités soient très supé-
eV
-3
6.10
rieurs à
),
-1
cm
(ou 50
On peut donner
mation
des
potentiels,
qui est le
cas.
expression simple du déphasage
une
semi-classique, lorsque
portée
la
ce
la
longueur d’onde
qui permet de raisonner
ce
ximation BKW). Alors, les facteurs de phase dûs
Eg,
t
exp
~
i
l’intermédiaire
réduisent à
temps par
u
Sur la
sont elles
déphasage
figure
32
nous
qui représentent
énergies
différentes pour l’onde
ajouter,
aux
/203BCr
L
,
2
dans
tances
tique
t
=
-~, r
t
=
-~,
atteinte à l’instant
pour
r
~,t
=
Nous
Eg/
et Eu/
en
comprise entre
varie
g,u,
m
t
également
fonction
courbes est
comme
ces
g,u est très rapide,
m
r
puisque
croissent exponentiellement
c)
On
cours
(il faut
cas
dessiné
par
g
m
r
,
u
m
r
et
Ce
de la collision,
en
réalité leur
Ec étant
g,u
m
r
sur
jusqu’à
croît lentement
la
l’énergie
nul.
sa
Depuis
valeur initiale
lorsque Ec décroît.
32 les courbes
figure
ciné-
distance de l’ordre de
une
nouveau
de la distance
égale
et Eu(r).
représentant
mais du temps t. L’aire hachurée
r
en
au
les fonctions d’onde
fonction de
r
pour
non
r
perturbées
des atomes dé-
grand.
assez
Traitement quantique de la trajectoire
Les notions de
aux
|~u> .
et
l’énergie de la "barrière centrifuge"
cinétique et 03BC la masse réduite). Les dis-
puis croît de
plus
non
du
nuls,
désignées
+~. Dans de nombreux
avons
se
dépendant
Eg(r)
paramètre d’impact étant supposé
le
devant
déphasage n. Qualitativement cette aire
la différence entre les courbes Eg et Eu, c’est-à-dire comme le recoufonctions d’onde électroniques en r
g,u ; la variation en fonction de
m
vrement des
sables
non
au
|~u>
et l’onde
+~, la vitesse relative décroît jusqu’à
=
g,u
m
r
=
|~g>
sont
et
|~g>
schématisé les fonctions
laquelle L est le moment
= ~,
r
pour
petite
trajectoires (appro-
et Eu
relatives à
énergies potentielles
paramètres d’impact
d’approche classique
approxi-
~ :
avons
les
des
énergies Eg
ru
est
Broglie
avec
une
opérateurs d’évolution
aux
(t’) dt’, les deux
des distances rg et
déduit la valeur du
en
de de
~ dans
basses
trajectoire
et de
températures, lorsque
associé à l’atome deviennent
Il faut alors introduire
paramètre d’impact
les dimensions du
sont
plus utili-
paquet d’onde minimum
comparables à la portée du potentiel d’interaction.
l’amplitude d’échange
Nous allons écrire à
ne
nouveau
de métastabilité.
l’état initial
(t
=
-~) mais
en
le
complé-
84
tant par la fonction d’onde orbitale :
Il y
deux
deux
a
de diffusion
amplitudes
énergies potentielles Eg(r)
particule relative,
L’état final (t
efficace
une
se
aux
Eu(r), ~ étant l’angle de diffusion de la
l’amplitude
de diffusion
est détecté l’atome 1.
fu(~)] / 2,
[fg(~) - fu(~)] / 2. La section
élastique [fg(~)
de métastabilité
+
de métastabilité vaut donc :
passe-t-il
symétrique (cas
des bosons,
Ce
identiques ?
si les deux atomes sont
été discuté par exemple par Dupont-Roc
combinaison
fu(~) correspondant
exemple la direction dans laquelle
par
amplitude d’échange
d’échange
Que
et
+~) s’écrit donc :
=
A côté de
il existe
et
fg(~)
[76] : l’amplitude
problème
a
de diffusion est la
et des fermions dans
un
état de spin
total
antisymétrique) ou antisymétrique (cas des fermions dans un état de spin
symétrique) de l’amplitude de diffusion élastique prise pour l’angle ~
et de
l’amplitude d’échange
total
Du
point de
dans laquelle
effet cette
on
ne
vue
de métastabilité
prise pour l’angle
03C0 -
~ :
"orbital" cette formule décrit entièrement la collision,
peut plus distinguer la diffusion élastique de l’échange ;
expression
ne
se
simplifie pas puisque
les termes d’interférence
f(~) f(03C0 - ~) ne sont pas négligeables, contrairement à ce que l’on suppose
général à haute température [77]. La formule ci-dessus donne l’amplitude de
diffusion d’un atome, atome étant pris au sens de cortège électronique, dans
He par exemple.
expérience sur 4
d)
en
une
Evolution des degrés de liberté internes
La difficulté mentionnée ci-dessus n’existe pas dans notre
consiste à calculer l’évolution des variables internes des atomes
l’échange
en
problème, qui
sous
l’effet de
de métastabilité.
Les collisions
d’échange
détectées
sur
les
propriétés atomiques
ne
pro-
cours
Représentation graphique des fonctions Eg,u (r) et laEg,u (t) au relative
d’une collision.Le point de demi-tour classique de
particule
et
g,u
m
Le déphasage ~
de moment cinétique nul est désigné par r
g,u .t
m
est égal à l’aire hachurée
Fig.32
85
duisent
effet mesurable que si elles modifient le spin des noyaux, c’est-à-dire
un
si elles mettent
cas
de
He,
3
ce
en
sont les collisions
I
|m
facile de calculer la section efficace
2022 Désignons
par
|S>
triplet (symétrique). Avec
|T>
et
>
1/2
+
=
=
sur
d’échange
dans le
Il est alors
-
de métastabilité.
l’état singulet
l’état initial
[72] :
&|m
I
#x3E; différents
1/2>.
I
|m
des états
jeu des noyaux dans
(antisymétrique)
|+ 1 2, -1 2>= 1 ~2 (|S>+ |T>)
et l’état
l’onde dif-
fusée est :
L’amplitude d’échange
2022 Plus simplement,
grâce à leur valeur de
(rappelons
tion 03C0 -~
section efficace
est
(
(+
~)] = ~)-f
1 2[fg(03C0-~)-fu(03C0-~)]
1 2[f
de métastabilité
En
.
I
m
pouvons "suivre"
nous
d’échange
cas
les noyaux
d’échange
1 4|fg(03C0 -
vaut
1 est diffusé dans la direc-
le noyau
que maintenant ~ est attaché
les identifiant
en
cortège électronique)
au
2comme
~)|
~) -fu(03C0 -
dans le
cas
et la
des
atomes discernables.
Un tel raisonnement
spin (voir Chapitre V)
l’échange
en
aussi été utilisé à propos de la diffusion de
a
l’absence d’une théorie plus
de métastabilité,
on
a
pu montrer
qu’il
Dans le
complète.
est insuffisant dans le
cas
cas
de
où
les orientations nucléaires dans l’état fondamental et dans l’état métastable
n’ont pas la même direction
dant
ne
sont pas
diagonaux
Ce raisonnement
il existe
une
direction
tes les orientations.
[78],
c’est-à-dire lorsque les
opérateurs
correspon-
dans la même base.
s’applique néanmoins à
priviligiée,
celle de
,
o
B
Nous pourrons donc comparer
calculs de section efficace effectués à
partir
expériences,
nos
à
lesquelles
laquelle sont parallèles tou-
nos
de 1 4
dans
résultats
expérimentaux
aux
|fg(~) - fu(~)|
.
2
B) INFLUENCE DE LA TEMPERATURE
Nous allons d’abord revenir
la section efficace
ticulièrement
a)
son
d’échange
comportement
avec
aux
la
sur
l’origine
de la décroissance
température, puis
très basses
nous
rapide
examinerons
de
plus par-
températures.
Allure des courbes de potentiel Eg et Eu
L’état
électronique moléculaire qui résulte
de la réunion des deux atomes
86
He(1 1
3
S)
E(R)
en
He(2
S
3
)
et
est
03A3g,u.
3
appelé
La
33
figure
fonction de la distance internucléaire R. On
de cette variation
grossière
Eg - Eu, c’est-à-dire
2022 On
négligeant
en
faisant les
en
se
faire
idée
une
la différence
d’énergie
hypothèses suivantes :
tient pas compte de
ne
peut
commencer
pour
la variation de
reproduit
d’excitation entre les deux
l’échange
atomes.
2022 On construit l’orbitale
triplet à partir
des orbites
Sur la
figure
des électrons dans l’état
antisymétrique
non-perturbées.
33 sont dessinées les
représentations symboliques
molécule pour plusieurs valeurs de R. On voit que la bosse
environs de R
aux
4
=
u.a
dûe
est
à la
principe de Pauli. Entre
tervention du
effet 3 électrons liants,
2
(103C3)
très petites valeurs de R,
aux
et
d’énergie potentielle
répulsion
entre électrons associée à l’in-
R
et R
4
=
du fait de l’existence d’orbitales liantes,
en
de la
u.a
comme
203C3, et
un
=
2 u.a,
décroît
l’énergie
dans la molécule
il y
2
H
;
103C3* [79].
seul antiliant
a
Enfin
croît à nouveau, du fait des influences
l’énergie
simultanées du principe de Pauli et de la répulsion coulombienne des noyaux.
Dans cette
interprétation, l’origine physique
analogue à celle décrite par Guberman
est
[80].
lets
Eg
et Eu
[25], [82].
d’échange
que c’est elle
d’approche lors
qui,
est
potentiel
d’au-
en
fonction de la
et de diffusion du métastable
dans
une
0,35 eV et 0,14 eV respective-
Il est apparu très tôt que cette bosse devait jouer
rôle considérable dans la variation
efficaces
avec
singu-
potentiel [81].
La hauteur de la bosse de
un
et Goddard III pour les niveaux
D’autres auteurs font intervenir des "croisements évités"
tres courbes de
ment pour
de la bosse de potentiel
grande plage
de
[12].
température
En effet,
des sections
nous
température, détermine
allons voir
la distance
de la collision.
L’ordre de grandeur de la "barrière centrifuge" est :
où Ec
=
/2
2
03BCVo
barrière
ait
ne
m
b/r
est
dépasse
l’énergie cinétique
pas k03B8 tant que la distance
nous
m
r
Cette
est telle que l’on
lorsque la partie attractive du potentiel est négliest ainsi bien sûr à 300 K, et nous l’admettrons à 4,2 K (dans
m
r
atteint la valeur élevée de 4A). Dans
allons continuer à raisonner
sur
les courbes
4,2 K, la différence Eg - Eu décroît très vite
d’échange
d’approche
paramètre d’impact.
1. Ceci est vrai
geable : il en
l’approximation semi-classique
tions
à l’infini, et b le
estdivisée par
un
avec
r,
facteur de l’ordre de 100.
Eg,
u :
ces
condi-
entre 300 K et
et la section efficace
Fig. 33
Représentation symbolique de l’interaction
S,-2
1
S
3
en négligeant l’échange de métastabilité
_
_
entre les deux atomes
2
(103C3)
2
(liant)
(103C3*) (203C3)
(anti-liant) (liant)
87
enfin que cette bosse dans le potentiel d’interaction
Remarquons
fondamental - métastable semble exister pour les autres gaz
L’état métastable est
rité
état P, mais
un
b) Rôle
des forces de Van der Waals
Il existe dans la courbe E(R)
second minimum à
un
dizaine de rayons de Bohr), de très faible profondeur
forces de Van der Waals.
aux
Il est clair que si
finie de R,
la distance
pas infinie
quand l’énergie
Eg(r ) - Eu(r )
tion efficace
ne
d’échange
tend pas
diminue
(pour
une
-2
1,4.10
Å
pour
l’ordre de
un
un
fonction de
en
sur
la
minimum, puis
répartition
certaine forme de potentiel,
une
énergie
des
dûe
l’allongement
du
à
du
trouve
un
K
[73].
croître quand
on
de collision,
ou
ce
collision
en
dans le référentiel du centre de
temps
Maxwell)
1
sec-
Ils
la tem-
minimum de
de 5K).
températures extrèmement basses,
qu’à
de
à
recommence
de réflexion de l’ordre de 1. Mais il semble que
duire
devient
ne
l’énergie jusqu’à
potentiel attractif, puisqu’une marche
grande devant l’énergie
valeur
une
d’une collision
cours
Dans certaines conditions les atomes entrant
réfléchis par
s’annule pour
zéro. Hickman et Lane ont calculé la
vers
moyennée
non
ont montré que Qe passe par
pérature
m
au
possibilité
dans le référentiel du centre de masse devient nulle,
de métastabilité
(section efficace totale,
r
dans la
à grande distance.
distances E(R)
d’approche classique
de l’ordre de
de la section efficace
mesure
température réside
grandes
aux
grande distance (une
(probablement
He (2
3
He (1
S) - 3
3
S)
1
de tester la forme du potentiel
et que
L’intérêt d’une
de métastabilité à très basse
d’échange
de cette particula-
l’origine physique
être la même.
pourrait
5K), dû
[83], [84].
rares
de
potentiel
masse
a
un
peuvent être
de
profondeur
coefficient
phénomène ne puisse
se
pro-
et que la remontée de Qe soit
à l’effet de la partie attractive
potentiel.
C) PRINCIPE DE LA MESURE
La
nance
mesure
de la section efficace
magnétique électronique
dans les sous-niveaux
presque aussi ancienne que le pompage
rigoureux
d’une telle
peler les résultats
niveaux F
=
1/2 et F
expérience
de
=
ce
d’échange
est
de métastabilité par réso-
hyperfins
de
He(2
S
3
)
est
He [10]. Par contre le calcul
optique de 3
plus récent [11]. Nous allons d’abord rap-
calcul qui concernent l’évolution de l’aimantation des
3/2 de
He(2
S
3
), puis
nous
envisagerons
divers autres méca-
88,
nismes de collision qui mettent
a)
en
jeu
le niveau métastable.
Effet dee
H
S
3
l’échange de
)
métastabilité
(2
sur
Le calcul détaillé est
exposé
dans la référence
[ 55].
Les notations utili-
sées sont les suivantes :
orientation du sous-niveau
1/2,3/2
<F>
:
=
1/2, 3/2.
<I>m,f
: orientation nucléaire du niveau métastable, fondamental.
<S>m
: orientation
En l’absence de cohérences
Les
F
hyperfin
signes figurant
dans
électronique
hyperfines,
a :
expressions peuvent s’interpréter géométriquement
deux
ces
on
du niveau métastable.
à l’aide du modèle vectoriel.
Supposons
que
équations d’évolution
où 1/03C4e est la
l’alignement
ces
négligeable.
On peut démontrer que les
sont :
probabilitéd’échange
second membre de
soit
équations,
on
de métastabilité pour
trouve le terme
un
atome métastable. Au
qui traduit la disparition de
<F>, et deux termes relatifs, le premier à la conservation de <S> dans l’état
métastable et le second
de
ces
termes
La
entraîne
une
au
transfert de <I>
s’interprètent
présence
comme
de <S>m,
nous
depuis l’état fondamental.
l’avons
qui s’exprime
en
indiqué
F
<F>
signes
plus haut.
fonction de
diminution du taux de destruction de
Les
et
1/2
<F>
un
et de
couplage
,
3/2
<F>
entre les
deux orientations :
Nous allons enfin écrire
versales,
la
en
fréquence
faisant
l’équation
l’approximation séculaire
de résonance
condition entraine les
magnétique
inégalités
du niveau
suivantes :
d’évolution des orientations trans-
03C4
m
03C9
e
>> 1, dans laquelle
1
S
3
2
de
He
4
m
(03C9
=
-
c
203B3
/203C0
m
03C9
est
Bo). Cette
89.
dans lesquelles
F
m
03C9
4 3,
m
03C9
2 3
et
f
03C9
pulsations associées
sont des
1/2,
=
3/2 et à l’état fondamental. Ceci veut dire que l’intervalle entre les réso-
=
est très
nances
grand
devant leur
largeur, c’est-à-dire qu’il n’y
Zeeman). L’effet de
équations
deux
l’échange
aux
nous
deux
se
pas de
cou-
réduit donc dans
ce
cas
aux
suivantes :
Il est donc
grâce
de métastabilité
a
des cohérences
plage entre les orientations transversales (pas de transfert
et
à F
possible
de
largeurs extrapolées à
définissons
une
le taux
d’échange
radio-fréquence nulle
mesurer
section efficace
de métastabilité
:
de métastabilité moyenne :
d’échange
où V est la vitesse relative moyenne, et N le nombre d’atomes fondamentaux par
unité de volume.
On remarquera que la
est
indépendante
de 03C4e
sur
de l’orientation du niveau F
(en particulier elle
b)
mesure
ne
dépend
pas de
=
le niveau F
=
3/2 et de celle du fondamental
temps de relaxation
son
1/2 par exemple
).
1
T
Effet des collisions détruisant le spin électronique
imaginer des collisions qui conservent le spin nucléaire et
détruisent le spin électronique de l’état 2
S qui est associé à un moment magné3
tique beaucoup plus important. Soit 1/03C4
s la fréquence de ces collisions.
Nous allons faire d’abord l’hypothèse des collisions fortes : le spin
On peut
électronique
est
destruction des
référence
[55]
complètement dépolarisé
grandeurs associées
se
au
à
chaque
collision et les
probabilités
spin sont toutes égales. Les calculs de la
transposent immédiatement,
et les
puisque l’orientation électronique persistante
équations (III, 1)
est nulle,
deviennent :
et que l’orientation
nucléaire persistante n’est autre que celle du métastable lui-même.
C’est maintenant
m
<I>
de
qui joue
le rôle de "volant" d’orientation. Nous
90
allons à
nouveau
l’exprimer
équations d’évolution
Comme
précédemment,
samment fort
He
4
Pour
en
des
et
,
3/2
<F>
et obtenir les
les
équations d’évolution
&de<F
+
#x3E;en
champ magnétique suffi-
réduisent à :
se
les formules
le
sur
1/2
<F>
de F :
(III,3) n’en font qu’une :
Examinons maintenant
collision
fonction de
l’hypothèse
spin électronique
grandeurs associées
au
spin
des collisions faibles :
est faible et
les
probabilités
sont différentes. Si le
cas
l’effet d’une
de destruction
de l’hélium n’a pas
été traité explicitement dans le
il est
Hg
199
D’autre part la
dépolarisation
autres que He
été calculée par Pinard
qui
a
été étudié par
passé,
Faroux [85].
pour les isotopes impairs des gaz
et Leduc
[86].
relative
aux
Le calcul fait intervenir deux
-
probabilités
plifient
en
de
l’isotope
par unité de
cas
électronique.
l’alignement électronique (J
de destruction de
dans le
cas
des collisions fortes,
échange
sans
temps
1).
sont à priori dif-
des collisions faibles.
Les orientations pour l’hélium obéissent
cas
cas
de destruction de l’orientation
quantités, égales
férentes dans le
Dans le
a
au
isotopes pairs :
-(1)
03B3
:taux
(2)
03B3
:taux
Ces deux
rares
analogue
de l’orientation transversale,
aux
équations
les deux dernières
l’absence de transfert de cohérence Zeeman
suivantes :
équations
(champ magnétique
se
sim-
assez
fort) :
91
Le
dans le
rapport
(2)
03B3
de l’hélium (J
cas
la valeur 3
en
(1)
03B3
/
=
l’absence de
La valeur 1 correspond à
peut atteindre des valeurs aussi faibles que 3/5
1, I
[85],
1/2)
=
et il est borné
"quenching" (Pinard, appendice
l’hypothèse
supérieurement
par
[87]).
A de la référence
des collisions fortes.
c) Conclusion
Nous voyons que le
geur de la résonance
mètres. Il
nous
problème
décharge
fait intervenir de nombreux para-
quenching qui
par
aboutissent
aux
équations suivantes :
exemple métastable-électron
peut espérer les éliminer grâce à
une
et métastable-métas-
extrapolation à intensité
de
nulle.
A
température
niveaux hyperfins de
bilité
la lar-
sur
faudrait de plus, parmi les collisions métastable-fondamental,
Il existe d’autres collisions,
on
S
3
2
des niveaux
magnétique
considérer les collisions de
table, mais
de l’influence des collisions
[11].
ordinaire la
He
3
est
largeur
entièrement dûe
Les collisions de
ontun effet très faible :
geurs de résonance
en
quenching,
de la résonance
aux
collisions
et les collisions
extrapolant à intensité
électronique
de
He,
4
[88], probablement à 5 H
/
z
limite supérieure n’est plus
de
magnétique
d’échange
décharge
Mais cette
forcément valable à 4,2 K,
tion n’est pas
impossible, qui
serait liée par
durée de vie des espèces moléculaires,
ou
valeur
une
près (c’est-à-dire à 203BCG /
torr
augmentation
<S>
nulle les lar-
Keiser et coll. ont trouvé
une
sous-
de métasta-
qui détruisent
limite nulle
la diminution des vitesses relatives :
des
en
torr
dépit
près).
de
du taux de désorienta-
exemple à l’accroissement
à des résonances à basse
de la
énergie.
He), 0394B(1/2) et 0394B(3/2) les largeurs des résonances magné4
Appelons 0394B(
de 4
He et 2
He. Chaque type de
S(F
3
1/2, 3/2) de 3
tiques pour les niveaux
collision est caractérisé par la valeur des rapports deslargeurs :
1
S
3
2
=
et
92
Le
les collisions
compatibles
paramètres
certains
a
permis à Pinard
de
expérimentaux
largeurs obtenues, et à essayer de calculer
collisions (trois au plus). C’est cette méthode qui
avec
ces
consister à chercher quelles sont
va
les
et Leduc de mettre
évidence, dans
en
un
cas
et 6 déterminations
paramètres
) 2
P
3
Ne(
les collisions
Nous
avons
Ne
représenté
la
sur
figure
34 :
pour les différents types de collision,
fréquence)
plus complexe (5
de métastabilité dans
expérimentales), l’échange
fondamental [86].
Un tableau donnant l’expression des différentes
-
de
des résultats
dépouillement
largeurs (en unités
fonction de la
en
proba-
bilité de collision par unité de temps.
Un schéma
-
champ magnétique)
représentant
les
dans les différents
expérimentales permet
une
rapports de
cas.
Le report
première évaluation
de
férents types de collision. Une discussion plus
deuxième partie de
ce
ces
largeurs (en unités
sur
schéma des valeurs
ce
l’importance relative
poussée
de
aura
des dif-
lieu dans la
Chapitre.
2) Résultats expérimentaux et discussion
A) MESURE
a)
Montage expérimental
Le
montage expérimental
bobines de
radiofréquence
identique à celui des Chapitres I et II. Les
est
de résonance
électronique
les bobines de résonance nucléaire et sont aussi
mais elles
niveau métastable est de l’ordre
lente à quelques torr à 300 K.
de l’ordre de 1 mG
vailler dans
un
séparées.
qui était dans
utilisé
une
à l’extérieur du cryostat,
probabilité de destruction
4 ,
de 10
-1 à 4,2 K et pour
s
Les raies de résonance
3fois
(10
moins
qu’à
de l’orientation du
une
magnétique
densité
équiva-
ont alors
une
300 K). Il suffit donc de tra-
champ magnétique statique Bo de quelques dizaines de mG pour que
les deux résonances
bien
placées
comportent que 4 spires.
ne
Nous allons voir que la
largeur
ont les mêmes dimensions que
correspondant à F
En réalité la
nos
largeur
expériences
fréquence
=
(g
=
8/3) et F
=
3/2
(g
de la courbe de désorientation
de 80 mG,
de résonance
1/2
impose
électronique
un
=
en
4/3) soient
champ
champ Bo plus élevé. Nous
de 1
,
z
MH
nul
avons
correspondant à des
valeurs de Bo de 0,27 G et 0,54 G, et excluant tout transfert de cohérence entre
les deux sous-niveaux
hyperfins (voir § 1)C-a).
Fig.34
93
magnétique, détectées
Les courbes de résonance
risation
circulaire P(03C3
)
+
de la lumière émise par la
sur
le taux de
décharge,
sont
pola-
enregis-
trées à l’aide d’une table traçante dont la voie X est commandée par le courant
de
du
balayage
champ Bo. Cette voie X
la résonance nucléaire de
été étalonnée
a
aux
constamment chercher
un
la
comparaison
avec
b)
enregistre-
plusieurs enregistrements consécutifs, d’une durée
une
constante de
temps électronique
ne
dépassant
de 30s
pas 0,3s.
Choix des cellules et des lampes
He
3
ne
He
isotope pur, 3
un
comportent pas d’enduit à 4,2 K,
longitudinale <Fz>).
La
ou
les
et l’orientation nucléaire y
de pompage contient le même
lampe
He ;
4
l’équation d’évolution
est donc nulle (mais ceci n’intervient que dans
tation
rend les
d’une courbe de résonance résultait de
Les cellules utilisées contiennent
cellules à
électronique
magnétique Bo. Nous avons dû
rapport signal / bruit et la rapidité
entre le
compromis
l’enregistrement. La détermination
chacun, et
avec
fluctuations du champ
de
de
champ magnétique
He.
3
La finesse des courbes de résonance
ments très sensibles
en
de l’orien-
isotope que la
cellule.
A
nous
avons
cause
de la faiblesse du taux
choisi les pressions les
polarisation
circulaire
forte pression,
)
+
P(03C3
les collisions
réduisent notablement
plus
fortes compatibles
acceptable :
2 torr,
dépolarisantes
le volume de la cellule,
ne
utilisé des cellules de
dans
ces
puisqu’il
il
[à plus
inhomogénéités magnétiques
est détruit à
son
premier
contact
avec
sur
la
=
3
cm.
Des
diamètre ø
=
1,6
cm,
mais ils semblent montrer que
conditions, à 4,2 K,
les
décharges
ces
sont
trop fortes pour
une
expérience
optique.
Même si les atomes métastables
paroi,
4 torr et 6 torr
inhomogénéités, nous avons
essais ont également été effec-
diamètre ø
des cellules de
de pompage
taux de
atome excité - atome fondamental
moyenne pas les
paroi. Dans le but de diminuer l’influence de
avec
un
avec
)].
+
P(03C3
Un atome métastable
tués
de métastabilité à 4,2 K,
d’échange
ne
faudrait pas attendre
largeur inhomogène.
Nous
avons
vu
un
en
se
réfléchissaient parfaitement
sur
la
"rétrécissement par le mouvement" de la
effet
[§2)
du
Chapitre II]
que les inhomo-
généités magnétiques dûes à l’environnement du montage sont de l’ordre de 0,3 mG
sur une cellule de diamètre ø = 3 cm, soit 03C9 ~ 5.10
3 .
-1 Pour nos densités le
s
94.
s,
-2
10
temps de diffusion est toujours plus long que
039403BD.03C4d >>
1 et
03C9r
bles n’ont pas le
»
03C4d
temps
1 ;
ces
deux relations
de diffuser
sans
et
que les atomes métasta-
expriment
être soumis à
donc simultanément
a
on
effet notable de la
un
part des inhomogénéités magnétiques statiques.
suffirait pas de
se
protéger
champs alternatifs à 50
z
H
sont
Remarquons qu’il
Les
champ statique.
de
ne
contre les
également
une
gradients
cause
et il conviendrait aussi de les éliminer. C’est d’ailleurs
gissement,
fait Rosner et Pipkin dans
une
ce
d’élar-
qu’ont
de métastabilité
jusqu’à
19 K
intensité de pompage données, la
largeur
de la
de
mesure
l’échange
[13].
c)
Procédure de mesure
Pour
résonance
et
décharge
une
une
est mesurée par une
magnétique
Pour
chaque décharge,
nous
s.
-3
10
ou
égal
Ce chiffre est vraisemblable ,
le cryostat (reflexion
Nous
sur
fait les
n’avons pu mettre
nous
dernier est inférieur
ce
pompage ;
03C4p
points,
des
avons
qui variaient
du faisceau de pompage 1,083 03BC,
au
de
nulle.
radiofréquence
dispersion
première extrapolation à intensité
4
parois de
en
évidence
trois intensités
avec
de 35 % à 100 %.
Du fait de la
tenu des
dizaine de déterminations de la
largeur
dû
grossièrement
pertes introduites par
etc.).
fait, pour chaque pression et chaque niveau,
avons
grande
élargissement
aucun
à 0,1 mG, c’est-à-dire
compte
verre,
mesures
de la résonance pour 4
moins
au
une
5 valeurs de
ou
décharge. Cette intensité variait dans
décharge moyenne et la décharge la plus faible possi-
l’intensité de la lumière émise par la
rapport 5, entre
un
La
ble.
F
=
figure
35 montre le résultat des
3/2 de3
He, à
tante
dispersion
lations
une
une
des
pression
mesures
les niveaux F
sur
1/2 et
=
de 4 torr (mesurée à 300 K). On notera
points, conséquence
de l’incertitude
sur
l’impor-
les deux
extrapo-
précédentes.
L’élargissement
ordinaire devant des
par la
largeurs
décharge,
de l’ordre de 1
ces
puisqu’il peut atteindre 1,5 mG.
car
les
largeurs observées
décharge,
négligeable
à
température
G, est important dans
Nous n’avons pas
essayé
de
nos
expérien-
l’interpréter
rentrent difficilement dans le cadre d’un modèle sim-
ple. Cet élargissement peut être dû
créée dans la
s’il est
aux
collisions
avec
n’importe quelle espèce
notamment :
2022 Les collisions métastable-métastable. Si l’on admet,
Katsuura [89], que la section efficace du processus :
avec
LoDato et
95
est de l’ordre de 100
cmpour
14 -3
10
de
qu’à
une
2
Å
à 4,2 K,
décharge
aboutit à des densités d’atomes métastables
on
forte, c’est-à-dire
assez
300 K. Cette conclusion est infirmée par
[et signalées
II
l’Appendice
au
nos
2fois plus
10
élevées
décrites dans
mesures
Chapitre II, §1) C]. La contribution des
lisions métastable - métastable à la
dépolarisation
du niveau
S
3
2
col-
semble donc
faible.
2022
Les collisions métastable - électron.
Le taux de
dépolarisation
est du même ordre de grandeur que la fréquence des collisions inélastiques
(excitation des niveaux radiatifs, ou ionisation) [90]. Cependant le rapport
des
de F
largeurs
=
1/2 et de F
3/2
=
correspond
ne
pas à
simple. Un exemple d’élargissement trouvé expérimentalement
figure
est donné sur la
35.
Les
tituent
pur et
quenching
un
résultats
nos
de courbe
largeurs
à intensité de
extrapolées
décharge
seront discutés dans les
expérimentaux, qui
nulle
cons-
paragraphes
suivants.
B) RESULTATS ET DISCUSSION
a)
Résultats
Nos résultats sont illustrés par la
des courbes de résonance
premier coup d’0153il
droites
Les deux droites correspondant à F
3/2) et
=
He,
4
en
non
au
=
3/2 et F
sont
=
assez
1/2
bien
alignés.
ont des ordonnées
nulles mais voisines.
La droite des
largeurs
de
He
4
a
une
ordonnée à l’origine très supé-
deux autres.
aux
examen
plus quantitatif
reporté
avons
(pentes prises
autres faits
2022
les valeurs
2022
des
rapports
toujours exprimées
en
sur
la
des
pentes
figure 34,
de
nos
mG / torr). Deux
apparaissent :
Les résultats
Si
ce
expérimentaux
d’échange
rapport
sont voisins des
(2)
03B3
/
(1)
03B3
prévisions basées
sur
de métastabilité.
modèle doit être affiné,
tion des collisions détruisant le
rieur à 1).
des résultats est résumé
expérimentales
deux à deux et
le modèle des collisions
valeur du
1/2 et F
points qui définissent chaque courbe
2022
Un
nous
=
largeur
trois remarques.
Les trois
2022
où
(F
2022
l’origine
rieure
He
3
pour
la
pression de l’isotope étudié (mesurée à 300 K). On peut faire
fonction de la
à
magnétique
figure 36, qui représente
ce
ne
peut être que par l’introduc-
spin électronique, collisions faibles à forte
(c’est-à-dire correspondant à
(2)
03B3
/
(1)
03B3
très
supé-
96
Mais avant d’aller
plus loin il
est
indispensable
de discuter la
précision des mesures, et de considérer les conséquences d’éventuelles erreurs
systématiques. La pression dans les cellules a été mesurée directement, à température ordinaire, à l’aide d’une jauge de Mc Léod : la précision est de
l’ordre de ± 2 % . Du fait de la dispersion des points expérimentaux, les largeurs sont mesurées
F
à ± 0,15 mG
général
en
Les deux droites F
près.
=
3/2 ont la même ordonnée à l’origine, de l’ordre de 0,23 mG. C’est
=
tout à fait vraisemblable
la cellule
sur
une
pour
largeur dûe
[voir Chapitre II, §2)
c].
une
valeur
inhomogénéités magnétiques
tenant compte de ce fait et de l’ali-
aux
En
points expérimentaux,
des trois
gnement acceptable
B -
1/2 et
prendrons pour les pentes
nous
les valeurs :
En faisant la
titude de ± 10 %
somme
de toutes les erreurs,
trouvons
nous
Mais ici l’ordonnée à
3
H
e.
He :
façon pour 4
est anormalement
l’origine
grande,
et rend
annoncée. Précisons tout de suite que cette anomalie n’a pas été
tres
systématiques
erreurs
b)
Largeur magnétique
En
plus
de la résonance
été mentionnée, réside dans la
l’ordre de 0,1 mG /
au
cm
ce
largeurs homogènes.
largeur magnétique
La
En
dans le
dépend
Dans
ces
He
3
et
car
He
4
la
La
magnétique.
cas
dûes
de
He,
3
il existe d’au-
première, qui
de
aux
que les
a
déjà
champ statique,
de
répartition
largeurs mesurées
collisions, c’est -à-dire que
conditions,
on
modifie pas la pente des droites
largeur magnétique peut-elle
principe oui,
rente pour
ne
mais
permettra d’avancer quelques hypothèses.
présence d’inhomogénéités
trois pressions sont essentiellement
sont des
expliquée ;
moins.
Nous allons admettre,
aux
nous
suspecte la valeur
des collisions subies par les atomes métastables,
d’élargissement
causes
incer-
les résultats concernant
sur
Nous trouverions de la même
la recherche des
une
peut supposer que la
expérimentales.
être différente pour
He
3
et
He ?
4
des atomes métastables orientés est diffé-
(et aussi pour F
=
1/2 et F
=
3/2). Cette répartition
de l’atténuation de l’intensité du faisceau de pompage tout
au
long
de la
Fig.35
Largeur
des résonances
He
3
de
en
fonction de l’intensité de la
décharge
Fig. 36
Largeurs des résonances
de l’isotope
de
He
3
et
He
4
en
fonction de la
pression
97,
He
3
traversée de la cellule, atténuation qui n’est pas la même pour
He
4
et
pour
deux raisons :
He
3
2022 Les atomes métastables de
à des
hyperfins qui correspondent
répartissent
se
férentes composantes hyperfines de la raie dans le
résulte donc que, pour
en
deux sous-niveaux
longueurs d’onde d’absorption
2022 La force d’oscillateur de la raie 1,08303BC
Il
en
entre les dif-
partage
se
He.
3
de
cas
distinctes.
densité totale d’atomes métastables
une
He que pour
donnée, l’absorption de la raie de pompage est plus forte pour 4
et que les métastables4
He
He,
3
La
de la lumière.
largeur magnétique
si l’on suppose que le
Nous
II)
en
)
1
S
3
(2
gradient
de
sont orientés
est alors
plus près
He que pour
plus faible pour 4
est constant
champ magnétique
sur
l’absorption de la raie 1,08303BC émise
passage éventuellement dans
une
par
(Appendice
4
e (après
lampe H
interféromètre de Fabry - Pérot) et
un
He,
3
la cellule.
mesuré la densité des atomes métastables à 4,2 K
avons
utilisant
de la face d’entrée
nous
avons
trouvé les résultats suivants :
décharges,
2022 Aux faibles
près linéairement
tifie notre
près
les
l’intensité de la lumière émise par la
avec
A
Il
diminuer la
largeur magnétique
c)
densités d’atomes métastables sont à peu
dans le
de
cas
He,
4
He
l’origine entre 3
la
vers
paroi constitue
de la résonance des niveaux métastables.
He
3
et
He,
4
La
une
Nous
avons
augmente
peu
multipliée
trouvé
quand
que par
la raie de résonance
courue
en
peut donc pas expliquer
He.
4
la
seconde
cause
si l’on admet que les atomes métastables
expérimentalement
passe de la
on
un
facteur 2
ou
des atomes métastables est divisé par 10
décharges ;
et
ne
He
1,08303BC de 4
longueur
ligne droite
par
un
~D03C4
pas la
He (2
4
)
1
S
3
sont
He.
3
que la densité des atomes métas-
température
ordinaire à 4,2 K : elle
3, alors que le coefficient de diffusion
[25].
A 4,2 K
l’épaisseur optique
est inférieure à 3 pour
de diffusion
d’élargissement
largeur de diffusion n’est
orientés plus près de la paroi que les métastables
n’est
et
Largeur de diffusion
La diffusion
tables
jus-
résulte que l’effet d’atténuation du faisceau de pompage devrait
en
la différence des ordonnées à
même pour
Ceci
décharge.
extrapolation linéaire des largeurs.
décharge donnée, les
He et 4
He.
mêmes pour 3
2022
la densité des atomes métastables croît à peu
nos
pressions
et
pour
nos
(c’est-à-dire la distance moyenne par-
atome métastable orienté
pendant le temps 03C4 avant
98
destruction
1/03C003C4 est,
fusion
sur
la
paroi)
à 0,1
supérieure
est
cm,
en
unité de champ
d)
Erreur systématique d’extrapolation
et la
largeur
magnétique, inférieure à 0,3 mG.
Néanmoins, et en dépit de l’extrapolation à décharge nulle, la difHe et de 4
He.
peut donner des contributions différentes à la largeur de 3
Nous allons supposer que les courbes de résonance
pour les valeurs les
dûe
au
de diffusion
gradient
plus faibles
une
ce
valeur
He,
4
de
ont
une
largeur inhomogène
serait le
cas
à
décharge,
champ statique (comme
de
naire). Ceci pourrait expliquer
largeurs 0394B
de la
magnétique
température
ordi-
systématiquement trop grande
des
He.
4
de
Dans le
cas
d’une
largeur inhomogène
la courbe
2fonction
0394B
(où 03C9
1 est l’amplitude du champ de radiofréquence) n’est plus
droite. Nous avonss fait le calcul de la forme de raie
en
en
de
général
1
2
03C9
une
prenant la convolution
d’une courbe de résonance
distribution du
magnétique lorentzienne avec diverses fonctions de
champ magnétique statique, en supposant les atomes métastables
immobiles dans la cellule.
reflètent la
bles
répartition
Ces fonctions de distribution du
sur
champ statique, qui
la cellule du champ mais aussi des atomes métasta-
orientés, peuvent avoir des formes très dissymétriques. Dans le
fonction de distribution
a
tend vers zéro.
où la
"queue" prononcée à l’opposé de la face d’entrée
une
2décroit plus
0394B
de la lumière de pompage,
cas
Un tel comportement,
vite qu’une fonction linéaire quand
masqué
par la
1
2
03C9
dispersion des points, peut
conduire à des valeurs
extrapolées augmentées de plusieurs dixièmes de mG.
Rappelons que pour toutes les décharges les courbes de résonance
He
3
ont
une
largeur homogène dûe
Après
de déduire de
la
examen
des
nos mesures
pression. Nous
erreurs
collisions.
systématiques possibles,
l’élargissement
de la résonance de
il
parait illusoire
He
4
en
fonction de
choisi d’admettre :
avons
1 (
S
3
2
He) :
4
e)
aux
de
0,080 mG / torr
Section efficace d’échange de métastabilité
Avant de passer des
à discuter les
2022 Une
erreurs
élargissements
systématiques
première
sur
la
aux
sections efficaces, il
pression
et sur la
nous
reste
température.
d’erreur réside dans la diffusion de l’hélium du
cause
cryostat à l’intérieur de la cellule. Négligeable à basse température, elle est
de l’ordre de 0,1 torr /
gazeux à pression
les
mesures
jour
pour
atmosphérique
cellule ~=3 cm plongée dans l’hélium
température ordinaire, valeur en accord avec
une
et à
de diffusion à travers le
pyrex[ 91] .
Il est nécessaire de laisser le
Fig.37
Section efficace
d’échange
de
métastabilité
99
possible
moins
cellule
Une deuxième
O
une
une
atmosphère d’hélium à température
sous
d’erreur
cause
cellule stockée à l’air libre
se
du
peut provenir
vide à
un
ambiante.
inverse :
phénomène
0,5% par
taux de l’ordre de
mois. Nous n’avons utilisé que des cellules remplies depuis moins de deux mois.
Les atomes métastables
2022
sont-ils
moyenne à la
en
juste après
son
celle de l’électron,
tion
(qui
s)
-6
10
vaut
température
excitation l’atome
ou
une
avec
réponse
énergie
les électrons
est oui,
bien que
de l’ordre de
25 K. En effet le
de collision
quelques temps
-4fois
10
temps de thermalisa-
élastique, c’est-à-dire quelques
-4
s), lui-même
temps d’échange de métastabilité (10
le
est court devant
de 4,2 K ? La
possède
-3eV
2.10
soit
par collision
produits
court devant la durée de vie du métastable.
Une dernière
2022
d’erreur
cause
des atomes fondamentaux par la
du coefficient de
F
=
L’élargissement
3/2) est dû à
2022
Nous montrerons
Chapitre
au
V (mesure
diffusion), §2) A-c, que cet effet est négligeable.
Notre valeur de 03C3
2022
décharge.
peut provenir d’un éventuel "chauffage"
l’échange
L’élargissement
=
Qe
résulte des deux hypothèses :
par la
pression de la résonance
de
He (F
3
=
1/2 et
de métastabilité.
par la
de la résonance de
pression
He (2
4
)
1
S
3
est
négligeable.
Ces deux
sur
le résultat
va
hypothèses
dépendre
sont bien entendu liées, mais la barre d’erreur
de l’incertitude
sur
les
mesures
relatives
aux
deux
isotopes :
La
gauche
figure 37
illustre le choix de la valeur de 03C3.
les valeurs de 03C3 déduites des
En bas à droite
sation de
figure
He(2
4
)
1
S
3
.
la limite
Nous
Dans le dernier
valeur
aux
avons
d’éventuelles
supérieure de
représenté
paragraphe
résultats des calculs
mesures
aux
du
au
sur
On
a
représenté
à
He :
3
la section efficace de
dépolari-
milieu la valeur choisie pour 03C3.
chapitre
très basses
nous
allons comparer notre
températures,
améliorations à apporter à cette méthode de
et
mesure.
envisager
100
C) CONCLUSION AU CHAPITRE III
a)
Comparaison avec les résultats théoriqgues
Hickman et Lane ont calculé Qe(E), section efficace
métastabilité fonction de
E
jusqu’à
tiel
[73].
1 K
=
Les
baptisée (1) (ou
caractéristiques
"best fit") dans la référence citée.
suivantes pour
r
>
6
r =
Ce
potentiel
les
a
u.a :
exp - r rc
est de la forme
(Vg-Vu)
de
l’énergie dans le référentiel du centre de masse,
valeurs publiées sont relatives à une forme de poten-
6
-C/r
2022 Il contient le terme de Van der Waals
2022
d’échange
avec
r
=
avec
C
0,4484
=
29,1
u.a.
c’est-à-dire
u.a,
0,24 A. Cette variation exponentielle traduit le recouvrement des fonctions
d’onde
des deux atomes.
s
Le
potentiel (1)
est
de 0,24 meV
puits de Van der Waals est
même effet,
la distance
sur
l’énergie de la particule
basses températures.
possible
efficace moyenne 03C3
Qe
=
sur
la
figure
2,8 K. L’existence de
ou
relative.
de remonter,
ce
puits
de
comme
en
a
le
plusieurs
plus négligeable
Un tel effet n’est
bon accord
avec
notre
légèrement plus profond (associé à
valeurs expérimentales et théoriques
.
2
cm
-18
2,8.10
mesure.
Cette
Il suffirait
d’un puits de potentiel
la même valeur de
Vg - Vu)
coïncident.
pour que les
aux
à partir de la courbe Qe(E), à la section
à 4,2 K. On trouve 03C3 de l’ordre de
valeur peut être considérée
La profondeur du
38.
d’approche classique, qu’une augmentation
K de
Il est
représenté
proposent deux autres potentiels, appelés (2) et (3)
référence[ 73], qui sont reproduits figure 39 après adjonction du terme
Hickman et Lane
dans la
de Van der Waals
.
6
-C/r
profond que dans le
différence
Vg -
semble que
ces
change
cas
correspondent à
(1)
(0,56
meV
Vu est beaucoup plus
ou
grande
deux potentiels conduisent,
5 à 10 fois
un
puits
nous
pour (2)
à 4,2 K, à
pourrons dire que notre
pérature (voir figure 40).
Elle confirme
et est
avec
assez
bon accord
entre 17 et 120 K.
potentiel nettement plus
6,5 K). Aux très faibles
dans la décroissance de la section efficace
en
de
et
énergies,
la
(3) que pour (1), et il
une
section efficace d’é-
trop grande.
En résumé,
palier
Ils
le
en
mesure
montre l’existence d’un
d’échange
moyenne
avec
la tem-
cela les calculs de Hickman et Lane,
potentiel (1) qui donne les meilleurs résultats
1
Fig.
Section efficace
d’échange
de
40
métastabilité
03C3
fonction de la
température
101,
b)
Critigue de l’expérience
Les méthodes associant le pompage optique et la résonance
représentent
des outils
précieux
pour l’étude des collisions. Si certaines ambi-
guités demeurent après notre mesure, il faut n’y
grande simplicité du montage, qui n’a pas permis
mesure
de très faibles
magnétique
voir que les
conséquences
de maitriser entièrement
de la
la
largeurs.
La réalisation d’un montage
avec
blindage magnétique présente
certaines
difficultés, du fait de la nécessaire coexistence du blindage, du cryostat et des
bancs d’optique. Mais elle permettrait :
-d’améliorer la crédibilité des mesures,
-d’augmenter
cellules
incidents
-d’augmenter la rapidité
d’origine magnétique.
temps de relaxation
se
passe à
avec
gnétique
une
des mesures,
également possible,
2de
T
K.
Nous
avec
un
en
éliminant les dérives et les
blindage magnétique,
2doit
T
être de l’ordre de
pu observer lestransitoires à la
avons
de
1en
T
ce
présence
fréquence
le
mesurer
de
de Rabi,
temps de l’ordre de 2s correspondant à la relaxation
constante de
ma-
2
m
T
~1/03C9
03C4d.
r
2
Remarquons qu’il
ne
semble pas que la
mesure
de la densité d’atomes métastables, puisse donner
d’échange
permettant l’utilisation de
l’orientation nucléaire transversale. A l’inverse de
température ordinaire,
décharge, à 4,2
mais
en
magnétique,
plus grosses et de pressions plus faibles,
Il serait
qui
rapport signal/bruit,
le
éliminant la largeur
en
de métastabilité
analogue à celle
une
de
,
2
T
mesure
de Greenhow
[28].
associée à la
mesure
de la section efficace
En effet
l’échange
de
métastabilité n’est peut-être plus le processus dominant de relaxation transversale.
L’amélioration du montage expérimental permettrait par contre de diminuer
l’incertitude
sement éventuel de
sur
la
mesure
He(2
4
)
1
S
3
à 4,2 K, et de reprendre la
par la
mesure
He peuvent être envisagées (échange croisé 3
nous
reviendrons
sur
ce
de
l’élargis-
pression. Au prix de quelques modifications du
cryostat, il serait possible d’étendre la
etc...) :
question
jusqu’à
He,
4
1
K. D’autres
expériences
collisions métastable-métastable,
point dans la conclusion générale.
102
C H A P I T R E
Relaxation par
I)Point de
spins
de champ de
dans
avons
un
I-5), que la relaxation magnétique dûe
en
vu,
champ statique inhomogène dépend
point de départ d’une
notre
mouvement
du
du coefficient de diffusion D.
mesure
de sérieux
pratique la méthode présente
En
au
temps de diffusion d
03C4
le mouvement). Il y a là, en principe,
(dans l’approximation du rétrécissement par
le
radio-fréquence
microscopique
vue
Nous
des
inhomogénéités
IV
inconvénients,
au
moins dans
cas :
-
La
probabilité
dire que la résonance
niveaux
, 2
0
S
1
1
S
3
F
-
=
1/2 et
Les
produit pour
se
paramagnétiques
1
S
3
2
F
ronnement du laboratoire,
0. C’est-à-
=
la fois
lorsque plusieurs
le cas de
He,
3
il y
champ statique, surtout
ceux
qui sont dûs à l’envi-
a
les niveaux
3/2).
=
de
résonnantepour B
0
tous les niveaux à
présents (dans
sont
gradients
temps. Dans notre
de relaxation est
sont difficiles à contrôler dans
l’espace
et dans le
inhomogénéités "naturelles" de l’ordre de 0,4 mG,
il faudrait imposer un champ complètement inhomogène d’environ 10 mG pour obtenir
des résultats reproductibles. Ceci signifie
2 s
-1 (c’est-à-dire T
s
-2
r
03C9
~ 2.10
m
~ 10
5 s
-1pour
0) pour le spin nucléaire de l’état fondamental, mais
pour Bo
r
03C9
~ 2.10
cas,
avec
des
=
un
spin électronique : la condition
Tous
de champ de
ces
c
r 03C4
03C9
«
1 n’est même
inconvénients disparaissent
avec
plus satisfaite.
l’utilisation d’un gradient
radiofréquence.
A) INTRODUCTION
Nous allons
champ inhomogène, basé
présenter
sur
un
Nous allons calculer l’effet,
dans
un
un
premier calcul
point de
sur
vue
le moment
que
nous
de la résonance
magnétique
en
appellerons "microscopique".
magnétique,
du mouvement d’un atome
champ de radiofréquence inhomogène. En prenant le
cas
particulier d’un
103,
mouvement de diffusion,
expression simple
une
aurons
nous
de la fonction d’auto-
corrélation de la perturbation "vue" par l’atome qui permet de
mener
les calculs
bout.
jusqu’au
Les calculs
suivent sont basés
qui
un
sur
modèle simple. Ils sont
[23] (partie théorique), dans laquelle est exposé
complet dans le cadre de l’hypothèse du rétrécissement par
extraits de la référence
en-
suite
le
calcul
un
mouvement.
Ce calcul complet n’est pas indispensable à la
méthode de
mesure
compréhension
de notre
des coefficients de diffusion.
[23]
Un bref résumé de la référence
est donné dans la référence
a)
Rappel sur les inhomogénéités de champ statique
Le
principe général
des
de résonance
expériences
[41] : on considère un ensemble
cinétique S et un moment magnétique m
connu
magnétique
d’atomes, dont chacun possède un
03B3S (03B3 : rapport gyromagnétique
=
[92].
est bien
moment
des atomes)
qu’un processus quelconque (relaxation thermique, pompage optique, etc...) tend
à orienter dans
une
direction Oz ;
atomes sont
ces
plongés
dans
un
champ statique
(t) (champ
1
0 parallèle à Oz et soumis à l’action d’un second champ magnétique B
B
de
radiofréquence),
tournant autour de Oz
produit
0
B
~champ
- 03C9 03B3,radiofréquence,
il
se
un
de l’ensemble des atomes)
et
=
03C9
03B3,
longitudinale
centrée
tion
0
B
en
sont données par
dont
la
et il
homogènes,
chaque atome
bale M.
est
pose le
sommer
ensuite
En fait, dans
l’effet de
à
un
et
champs B
0
problème
0
champs B
et
lorsque
magnétique) :
sur
Oz de M (aimantation
sur
courbe
une
1
B
ne
de tenir
on
le
d’absorption
de B
1 ainsi que des
globale
de Lorentz,
temps de relaxa-
sont évidemment
compte
de cette
jamais parfaitement
inhomogénéité.
Si
peut simplement calculer l’évolution
partir du champ local
et
(r)
0
B
grand nombre d’expériences,
de
(r,t) qu’il "voit",
1
B
les différents atomes pour obtenir l’aimantation
l’agitation thermique et,
valeurs des
w ;
système.
parfaitement immobile,
magnétique
moment
quitte à
se
les
z
M
largeur dépend
et transversale du
En pratique,
son
de résonance (résonance
phénomène
fonction de B
0 de la composante
en
angulaire
même faible, peut détruire l’orientation des atomes. Les
de
variations
la vitesse
avec
les atomes
se
par l’intermédiaire de leur
déplacent
position
r,
glosous
les
1 auxquels ils sont soumis sont des fonctions aléatoires
B
B qui est
inhomogénéités du champ 0
susceptible de se manifester car, le champ statique étant généralement bien plus
intense que le champ de radiofréquence, ses variations sur l’échantillon étudié
0 a-t-il
peuvent être beaucoup plus grandes. Ainsi l’effet des inhomogénéités de B
du temps.
été
C’est d’ailleurs surtout l’effet des
fréquemment étudié ;
par
exemple,
dans le
cas
où le mouvement des atomes est
suffisamment rapide (condition de rétrécissement par le mouvement
inhomogénéités
se
traduisent
simplement
par
un
[41] [93]),
ces
raccourcissement des temps de relaxa-
104,
tion
exponentielle de
M
[57] [53] [94] [56]
et, par suite, par
de la courbe de Lorentz donnant la résonance. Des
déplacements
un
de
élargissement
la fréquence
de résonance sont
également possibles mais, sauf dans certains cas particuliers
(voir par exemple [95]), ils restent faibles devant la largeur de raie. Toutefois,
bien que souvent faible, l’effet des inhomogénéités de B
1 n’est pas toujours
négligeable, surtout dans les expériences où, pour obtenir une puissance importante de radiofréquence, on utilise des bobines de petite taille pour créer B
1
;
il existe d’ailleurs des types d’expériences où, précisément pour éliminer les
effets des inhomogénéités de B
, on utilise un champ B
0
1 très intense [41] [96]
1 doit être supérieur aux inhomogénéités de B
0 sur la cellule). Ce sont
[97] (B
alors les inhomogénéités de B
1 qui deviennent gênantes et, pour s’en affranchir,
on utilise quelquefois la technique des "rotary echoes"
[98] ou "échos de spin
dans le référentiel tournant".
b)
Conséquences des inhomogénéités de champ de radiofréquence
Les
résonance
c’est
inhomogénéités
magnétique peuvent
rôle que
ce
nous
du
champ
de
radiofréquence
donc dans certains
cas
jouer
dans
un
une
rôle
expérience
de
important ;
allons étudier ici. Nous allons d’emblée considérer
un
cas
extrême, celui où la radiofréquence est complètement inhomogène (à tout instant,
la valeur moyenne de B
1
où 1
B comprend
terons
la cellule renfermant les atomes est nulle) ;
sur
également
une
cependant toujours
au
partie homogène
cas
sera
au
"rétrécissement par le mouvement",
partique (au moins
dans les
nous
cas
limi-
où le champ B
1 est suffisamment faible (ou le
vement des atomes dans la cellule suffisamment
mise
examiné ensuite. Nous
le
expériences
rapide)
comme
pour que
son
mou-
action soit
sou-
c’est très
de résonance
fréquemment le cas en
magnétique sur des échantillons
gazeux). L’hypothèse du rétrécissement par le mouvement permet de mener les calculs
jusqu’au bout en caractérisant l’orientation des atomes par une aimantation globale M, sans avoir besoin d’introduire une aimantation M(r) dépendant de r [99].
[Dans la deuxième partie de ce Chapitre nous reviendrons sur le problème de la
répartition
dans la cellule de l’aimantation
Nous
être
plus
inhomogénéités de la radiofréquence peut
qu’un simple changement des caractéristiques (largeur, hauteur)
verrons
radical
M(r)].
que l’effet des
de la courbe de résonance.
De fait, cette courbe
apparaîtra
d’une courbe d’absorption large (souvent beaucoup plus
magnétique habituelle)
et d’une courbe fine
large
comme
la
superposition
que celle de résonance
(de largeur comparable à la largeur
habituelle) dont la forme peut, suivant les conditions expérimentales, être plus
105
compliquée :
moins
ou
tive
négative
ou
z
(M
elle
peut
présenter
se
est minimal
ou
maximal à résonance),
superposition d’une courbe d’absorption
possibles. D’un point de
tants pour certaines
quence
vue
pratique,
expériences
n’est pas parfaitement homogène,
peu visible dans
large
ou
et d’une courbe de
d’absorption, posiencore
comme une
dispersion. De plus,
à la
de
largeur) de la courbe fine sont
tels déplacements peuvent être impor-
de haute résolution :
pas
courbe
une
(comparables
notables
déplacements
des
courbe
une
comme
si le
la faible composante
de radiofré-
champ
inhomogène peut produire
l’expérience (elle apparaîtra
comme
une
légère
remontée du fond continu) ; cependant, lors du pointé de la résonance fine, le
fait
qu’elle soit déplacée et,
de
asymétrique) peut
conduire à des
étude provient de
ce
geur) dépendent
de
que les
mouvement obéit à
cas
où
de
ces
caractéristiques peut
ce
erreurs.
une
Une autre
courbe de
dispersion (courbe
application pratique
paramètres associés à la
façon critique
le
plus, comprenne
courbe
large (forme
de notre
et lar-
du mouvement des atomes dans la cellule ; dans
l’équation
conduire à des
expérimentale
l’étude
de la diffusion,
de coefficients de diffusion.
mesures
B) CHAMP DE RADIOFREQUENCE PARFAITEMENT INHOMOGENE ; COURBE LARGE
a)
Calcul du temps de relaxation
Nous supposons ici que la cellule contenant les atomes est
un
dans
, parallèle à l’axe Oz, d’intensité
0
champ statique B
Les atomes sont
(r,t)
1
B
où
plongée
nous
que
(r)
1
03A9
est
une
également
champ inhomogène
oscillant
appellerons "champ de radiofréquence" :
fonction vectorielle donnée variant d’un
la cellule. La valeur
Nous allons
soumis à l’action d’un
commencer
moyenne
sur
la cellule, de volume V,
par supposer ici que
(r)>
1
<03A9
=
0
r
point
à
un
autre dans
s’écrit :
(champ
de
radiofréquence
parfaitement inhomogène) ; par contre, bien évidemment :
Du fait de
"voit"
un
son
champ qui dépend
dépendance implicite
mouvement
du
d’agitation thermique, chaque
temps à la fois explicitement
venant des variations aléatoires de
sa
et
atome du gaz
implicitement,
position
r.
Pour
la
com-
106
prendre l’effet
les atomes du champ de
sur
radiofréquence,
il est utile d’utiliser
le référentiel tournant (référentiel tournant autour de Oz à la vitesse
(*). Le champ de radiofréquence devient alors
négliger
de
en
(r,t)
1
B
r
chaque point
ainsi que
sa
angulaire w)
champ statique, à condition de
un
composante tournante antirésonnante
de la cellule la
partie oscillante parallèle à Oz ;
cette
est
approximation
valable lorsque l’intensité du champ B
0 n’est pas trop faible (il faut notamment
0
que 03C9
Nous
»
(r)), ce qui
1
03A9
sommes
alors ramenés à
statique inhomogène
[53] [56] [57])
relaxation
que la
est le
sur
une
un
cas
en
pratique
bien
problème
supplémentaire
pression dans la
connu :
collection d’atomes
que l’existence d’un tel
champ
de leur aimantation
dans la
en
se
plupart des expériences.
celui de l’effet d’un
mouvement
thermique ;
le
sera
globale.
magnétique
un
peu
plus
cellule est telle que le mouvement des atomes
aléatoire
d
loin);03C4
agissant
sur
est le
* de
1
T
la
les atomes.
composante longitudinale
peut être
Désignons
précise de
par
d
03C4
temps de corrélation de la perturbation
(condition de rétrécissement par le mouvement
tion
une
Nous allons supposer ici
temps de diffusion des atomes dans la cellule (la définition
donnée
sait
traduit pour les atomes par
traité classiquement et qu’il obéit à l’équation de diffusion (**).
d
03C4
on
champ
z
M
Lorsque :
[41] [93] [100]),
de l’aimantation
le
globale
temps de relaxaM des atomes
est donné par (***) :
(*)
r
prend en fait en chaque point un référentiel tournant, dont l’origine reste
fixe
r, et animé d’une rotation de vitesse angulaire 03C9. En d’autres termes,
point
on effectue
,
1
en chaque point une transformation sur les composantes de M et de B
mais pas de r.
On
au
(**)
Aux faibles pressions où le libre parcours moyen des atomes serait comparable
supérieur aux dimensions de la cellule, cette hypothèse ne serait pas valable.
ou
1/4 provient de ce que seule une des deux
tournantes
du
de
composantes
champ
radiofréquence intervient. Il faut d’ailleurs noter
cette
n’est
* est donnée dans
1
que
expression
qu’approchée ; la valeur précise de T
le calcul complet [23].
(***) Dans l’expression (IV,6), le facteur
107
où :
et où :
est la valeur moyenne
champ
sur
la cellule du carré de la
radiofréquence inhomogène (physiquement,
de
longitudinale
1z
03A9
(r)
seulement que c’est
tiel tournant où l’intensité du
0 (et
0394
non
à
tement résonnant dans la
|
0
|0394
que
»
d
1/03C4
;
propre du
0 ~ 0,
région 0394
physiquement,
spin dans
b)
ce
nous
ceci tient
en
zéro et de
une
est
classique ;
non
0 comme habituelle03C9
long
*
1
1/T
notera
de Oz est propordonc
a
un
compor-
perturbation aléatoire
densité spectrale notable dans
largeur comparable à
|
0
|0394
on
beaucoup moins importante dès
fait que la
au
possède
référentiel étant
le
de relaxation
et devient
composante
raisonnons ici dans le référen-
champ statique efficace
). La probabilité
0
03C9
fréquence centrée
bande de
une
fait que
au
dans le référentiel tournant
magnétique
il est évident que la
n’agit pas sur M
). La formule (IV,6)
z
0 qui apparaît à son dénominateur, et
0394
ment ; ceci tient tout simplement
tionnelle à
projection transversale du
,
d
1/03C4
la
fréquence
/ 203C0.
Equation de la courbe large
radiofréquence complètement inhomogène est donc
celui d’un champ homogène ; au lieu de coupler entre
L’effet d’un champ de
très notablement différent de
elles les
z
M
qu’à
composantes longitudinale
dont l’évolution
,
z
M
Dans cette
équation,
longitudinale
le terme
des atomes
z
M
et transversale
l’absence
en
p
1/T
atomes). L’orientation
par :
où :
z
M
x
M
+
,
y
iM
ilne couple
traduit l’action d’un processus d’orientation
(pompage optique
d’inhomogénéités
=
globale s’écrit :
l’effet des autres processus de relaxation
en
+
M
de
par
exemple),
r
(T
radiofréquence
évolue donc
avec
une
désigne
le terme
en
r
1/T
+
*
1
1/T
le temps de relaxation de
z
M
et du processus d’orientation des
constante de temps
1 donnée
globale T
108
probabilité
la
désigne
de relaxation de
z
M
en
l’absence de champ de
inhomogène. Quant à la valeur stationnaire limite
ment à partir de (IV,6), (IV,9) et (IV,10) :
Comme
donc données par
résonance
en
magnétique ordinaire,
courbe de Lorentz, centrée
une
s
z
M
en
de M
,
z
le
appliqué.
temps
Des différences
n’est pas
cependant à la valeur
tient
qui vaut (exprimée
en
de la
unités de
demi-largeur, extrapolée
Cette
et
z
M
non
0comme
2
1/T
transversale
en
en
0
0394
=
0, et dont la largeur et
0ne
2
T
couplé
à
qui
ce
exemple,
se
La différence la plus importante
.
+
M
demi-largeur
par
L de la courbe
prévue
par (IV,11),
pulsation ) :
à intensité de
radiofréquence nulle,
donne
,
d
1/03C4
0
2
: temps de relaxation
magnétique ordinaire (T
champ R.F. inhomogène). Nous allons supposer ici que
résonance
l’absence de
que donnerait la résonance
nous
champ de radiofré-
figure pas dans (IV,11),
La courbe de résonance donnée par (IV,11) est alors beaucoup
quoi
Msont
s
z
importantes apparaissent toutefois ;
de relaxation transversale
comprend bien puisque
l’obtient facile-
on
les variations de
la hauteur sont des fonctions croissantes de l’intensité du
quence
radiofréquence
avec
un
de
champ
plus large
radiofréquence homogène ;
:
que celle
c’est pour-
l’appelerons "courbe large".
Remarques :
(i)
La formule (IV,9)
prévoit
exactement la même forme de courbe que
les formes habituelles de résonance
les
temps
de relaxation
magnétique
longitudinale
pour
un
système
et transversale seraient
0
1
T
et 03C4
.
d
(ii) Les courbes centrées
en
0=± 03C9
03C9
ne
se
recouvrent pas si :
dont
109
Dans toute la suite,
supposerons que :
composanteantirésonnante
L’effet de la
c)
nous
est alors
négligeable.
Expression de 03C4
d
Dans les solutions de
l’équation
de diffusion interviennent
une
double
infinité de temps de diffusion, dont tient compte d’ailleurs le calcul complet de
[23].
la référence
simplifier
tion
ce
dépend de
utilisant
le
seul
+1
1
= 03A9
radiofréquence 03A9
champ
de
et
peut
avec
un
se
seul
temps
y
1
03A9
i
de rayon R
peut-on
général une
harmoniques sphériques
+
est
représente
de diffusion
en
fonc-
l
m
Y
suivant les
développer
sphère
temps de diffusion ?
Le
un
d’une
cas
en
Le calcul
lorsque
prenant par exemple
les calculs
harmonique
[23].
En
une
bonne
(03B8,~)
approximation
développement contient, pour l’essentiel, une seule valeur de 1 (qui
la carte du champ). C’est alors le temps
1l qui intervient, car on peut
03C4
démontrer que la contribution des modes
n1pour
03C4
n
>
1 est faible
(Appendice
de
la partie théorique de la référence [23]).
peut écrire
On
Notons
qu’on
a
dans
ce
toujours 1 ~ 0 si le champ de radiofréquence n’a pas de partie homo-
gène (la partie homogène échappe
la condition
En
Les
quantités
sphérique
cas :
03C4
1
03C9
d
«
et
puisqu’elle
ne
satisfait pas
1).
précisant
1l
I
à notre traitement,
1l
Q
la valeur de
sont des
et définies dans la
>
2
1
<03A9
on
obtient :
intégrales relatives
référence [23].
à la diffusion
en
symétrie
110
C) CHAMP DE RADIOFREQUENCE COMPORTANT UNE PARTIE HOMOGENE ; COURBE FINE
a)
Que
Position du problème
passe-t-il maintenant si
se
c’est-à-dire si
parfaitement inhomogène,
Il est clair que, contrairement à
tions de
z
M
et
de
+
M
sont
ne
ce
qui
de
le
champ
(r)> n’est
1
<03A9
se
radiofréquence
pas nul (ou
produisait
plus découplées ;
on
au
§B
n’est pas
parallèle
précédent,
s’attend donc à
une
à Oz) ?
les évolu-
modification
de la forme de courbe de résonance.
On peut
décomposer
tout
champ
de
radiofréquence inhomogène
deux
en
parties, la première :
est
purement inhomogène ;
est
au
du
contraire
champ
de
parfaitement homogène
radiofréquence,
Le
problème
sa
de la
partie inhomogène
partie homogène. Dans
tout cet
en
la
de diffusion
petite valeur du temps
que la
de la valeur moyenne
notée pour simplifier :
Cette condition, réalisée
exprime
dépend uniquement
et
est maintenant de savoir dans
plement ajouter l’effet
et celui de
la seconde :
pratique dans
du
partie homogène
d
(03C4
la
du
quelle
mesure
on
peut sim-
champ (relaxation résonnante)
exposé,
plupart
nous
des
supposerons que :
expériences
du fait de
est couramment de l’ordre de
champ de radiofréquence n’a
pas le
s),
-3
10
temps d’agir
pendant le temps de corrélation de la perturbation magnétique aléatoire à laquelle
est soumis
à cette
chaque
atome.
Dans
ce
perturbation aléatoire
fréquence homogène (*).
l’effet de la partie
cas,
on
sait
[41] [100]
n’est pas modifiée par la
que la relaxation associée
présence
Par suite, tous les résultats du §B
inhomogène
L’équation d’évolution globale
sur
de
membre les termes provenant de la
M
du
précédent
champ
de radio-
concernant
l’évolution de l’aimantation M restent valables.
s’obtient donc
présence
du
champ
simplement
de
en
ajoutant
au
second
radiofréquence homogène.
(*)La condition (IV,18) est discutée dans la référence [101] (chap. VII) en termes
d’atomes habillés par le champ de radiofréquence (elle exprime que les modifications
des fréquences de Bohr sont faibles devant la largeur spectrale de la perturbation
aléatoire).
111
b)
Equation de la courbe fine
Nous
sommes
donc ramenés à
culer l’effet d’un champ de
un
problème
radiofréquence
de résonance
oscillant
homogène
magnétique :
cal-
l’aimantation M
sur
partie inhomogène
d’un ensemble d’atomes, compte tenu bien sûr du fait que la
oscillant produit
champ
nous
cer
avons
0
1
T
relaxation supplémentaire
que la modification de la relaxation
vu
par
une
T
0
1
< T
[cf. (IV, 10-a)];
l’absence de
2
(T*
:temps
gène (**)).
radiofréquence
un
par
une
radiofréquence homogène ;
on
fois faites,
sur
Oz.
1|
03C9
désigne
Si T
1 et
le module de la
2 étaient
T
de Lorentz de
d’une
et
quantité
déplacement
on
peut appliquer
les
trouve pour la valeur stationnaire
projection de
des constantes,
dépendent
de
0
0394
1
03C9
[41],
classiques
sur
S
Z
M
de
z
M
formule (3) du chap.
le
III, p44) :
plan xOy perpendiculaire à
cette formule donnerait pour
par l’intermédiaire de
(IV,10) ). Cependant leurs variations
de l’ordre de
d
1/03C4
;
est étudié dans le
nous
ne
Mune
s
z
courbe
un
*
1
T
et
* (voir par
2
T
sont notables que si
0
0394
exem-
varie
allons supposer ici que :
*
0
déplacement 03B403C9
calcul complet [23].
(*) La relaxation produit également
ce
champ de radiofréquence inhomo-
au
largeur :
En fait, Ti et T
2
ple (IV,6)
envisager également les
remplacer le temps transversal T
0
2
la valeur stationnaire de M du champ
l’expression habituelle (voir par exemple, réf.
où
conduit à rempla-
temps T
2 plus court (*) :
formules de Bloch pour obtenir l’effet
de
et
de relaxation transversale associé
Ces modifications
longitudinale
précédent,
il faut évidemment
modifications de la relaxation transversale,
en
pour M. Au §B
du
de la
fréquence
propre de
+
M
;
(**)La valeur de T
* est précisée dans le calcul complet [23]; signalons simplement
2
que
* est comparable à T
2
T
*.
1
E
112
hypothèse qui, sauf
homogène (résonance
ces
ment
négligeables
tation
grandes
valeurs du
champ
et
longitudinale
remplacer dans
peut les
on
cette formule
prévoit
une
sur
largeur ~
la
alors pour la valeur stationnaire
variation lorentzienne dans la
d’absorption lorentziennes (cf. fig. 41). Loin
radiofréquence homogène
région
résonance est confondue
avec
la courbe
complète-
négligeable,
large donnée
par
s
z
M
de
|
0
|0394
somme
de la résonance
est
sont
(IV,20) par leurs valeurs pour
Globalement, la courbe de résonance est donc la
l’effet du champ de
radiofréquence
de
très fortement saturée) revient à :
conditions, les variations de T
2
1 et T
Dans
0= 0 ;
0394
pour les très
l’orien-
~.
de deux courbes
|
0
(|0394
»
~),
et la courbe de
(IV,11). L’effet
ou
champ
radiofréquence homogène n’est sensible (comme habituellement en résonance
magnétique) que si |0394
| ~ ; lorsque cette condition est réalisée, la partie
0
homogène du champ de radiofréquence peut, suivant son intensité, détruire une
= 0) /
0
proportion plus ou moins grande de l’orientation M
1 (0394
T
0
qui aurait
de
p
T
subsisté
fine,
au
sommet de la courbe
superposée
à la
large ;
il
en
résulte
une
courbe de résonance
précédente (*).
D) DISCUSSION : DANS QUELLES CONDITIONS EXPERIMENTALES LA COURBE LARGE
APPARAIT-ELLE ?
Dans
pour
une
expérience où
produire la résonance fine,
le
un
champ de radiofréquence
champ d’intensité
(*) On peut
est
homogène
il faut,
telle que :
se demander si la condition (IV,22-b) est réellement essentielle et
suffit pas, pour s’en affranchir, de remplacer dans (IV,20) T
1 et T
2
leurs
sans
leur
en
. En fait,
0
0394
par
expressions complètes
dépendance
négliger
cette manière de faire ne serait pas correcte : pour écrire (IV,6), nous avons
supposé implicitement que, parmi les processus d’évolution des atomes, seule
l’évolution due au champ magnétique statique est capable d’agir notablement sur
les atomes
. De même que la condition (IV,18) est nécessaire pour
d
03C4
assurer que l’action
champ de radiofréquence homogène est négligeable pendant le temps
même il faut pour que (IV,6) reste valable qu’aucun processus de relaxation n’agisse efficacement sur l’atome pendant le même temps,
s’il
ne
en un temps
du
, de
d
03C4
ce
qui implique nécessairement (IV,22-b).
113
Par contre, si le champ de
résonance
radiofréquence
T» 03C4
0
2
,
d
nance
est
l’intensité du champ oscillant nécessaire pour obseiver
plus faible (d’un facteur
d
03C4
lorsqu’il est inhomogène. On peut alors
expériences réalisées
/
)
0
2
T
se
lorsque
poser la
ce
champ
est
une
homogène
résoque
question suivante : dans les
pratique où le champ n’est, ni parfaitement homogène, ni
en
parfaitement inhomogène, l’effet
de la
composante homogène
suffira-t-il pas dans la plupart des
ne
parfaitement inhomogène, la
large apparaît lorsque :
Comme
quence
est
inhomogène ? En d’autres termes,
quelle précision faut-il annuler
cas
du
champ
de radiofré-
à masquer celui de la composante
si l’on désire observer la résonance
large,
la valeur moyenne du
sur
champ
oscillant
avec
la
cellule ?
par k
Désignons
de
coefficient caractérisant
l’inhomogénéité
du
champ
radiofréquence :
k varie entre 0
nul
un
en
large
valeur moyenne
est
assez
grande
suffisamment peu
large. Or
la courbe
et l’infini
la cellule). Pour que l’on
sur
de la courbe fine il faut que,
quence
encore
(champ parfaitement homogène)
pour
de
radiofréquence
puisse distinguer la courbe
lorsque l’intensité du champ
la courbe
qu’apparaisse
élargie
(champ
pour rester nettement
large,
de radiofré-
la courbe fine soit
plus étroite
que la courbe
large apparaît lorsque :
Pour cette intensité de
radiofréquence,
la
largeur
de la courbe étroite est,
d’après (IV,21) :
Compte
tenu de
rieure à
03C4
d
1si
(IV,13),
:
on
montre facilement que cette
largeur
est très infé-
114
inhomogénéités
Donc, pour observer nettement l’effet des
du
champ
de radio-
fréquence et obtenir une courbe ayant l’allure de celle de la figure 41, il
que l’inhomogénéité du champ de radiofréquence, repérée par le paramètre k,
supérieure à une quantité qui ne dépend que de 03C4
d et du temps de relaxation
versale
. D’après
0
2
T
pousse suffisamment
apparaître
en
faut
soit
trans-
(IV,22-b), cette condition n’est pas très sévère ; si l’on
l’intensité du champ de
fait dans la plupart des
radiofréquence,
la courbe
large
doit
expériences.
Remarque :
Compte
tenu de (IV,26),
condition
II) Point de
qui est,
l’inégalité (IV,18)
satisfaite si
général,
en
devient
(IV,28)
l’est.
macroscopique
vue
Nous allons maintenant oublier l’existence de moments
magnétiques
viduels animés d’un mouvement à l’intérieur de la cellule, et considérer
continu aimanté. Nous supposons tout de suite que
Nous allons
intéresser
nous
cellule, obtenue après
une
moyenne
mais aussi à l’aimantation M
élémentaire. Au
un
en
cours
du
temps
buent à l’aimantation
M,
puisque
taire pour être
remplacés
Remarquons à
ce
magnétique
en
régime
seulement à l’aimantation
tous les moments
point
ne
sommes
toujours
de diffusion.
globale
de la
magnétiques individuels,
de la cellule, mesurée dans
sont pas
fluide
les mêmes
un
volume
spins qui contri-
les atomes sortent constamment du volume élémen-
par d’autres.
propos que dans le
orientation nucléaire, il n’y
moment
ce
sur
non
nous
un
indi-
a
cas
pas de collision
individuel reste attaché à
un
qui
nous
d’échange
intéresse, celui d’une
de
spins : chaque
atome.
L’évolution de l’aimantation M provient de l’action du champ
statique
, du champ de radiofréquence complètement inhomogène B
0
B
1 et de la diffusion
et hors du volume élémentaire.
vers
115
A) EQUATION DE BLOCH-TORREY
a)
Introduction du terme de diffusion
1
champ B
Nous allons éliminer le caractère oscillant du
çant
plus haut,
comme
rentiel tournant
agit
M
l’aimantation à
de la diffusion est
bles x,y et
en
z
égal
par unité de surface de la
à -
~M
s
D
,
u
z
de
de
-
jectoire
des atomes
comme
une
l’aimantation
logie
avec
ce
[1RT] n’est
sous
l’effet
est relatif aux varia-
pas
Par contre,
un
dépen-
nous
scalaire,
champ homogène qui n’agit pas
d’amplitude trop faible
pour
sur
car
la
allons supposer que
qui signifie physiquement que la diffusion
est
indépendante :
le mouvement des atomes.
perturber sensiblement
la tra-
paramagnétiques.
du vecteur aimantation M. Cette dernière
-
dérée
,
o
B
de B
,
1
-
u
M
.
s
D
général l’opérateur relaxation
n’a pas la symétrie sphérique (*).
scalaire,
un
Bloch-Torrey [96] :
composante
l’opérateur V
et que
En
relaxation
de
l’équation
du laboratoire. L’écriture tient compte d’une éventuelle
ou
x,y
est décrite par
l’équilibre thermodynamique, supposée uniforme).
Rappelons que le "courant"
s
D
est
d’axes tour-
système
un
de la
L’évolution de
dance
dans
pla-
l’aimantation.
sur
e
(M
est
de la cellule,
nous
radiofréquence inhomogène, c’est-à-dire dans le réfé(voir note 1 de ce chapitre). Appelons B
e le champ effectif qui
fréquence
nant à la
point
tout
en
en
approximation.
hypothèse doit
être consi-
En l’absence d’une théorie de la diffusion de
(grandeur vectorielle)
nous
nous
contentons de raisonner par
la diffusion de la concentration d’un
mélange
binaire
ana-
(grandeur
scalaire) : le coefficient de diffusion est alors à peu près indépendant de la
concentration (voir
o
(*) Par exemple si B
privilégiée
de la
Chapitre V, §A).
est
assez
relaxation
tion désorientante).
grand,
la direction de B
o
(ceci implique
est
0 03C9
03C9
, 03C9
R
R etant
une
la
direction
perturba-
116
b)
Application à la relaxation par gradient de champ
Nous allons
(parallèle
à
premiers
deux
Ou (axe tournant à la
),
o
B
un
M
tion
de
hypothèses précédentes.
fréquence du
)
1
,
champ B
Ds
ne
par le mouvement
(r)>
1
2
<03A9
une
d
2
03C4
«
d
03C4
une
de relaxation
aux
constantes
est
[1R
]
T
de
Nous
une
1. Le
r :
c’est
une
dépendent
peu
de la condition de rétrécissement
temps de diffusion
n’est autre que le
d
03C4
instant donné, à des per-
un
|M|.
deuxième hypothèse, moins fondamentale : la
très faible. Dans le
donc le
consé-
perturbations font apparaître pendant le temps
temps fournies par
avons
de diffusion habi-
|M| z
et M
orientation transversale qui reste faible devant
Nous ferons
les
avec
Nous allons supposer de plus que l’aimanta-
conséquence
Ces
signes opposés.
qui forme
pas de
dépend
temps de "brassage" des atomes qui sont soumis, à
turbations de
Ov
trois axes, Oz
sur
l’équation
varie peu d’un point à l’autre de la cellule :
Ceci est bien entendu
r.
Bloch-Torrey
trièdre direct. Pour aboutir à
tuelle, il faut faire l’hypothèse que
quence des
de
projeter l’équation
cas
probabilité
contraire il suffirait de
l’ajouter
le calcul.
système d’équations linéaires
aux
dérivés par-
tielles :
dans
03A9 (r)
1u,v
lequel
système
est
un
simples(sauf
sont couplés
le
sont les
composantes du champ tournant.
problème difficile, même dans le
cas
entre
d’une constante !),
eux
par la
présence
Nous allons prendre le
où C
11 est le coefficient du
champ
car
cas
développement
de fonctions
1 u,v
03A9
(r)
ce
très
les modes de diffusion de 1 différents
des termes
le
La résolution de
produits
plus simple
de
+
1
03A9
sur
de
03A9 (r)
1u,v
dans les
les
axes
par
u,v,z
M
.
du laboratoire :
harmoniques sphériques.
117
Dans le référentiel tournant, le
que le
et
champ
de révolution
modulée
général négligeable) :
sin03B8 sin~
cos~
(r) =03B1r R
1v
03A9
fois que les coordonnées d’un point (vecteur r) et les déri-
encore une
vées partielles
symétrie
en
(r) =03B1r R sin03B8
1u
03A9
Rappelons
la même
a
(nous n’écrivons pas la composante suivant Oz qui reste
action
une
a
1
03A9
champ résonnant
(opérateur 0394)
exprimées
sont
les variables x,y et
avec
du réfé-
z
rentiel du laboratoire.
B) SOLUTION APPROCHEE DE L’EQUATION DE BLOCH-TORREY
Dans
à
une
rotation de
le
problème,
ce
03C0
03B1 en
-03B1
équivaut
pour
autour de l’axe Oz. En l’absence de champ,
dans la cellule et vaut
homogène
de
changement
z
M
En
.
o
M
=
présence
de
1u
03A9
et
1v
03A9
l’aimantation est
champ, d’après
nos
hypo-
thèses, il apparait des corrections de la forme :
M
o
- M
z=
v=
u
M
,M
termes
2
en
03B1+...
termes
en
... +
+
03B1
+
termes
en
2n
03B1
termes
en
2n-1
03B1
+
Le formalisme est le même que celui de la théorie des
+ ...
...
perturbations, mais
nous
ne
calculerons que le premier terme.
*
Pour l’évolution
1T
*
1
Nous
les
ne
=
terme
prenons pas
temps
en
de diffusion
temporelle
nous
chercherons
un
temps de relaxation T
1
2
03B1
en
considération les
,
n1
03C4
ce
qui
instantanément à la perturbation
régimes
transitoires caractérisés par
veut dire que les modes de diffusion
dûe
à la
radiofréquence :
le
*
1
temps T
s’adaptent
que
nous
cherchons est beaucoup plus long que n’importe quel temps de diffusion.
a)
Calcul
u
v
et deM
M
Nous allons calculer M
premier ordre
en
03C4
1
03A9
,
d
équations (IV,31-a)
Nous
et
savons
en
u
et M
v
au
premier ordre
éliminant tous les termes
en
2
03B1
en
03B1,
c’est-à-dire
au
et au-delà dans les
(IV, 31-b)
que les fonctions
, M
z
M
v
u
et M
peuvent
se
développer
sur
:
118
la base
des j
1
n r R) m
1
(03B2
03B3,où
1
ques stationnaires
référence
une
forme
[23]).
la
sur
Dans
un
dans le calcul
au
de la
paroi
but de
particulière qui
ne
(03B2 r R)
j
n
1
les
sphère
Pour cela
premier ordre de
allons
la forme suivante
u
M
+
-
est
projeter
suggérée
proportionnel
Y (03B8, ~+03B3) et M
1
v
1
-1 (03B8, ~+03B3) - Y
Y
1
à sin03B8
est
u,v
M
+
que
(03B2
j
1
(03B2 r R)
0394j
1
1
±1
03B3
(03B8,~)
Les deux
nous
1
±1
r R) 03B3
; il
=
de M
en
de la
(r)
1
03A9
résulte que
le terme
sur
(03B2
j
1
r R),
en
identique.
2,...) étant
03B3), c’est-à-dire à -
(03B2r R)
j
1
sur
en
écrivant
u,v
M
sous
+
r,03B8
sont
1
±1
03B3
1
-1
03B3
(03B8 , ~+03B3)
03B3), c’est-à-dire à
*.
1
T
vaut :
et t sont éliminées :
est solution de
= (03B2
1
2
R) 1
(03B2
j
r
R)
équations
1
±1
03B3
Les inconnues sont B, 03B3 et
(03B8,~)
choisi pour
avons
développement
proportionnel à -sin03B8 cos(~
Maintenant les variables
Rappelons
(Appendice théorique
figure 42 :
sin(~
de r R
sphéri-
seul l =1 interviendra.
équations
nos
par la
(03B8, ~+03B3).
La composante
R
=
fait intervenir que les
le calcul des autres termes (n
nous
r
simplification,
Nous allons calculer, dans le
1
±1
(03B2
rj
1
R) 03B3
sont les fonctions de Bessel
(03B8,~).
l’équation
On a donc 03C4
11
compatibles :
de diffusion et que
=1D
(R 03B2
.
2
)
1
119
et elles admettent
b)
une
solution
unique :
Calcul de M
z
Nous allons cette fois
2
z
M
= B03B1
-1 T
*
1
M
o
r R j 1( 03B2
1
r R)
+
=
o
M
[1
+
nues
en
variable ~
va
cos
dans
(~+03B3) - sin~
l’équation (IV,31-c) :
sin
*t )T
(- 1
(~+03B3) ] exp
r R)
(3
2
m
Y
proportionnel à
est
2
m
Y
.Si
(r03B2
j
n
2
R)
03B8 - 1)]
2
cos
1) est proportionnel à
disparaître
03B8,
2
sin
équation
de
nous
premier terme du
(03B8,03B3) ;
nous
Ct)
2
exp(- 03B1
(03B8).
2
0
Y
le
1T
*
1
=
par définition
le
~10
produit r R
(03B2
j
1
r R)
(3C1)
j
0
1
03B2 2
(3C1)
j
0
1
03B2 03C1
3
L’équation (IV,31-c) s’écrit :
1
sur
dp
=
et
12
H
sur
allons
nous
limitons à
Ce choix est
l’équation (symétrie
donc
n
=
:
par le fait
de révolution).
(r03B2
j
1
2
R) :
1
2
C03B1
imposé
sont A et C.
Projetons
avec
de
2 2
A03B1
(03B2
j
1
03B8 2
cos
Le terme (3
que la
2
03B1
dans cette
M
o
-M
z
M
suivant les
o
M
- z
développer
z
M
03B8 [- cos~
2
sin
2
03B1
en
D 0394M
z
Puisqu’il apparait
développement
les termes
garder
Les incon-
Fig. 42
120
Projetons
constante,
une
sur
en
conservant que les termes
ne
2
03B1
:
en
ou
puis
(03B2 r R)
j
1
2
sur
L’expression complète
temps de relaxation
du
est :
[23] .
On retrouve la formule (B-34) de la référence
L’expression complète de A
-1 ]pour n > 1
Y
1 ± 1
(03B2r R) [Y
1
j
n
z(toujours au premier et au second
M
Le calcul des termes
(r03B2
j
n
2
R)
2
0
Y
pour
>
n
1
dans
tivement) est identique
et un
de
angle 03B3
n dépendant
,
n2
03C4
en
précédent.
au
de
T
. Pour
et le temps de relaxation T
*
1
s’exprime
à l’aide de
B
L’importance numérique
de
et
Pour
,
z
M
u,v
M
on
trouverait
et
M
u
,v
ordre
en 03B1
ces
termes
sous
B
et
la forme suivante, où
n
C
n
A
en
fonction de
décroît
avec
(r03B2
j
n
1
R)
et
n,
en
même temps que
(r03B2
j
n
2
R)
se
pourrait ultérieurement espérer
au
cours
d’un calcul
Un
de
multi-
entre 0 et R.
Termes d’ordre suoérieur du calcul de oerturbations
On
grand. Mais
respec-
coefficient B
Il serait intéressant de calculer les termes à tous les ordres
1
en
n
on calculerait
apparaitrait
un
dans
n
03B3
:
plient les oscillations des fonctions
c)
est :
nous
obtenir
qui convergerait
un
résultat valable pour
en 03B1.
1 03C4
03A9
11 1,
pour les très faibles valeurs des
n1
03C4
de
allons voir que les difficultés sont considérables.
premier type de correction apparait
perturbations. La valeur de
zdétermine
M
aux
étapes
les corrections
suivantes du calcul
sur M
u,v
et les valeurs
121
de
M
u
,v déterminent
en
exp - C
.
1
03A9
pour
2
03B1
t
les corrections
avec
la valeur de C
D’une manière
Men
,
z
sur
supposant toujours
équations (IV,31-a)
/~t et ~M
(IV, 31-b) (donnant ~M u
~t) d’une composante de
21
03B1
21
0
03B3
conduit à
est
1+
03A9
champ
tir des
21+1 Y
03B1
et 03B1
21+1 21+1
en
(c’est-à-dire
2au
03B1
en
(ou
terme
En
et
à la
Comme
21-1
Y
.
peut démontrer, à
M±
précédemment,
calculé
Un
.022l03Bl13 Un
d)
de M
par-
suivante :
en
est
qui
,
v
u
et M
précédent (terme
à
2l+1
03B1
ce
terme
M
=
,
v
u± iM
et
on
2l+1
1
03B3
conduit à
source
encore
2l-1
03B1
un
terme
203B3
1
l-1qui
un
Md’une
terme
est de la forme
utiliser
une
source
1- M
03A9
+
relation
analogue
trouve :
on
nouveau
terme
terme dans le
en
2l+2
03B1
2l
0
03B3
développement
qui
est
une
de
,
7
M
correction
en
dûes
plus possible de supposer instantanée l’évolution des modes
rapport à T
*) :
1
une
en
relaxation
même temps que la structure des
2
03B1
au
2l+2
0
03B3
.
dernier terme
en
une
au
fait
qu’il
de diffusion
équations change,
n’est
(par
il appa-
non-exponentielle.
0
Supposons pour simplifier 039403C9
condenser
2l+2
03B1
en
Relaxation non-exeonentielle
D’autres corrections apparaissent, qui sont
se
le
précédente :
-
rait
En effet,
l’équation (IV, 31-c) donnant
u
et M v
de
2l+2 03B3
03B1
03B1proportionnelle
2l+2 2l+2
0
2.l effet
0
03B3
peut
avec
à
proportionnelle
toutes les valeurs de 1.
sur
M
1+M
03A9
),
-
et
apparaître :
De même l’introduction dans
composante
et l’on
développement
terme dans le
en
)
1
03B1Y
en
M
harmoniques sphériques, la relation
des
du calcul fait
Une correction
répercuter
se
étape
nouveau
2l+1
1
03B3
-
va
source
propriétés classiques
Un
2l+1
03B1
i~
e
asin03B8
en
On voit que cette
en
terme
un
évolution
à la forme choisie
déjà calculée qui correspond
l’utilisation dans les
générale,
une
seule
/2
1+
(03A9
est le
=
0. Les
équations IV,31a
champ tournant) :
et b peuvent
122
réponse
Cherchons la
du
z
M
o
= M
lent caractérisé par 03C4
.
11
le
plus
en
posant
+
M
r R)
(03B2
j
1
B’(t)
=
1
Y
élémentaire :
Par rapport
avions négligé
nous
à
système
1
~
(1 - )
11
*
1
T
03C4
1
et
exp
La solution
exp(-t 03C4
),
11
*,
1
-t/T
en
générale
et
on
de
trouve
nous
limitant
l’équation
après
un
au
s’obtient
calcul
premier calcul, il apparait le régime transitoire que
au
une
correction à la valeur du coefficient B
+ 03C4
1
/T
11
~
1
+
1
2
03A9
.
2
d
03C4
Cette correction
sur
u,v
M
est
qui
vient
s’ajouter
à la correction apportée par la deuxième étape du calcul des perturbations
au
cas
et
Les
sont
(t)
+
M
0
039403C9
(t)
7
M
a
le
produit 11
03C4 devient de l’ordre
1
03A9
priori quelconques. La composante
de
de 1,
les z
fonctions M
(03B2
j
+sur 1
M
r R)
obéit à
équations
du
une
l’équation :
système
solution
sont devenues des
approchée
aux
équations intégro-différentielles.
l’ordre de
11
03C4
(
z
t)
M
exp
)
11
t/03C4
temps de l’ordre de 03C4
,
11
lequel il n’existe
aucune
Pour terminer signalons que dans l’Appendice III
cas
où l’aimantation initiale est toujours
identique à
celui du §B-b, aboutit à
partie réelle
La partie
est le
une
homogène,
constante de
se
produit
approximation.
nous
avons
mais transversale.
traité le
Le calcul,
temps qui est complexe. La
temps de relaxation transversal T
*, qui est égal à 2T
2
*
1
imaginaire changée
résonance associé à la
de
t
est alors de
mais toute l’évolution de l’aimantation
pour
On
>> 03C4 (Ce sont les temps t’ ~
temps t 11
qui apportent alors la plus grande contribution à l’intégrale, qui
un
(t)
(dans le
0) est toujours égale à :
=
peut trouver
en
évoquée
paragraphe précédent.
Lorsque
et
mode
[23].
signe représente le déplacement de fréquence de
relaxation par inhomogénéités de champ de radiofréquence.
la
123.
C) DISCUSSION DES RESULTATS
a)
Origine physique de la relaxation dans le point de vue macroscopique
L’effet d’une
premier ordre
,
1
03A9
en
le référentiel tournant,
transformée
créer,
au
aimantation transversale de valeur moyenne nulle. A cet
une
/03B3
0
magnétique - 039403C9
effet s’ajoute, hors de la résonance, celui d’un champ
Bien
est de
radiofréquence complètement inhomogène
dans
suivant Oz.
dirigé
qu’en chaque point
de la cellule
r
partie
une
de l’aimantation soit
M reste uniforme au second ordre près en
z
. C’est la diffusion des composantes M
1
03A9
u
et M
v
qui est responsable de la "perte"
d’aimantation, donc de la relaxation de M
. Ce point de vue est confirmé par un
z
calcul très simple : à chaque intervalle de temps
d est associée la rotation de
03C4
l’aimantation d’un angle
zde l’ordre de M
zd
03C4 donc une diminution de M
1
03A9
,
d
03C4
1
03A9
,
2
puis
aimantation transversale,
en
la destruction de l’aimantation transversale ainsi créée par suite du
mène de diffusion. La vitesse de relaxation de
Nous
sommes
donc
en
présence
d’un
z
M
phéno-
à la résonance est donc :
exemple
de diffusion de la "direction
d’aimantation", que l’on peut distinguer de la diffusion de "l’intensité de l’aimantation". Cette distinction n’est bien entendu
03C4est
1
03A9
d
Elle est
03C4
0
039403C9
.
Arctg 11
de
+
M
avec 03C1= r R
et 03B2
1
isotrope
distribution
angulaire
est en
et
distribution radiale
en
(03B2r
j
2
1
R),
avec
cônes définis
par
décroît quand
r
M
sur
03B8
2
cos
=
augmente,
1/3 (03B8
=
55° et 03B8
à l’extérieur
et
(03B2
rj
1
R)
à
+
c’est-à-dire
,
2
0
Y
indépendant
de
r.
Au second
c’est-à-dire
en
(3
03B8 - 1)
2
cos
c’est-à-dire
2 0 3 C 1 03B21 2
(part
3
3 03B21 203C1) - 1 03B21 203C1)sin03B21l’équateur
203C1 - 2
3 (03B21 203C1) cos03B21lesquels
et d’autre de
-03C0/2
= 2,082.
,est
1
03A9
z
M
en
premier ordre
+
proportionnelle
en
ordre
sa
1au
iM est en Y
v
(r), déphasée de
1+
03A9
u
M
=
celle choisie pour
La distribution radiale est
A l’ordre zéro
,
1
03A9
angulaire
identique à
03C13C1
cos03B2
0
03B2
0à3C1
0
1
2
3C1)
sin03B2
(03B2 1
sa
l’angle
Répartition spatiale de l’aimantation
La distribution
.
1
03A9
que tant que
faible.
b)
en
possible
au
en
= 3,342. Il existe deux cônes de
z
ne dépend
=
plus
125°). Entre
contraire M
z
est
de r ;
ces
deux
ce
sont les
cônes
croissant
avec
z
M
r.
Distribution
spatiale
de l’aimantation
Fig.43
124
La distribution radiale de
choix de
(r)
1+
03A9
relaxation. L’aimantation
est maximum
z
M
l’origine (bien
de
rapproche
à sin03B8, c’est
proportionnel
1+
03A9
que
à
s’éloigne,
Les
la
de
cause
pôles
reste nul le
plan
ce
du
l’augmentation
caractéristiques
l’équateur qui
aux
fusion à partir du plan équatorial. Dans
on
facilement. Avec notre
Mz
s’interprète
champ
essentielles
est la
zone
et elle diminue
de Oz) à
long
quand
on
se
de la dif-
cause
à diminuer quand
Mz
continue
radiofréquence inhomogène.
de
résumées
et de M
de M
+
de forte
z
sont
sur
43.
figure
III) Vérification expérimentale
de la référence
prévisions théoriques
Les
[23]
ont été vérifiées
rimentalement de manière détaillée, et les résultats ont été
deuxième partie de cet article. Le
pour des raisons de
simple commodité
phénomènes présentés.
sal T
2
* n’ont
présence
1
T
He à 300 K
particulier de 3
et ne restreint
Seuls les calculs relatifs
rien la
en
décharge,
on
2
T
a
est de l’ordre de
«
2
1 (T
T
s),
2
10
et
est
l’on
compris
ne
dans la
été choisi
a
généralité
des
temps de relaxation transver-
au
pu être vérifiés directement. En effet, dans le
de la
alors que
cas
présentés
expé-
peut
entre
mesurer
cas
de
He,
3
et
en
0,1s et 1s à 300 K,
que les valeurs de
*
T très courtes, ce qui rend les expériences délicates. Par contre la relation
2
*
*
21
T
= 2T a été confirmée indirectement au cours de la mesure du déplacement de
de la résonance.
fréquence
Les
paragraphes qui
référence[ 23].
suivent sont extraits de la deuxième partie de la
limités à la description des expériences qui perde diffusion
mettent de bien maitriser la méthode de mesure des coefficients de diffusion par relaxation en
champ
de
Nous
nous
sommes
radiofréquence inhomogène.
A) PRINCIPE DE L’EXPERIENCE
a)
Dispositif expérimental
Les cellules de résonance sont
R ~
3cm, et renferment
5 torr. Dans
est faible
vapeur dont la
pression
p est
de rayon
comprise entre 0,1
et
conditions, le libre parcours moyen ~ des atomes dans le gaz
ces
(~ ~
une
sphériques, généralement
3
mm), toujours bien inférieur
mouvement des atomes
He
3
est
régi
par
un
aux
dimensions des cellules :
processus de diffusion. A
partir
le
des
valeurs des coefficients de diffusion de l’hélium données par d’autres auteurs
[102] [103],
on
peut évaluer l’ordre de grandeur
des
temps caractérisant les modes
125
de
de diffusion les
plus lents
rature ordinaire ;
Comparons
d
03C4
aux
on
expérience
de pompage
On voit donc,
assure
On sait
He,
3
optique de
l’échange
à
expérience
tempé-
et transversale
qu’à température ordinaire,
les
0
1
T
temps
supérieurs
très
dans
0 (qui
2
T
temps
aux
0
2
T
longs (cou-
sont très
de métastabilité dans la
comparant IV32et IV-33,
en
est toujours satisfaite dans
qui
He.
3
dizaines de secondes),
sont déterminés par
une
0
1
T
temps de relaxation longitudinale
plusieurs
ramment
dans
trouve :
de l’orientation nucléaire de
une
He
3
atomes
pour les
décharge [4][53][55]) :
que la condition
expériences (c’est l’inégalité (IV,13)du§ 1)B,
nos
que la courbe liée à la partie
est
inhomogène
beaucoup plus large
que celle de la résonance habituelle).
Pour obtenir les
avons
champ à l’aide
de
gradients
en
magnétique
ont, dans
que cette
est
comme
en
son
de
champ
opposée
est
également
c’est le
cas
avec
composé
présente
une
est
dans
une
en
en
bobine
sur
opération
de
unique
nous
la
fur et
avons
créé
de Helmholtz
Les lignes de champ
figure
44-a :
nous
symétrie
par
on
voit
rapport à l’ori-
configurations
de
de faible diamètre centrée
nous
sommes
parfois
champ paires,
sur
servi d’un
la
montage
par des courants alternatifs de même
phase : cette configuration, qui
un
[53]).
au
nous
impaire (chaque composante du vecteur axial
parallèles parcourus
l’intérêt de fournir
décrirons
position
en
"Holtzhelm"
arrivé d’utiliser des
figure 44-b). Enfin,
de deux fils
intensité et
paires de bobines
l’allure représentée
cas,
nous
Il
cellule (voir
de
ce
configuration
changée
gine).
de
nous
évidence. Le plus souvent,
en
opposition (bobines dites
connectées
B
radiofréquence inhomogènes
utilisé différents dispositifs expérimentaux que
à mesure, selon les effets à mettre
les
et de
champs statique
est
impaire (voir figure 44-c),
champ magnétique situé dans
un
plan (il n’a pas
composante parallèle à la direction des fils).
Pour le
,
0
champ statique B
nous
avons
couramment
adopté
la valeur :
He :
0 ~ 10 Gauss ; compte tenu du rapport gyromatique nucléaire de 3
B
Ceci correspond à
on
voit que :
une
fréquence
de résonance : 03C9/203C0 ~32 KHz et,
en
utilisant IV.32,
Fig.44
Configurations
de
champs
de
radiofréquence inhomogènes
Fig.45
Dispositif
champ
de
de bobines
créant
radiofréquence B
1
un
0
champ statique B
très
inhomogène
homogène
et
un
126
(condition (IV,15-a)).
Nous
part,
nous
utilisé
nous avons
b) Mise
Le
apparaît
ainsi
bien
He
3
des courbes
enregistré
superposition
une
simple développé au§ A
de
La courbe large
en
comme
(L
dans la direction Oz,
1
B
inhomogène à
(voir figure 45).
à celle de la
figure
46. Celle-ci
largeurs très différentes,
de deux courbes de
magnétique statique,
nous
très
à Oz
perpendiculaire
analogues
prévu
comme
par le modèle
[23].
présente
forme très sensiblement lorentzienne.
une
totalement saturée. Sa
non
unités de pulsation
ddonnées
1/03C4
pour mesurer directement
champ radiofréquence
"Holtzhelm" d’axe Ox
en
comme
un
centrées à la même valeur du champ
apparaît
la
balayant
évidence de la forme anormale des courbes de résonance
en
à la cellule de
appliqué
avons
technique de transitoires
une
en
résonance ; d’autre
de la
0 étant produit
champ statique homogène B
l’aide de bobines
Nous
magnétique
temps de la relaxation nucléaire.
les constantes de
avons
des courbes de résonance
enregistré
avons
champ statique d’une petite quantité autour
valeur du
part,
mené les expériences de deux façons différentes : d’une
avons
=
-
0394B 03B
largeur 0394B mesurée (0394B ~ 50 mG)
Elle
est bien,
), du même ordre de grandeur que les valeurs de
(IV,32) (cf. formule IV,12).
par
La courbe étroite est
son
existence
mogène
fait que le
au
(il possède,
homogène
est conforme
moyenne
le volume de la cellule,
sur
prévisions du§ (A,2)
aux
de
[23].
En
particulier,
(~ mesuré ~ 0,5 mG) est bien du même ordre de grandeur que
sont données par
De
(IV,33) ;
figure 45 ;
qui
large apparaît
largeur ~
0
2
1/T
dont les valeurs
champ
1 du
03C9
avons
cherché à
radiofréquence
sur
annu-
le volume de
alimenté séparément chacune des deux bobines (b)
avons
appliquées
de
nous
à
ces
sur
l’amplitude
bobines,
nous
et
la phase des deux
annulé 03C9
. Dans
1
avons
ces
alors seule,
comme
le montre la courbe (B) de la
figure 47,
près à mi-saturation.
est à peu
Dans
de Helmholtz
sa
parvient à faire disparaître complètement la courbe étroite : la
on
deux tensions
nous
interprétation,
jouant simultanément
en
tensions alternatives
courbe
cette
partie homogène
la cellule. Pour cela,
conditions,
partie
(cf. formule IV,21).
façon à confirmer
ler exactement la
de la
certaine
une
nulle). L’observation de la courbe étroite d’absorption positive
non
1
03C9
en
également une courbe d’absorption. Nous attribuons
champ de radiofréquence n’est pas parfaitement inho-
une
étape,
seconde
appliquées
produisant
aux
un
nous
avons
changé
de
03C0
la
phase relative
des
bobines (b) : celles-ci deviennent ainsi des bobines
champ
de
radiofréquence homogène
1
03C9
intense. On enre-
127
gistre
alors la courbe (A) de la
figure 47, qui
est
simplement
courbe de
une
résonance lorentzienne du type habituel, mais ici très fortement saturée.
expériences
Ces deux
courbe
figure 46 est bien liée à
champ de radiofréquence.
de la
large
du
inhomogène
confirment donc le fait que l’existence de la
la
d’une
présence
composante
B) COMPORTEMENT RESONNANT DE L’AIMANTATION LONGITUDINALE
a)
Influence de l’intensité du champ de radiofréquence
Nous
avec
avons
repris l’expérience précédente (montage de
les bobines (b) de
inhomogène présentant
fait varier
montré
sur
son
la
radiofréquence
une
en
petite partie homogène à
lité
48. Pour
figure
1<<
0
2
T 1d
03C4
,il
plus facile à
RF très fortement
champ
la même
fréquence).
Nous
avons
intensité : le réseau de courbes de résonance correspondant est
l’interpréter,
formules (IV,11) et (IV,20) relatives
aux
Holtzhelm (le
figure 45)
la
saturer
au
on
doit
reporter simultanément
se
modèle simple. A
généralement beaucoup
est clair que la courbe étroite est
large (à
que la courbe
partie homogène
moins que la
champ oscillant n’ait été soigneusement annulée) :
aux
l’inéga-
de
cause
du
faibles intensités du
champ RF, la courbe étroite apparaît donc la première. Puis, lorsque
ce
champ
tour ; elle croît, tout
en
s’élar-
augmente,
la courbe
large
gissant, conformément
radiofréquence,
large.
de
aux
se
manifeste à
prévisions
[23]. Finalement,
de
la courbe étroite est pratiquement
On constate que les courbes
lorentziennes :
son
ceci
signifie qu’avec
"mangée"
larges enregistrées
la
configuration
fortes intensités
aux
de
par la courbe
sont sensiblement
champ
RF
utilisée,
l’un des modes de diffusion est beaucoup plus favorisé que les autres et apparaît seul
du
en
pratique. En fait, il
qu’étant donnée
la
symétrie impaire
champ RF créé (voir figure 44-a), seuls des modes de diffusion
à des valeurs de 1
la formule (B-31)
est
est clair
petite
impaires
du modèle
sont
complet de [23]). De plus,
devant celle des bobines,
approximation, être considérées
décomposition (B-31)
3 fois
susceptibles d’apparaître (voir
dégénéré
cipalement dans
de
[23]
comme
les variations du
linéaires ; dans
par suite le
le
est 03C4
,
11
problème
par
exemple
si la taille de la cellule
champ
ces
seuls subsistent les termes
1=n= 1 ;
correspondant
peuvent,
en
première
conditions, dans la
correspondant
au
mode
temps de diffusion qui intervient prin-
donné par :
E
Fig.49
Carré des largeurs des courbes "larges" de la fig.48
en fonction du carré du champ R.F inhomogène
128
ficient de la diffusion à la
Nous
courbe
de
large
porté
avons
de la
figure 48,
radiofréquence.
la
sur
en
49 le carré de la
figure
On trouve bien
He
3
des atomes de
de la
largeur 0394B
variation linéaire, conformément à
une
radiofréquence,
de
champ
D le coef-
fonction du carré de l’intensité du champ
la relation (IV,12). La largeur 0394B°, obtenue
nulle du
pression du gaz et
la
sphérique, p
pression unité.
où R est le rayon de la cellule
fournit
dans la cellule.
après extrapolation
du
mesure
une
temps
Nous reviendrons plus
à intensité
de diffusion 03C4
11
détail
en
sur
ce
point dans le Chapitre V.
b)
Influence de la pression et de la taille de la cellule
Nous
avons
utilisé des cellules
nous
cas,
sité de
temps
fait varier la
avons
avons
radiofréquence
nulle. Sur la
de diffusion 03C4
11 déduit des
sont à comparer à la formule
une
0
0394B
de
mesures
nous
,
0
0394B
et
chaque
large extrapolée à inten-
de la courbe
figure 50,
avons
porté
en
ordonnées le
fonction de p. Ces résultats
en
(IV,34). On constate que, pour chaque valeur du
proportionnel à
11 est bien
03C4
rayon R,
de trois tailles différentes. Dans
sphériques
déterminé la largeur
p du gaz entre 0,1 et 5 torr,
pression
p. On voit aussi
sur
la
valeur donnée de p, 03C4
11 est sensiblement proportionnel à
50 que, pour
figure
.
2
R
En d’autres
termes, les valeurs de D déduites des pentes de chacune des trois droites de la
figure 50, correspondant
elles ;
nous
discuterons la
tats confirment
le
à trois rayons R différents,
sans
précision
ambigüité
le rôle
ces
joué
mesures
au
compatibles entre
Chapitre
V.
Ces résul-
par les processus de diffusion dans
problème étudié.
c) Autres
Nous
modes de
avons
vu
ensuite cherché à
rentes et
sion. Si
les bobines
(b) de la figure 45
de
façon à
faire
de
avons
champ radiofréquence diffé-
apparaître d’autres modes de diffu-
présents simultanément,
le modèle
n’est
il faut utiliser les résultats du § B de la référence
[ 23],
particulier reporter l’expression (B,34-a) dans (C,1)
tions de l’aimantation
longitudinale ;
seule courbe lorentzienne, mais à
différentes.
Holtzhelm,
simple
plusieurs
modes sont
en
1 =1 intervenaient dans le problème. Nous
fabriquer des configurations
plus complexes,
plus suffisant ;
diffusion
qu’avec
seuls les modes de diffusion
en
de
sont
une
pour
obtenir
et
les varia-
ne
correspondent plus à
une
superposition
de telles courbes de
largeurs
celles-ci
129
Expérimentalement, nous avons bien mis ce fait en évidence, par
exemple avec une bobine de radiofréquence unique de petite taille centrée
sur la cellule (voir figure 44-b). La symétrie paire du champ ainsi créé
entraîne que les modes de 1 pairs ont
les modes 1
deur dans
=
nos
2 et 1
une
4 interviennent
=
conditions
des
avec
expérimentales.
analogues à celle de la figure 51 :
sa décomposition en deux courbes de
importance prépondérante. En fait,
On
poids du même ordre de granalors des courbes
enregistre
celle-ci est visiblement
Lorentz est visible
étude des différents modes de diffusion
reprise
sera
avec
lorentzienne ;
non
la
sur
larges
figure
51. Cette
plus de détail
ci-
dessous.
C) PROBABILITE RESONNANTE DE RELAXATION LONGITUDINALE
Nous
1
T
autre méthode,
une
par
mené
avons
de l’aimantation
étude parallèle à celle du
une
qui consiste à
longitudinale
cette aimantation. La technique
mesurer
et
z
M
employée
non
paragraphe précédent
directement le
temps de relaxation
plus la valeur stationnaire
on
applique brusquement
le
de
champ
z
M
limite nulle,
être
en
fonction du
avec
une
temps ; Mdécroît
z
constante de
répétées à différentes
la méthode par
enregistrement
. Ces
1
temps juste égale à T
on
des courbes de résonance
de
ce
plus
pour
0
s’allonge quand B
transitoire la
inhomogène :
une
champ de radiofréquence,
en
valeur
peuvent
une
méthode
de Fourier" de
expérience produit par les
valeur fixe de la fréquence
nous
avons
plus
0
plus de la valeur de résonance (B
figure 52.
enregistré
chaque
=
-03C9/03B3).
Ces
On vérifie bien que la décroissance de
valeur de
. La constante
0
B
une
série
de
signaux
z
M
est
temps de l’exponentielle
s’écarte de la résonance, conformément à la formule (IV,6). La
lentement amortie de la
coupe le faisceau de pompage
on
ainsi
une
,
0
correspondant à des valeurs différentes du champ statique B
sont visibles sur la
exponentielle
vers
va-
est dans cette
Holtzhelm de la figure 45. Pour
en
s’éloignant
radiofréquence
cou-
magnétique.
champ
de
a
en
alors les
mesures
quelque sorte la "transformée
Le
de transitoires
vient dans
exponentiellement
Influence de l’intensité des champs magnétiques
et de l’intensité de
quand
en
tout
enregistre
a)
bobines (b)
z
M
on
valeurs du champ statique B
0
:
d’étude de la résonance qui est
de l’orientation
radiofréquence inhomogène,
pant simultanément le faisceau lumineux de pompage ;
riations de
de
est celle des transitoires de pompage
optique : à partir d’un instant initial où la vapeur possède
,
z
s
M
MSz
elle donne
(IV,10-a).
une mesure
figure
sans
directe du
52 correspond à l’évolution de
brancher le champ de
temps
de relaxation
radiofréquence
0
1
T
qui inter-
130
Sur la
probabilité
la
figure 53,
nous
avons
de relaxation
1
1/T
en
1
03A9
sieurs valeurs de l’intensité
du
porté
les valeurs
fonction du
de
champ
expérimentales
,
0
champ statique B
de
plu-
pour
radiofréquence inhomogène.
(1 T1 -1
1T
)
0
Pour
chaque valeur
de
,
1
03A9
lorentziennes
en
fonction de B
, conformément à (IV,6). On parvient à la même
0
constate bien que les variations de
on
précédent
conclusion qu’au paragraphe
1
=
53 que la
figure
la
sur
seuls les modes
large :
1 interviennent. Un fait est cependant très remarquable ici :
=
n
pour la courbe
largeur
à mi-hauteur de
dante de l’intensité du champ de
voit
on
lorentziennes est indépen-
ces
Cette
radiofréquence.
sont
largeur est, d’après
(IV,6), juste égale à 1/T
. La connaissance d’une seule courbe de variation
11
de
1
1/T
fonction de B
0 suffit donc à la détermination du temps de diffu-
en
il n’est donc pas nécessaire de
sion 03C4
11
:
rentes intensités du
que pour la
champ
de
répéter
Ce fait
radiofréquence.
des coefficients de diffusion, que
mesure
expérience
cette
a
à diffé-
importance prati-
une
discuterons
nous
au
Chapitre V.
1 (à résonance)
1/T
On voit de plus que la valeur maximale de
mente
rapidement
formule (IV,6)
vérifié
avons
nous
que
prévoit
on
en
de relaxation
1
1/T
de la tension
appliquée
bien
A
portant
sur
aux
la
figure
nous
comme;
2
1
03A9
varie
figure 53,
d’inhomogénéités
radiofréquence :
de
cherché à comparer
la
ce
probabilité
fonction du carré
en
l’ordonnée à l’origine étant
avons
c’est
54 la valeur de la
bornes des bobines de
l’absence
en
stade,
ce
(1 T1
1
-1T
)
=
radiofréquence. D’après
de
champ
sommet des courbes de la
au
bilité de relaxation
du
que 1 T
*
1
variation linéaire,
une
1
03A9
l’intensité
avec
aug-
égale
à
on
trouve
, proba0
1
1/T
champ.
quantitativement
les valeurs
*
de
*
1
1/T
ainsi mesurées à celles
cela de
se
modes
=
1
reporter
1,
Les
intégrales
qui
donne
De
=
n
1
aux
prévues
par la théorie.
formules du calcul
intervenant ici,
complet
la formule
de
Il est nécessaire pour
[23] (§ B,3-a).
(B,34-a )
se
Seuls les
réduit à :
de normalisation I
11 ont été évaluées par
11 et Q
un
calcul-machine,
(voir appendice de [23]) :
plus, si l’on fait l’approximation
quence n’a de
composante
immédiatement :
que
sur
que la
configuration
les modes 1 = 1,
la
du
champ radiofré-
décomposition (B-31)
donne
131
, exprimé
1
03A9
où
-1
s
,
-1
cm
rad.
en
est l’intensité du
gradient
transversale tournante du champ créé par les bobines
Pour
on
a
R
l’exemple correspondant
3cm et 03C4
11
=
7,35
=
s;
-4
10
aux
54, (p
théorique (IV,35)
la formule
composante
Holtzhelm.
en
53 et
figures
de la
0,5 torr),
=
réduit
se
donc à :
Le coefficient de cette formule est à comparer à la
figure
54. Nous
effectué
avons
un
étalonnage
pente de
la droite de la
valeur absolue de l’intensité
en
du champ RF à l’aide d’une petite bobine-sonde explorant la carte du champ à
l’intérieur des bobines (b)
1= 21,5
03A9
(où
RF
V
,
en
Holtzhelm. Nous
est la tension
RF
V
ainsi déterminé que
avons
appliquée
aux
bobines
en
Volts effica-
ces). La pente de la figure 54 fournit ainsi le résultat expérimental :
qui
est bien
compatible
être considéré
calcul
(champ
comme
RF
avec
le résultat
décomposable
Influence
Nous
les
prévisions
résultats
avons
de la
sur
les modes 1
expérimentaux
de
champ
uniquement)
l’étalonnage
du
et des
peut même
erreurs
champ RF).
taille de la cellule
[23].
Sur la
figure 55,
nous
façon à vérifier
avons
porté
obtenus pour deux cellules contenant la même
2 différents (R
1 et R
R
1 = 2,9
deux courbes sont relatives à
le
à
1
=
fait varier le rayon de la cellule de
du § (B,3-a) de
de gaz mais de rayon
L’accord obtenu
très bon, compte tenu des approximations faites pour le
expérimentales (dues principalement
b)
théorique.
une
même tension
radiofréquence inhomogène.
cm,
2
R
appliquée
Pour 1 = 1,
=
les
pression
1,5 cm) ; les
sur
les bobines créant
la formule (B,35-b)
se
réduit
*
à
1/T=
1
cte :
loin de la résonance la relaxation est
la cellule ; c’est bien
courbes
de
.
o
B
ce
que l’on constate
sur
(1) et (2) tendre asymptotiquement l’une
la
indépendante du
figure 55, où l’on
vers
l’autre
aux
rayon de
voit les
fortes valeurs
Par contre les formules (B,34-b) et (B,35-a) deviennent ici :
Fig-55
Probabilité de relaxation
en
fonction de B
0
pour deux valeurs du rayon de la
R 2,9 c m
=
1
et
=1,5cm
2
R
cellule,
132
Le tableau 1 résume la comparaison de
expérimentaux.
prévisions théoriques
ces
aux
résultats
On constate que l’accord est bon.
TABLEAU 1
Résultats relatifs
largeurs des courbes 1)
1
figure 55, qui correspondent à des cellules de rayon R
2) de la
2,9
cm
aux
hauteurs et
et
2
R
c)
Autres modes de diffusion
1,5
=
Comme
Nous
plus élevés
avons
=
respectivement.
paragraphe précédent,
au
des modes de diffusion
radiofréquence.
cm
et
nous
avons
considérant d’autres configurations de champ
en
particulier utilisé
en
cherché à faire apparaître
mètre (~ 8 cm), d’axe parallèle à Oz et
bobine unique de petit dia-
une
déplaçable
cet axe,
sur
Les variations de
*
1
1/T
en
avons
dépouillé
et le
en
fonction de Bo
de
poids
sont alors des
superpositions
les courbes obtenues de
façon
à déduire dans
différentes courbes de Lorentz
ces
de courbes de Lorentz ;
chaque
superposées.
Nous
cas
la
avons
évidence jusqu’à 3 modes de diffusion différents intervenant dans
une
nous
largeur
ainsi mis
même
expé-
rience.
Les résultats sont schématisés
pelle
ce
30
cm
de diamètre :
au
cas
assez
que
nous
avons
trouvé
n
=
1
en
56.
La
Holtzhelm
première ligne rap-
(champ impair)
de
apparaît. La dernière ligne correspond
radiofréquence est unique et centrée sur la cellule (champ
pair) : les modes pairs (ici 1 = 2, n = 1 et 1 = 4, n = 1) sont
sensiblement
aux
diminué par rapport
de la
c’est que le
de la
cas
au
symétrie
fig.
du
a
une
impairs :
le
poids du mode
première ligne (s’il
sur
n’a pas
la cellule n’est pas
1
=
1
a
beaucoup
disparu totalement,
géométriquement parfait,
champ créé n’est pas complètement paire). Les deux autres
56 rendent
champ radiofréquence
modes
de la bobine
centrage
et donc que la
et
=
figure
où la bobine de
très favorisés par rapport
lignes
la
des bobines
avec
seul le mode1
sur
compte des résultats dans le
partie paire
impair interviennent simultanément.
et
une
cas
intermédiaire où le
partie impaire :
des modes de 1
pair
Fig. 56
Poids des différents modes de diffusion observés par la méthode
des transitoires en présence de R.F inhomogène
133
C H A P I T R E
V
MESURE DU COEFFICIENT DE DIFFUSION DE
I) Quelques rappels
Nous
sur
utilisé le phénomène de relaxation par
avons
expérience
mesurer
le coefficient de
est intéressante pour
Il existe moins de
-
A 4,2 K
la diffusion
champ de radiofréquence pour
Une telle
He
3
inhomogénéités de
diffusion de 3
He à 4,2 K.
plusieurs raisons :
du coefficient de diffusion que du coef-
mesures
ficient de viscosité et du coefficient de diffusion de la chaleur,
premier
-
comparable
A 4,2 K,
à la
la
portée
deviennent notables,
du
ce
d’onue de de
longueur
-
qui
veut dire que
Nous pouvons comparer,
deux coefficients distincts :
ces
He
3
Broglie
oeuvre.
de diffraction"
l’approximation classique
n’est plus
de deux atomes d’hélium.
élastique
en
en
dans le
de l’hélium devient
potentiel d’interaction. Les "effets
suffisante pour traiter la collision
aire dans
plus délicates à mettre
les méthodes utilisées sont
cas
car
utilisant la même méthode
expérimentale,
le coefficient de diffusion de l’orientation nuclé-
pur, et le coefficient de diffusion de
coefficients étaient mesurés,
en
phase gazeuse,
He dilué
3
dans4
He.
Jusqu’ici
par des méthodes différentes.
A) MELANGES BINAIRES
a)
Définition macroscopique du coefficient de diffusion
On définit
binaire
[103].
généralement
Les deux gaz sont
le coefficient de diffusion dans un
repérés
par les indices 1
et 2 :
i
N
:
nombre d’atomes de l’espèce i par unité de volume.
i
m
:
masse
i
V
:
vitesse moyenne des atomes de
des atomes de
laboratoire.
mélange
iN.
03A3
= N.
l’espèce i.
l’espèce
i dans le référentiel du
134
i
V’
:
du centre de
Pour
un
masse
=
constantes.
appelé
est
i
03A3
i
N m
i V’
a
=
uniformes,
0.
en
l’absence de
la vitesse moyenne totale est nulle :
ce
qui correspond à l’hypothèse de pression et tempéra-
1
Puisque Ni V
=
2 V
-N
,
2
coefficient de diffusion du
on
a
mélange
Dans le référentiel du laboratoire,
vaut
1
m
2
+m
N
V
N
N
Le flux N
1
dans le référentiel
0. Ceci est nécessaire pour que la densité totale reste constante dans
chaque élément de volume,
ture
i
loi de Fick :
peut démontrer la
Dans le référentiel du laboratoire,
i
V
moyen. On
fluide à pression et température
forces extérieures,on
i Ni
03A3
l’espèce
vitesse moyenne des atomes de
et elle est
1
V
de l’espèce
-
espèces
21 Le coefficient D
D
.
12 21
= D
binaire.
la vitesse du centre de
masse
moyen
de zéro (sauf si m
1
=
sans
qui rendent anisotrope la répartition des
la vitesse du
changer
Le mouvement du centre de
masse
centre de
masse.
moyen des atomes, qui tend à mainte-
nir constante la densité totale du fluide.
Le coefficient de diffusion est souvent défini à
rentiel du centre de
masse
[104],
où
Les densités obéissent à
=
Toutes
12 0394N
D
, si D
1
12
ces
ne
partir de formules dans
l’interprétation physique
l’équation
dépend
définitions ont
un
mélange binaire inhomogène.
la diffusion dans
tion
un
D
Q
de
l’espèce 2 :
plus simple.
pas de
r.
caractère macroscopique : D
12 n’est pas
Plus loin,
nous
équations d’évolution
examinerons si l’on peut définir
fluide pur.
L’expression
[104] :
où
est
le réfé-
de diffusion :
défini à partir du mouvement d’un atome, mais à partir des
d’un
).
2
m
1 est donc déterminé par deux mécanismes :
et 2,
1
=
général différente
en
- Les collisions entre atomes,
vitesses des
12
D
du coefficient de diffusion est,
est la section efficace de diffusion d’un atome de
en
première approxima-
l’espèce 1
sur
un
atome
135
l’expression entre crochets, appelée
et où
répartition
de Maxwell. On
direction ~, par g le facteur de
Les corrections
en
pas
toute
apportées
,
-2
général quelques 10
la suite de l’exposé.
b)
par
sur
la
diffusion dans la
03BCla
12
réduite
masse
et par N le nombre total d’atomes par unité de volume.
particules,
des
certaine moyenne
une
f(~) l’amplitude de
2 / 2k03B8, par
Boltzmann 03BC
12 V
désigné
a
est
,
D
Q
et
calcul
un
par
plus complet [104]
utiliserons cette
nous
dépassent
ne
expression de D
12
dans
Un cas simple : le mélange en faibles proportions
Considérons le
mélange
de 1
C’est
traces dans 2.
en
un
qui permet
cas
l’utilisation de modèles simples de la diffusion. En effet :
On peut donc calculer le flux de
de
masse
(par
c’est-à-dire
moyen,
contre
2
V’
=
1
m
Un calcul
dans
1
lequel V
et
1, et 1/03C4
, V
12
12
1
03BB
2 /
V
d’après
la définition
12 (N
D
1
=
mule
0) est
égal
comme
globalement
immobile
).
2
V
sont la vitesse moyenne et le libre parcours moyen de
dans
une
ne
en
on
l’espèce
rend pas
ne
1
l’espèce
sur
ne
2.
compte d’une importante propriété du coef-
12
première approximation, D
et
dépend
que de N
est
indépendant
(répétons qu’en dépit
fait intervenir que les collisions d’un atome de
résulte
a
à D
21
en
effet que
aussi D
12
2
(N
=
0),
l’espèce
la vitesse relative moyenne et la section
fréquence,
concentration relative2
/N
1
N
,
l’espèce 2). Il
le mouvement du centre
simple donne le résultat suivant [105] :
Cette expression
1 sur
2
l’espèce
est différente de
efficace des collisions d’un atome de
12
caractéristique, D
négligeant
en
considérant
en
2
m
et 03C3
12 la
fient de diffusion :
1
l’espèce
2
(N
ce
=
0)
qui
12 (N
D
1
=
est
=
0) ~ D
2
12 (N
21 (N
D
2 = 0) :
en
1
est différente
simplifiée, puisqu’en général V
on
contradiction
de
.
2
V
en
=
de la
de cette
l’espèce
0). Mais
déduit que
avec
notre for-
136
Un calcul
l’angle
dans lequel ~
1 est
laboratoire
2
1
V
cos~
)
1
1soit
(1 -
démontrer que D
12
/m
2
m
,
1
l’ordre de
un
par
=
2
21 lorsque
D
l’on
mi
une
:
1
cos~
-
sur
1
ni 2
sur
l’espèce
1
2) - toujours dans les limites de l’approximation qui
propriété
est intimement liée
au
fait que D
12
en
cette
général
disant que les collisions 1
caractéristique
du coefficient de dif-
fusion D
12
en
flux N
1
1 V
(ou Ni V’
) de la définition de .
1
12 En effet l’impulsion
D
est conservée dans le choc :
sur
les collisions 1
pulsion moyenne de l’espèce 1,
1, par exemple,
sur
1
ne
cas
d’un gaz 1
mélangé
sur
2. C’est le seul
+
mi
1
v’
l’expression
de
12
D
.
cas
ne
fait intervenir que
dans lequel
cas
général,
nous
nous
par-
parle-
mélange 1, 2", pour bien souligner que
propriété caractéristique du mélange, c’est-à-dire faisant
de "coefficient de diffusion mutuelle du
est dans
intervenir le
ce
cas
une
comportement global
Cette distinction
vue
du fluide
prendra
(mouvement du centre de masse).
de l’intérêt
classique de la self-diffusion. En effet
"coefficient de diffusion de l’atome 1 dans le
pend à la fois de la concentration
sur
1
v
très faible quantité à
en
lerons de "coefficient de diffusion de 1 dans 2". Dans le
de
1
m
pas le
tendent pas à diminuer l’im-
il est évident que le coefficient de diffusion D
12
la section efficace de collision 1
changent
ne
et n’interviennent donc pas dans
Bien entendu, dans le
12
D
l’espèce
sur
pas de la concentration.
On interprète
rons
compensée
faible vitesse est
du coefficient de diffusion est
caractéristique remarquable
dépend pratiquement
gaz 2,
est de
Mélange en proportions quelconques
conduit à la formule (V,1). Cette
un
et il est
Par exemple il est facile de
sachant que 1
» m
,
2
[31],
collision
contient que la section efficace de collision de
(et pas 1
ne
a
après
et 2.
1
en
et 1 - cos~
2 de l’ordre de 1
L’autre
ne
symétrique
cos~
)
1
1traduit
Le facteur (1 -
2.
particule
1 dans le référentiel du
facteur de Fermi.
grand
c)
qu’il
la
sur
particule
de la direction de la vitesse de 1
persistance
tel que
de déviation de la
collision
après
permet d’introduire dans le libre par-
-1
)
1
cos~
:
moyen le terme de Fermi (1 -
cours
la
peu plus élaboré
un
2.
C’est lui qu’utilise
cialiste des
fusion du
en
après l’introduction
nous
serons
mélange 1,
amenés à parler d’un
2".
Ce coefficient dé-
et des sections efficaces de 1
général
phénomènes de transport
mélange 1, 2".
le
physicien
d’un point
sur
1 et de 1
atomiste, alors que le spé-
s’intéresse plutôt
au
"coefficient de dif-
137
B) LE PROBLEME DE LA SELF-DIFFUSION
Peut-on définir
avons vu
à peu
"coefficient de diffusion du fluide
un
qu’il n’est pas question
la même valeur pour N
2
près
de faire tendre
=
efficace de collision de l’espèce 1
présente
dans le milieu !
a)
sur
Il est clair
Définition formelle
du
Si l’on fait "tendre les
l’espèce 1" (cortège électronique
coefficient de self-diffusion de
Il est souvent admis
0, et
2
N
vers
calcule
se
zéro : D
12
toujours
conserve
la section
avec
cette dernière n’étant
l’espèce 2,
faut chercher
qu’il
pur" ? Nous
une
plus
autre méthode.
coefficient de self-diffusion
propriétés
et
l’espèce 2
masse), D
12 tend
l’espèce
qu’ainsi défini
de
1
vers
celles de
vers
, qui
1
D
sera
appelé
[105] :
le coefficient de self-diffusion n’a pas de
signification physique (et qu’en conséquence le problème de sa mesure ne se pose
pas), et on donne parfois le nom de self-diffusion à des phénomènes assez différents,
en
au
moins du point de
détaillerons
un
vue
microscopique.
Nous allons
en
citer deux, et
nous
troisième (la diffusion de l’aimantation) dans le paragraphe
suivant.
2022 Diffusion dans
faut laisser la
niques
pèce
masse
1 des atomes de
la radio-activité
de deux
isotopes. En
toute
rigueur, il
réduite 03BC
12 dans l’expression de D. Les cortèges électrola
identiques, mais
sont
mélange
un
l’espèce
2
masse
permet de distinguer les atomes de l’es-
(par spectrométrie
de
masse
[107]
ou
mesure
de
[108]).
mélange de molécules ortho-para. C’est la valeur
du spin total qui permet de distinguer les deux espèces en présence (par l’intermédiaire par exemple du nombre de degrés de liberté des noyaux, qui se répercute
sur les propriétés thermodynamiques [109]) (*).
2022 Diffusion dans
Le
au
cours
de
un
potentiel d’interaction qui intervient dans le calcul
ces
expériences
est bien le même que celui
le coefficient de self-diffusion. Mais il est clair,
(*) Les états de rotation de la molécule sont
espèces.
sont pas
Ceci
d’ailleurs pour conséquence
rigoureusement identiques.
a
du
de D mesuré
qui permettrait
point
de
vue
de calculer
conceptuel,
effet différents pour les deux
que les cortèges électroniques ne
en
138
que les
ci-dessus sont relatifs à des
envisagés
cas
mélanges binaires,
le coefficient mesuré est bien le coefficient de diffusion mutuelle du
expériences citées
Toutes les
ticulier de
de
l’espace, l’apparition
exemple ; la
par
repérer
ci-dessus consistent à observer,
est faite
mesure
la
ou
degrés
Définition classigue de la self-diffusion
En
mécanique classique
certains atomes de
l’espèce
1
de liberté externes des atomes.
b)
on
mélange.
point par-
un
des atomes de
disparition
les
sur
en
et que
peut définir
la self-diffusion.
l’espèce 1, c’est-à-dire
de leur
Il suffit
"peindre"
un
numéro, et de les suivre pendant leur trajet à travers la cellule. Après moyennage
sur
diffusion :
le
de collisions,
grand nombre
un
on
leur mouvement obéit à
l’équation
de
peut ainsi calculer l’éloignement moyen depuis le point de départ,
temps moyen mis pour atteindre
une
paroi,
etc...
Toutes
grandeurs peuvent
ces
servir à définir le coefficient de self-diffusion D
.
1
A l’inverse des
copique. Elle
2022
pourrons
entraine deux
Dans
quelles
cette définition est
précédentes
conditions cette définition
du
portée
définition micros-
questions :
simplement répondre qu’il faut
faibles devant la
une
potentiel,
s’applique-t-elle ?
que les dimensions du
de telle sorte que la
Nous
paquet d’onde soient
trajectoire d’un
atome soit bien définie (*).
2022 Cette définition conduit-elle à
possible
du
point de
jectoire. Par contre
interne, insensible
expérimental
vue
une mesure
de D
1
? Il n’est pas
de suivre les atomes le
long de
peut imaginer qu’à chaque atome est associée
on
leur traune
variable
collisions atome-atome, mais affectée par le mouvement
aux
dépendant du coefficient de diffusion. Un exemple est fourni par
le cas d’un moment magnétique d’origine de spin interagissant avec un champ magnétique inhomogène.
des atomes et
Le coefficient de
fait alors intervenir la section efficace
cos~)
203C0
0
~
(1
[104], [105].
de diffusion classique
(qui détermine ~)
diffusion
O
Q
=
b db,
Le coefficient de self-diffusion D
1
cient de diffusion de 1 dans 1"
mélange (1,2),
elle
mesurera
où b est le
apparait alors
paramètre d’impact
comme
le "coeffi-
(voir § A-c). Si l’expérience est effectuée
le "coefficient de diffusion de 1 dans le
sur
le
mélange 1,2"
(*) On dit parfois que cette condition est celle des hautes températures. En effet
la
longueur d’onde de de Broglie
(approximation semi-classique).
sion des
paquets d’onde.
est alors
Mais on ne
petite devant la portée du potentiel
peut rien dire, à priori, sur la dimen-
139
soit D
1
(1,2).
ternaires
sont
en
Ce coefficient
[104], [106]
se
: les atomes de
Ces formules
fonction des
en
dans le
simplifient
se
1
l’espèce
appelés
très petit nombre sont
donnent le flux de 3
calcule à l’aide des formules des
3, et
utilise les relations qui
on
de concentration de 1 et 2.
gradients
cas
ont été
qui
où N
3 est presque nul :
où D
32 sont donnés par la formule (V,1). Dans notre
31 et D
31
D
=
1 32
D
et D
=
mélanges
repérés et qui
cas
nous
12 Donc :
D
.
des coefficients de diffusion
utilisant les
On fait l’inverse de la
somme
pressions partielles
lieu de la pression totale, c’est-à-dire la
inverses des
ou
encore
la
au
temps entre collisions
somme
c)
avons
des
temps
la
ou
,
ic
03C4
de diffusion
somme
en
somme
des
des sections efficaces,
.
d
03C4
La self-diffusion en mécanique quantique
Considérons
fluide
un
composé
d’atomes indiscernables.
La définition
classique n’est plus valable, puisqu’il n’est plus possible de suivre les atomes ;
et il n’existe pas de
concept de mécanique quantique qui redonne, à la limite
classique, le concept
de self-diffusion.
Nous allons à
des
un
degrés
nouveau
supposer que les atomes
de liberté internes.Cette
hypothèse
identiques possèdent
plus pour but de
n’a
moyen de détection de l’évolution des variables externes des atomes : elle
est maintenant essentielle.
n’est pas uniforme
tion de diffusion
sur
Si la valeur prise par
la cellule,
(toujours
dans
on
ces
sion, qui portera le
nom
degrés
un
externes des atomes,
aire dans
un
Nous allons
gaz pur
sans
nous
intéresser
composé d’atomes
les limites de validité de
et
l’équation
de
au
spin
de la
sont pas
coefficient de diffu-
phénomènes
de trans-
chaleur), les phénomènes
l’objet d’études théoriques
transport de l’orientation nucléI
1/2, mais
=
de diffusion
pouvoir justifier notre comparaison
mutuelle.
ne
c’est-à-dire la position (diffusion),
des variables internes n’ont pas fait
systématiques.
équa-
de la variable étudiée.
l’impulsion (viscosité), l’énergie (diffusion
transport
une
où les variables internes
l’hypothèse
Alors qu’il existe des théories détaillées des
port des variables
de liberté internes
peut supposer qu’elle obéit à
affectées par les collisions). On peut ainsi définir
de
fournir
nous
avec
sans
pouvoir donner
[voir Chapitre IV, §2)-A]
le coefficient de diffusion
140
II) Diffusion de l’orientation
Nous allons dans cette partie discuter quelques aspects expérimentaux
de la diffusion de l’orientation.
théoriques
et
Sur le plan
de
spin
expérimental
nous
ne
champ inhomogène statique [99], qui
en
gradient
un
de
Du point de
déjà été utilisée
a
He.
3
le coefficient de diffusion de l’aimantation de
utilisant
que la méthode des échos
rappellerons
pour mesurer
Il existe d’autres variantes,
champ pulsé [109]ou modulé [110].
vue
théorique
ferons
nous
rappel des problèmes posés
un
par le calcul de la section efficace de diffusion de l’orientation.
A) METHODE DES ECHOS DE SPIN
a)
Principe
magnétique (surtout
Les techniques de la résonance
magnétique nucléaire) permettent d’utiliser comme
deurs associées au moment cinétique des atomes ou
I = 1/2 il n’en existe qu’une,
spin
à
une
équation
de diffusion de l’orientation
La résonance
Ds
(ou
magnétique
moyenne de l’aimantation <M>
M(r).
séquence
définit le coefficient
on
coefficient de diffusion de spin,
a
permis de
de
ou
He
3
Ds
dans
mesurer
o
B
On laisse
G.r
+
2022 Soit R
d’un
on
temps
inhomogène
précesser
présentant
une
de l’ordre de
et
un
général
en
l’échantillon,
se
ne
crée
par
qu’en présence
manifeste
dimension
203C0/03B3GR,
une
une
un
"pulse
tant que le
un
G.
On
a
(r)
+
M
caractéristique
point
r
ni dans
un
n’est pas
répercute
<M>.
sur
+
(r)
=
M
o
un
=
M
champ magnétique statique
exp[ - iy
o
(B
+
G.r)t
].
de l’échantillon. Au bout
l’aimantation transversale locale est fortement
l’aimantation transversale
sens,
gradients,
03C0/2").
de
globale
est nulle.
La diffusion tend
c’est-à-dire qu’elle fait
fonction décroissante du temps. En revanche elle
ni dans
se
chaque point
de
aimantation tranversale M
l’aimantation dans
gradient
que la valeur
mesurer
et non la valeur en
alors à diminuer le module de l’aimantation locale,
de M
de
est la suivante :
mesure
près uniforme (par exemple
2022
=
0
=
permet
ne
gradient d’aimantation qui
un
fondamentale de la
2022 A l’instant t
à peu
sur
Etant donné que la diffusion
il est nécessaire de créer
+
M
d’un
cas
liquide [,111] et gazeux [26].
pur
z
B
molécules. Dans le
l’orientation : si l’on admet qu’elle obéit
l’aimantation). La méthode des échos de spin
La
variables internes les gran-
[voir Chapitre IV, §2) A],
de diffusion
de la résonance
ne
tend pas à
autre, c’est-à-dire que M reste réel
trop près de
la
paroi.
déphaser
(figure 57),
Fig. 57
Distribution de l’aimantation transversale dans la cellule à l’instant
On
a
pris
par
exemple :
t
141
2022 A l’instant 03C4
r
de 03C0"
"pulse
un
vaut
Pour t
2022
A l’instant 203C4 l’aimantation est à
M= -M(203C4).
+
grande
On
a
a
M(203C4)
<
Ds
est
L’amplitude
de l’aimantation pour t
La
séquence précédente
G soit connu. Cette
est uniforme :
le
est donc
mesure
signal
se
>
+
<M
provient l’appellation d’écho
b)
que le
plus grand (c’est-à-dire
fort et que
une
mesure
de
=
passe alors par
de
et
d’aimantation est plus
est
Mo
exp[-2 3
plus rapide).
03C4
s
D
G
2
03B3
3
].
à condition que le
,
s
D
un
près uniforme
M(203C4) est d’autant plus
que la diffusion
fait à l’instant 203C4 pour
gradient
lequel l’aimantation
maximum très accusé, d’où
spin.
Discussion de la méthode
[99]
Les idées directrices du calcul
2022
o
M
-
gradient
203C4 est M(203C4)
=
à peu
nouveau
et la différence
,
o
M
plus grand (c’est-à-dire
que G est
point
M
(
+
r)= -M(03C4) o
+G.r)03C4]exp[-i03B3(B
exp[2i03B3(B
+
G.r)t].
2022
on
au
M
(
+
r)= -M(03C4) exp[i03B3(B
+G.r)03C4].
o
l’aimantation transversale locale vaut alors
> 03C4
la "refocalisation" :
amorce
Puisque
&<M
+
#x3E;
(r).
+
M
il faut calculer
2022 Le
diffusion n’est
0
=
sur
sont les suivantes :
toute la cellule (sauf à l’instant des échos)
régime d’équilibre entre l’action du gradient et l’action de
jamais atteint [sauf pour M
(r) ~ 0]. La vitesse d’évolution
+
est donc de l’ordre de
grandeur
des
la
temps de diffusion associés à la configura-
tion spatiale de M(r), temps très inférieurs à 03C4
.
11
2022 L’évolution de
+au
M
point
r
ne
que des valeurs de
dépend
+
M
l’intérieur d’une sphère de rayon p comparable à la longueur de diffusion
ciée
se
asso-
passe donc
si le milieu était infini.
comme
De
M(t)
c’est-à-dire très inférieure à R. Tout
de diffusion,
temps
au
à
ces
o
exp[-i03B3(B
points
r
G.r)t],
la fonction
équivalents). Nous
sont
la diffusion
+
idées découle l’hypothèse
n’agit
que
sur
Plaçons-nous dans
+ G.r
)
,
-03B3(Bo
+
o
M(t)
allons voir
fondamentale
(
+
r)
: M
ne
dépendant
qu’il
en
pas de
est de la forme
r
résulte que M(t) est réel :
le module de l’orientation locale, pas
le référentiel tournant
et choisissons l’axe
Au point r
, M évolue uniquement
0
u
sous
(tous les
au
point
ro
dans la direction de M :
l’effet de la diffusion :
sur
à la
sa
direction.
pulsation
142,
M(t) reste réel et vaut M
Il est
Ds
G
2
.
3
t
o
exp - 1 3 03B3
possible
de retrouver
ce
résultat par
directement à partir des idées physiques. Pour t
03B3GRt
pour
traverse la cellule de
r
sont de la forme
(03B2 r R),
~
n
1
entre 0 et R,
qui sont associés à
grand, c’est-à-dire
et
Les modes de diffusion excités
,1pour
2
n
sR2D
03C4~complètement
s
D
n1
a
changé
fois
n
temps de diffusion de l’ordre de
des
1
=
1. La
longueur
R/n ; c’est aussi la longueur
est 03C1 ~
l’aimantation M
mesure.
sens
sont des fonctions de Bessel s’annulant
qui
c’est-à-dire de l’ordre de
03B3Gp
grossier,
1, l’aimantation M pour t fixé change plusieurs fois de
»
quand le point
pondante
assez
calcul
un
de direction,
au
,
n1
03C4
de diffusion corres-
bout de
puisque 03B3GRt ~
laquelle
n03C0
entraine
t ~ 03C0.
L’évolution de l’aimantation
diffusion à l’intérieur d’une
sphère
au
point
est donc déterminée par la
r
dont le rayon 03C1 ~
03C0/03B3Gt décroit
avec
le
temps. La vitesse d’évolution, qui est l’inverse du temps de diffusion dans
cette
sphère, croît
On retrouve
le
avec
temps :
l’équation différentielle qui
donne le module de
.
+
M
c)
Comparaison de la méthode des échos de spin et de la méthode de
relaxation par inhomogénéités de radio-fréquence.
Nous
avons
l’orientation. Elles
à comparer deux méthodes de
présentent
des
analogies
du
mesure
point
de la diffusion de
de vue des
techniques
utilisées pour provoquer l’apparition d’un gradient et détecter la diffusion,
mais aussi
une
différence notable du point de
vue
de l’amplitude du
gradient
ainsi créé.
Considérons les premiers instants d’une
définis par t
a
tourné d’un
mes
«
1/03B3GR.
L’aimantation M
angle 03B3G.rt qui
en
un
est faible (au
dans les conditions du Chapitre IV,
a
régime d’équilibre
donc t
«
d
03C4
:
point quelconque
plus égal à 03B3GRt
§2)C-a du point de
spatiale de l’aimantation, mais la condition
que le
expérience d’échos
t »
d
03C4
vue
n’est pas
r
«
de
spin,
de la cellule
1). Nous
de la
som-
répartition
réalisée, puis-
dû à la diffusion n’a pas le temps de s’établir. On
143
Cette condition
que la variation du module de l’aimanta-
donc que le signal d’écho de spin
négligeable,
tion est
signifie
L’atténuation du module de l’aimantation
pour
D~
G
2
03B3
3
t
03B3GRt
»
1. La condition t
«
ne
ne
peut être mesuré,
devient sensible que
étant toujours vérifiée,
d
03C4
1, et la situation est celle décrite
au
on
déduit
en
paragraphe précédent :
l’ai-
mantation est très fortement
inhomogène, et la diffusion se produit entre oriensens opposés, séparées par une distance p = 03C0/03B3Gt. Notons aussi
1 représente en ordre
03B3GR » 1/t » 1/03C4
, c’est-à-dire d
d
03C4 1, où 03A9
1
03A9
tations de
que l’on
de
a
grandeur l’inhomogénéite magnétique
sur
la cellule.
La situation est toute différente lors
inhomogénéités de radio-fréquence. Il existe
tion de la radiofréquence inhomogène et l’action
par
condition
03C4
1
03A9
d
1.
La diffusion
de R et faisant entre elles
posantes transversales. En effet,
Chapitre IV, §2)B
z
M
2
03B1
.
d
03C4
2022
la
03C4
1
03A9
d
faible : c’est
,
1
03A9
en
/~t
z
~M
Le terme
une
une
diffusion des
isotrope
du terme
ne
2022 t
D
G
2
3
03B3
reste
)/ Mo
o
M
2022
com-
fait que compenser
.
+
M
1
03A9
soit transversale par rapport à
(M -
de la
.
+
M
1
03A9
spin. Nous distinguerons
l’évolution temporelle du module M de l’aimantation locale (peu
de relaxation par
cause
grandeur isotrope de la
entièrement anisotrope, et
z
D0394M
est
du terme
est
conclusion à la méthode des échos de
en
à
de la diffusion,
entre l’ac-
peut faire à partir des équations du
on
Elle provient de la partie
partie anisotrope
Revenons
d’équilibre
les observations suivantes :
2022 Au deuxième ordre
forme
état
un
de relaxation
produit entre deux orientations distantes
se
angle
un
d’uneexpérience
«
1
:
B)
les deux
la situation est
inhomogénéités
de
dans
importe qu’elle
phases suivantes :
identique à
radiofréquence,
celle d’une
expérience
mais la variation relative
très petite devant 1.
Dt
G
2
03B3
3
>
1
:
la variation
notable, mais les deux expériences
ne
d’amplitude de l’aimantation
sont
M
devient
plus comparables.
Le tableau suivant résume les principales différences entre la méthode
des échos de
fréquence.
spin
et la méthode de relaxation par
inhomogénéités
de radio-
144
B) SECTION EFFICACE DE DIFFUSION DE L’ORIENTATION
En l’absence d’une théorie
il
calculer
faut,sinon
nous
,
s
D
rigoureuse de la diffusion de l’orientation,
du moins essayer de le relier
au
coefficient de
diffusion mutuelle D.
a) Retour
sur la
Nous allons
de transport,
un
section
commencer
efficace de diffusion des
par montrer
problème spécifique
atomes
qu’il existe, parmi
les
phénomènes
à la section efficace de diffusion. Ce pro-
blème est bien entendu lié à celui de la définition de la diffusion pour des particules identiques,
problème qui
n’existe pas pour la viscosité et la diffusion
de la chaleur.
Considérons
global
une
collision entre deux atomes
He identiques.
3
L’état
symétrique du point de vue spin (état triplet I = 1)
antisymétrique du point de vue de l’orbite, puisque les atomes
des deux atomes est
et doit donc être
sont des fermions. Dans la littérature consacrée à la théorie
quantique des phé-
[105], [112],il est spécifié que l’amplitude de diffusion
remplacée dans les formules par f(~) ± f(03C0-~) suivant que le calcul
nomènes de transport
f(~)
doit être
traite de bosons
citement
ou
envisagé.
de fermions,
Dans ce
cas,
(*) Nous écrivons l’amplitude
nuer
à
parler
sans
D
Q
que le
cas
de la self-diffusion soit
expli-
deviendrait (*) :
12
de diffusion
[f(~) - f(03C0-~)] pour
de section efficace de diffusion d’une particule.
pouvoir conti-
145
QAD
= 203C0
0
03C0
(1 -
cos~) 1 2
2
|f(~) -f(03C0 - ~)|
(cas des fermions)
sin~ d~
Dans cette formule ~ définit la direction dans laquelle
l’une
quelconque
des
on
essaye de détecter
particules.
Cette formule n’est absolument pas satisfaisante.
2022
Puisque cos~
efficace de diffusion est
Ceci
2022
si les
devant la
On admet
petits nombres
aux
portée
symétrie
du
généralement qu’aux grands
qu’autour de ~
rapport à 03C0/2, la section
=
d’onde
(longueur
antisymétrisée :
d’onde de de
potentiel).
particules devenaient discernables.
valeurs notables
par
à la section efficace de collision
égale
parait improbable, même
Broglie grande
comme
est impair par
nombresd’onde tout
La fonction
f(~)
se
passe
n’atteint des
0, et le terme d’interférence entre
f(~)
et
f(03C0 - X) disparait [le produit f(~) f(03C0 - X) est toujours nul]. On doit donc
retrouver la section efficace de diffusion de
n’est bien
sûr
pas le
particules
discernables,
ce
cas :
quand la longueur d’onde
de de
Broglie 03BB ~
Notons que cette difficulté est
0.
spécifique
à la section efficace de
diffusion. Elle n’existe pas pour la section efficace de collision :
pas plus que pour les sections efficaces de viscosité et de diffusion de la
chaleur :
qui
146
b)
Rôle de l’effet de symétrie dans les phénomènes de transport
Nous allons d’abord essayer d’évaluer
dans les
symétrie
phénomènes
transport, avant
de
de l’effet de
l’importance
de revenir
au
particu-
cas
lier de la diffusion de l’orientation.
symétrie dans la théorie
transport pour les particules identiques [112] :
2022 Dans
l’équation de Boltzmann quantique le terme
modifié, parce que la probabilité de passage d’une particule
des
Il existe deux effets de
cellule de
phases (correspondant à
des
l’espace
statistique utilisée. Par rapport
de la
au
des
cas
de collision est
dans
nouvelle
une
de
phénomènes
une
nouvelle
impulsion p) dépend
particules discernables,
probabilité dépend de l’occupation de la nouvelle case : si la case est
pleine, elle est augmentée dans le cas de la statistique de Bose-Einstein,
diminuée dans le cas de la statistique de Fermi-Dirac (principe d’exclusion de
cette
Pauli). Cet effet dépend de la probabilité de recouvrement des paquets d’onde,
N,
3
03BB
c’est-à-dire de la quantité
N-1/3
,ce qui est bien le
-1/3
~ 300 Åpour 1
dégénéré, N
si l’on a 03BB
Fermi
non
où N est la densité du gaz. Il est
«
Pour les mêmes raisons liées
2022
cas
dans
qui
nous
expériences (fluide
nos
de
torr à 300 K).
au
caractère de boson
le calcul de la section efficace de collision est
effet
négligeable
modifié. C’est
ou
de
fermion,
deuxième
ce
intéresse puisque c’est le seul observable dans les fluides
sous
faible densité. Nous allons voir dans quelles conditions il
ment
une
influence
la valeur des sections
sur
a
effective-
efficaces totales.
La contribution du terme d’interférence à la section efficace de
diffusion n’a jamais été calculée ; à notre connaissance
une
semblable de la section efficace de diffusion
ou
(si
telle
une
expression
par contre de nombreux
a
une
signification physique)
renseignements
section efficace de collision,
sur
l’effet de
antisymétrisée
n’existe pas. On
symétrie
sur
le
possède
concernant la
et les sections efficaces de viscosité
et ceci aussi bien
fusion de la chaleur,
symétrisée
expression vrai-
plan théorique que
sur
ou
de dif-
le plan
expérimental.
Considérons la section efficace totale de collision Q, qui peut
mettre
la forme
sous
Q
1
Q
étant
=
0
Q
+
(*) :
1
Q
+
...
+
1
Q
la contribution de l’onde
(*) Ce n’est pas le
se
cas
+
...
partielle de
moment
cinétique
1. La
des autres sections efficaces de collision :
symétri-
147
fait
sation de
f(~)
alors que
l’antisymétrisation
lorsque 1
tielles
fait
(~
A
QQ
)
S
symétrie
L’effet de
les termes de 1
disparaitre
disparaitre
un
plus grandes ; de plus
et
il est tantôt
de Maxwell
répartition
est
énergies
direction ~ ~ 0 (ce qui signifie qu’elle
).
1
o
03B3
moniques sphériques
au
et
grande
se
comme
plus
en
rapi-
moyenne
dans le
cas
de
[113].
anisotrope, n’atteignant
est fortement
des valeurs de 1 de
positif, tantôt négatif,
se
une
de diffusion
énergies l’amplitude
Nous pouvons dire aussi qu’aux fortes
f(~)
grandes
1sont
Q
en
qu’interviennent
dement à zéro lorsque la dispersion des
la
pair :
pratique si le nombre d’ondes pardéphasage notable n’est pas trop grand. Cet effet décroît
l’énergie augmente
donc quand
les termes de 1
n’existe que si les variations de
varie d’une unité, c’est-à-dire
qui subissent
impair :
valeur notable
décompose
Le terme d’interférence est
sur
en
un
qu’autour de la
grand nombre d’har-
général
très inférieur
f(~), sauf aux environs de ~ = 03C0/2 (référentiel du centre
f(~) et f(03C0-~) sont comparables [114] ; mais cette contrilequel
carré du module de
de masse) pour
bution de la diffusion à
angle droit
reste faible.
En conclusion il apparait que l’effet de
qu’aux très
températures.
basses
changer lorsque
c)
température
la
Son
tend
signe est,
vers
a
doit
se
manifester
priori, quelconque, et peut
zéro.
abondante littérature à propos de l’effet de
une
mais elle est difficilement utilisable dans notre
Comme
cace
de viscosité
sion
cinétique.
2022
ne
Ordre de grandeur de l’effet de symétrie à 4,2 K
Il existe
2022
symétrie
nous
l’avons
déjà dit,
elle
ne
cas
pour
concerne
symétrie,
plusieurs raisons.
que la section effi-
(ou de diffusion de la chaleur) et la section efficace de colli-
Elle compare
en
général
deux
isotopes différents (un boson et
un
fermion), puisqu’il n’est pas possible de faire varier facilement l’état de spin
global
au
cours
de la collision.
différentes ont des longueurs d’onde
alors possible de
séparer
énergie égale, deux isotopes de masses
de de Broglie différentes. Il n’est plus
symétrie de "l’effet de diffraction", qui
Or, à
l’effet de
traduit l’écart entre le calcul classique et le calcul
lorsque la longueur d’onde de
2022
Dans le
fournit souvent des
cas
de
Broglie
n’est
quantique (à énergie donnée)
plus négligeable [112].
de la section efficace de collision
renseignements
sur
cinétique,
elle
les sections efficaces différentielles.
Si
148
elle contient des calculs
n’est
en
général
des
ou
intégrée
pas
sur
la
la section efficace totale, celle-ci
sur
mesures
de vitesses
répartition
la section efficace de diffusion moyenne
dérivée de la
(répartition
D
Q
qui intervient dans
réparti-
tion de Maxwell).
figure 58,
Sur la
efficace de viscosité
v
Q
nous
reproduisons des courbes donnant la section
température, d’après
fonction de la
en
Ces courbes ont été calculées
[115] (1965).
(03C3 ,r)
]
[(03C31
2r) 6
pour
un
[112]) h/03C3m03B5 égal
à 3,
c’est-à-dire pour des
403B5
masse
voisine de 3.
mion de
paramètre
La courbe 1
symétrique
sans
du
correspond à
linéaires de
ces
de
orbital). On
vue
deux sections efficaces,
section efficace de
He
3
L’effet de
non
symétrie
dans le
cas
sous
un
fer-
le
nom
état de collision toujours anti-
représenté
les
avec
non
de l’hélium de
dans la littérature
un
symétrisée,
polarisé [112 ].
pondant à la section efficace
longueur d’onde réduite
boson, et la courbe 2 à
un
aussi
a
de Lennard-Jones
isotopes fictifs
connu
spin", puisqu’il conduit à
point
potentiel
de de Boer (ou
spin polarisé à 100% (également
de "fermion
le
avec
Munn et coll.
deux combinaisons
proportions 1/2
et 1/4 et 3/4
et 1/2 corres-
correspondant à la
expérience correspondrait à
de notre
la différence entre les deux dernières courbes :
c’est-à-dire
au
quart de la différence entre le fermion polarisé à 100% et le
boson. Pour la viscosité
négligeable
cet
effet est de l’ordre de 10 % à 4,2 K,
et il devient
au-dessus de 10 K.
D’autres calculs des coefficients de viscosité et de diffusion de la
chaleur
figurent dans
les références
[24], [ 116 ], [ 117 ].
calculé le coefficient de diffusion de l’orientation
simple qui
sera
D,
Les auteurs ont aussi
à partir d’un modèle
discuté dans les pages suivantes.
C) MODELE SIMPLE DE LA DIFFUSION DE L’ORIENTATION
a)
Le modèle du "mélange (+1/2, -1/2)"
Nous
expériences
avons
décrit
au
Chapitre IV, §B
de diffusion de l’orientation
du coefficient
DSdans
et ort donné lieu à
Une
une
He
3
pur.
assez
longue
expérience plus
temps de relaxation
sur
la
Ces deux
et
au
§A de
ce
Chapitre les deux
qui ont effectivement permis une
expériences
sont relativement
mesure
complexes
discussion.
facile à
interpréter
consisterait à
mesurer
le
paroi lorsque celle-ci est complètement désorientante
Fig.
58
Section efficace de viscosité Q
v (en unités arbitraires)
en
fonction
de la température, d ’après Munn et coll.
,calculée avec le potentiel
[115]
de Lennard _ Jones
Les courbes ont été tracées pour un isotope de l’hélium de masse
voisine de 3 dans 4 cas.
1 :boson (Q
2 :fermion de spin polarisé à 100% (Q
) .
s
).
A
3:particules discernables.
4:fermion de spin 1/2 non orienté .
149,
[03B1
observe l’évolution du mode fondamental de la diffusion de l’aiman-
élevé,
on
tation
avec
pour condition
De cette formule
est
limites l’aimantation nulle
aux
paroi [30] :
la
sur
si l’on connait R et si
déduit la valeur de D
on
dernier
ce
s
beaucoup plus grand que le libre parcours moyen 03BB (*).
Une telle
et par
Chapman [27].
de
D,
mais elle
la
paroi.
Cette
a
expérience
déjà
a
été faite par
et coll.
une
[26],
mesure
servi à vérifier la condition de relaxation forte
plutôt
présente
mesure
Luszczynski
proprement parler à
Elle n’a pas donné lieu à
très grand par rapport à 03BB/R,
la
amortissement des modes d’ordre plus
§1)A-c]. Après
1, voir Chapitre I,
=
un
risque d’erreur systématique si
la valeur de
R
1/T
dépendant
au
03B1
sur
n’est pas
premier ordre de
quantité 03BB/R03B1 [31]:
Mais cette difficulté devrait
pouvoir être surmontée
en
opérant
plusieurs
sur
cellules de rayons différents.
L’interprétation
L’aimantation M(r)
Prenons
comme
axe
a
de
peut être décrit par
une
d’une telle
direction constante,
quantification
un
12±
et seul
beaucoup plus facile.
le module
la direction de M :
en
du
point
3
H
e(+ 1/2) dont la composante m
I
du spin
He(-1/2) dont cette composante vaut -1/2. En
3
la matrice densité est
les deux éléments étant
diagonale,
<Sz>.
ce
Chapitre, à
propos de la diffusion dans les
2022 La diffusion de l’orientation
concentration dans le
mélanges
s’interprète
He(-1/2)
He(+1/2) - 3
mélange 3
rappelés
au
§1)A
binaires.
comme
dont les
la diffusion de
proportions dépen-
dent du module de l’aimantation M(r).
2022
Le coefficient de diffusion
s
D
ne
dépend pratiquement
pas de la
concentration, c’est-à-dire de l’aimantation.
(*) La véritable condition
paroi
portionnel
vers
aux
le centre soit nul.
à la densité en
limites est que le flux d’aimantation émis par la
ce flux, pour une sphère de rayon r, est pro-
Or
r.
chaque point le fluide
Nous pouvons maintenant utiliser tous les résultats
de
dépend
d’atomes
mélange
nucléaire vaut +1/2, et d’atomes
d’autres termes,
est
expérience
r + 2 303BB[31].
150
2022
La section efficace de diffusion
He(-1/2),
3
He(+1/2)
3
et
est
],
D
S
à 1 2 [Q Q
D
A
égale
mélange (+1/2, -1/2),
est le coefficient de diffusion mutuelle du
D
ne
fait intervenir que les collisions entre
c’est-à-dire entre des particules discernables. Elle
et le coefficient de diffusion
+
coefficient de diffusion
non-symétrisé
s
D
confond
se
avec
le
.
n
D
Historique du modèle "mélange (+1/2, -1/2)"
b)
Le modèle
précédent
n’a pas été
décrite ci-dessus, mais dans le but
d’interpréter
des échos de spin,
aux
et de faire face
à l’occasion de
développé
les
l’expérience
par la méthode
mesures
problèmes posés par la symétrisation
[§2)B-a].
[118 ]ont calculé
de la section efficace de diffusion
En 1954, Cohen et coll.
diffusion de
ADQet QSD
He
3
en
écrivant la section efficace de diffusion
étant les sections efficaces de diffusion calculées
diffusion respectivement
que).
de
et
antisymétrisée
états de spin total respectivement S
aux
=
let). Le résultat à 4,2K est D
toutes les
expériences
La raison de
l’avons dit
au
ce
=
1
(symétrique)et
-1
s
2 .
cm
de diffusion dans
désaccord
a
été
§2)B-a, la symétrisation
effet de faire disparaitre le terme
en
ou
l’amplitude
avec
S
de
0
=
triplet
Cette valeur est
He,
3
comme
signalée
par
(antisymétri-
tous les états
sur
des états
statistiques
80,0
[112] :
la forme
sous
symétrisée, c’est-à-dire associées
Les coefficients 3/4 et 1/4 résultent de la moyenne
spin lors de la collision (poids
avec
le coefficient de self-
en
le
nous
et
singu-
désaccord
verrons
Emery [119]. Comme
l’antisymétrisation
de
f(~)
a
§3)B.
au
nous
pour
cos~ dans la section efficace de diffu-
sion. Le calcul de Cohen et coll. aboutit donc à :
Ces identités devraient être valables à toutes les
raisons de penser
qu’elles
2022 Une raison
ne
sont pas vérifiées
théorique exposée
les sections efficaces totales
symétrisée
l’une
passe
vers
l’autre, et tout
se
comme
au
énergies,
aux
or
énergies
étendus
une
grande définition
en
élevées :
§2)B-a. Aux grands nombres d’onde,
et non
symétrisée
si les
particules étaient discerna-
bles. Ceci bien sûr n’est pas vrai pour les sections efficaces
qui exigent
il existe deux
doivent tendre
différentielles,
direction, donc des paquets d’onde très
qui interfèrent toujours [120].
151
Une raison
o
2.
cm
-1
s
300 K, mesuré par notre méthode, est de 1440
Q=
D
de diffusion correspondante est
2
Å
vaut 35
qui
comme
pour
Le modèle du
2022
I1 repose
A cette
"mélange (+1/2, -1/2)"
approche intuitive
une
sur
de
jeu
en
au
Emery
a
température,
la
diffère de Q
D
Q
été utilisé dans la théorie de
deux
a
avantages :
expé-
de la diffusion : toute
moins deux espèces discernables,par
On
en
déduit
de la section efficace de diffusion de l’orientation. De
gue
et
négligeable,
He(-1/2) [116], [119].
3
et
est la même que celle déduite
He (*).
4
rience de diffusion doit mettre
He (+1/2)
exemple 3
à
La section efficace
[voir §3)A-b].
est donc
symétrie
effets de
des
2
Å
:elle
14
du coefficient de diffusion D
34 à 300 K
contribution
He
3
Le coefficient de diffusion de
expérimentale.
l’échange
une
plus,
de métastabilité
expression cohérente
modèle analo-
un
[Chapitre
III,
§1)A].
2022 Il conduit à
valeur du coefficient de diffusion D
une
en
bon
n
accord
avec
expériences
les
c)
He [26]et H
3
2 [121].
sur
Discussion du modèle
Le modèle
proposé
Emery
par
référence [119], et utilisant
trope.
cas
dans
.
n
D
dans la
pour
un
des orientations fai-
indépendant
au
de la
de la direction
disparition
§1)A-c : du fait de la
spins identiques
du
conser-
contribue pas
ne
flux de l’aimantation.
Le modèle du
sont bien
vu
présenté
quantique valable
L’interprétation physique
la collision de deux
l’impulsion,
calcul
où l’environnement d’un spin est sensiblement iso-
terme d’interférence est la même que celle donnée
vation de
un
l’approximation
On trouve que le coefficient de diffusion est
de M, et vaut effectivement
au
par
de Bolzmann
équation
une
spin 1/2. Cette équation est résolue
bles, c’est-à-dire dans le
étayé
est
adaptés
que dans
telle
une
tournant, évolue
chaque
instant
la cellule,
à la
expérience
et tout
deux aimantations de
le module de l’aimantation,
de la référence
de
spin.
Nous
[119]
avons
dans le référentiel
l’effet de la diffusion. Sa vitesse d’évolution est à
sous
égale
"mélange (+1/2, -1/2)" et le calcul
description d’une expérience d’échos
à l’inverse du
se
passe
sens
comme
opposés.
temps
de diffusion des modes
présents
dans
si l’on observait la diffusion mutuelle de
Notons
qu’il n’est
pas nécessaire d’utiliser
(*) On remarquera que même à 300 K le terme d’interférence peut être encore différent de zéro après la moyenne sur les angles de diffusion, et ne disparaitre qu’
après la moyenne sur les vitesses (cas de la section efficace de collision de
He [113]).
4
152
un
de
gradient
il suffit d’utiliser
champ permanent :
gradient pulsé
un
intense pour induire des modes de diffusion d’ordre élevé,
de
puisqu’il n’est
tures,
le
point de
au
de définir la self-diffusion
inhomogénéités
vue
aux
microscopique,
basses
tempéra-
lorsque la théorie quantique est seule utilisable. Nous allons adopter
de
point
(+1/2,
devons renoncer
nous
possible
pas
de relaxation par
expériences
les
concerne
radiofréquence,
de
champ
qui
ce
la décroissance du
exponentielle [109].
module de l’aimantation devenant alors
En
assez
vue
macroscopique,
-1/2)". Cette
hypothèse
et admettre la validité du modèle du
devra à l’avenir être confirmée par
de la diffusion de l’orientation,
complète
car
2022 L’évolution de l’aimantation M
"mélange
une
théorie
plusieurs difficultés subsistent.
avec
le
z
*
1
temps de relaxation T
est liée à l’excitation d’un mode de diffusion de l’orientation transversale
,
+
M
ne
mais par l’intermédiaire du
joue
pas seulement
signal détecté,
radiofréquence
ce
rôle de
un
de
gradient
qui distingue
champ
préparation
de
.
1
radiofréquence 03A9
il est
système ;
du
la méthode de relaxation par
des autres méthodes de
mesure
Ce dernier
inséparable
du
inhomogénéités
de
du coefficient de diffusion de
l’orientation.
2022
Dans le même ordre d’idée, T
* est beaucoup
1
quel temps caractéristique
2022
diagonale
des
L’interprétation physique
Il n’est plus
,
+
M
n’importe
possible
équations
fait intervenir la diffu-
alors le fluide est essentiellement aimanté
de décrire les
par rapport à la direction de
spins
quantification
par
,
+
M
une
matrice densité
et le modèle du
devra être révisé.
"mélange (+1/2, -1/2)"
En dépit de
ces
remarques,
par la méthode de relaxation par
fient de diffusion
que
des modes de diffusion.
sion de l’aimantation tranversale
suivant Oz.
plus long
symétrisé
non
nous
admettrons que le coefficient mesuré
inhomogénéités
,
n
D
et
nous
de
radiofréquence
est le coef-
allons discuter le résultat des
mesures.
III) Mesure des coefficients de diffusion à 4,2 K
Nous
inhomogénéités
avons
de
vu
champ
diffusion pour les corps
dans le
de
Chapitre IV
que la méthode de "relaxation par
radio-fréquence" permet
paramagnétiques.
fois par M. Leduc lors d’une
mesure
Elle
a
une
mesure
du coefficient de
été utilisée pour la
première
du coefficient de diffusion de l’orientation
153
D
He
3
de
à 300 K,
mesure
s
tales de la théorie. Nous
effectuée à l’occasion des vérifications expérimen-
répété l’expérience
avons
coefficient de diffusion de l’orientation dans
La
mesure
tres méthodes,
He
3
(
He
dans4
He
3
fusion D
34 de
car
traces dans
en
34 à 4,2 K procure
de D
un
à 4,2 K pour
3
H
e et
He).
4
le coefficient de dif-
élément de comparaison
He
3
le coefficient de diffusion de
le
mesurer
dans4
He
d’au-
avec
puse pas de
ne
problèmes théoriques particuliers.
A) MESURES DE D
a)
Dispositif expérimental
expérimentale utilisée
Nous allons décrire la méthode
4,2 K qu’à 300 K, et
nous
de la
qui dépendent
culières
préciserons
Chapitre IV, §3)B que, pour faire
du coefficient de diffusion des atomes,
mesure
configuration
de
C’est
intervienne seul.
bobines
aux
RF
champ
en
que
position
11
que la détermination de 03C4
part,
on
peut enregistrer
un
nous
on
a
réalisé
avons
peut
se
une
intérêt à utiliser
avec
une
de Holtzhelm de diamètre 30
plus bas (n
bonne
cm.
une
1
=
=
1)
précision
Nous
avons
vu
faire par deux méthodes différentes. D’une
réseau de courbes de résonance larges pour dif-
férentes intensités 03A9
1 du champ de
à mi-hauteur, dont
on
telle que le mode le
inhomogène
ce
caractéristiques parti-
température.
Il ressort clairement du
grâce
pour terminer les
aussi bien à
extrapole la
radiofréquence ;
valeur à 03A9
1 nul.
on
mesure
D’autre
alors leur
part,
on
largeur
peut
11 par une
utiliser la technique des transitoires de relaxation, qui fournit 03C4
. La seconde méthode
1
unique courbe correspondant à une valeur quelconque de 03A9
apparait en pratique plus précise que la première, car elle ne nécessite pas
1 = 0. Elle est d’ailleurs beaucoup plus simple d’emploi et
d’extrapolation à 03A9
He, où l’enregistrement sans disaussi plus rapide (au moins dans le cas de 3
torsion des courbes de RMN est très long, étant données les grandes constantes
de
temps de réponse du système atomique).
Rappelons
Il n’est pas
car
le
"champ
11 de la
03C4
dante de
possible
largeur
(IV-6) qui donne le temps de relaxation :
de calculer 03C4
11
radiofréquence
de
1|
2
<03A9
>.
la formule
partir
efficace"
de la lorentzienne
Plus
à
précisément,
on
par
1|
2
<03A9
>
*
1
1/T
* (w
1
exemple de T
est mal
connu.
fonction de 03C9
0
- w,
trace les demi-droites :
=
),
0
03C9
On déduit donc
qui
est
indépen-
154
Le tracé de
ces
1
0
T
de
de relaxation
(temps
en
l’absence de
L’intensité du champ de
* puisse varier
1
T
/4 (pour
11
1| 03C4
2
<03A9
>
que
mum
la détection et
mesure
de
*
1
T
une
1
0
T
=
est divisée par
la
demi-largeur
* /
1
T
0
03C9
et les instabilités du
il
sur
*
1
T
précision
»
1
0
T
la
sur
la
précision
entre 10 et 100
s.
de 03C9
0
-w est de
champ magnétique du laboratoire
4,2 K, température pour laquelle
autre, pouvant atteindre 10 %. Ces fluc-
une
gênantes, et, à précision
longues qu’à
sur
égale,
11
03C4
les
mesures
300 K.
champs magnétiques statiques
des cellules de diamètre ~
la valeur du rayon R.
1|
2
<03A9
>
pour que la
résulte des fluctuations aléatoires de
en
ont été faites dans des
mesures
valeur mini-
une
* fonction
1
1/T
Il n’en est pas de même à
à 4,2 K sont beaucoup plus
gène
est choisie de telle sorte
1
0
T
comparable à
de la lorentzienne
largeur
sont
w
lant de 3 à 10 G,
radiofréquence).
T
1
0
- T
1 reste satisfaisante (pour
*
1
). En pratique on fait varier T
1
0
T
0
03C9
- 03C9 d’une courbe transitoire à
Les
de
w) nettement plus grande que la constante de temps de
=
tombe à 5 mG ;
tuations de 03C9
0
-
radiofréquence
valeur maximum
gênantes.
sont pas
gradient
de la
d’un facteur de l’ordre de 10 entre
l’ordre de 70 mG à 300 K,
ne
fréquence
1 /
T
La demi-
sur
à la
magnétique correspondant
dire du champ
03C9/03B3 (c’est-àradiofréquence), et
demi-droites exige bien entendu la connaissance de
=
6 cm,
al-
afin de diminuer l’erreur
L’intensité moyenne du champ de
radiofréquence
inhomo-
était de l’ordre de 1 mG à 300 K, et de 0,2 mG à 4,2 K.
b) Résultats
2022
diffusion
nous
de
s
D
y avons
A la température de 300 K, pour
de
He
3
porté
relaxation,
constant. De la
en
que nous
He
3
pur,
la valeur du coefficient de
adoptons est celle qui est déduite de la figure 59 ;
trouvées par la méthode des transitoires
les valeurs de 03C4
11
pression d’hélium, dans des cellules de rayon R
fonction de la
pente de la droite obtenue,
on
déduit à l’aide de la formule
(IV, 34) :
La barre d’erreur indiquée
pour
D
provient essentiellement de l’incertitude
s
la pression (mesurée à l’aide d’une jauge Mac-Léod) et
sur
la cellule. Le temps de diffusion lui-même est déterminé
supérieure à celle du coefficient
2022
sur
le rayon intérieur de
avec
une
précision bien
D
A 4,2 K, toujours pour
.
He
3
pur,
le coefficient
de pente la plus faible de la figure 60 vaut :
s
D
déduit de la droite
Fig - 59
Temps
de diffusion fonction de la
pression à
300K
Fig.
Temps
60
de diffusion fonction de la
pression à 4,2
K
155
La droite tient compte du fait que toutes les cellules n’ont pas tout à fait le
même diamètre. Elles
d’en tenir compte ;
essayé aussi
lule et
rieur avant le
2022
rature ordinaire)
à l’aide d’une
avec
des
d’erreurs. Là encore,
c)
mesure
du volume inté-
(droite de pente la plus forte
de
mélanges
à la
précision
précision
ont été mesurées
( à tempé-
Texas Instruments 145-01.
He 3
(
gazeux
annexes
He - H
3
4
e - 2
H
)
2 et
H
que l’on met
en
communication
de la
pression dépend
imavec
du volume
mesure
trouve limitée à 1,5 %.
se
indiquées
précision
la
pressions
sur
tiennent compte de toutes
ces
causes
la pente des droites (1,5 % et 2 %) est
la valeur de D.
sur
Discussion des erreurs systématiques à 4,2 K
Une
première
nomène d’adsorption
cause
la
sur
éventuelle d’erreur systématique réside dans le phé-
paroi d’hydrogène solide, qui
la densité dans la cellule (voir
en
K les
jauge
réservoirs, et la précision
supérieure
He
4
et 90 % de
La détermination finale de la
Les barres d’erreur
bien
He
3
l’utilisation de réservoirs
la cellule.
ces
été déterminée par la
expériences à 4,2
Mais les remplissages
de
a
On trouve :
Pour les
pliquent
avons
mesuré enfin à 4,2 K le coefficient de diffusion D
34
avons
contenant 10 % de
figure 60).
de la
nous
remplissage.
Nous
mélange
d’un
et
la relation entre le rayon intérieur d’une cel-
dimensions extérieures
ses
sphériques,
sont d’ailleurs pas exactement
ne
Chapitre I, §1) A-a).
a
pour effet de diminuer
Cette dernière,
exprimée
terme de pression à 300 K, n’est plus que :
Si la
sur
la densité
une
cellule
paroi
est saturée (n ~ 1/s,
Chapitre I, §1) C-c), l’erreur
peut être importante, puisque 3/sRN
remplie
sous
la
pression
de 0,3 t.
Dans
est de l’ordre de 0,1
ce
cas
la
pour
pression effective
P vaut :
puisque Po
=
k(03B8
N
,
0
03B8
est de l’ordre de
toujours
une
est la
-3
30.10
droite, mais
température
t (avec
d
03C4
s
~ 10
de
).
2
Å
/sR
0
remplissage). La pression 3k03B8
La courbe
s’extrapole à zéro
pour la
d
03C4
fonction de P
0 est
0
pression P
=
/R.
0
3k03B8
156
alors deux remarques :
L’expérience appelle
expérimentales
2022 Les droites
à
-3tprès.
5.10
est
moins
au
Ceci
égal
signifie
.
2
Å
à 60
/10
s
t
v
.
-2
T
de connaître
Dans tous les cas, il
Rappelons qu’à 4,2 K,
en
sur
température
résulte
enduit
si la
cause
bien que
ou
erreur
une
zéro,
de
sur
s
D
R
T
/T
s
,
v
est
température diminue,
avec
susceptible
ce
qui suggère
Chapitre II, §3) B-d).
une
présence
augmentation de
de la
décharge.
des électrons
=
d’énergie est loin
Cette énergie est
"homogénéisée". En effet,
transfert
mental
les
sur
forte
décharge
section
une
quence
=
vaut
qui
5 ,
5.10
-1
s
fréquence
de collisions
les fondamentaux
sur
d’où la diffusion rapide de cet excès
l’énergie fournie
de volume et par seconde,
en
par les électrons
introduisant
, fréquence
e
03C9
aux
d’énergie.
atomes, par unité
de collision d’un élec-
les fondamentaux :
Appelons 039403B8
la différence de
température
atomes,
=
=
est très inférieure à la
f
03C9
sur
d’être
négligeable.
immédiatement répartie entre de nombreux atomes
soit
f la fréquence de collision d’un atome fonda03C9
2 s
-1en supposant N
-7 (cas d’une
électrons, avec 03C9
/N ~ 10
e
f 10
16 cm
2.10
-3(P
cm.s
8
10
0,6t), une vitesse relative de -1
[29]), N
-16 cm
efficace de transfert d’impulsion de 5.10
2[90]. La fré-
Calculons
à la
d’hydrogène,
possible d’erreur réside dans
,
e
03B8
-4
10
tron
3n/RN = t
(exprimée en degrés K), N
e leur densité. Au
d’une collision électron-atome, l’énergie cédée à l’atome est de l’ordre
4 K (2,5 eV) ; on voit que le
c’est-à-dire 3K en prenant
e 3.10
03B8
cours
ic
cas
des atomes fondamentaux, du fait de la
e
03B8
l’énergie
Appelons
1/03C4
dans le
loin de la saturation (voir
encore
La deuxième
et
plutôt
d’importantes variations
la paroi est
que
et
paroi n’est pas saturée,
que la
2022 Il semble que l’on soit
de
décalage
aucun
plus égale à 0,5 %.
au
la
présentent
ne
en
entre les atomes et le thermostat
de 4,2 K) et calculons la
supposant
un
puissance cédée
coefficient d’accomodation de 1
au
énergie
moyenne de 4,2 K) :
l’équilibre thermique
du gaz,
on
avec
On trouve que la différence de
température
"chauffe" pas les atomes fondamentaux.
thermostat par les
trouve :
est
(paroi
(ce qui veut dire que les
une
atomes quittent la paroi
En écrivant
température
négligeable :
la
décharge
ne
157
Du
de
point
été observéeentre les
effectuées
avec
expérimental,
vue
moyenne 2
décharge
une
effectuées
mesures
La dernière
différence significative n’a
aucune
avec
3 fois
ou
décharge faible,
une
plus lumineuse.
d’erreur réside dans
cause
temps de la pression dans la cellule. Elle
et devrait avoir été éliminée lors de
nos
a
et celles
une
variation
au
cours
été discutée à la fin du
du
Chapitre III,
mesures.
B) DISCUSSION DES RESULTATS
Nous allons d’abord discuter la valeur trouvée pour le coefficient de
diffusion de l’orientation dans
de D
34
(coefficient de diffusion de
a)
Luszczynski
He
3
l’aimantation dans
toujours ramené à 1
bon accord
sous
Le résultat
température.
95
en
He).
4
traces dans
le notre.
avec
et coll. ont mesuré le coefficient de diffusion de
publié
dans la référence
torr mesuré à 300
-1avec
2s
cm
valeur de
He
3
K,
et il
mesures
des auteurs
la référence "communication
culs utilisant divers
types
de
[26]
peut
Mais dans leur travail
fera autorité lors des
squi
D
-3g cm
10
)
-3
forte densité (entre 9 et 60
font allusion à de nouvelles
=
elle intervient dans la détermination
car
Comparaison avec les expériences d’échos de spin
En 1962,
s
D
He,
3
est
s
D
110
=
être considéré
He - He
2,
cm
-1
s
en
comme
assez
théorique [116] Monchick et coll.
précédents et utilisent la valeur
privée".
Par la suite, c’est cette
comparaisons de l’expérience
potentiel
et à basse
(par exemple
avec
les cal-
dans la référence
[117]).
Même la valeur
ment
en
désaccord
d’au moins ±3%
sur
la
avec
s
D
95
=
-1ne peut
2 s
cm
nôtre. Luszczynski
la valeur du
gradient
de
être considérée
et coll.
champ G,
admettent
en
comme
absolu-
incertitude
une
reconnaissant que cette
évaluation est délicate. En effet le gradient est produit par des bobines
tées
la
en
opposé (bobines
sens
présence
des
60 % à celle du
de
pièces polaires
gradient créé
"Holtzhelm"), mais il est fortement perturbé par
de l’électro-aimant
(sa valeur est supérieure de
par les mêmes bobines isolées).
dans les conditions mêmes de
l’expérience,
ment délicate.
un
C’est même là
connec-
et
une
des inconvénients
telle
Il doit être mesuré
opération
est effective-
majeurs de la technique des
échos de spin par rapport à celle de relaxation par
inhomogénéités
de
champ
de
radiofréquence.
La valeur de
de deux échos
séparés
s
D
est
obtenue par la
par l’intervalle de
mesure
du
rapport des amplitudes
temps 203C4, rapport qui vaut
158
exp[-2 3 03B32
2
G
D3
s
]
03C4
.
L’erreur
[26],
dans la référence
que la nôtre même si
rons
et
Ds
est
sur
d’au moins ±6% pour
pouvons dire que la barre d’erreur recoupe pres-
nous
admettions la valeur
nous
si cette correction s’est
l’expérience décrite
accompagnée
ou
non
-1Nous ignos
2.
cm
de 95
corrigée
d’une nouvelle évaluation de
l’incertitude.
Le fait que la
justesse,
nôtre,
la
avec
mesure
Luszczynski
et coll.
soit
fait que les deux
au
expériences
de
compatible,
doit pas faire oublier qu’il peut exister
ne
serait dû
systématique qui
de
ne
écart
un
mesurent
peut-
être pas la même grandeur.
Nous
avons
la
déjà envisagé
possibilité
sur
Chapman [27]
-1 à
2 s
cm
trouvé
a
94
Ds
dant à 1 torr à 300 K) :c’est
la méthode des échos de
l’auteur
spin.
une
de la droite
R
T
4,2 K (ramene à la densité correspon-
valeur très
proche
Il est difficile de
donne pas l’incertitude
ne
sur
de la valeur obtenue par
parler d’une
la valeur du rayon R
=
mesure
de
0,4
(la pente
fonction de la densité est mesurée à mieux que 2%
cm
He.
4
Il
mesuré le coefficient de diffusion d’un
avons
faut
nous
2022
car
34
D
.
Valeur de D
34
Nous
90%
,
s
D
près).
Nous allons maintenant calculer et discuter la valeur de
b)
l’intermé-
Ds
par
mesurer
paroi complètement désorientante [§2)C-a].
diaire du temps de relaxation
une
de
en
déduire
34 (0,1 - 0,9)
D
une
valeur
mélange
He 3
10%
indépendante des proportions.
n’est pas le coefficient de diffusion du
mélange
He - H
3
4
e, indépendant de la concentration en première approximation. Cette
He
interprétation est à rejeter : il n’y a aucun gradient de concentration de 3
He au cours de l’expérience, si l’on suppose négligeables les forces
dans4
He par le gradient de champ de radiofréquence.
exercées sur un atome 3
2022
He
34 (0,1 - 0,9) est le coefficient de diffusion d’un mélange 3
D
He (-1/2) lui-même mélangé à un "gaz tampon" de 4
He. La diffusion
(+1/2) dans 3
dans
ce
mélange
ternaire est décrite par
qu’une seule variable [le gradient
opposé
au
gradient
sent sont
égales,
centre de
masse
dit
§1)A-a].
de
la
un
seul coefficient,
de concentration de
puisqu’il n’y
He (+1/2)
3
est
égal
He (-1/2)]. Puisque les masses des deux corps qui
3
formule générale se simplifie [106] [le référentiel
coincide
avec
le référentiel de la cellule,
formule du coefficient
nous
et
diffudu
l’avons
3
H
e sont désignées par ±, leur coeffiHe par N
. Nous allons retrouver la
4
, et la densité de4
s
D
de diffusion (classique) de 3
He dans le mélange (
He, 4
3
He) :
Les deux "composantes" du gaz
cient de diffusion par
comme
a
159
Nous
34
D
He.
He dans 4
déduisons la valeur du coefficient de diffusion de 3
en
(88,5
=
c)
-1
s
2
cm
à
5)
±
4,2 K pour (1 torr mesuré à 300 K).
Comparaison avec les autres valeurs de D
34
Le coefficient
par une méthode de
pont
trouvée à 4,2 K est D
34
34
D
de diffusion associé à
=
(87,0
±
L’accord de notre valeur de D
34
[116],
représenter
correspond à
potentiel d’interaction He -
le
une
et atteint 24
2
Å
A 4,2 K,
croît de 35 Å
2 à 55 2
Å [120] ;
est de l’ordre de 5
le moment
en
nettement
anisotrope, correspondant à
D
Q
<
Q, à
cause
de la
Q=
D
conditions
présence
14
.
2
Å
Cette
sec-
on
a
donc
la section
toujour
D
Q
<
Q
(*).
celles de Q
orbital des atomes entrant
en
cinétique
collision
intervien-
diffusée, et l’amplitude de diffusion f(03B8) reste
l’expression
ces
ne
analytique choisie
unités . Plusieurs valeurs du moment
nent dans
direction 03B8 = 0. Dans
température
température,
D
Q
suivent grossièrement
cinétique
de l’onde
bon
façon monotone quand la température décroît,
constate que les variations de
on
également
-1à 300 K, et il
2 s
34 vaut 1310 cm
D
à 4,2 K. Sur le même intervalle de
élastique Q
notre.
He.
section efficace de diffusion moyenne
tion efficace de diffusion croît de
efficace
seule
une
La valeur
masse.
la
avec
la théorie est
tester efficacement la validité d’une forme
Le coefficient de diffusion
et
bon accord
mais la valeur du coefficient de diffusion à
permet pas de
pour
avec
de
spectrographe
un
2,
cm
-1en
s
2)
entre 1,74 K et 300 K
[103]
été mesuré par Bendt
a
"lobe de diffusion"
pointant
dans la
comprend que l’on ait
encore,
à 4,2 K,
un
on
du facteur 1
cos03B8 dans l’expression
-
de la
sec-
tion efficace de diffusion.
Par contre, pour des
températures très basses,
où Q n’augmente pas trop vite quand la
mis
en
jeu dans
une
et dans
température diminue,
collision devient inférieur à
en
l’hypothèse
le moment
cinétique
moyenne. Dans l’onde dif-
fusée, c’est l’onde de moment cinétique nul à symétrie sphérique (onde S) qui
devient
vers
prépondérante,
et alors les valeurs de
D
Q
et de Q doivent tendre l’une
l’autre.
d)
Comparaison
s
34
et des
de
mesures de
D
D
Les deux valeurs
entre elles et
Lennard-Jones
avec
[116].
expérimentales
la valeur
de D
34 à
théorique calculée
Nous garderons D
34
=
88
4,2 K sont
en
bon accord
à l’aide du potentiel de
-1
s
2.
cm
Cette valeur
peut-elle
(*) Q correspond à Q
0 de la référence [113] (partie non symétrisée de la section efficace). Pour obtenir Q, il faut de plus effectuer la moyenne sur les
vitesses. Rappelons cependant que cette moyenne sur les vitesses de la répartition de Maxwell n’est pas la même pour
Q.
D
Q
et
160
se
He
3
comparer à celle mesurée dans
pur,
D=
s
106
-1
?Oui, puisque
2s
cm
d’interaction sont les mêmes dans les deux
potentiels
cas,
sauf
peut-être à
longue distance [122]. Mais il existe deux effets qui expliquent
entre les deux coefficients
nous
géré
Emery].
2022 Le
premier
effet est évident :
inversement
proportionnel à la
les entrant
en
C’est à peu
près
collision. Il
la différence
rature ordinaire (différence
résulte
symétrie
"mélange (+1/2, -1/2)"
sug-
le coefficient de diffusion est
racine carrée de la
en
la différence
éliminons l’effet de
nous
que
restons dans le cadre du modèle du
tant que
par
[Rappelons
les
une
réduite des particu-
masse
différence relative :
qui existe entre les deux coefficients à tempéà 0,10), compte tenu des barres d’erreur
égale
[voir §3)A-b].
2022
Le deuxième effet est l’effet de diffraction
[112] [voir §2)B-c].
Rappelons
que c’est l’effet quantique de diffraction de l’onde associée à la
particule
par l’obstacle constitué par le
longueur
d’onde de de
Broglie, qui
à la racine carrée de la
lisé pour le calcul
masse
est elle aussi inversement
cas
du
potentiel
longueur
de
environ de la section efficace
[115]
une
discussion de l’effet de
Lennard-Jones,
d’onde réduite.
K la section efficace de diffusion
L’effet
quantique
classique dans
le
en
n’est
cas
rapport que
les
varier sensiblement d’un
longueurs
potentiel
d’onde de de
avons
Sur la base des données dont
nous
disposons,
de l’effet de diffraction.
Broglie.
vers
30 K ;
plus que la moitié
et
He,
4
Ceci peut
c’est-à-dire dans
Mais cet effet peut
trouvé :
nous
de cette différence
apparait
tempé-
à l’autre.
Expérimentalement
grande partie
fonction de la
de l’hélium.
He
expliquer l’existence d’une différence notable entre 3
le même
proportionnelle
[116], [117] :
rature réduite et de la
à 4,2
de la
réduite, et il vaut, suivant le potentiel uti-
On trouvera dans la référence
diffraction dans le
potentiel. Cet effet dépend
provient
nous
pouvons admettre que la
de l’addition de l’effet de
plus
masse
et
161,
e)
s
Comparaison
des valeurs théoriques et expérimentales de D
Pour terminer, nous allons comparer notre valeur de
Dsà4,2 K,
à-dire
s
D
2,
cm
-1aux
s
(106 ± 4)
=
partir d’une expression erronée
Le résultat était D
3
80,0
2,
cm
-1sensiblement
s
de Lennard-Jones),
était
en
très bon accord
En 1965,
tous
cas
non
[116]
D’autres
notre mesure
valeurs
aux
34 (D
D
34
=
expéripotentiel
2)
-1
s
88,5 cm
ontrefait les calculs des auteurs
proche de
notre
et
n’est pas
mesure
nous
utilisant l’am-
en
-1
s
2 .
n=100 cm
D
A 4,2 K le résultat est
symétrisée.
(beaucoup plus proche
pouvons conclure à
tel écart, mesuré pour
l’expérience puisqu’un
température,
[voir §2)C-b].
trouver dans le choix du
se
le résultat obtenu sur
que la valeur de Cohen et coll.)
valeur de la
calculée à
l’expérience.
avec
valeur relativement
entre la tnéorie et
avec
car
Monchick et coll.
plitude de diffusion
une
pouvait
ne
inférieur
à partir du même potentiel de Lennard-Jones, mais
précédents,
C’est
[118],
de Cohen et coll.
de la section efficace de diffusion
mentales. La raison de cet écart
(potentiel
théoriques.
rappelons la valeur
Pour mémoire
=
valeurs
c’est-
un
en
accord
seule
une
significatif.
potentiels utilisés
pour l’hélium aboutissent à des écarts
plus grands. Nous citerons par exemple le potentiel dû à Bruch
et McGee ,appelé MDD - 2 dans la référence
[117], qui
donne
= 93
Dn
-1à
2 s
cm
4,2 K.
Nous
théoriques
avons
regroupé
la
figure
des coefficients de diffusion
calculée à partir de ,
34
D
de masse,
sur
admettant
en
un
61
Ds
et
les valeurs
expérimentales
34 Une des valeurs de
D
.
effet de diffraction
égal
Dsa
et
été
à l’effet
soit 7 %.
C) CONCLUSION AU CHAPITRE V
Pour terminer
ce
Chapitre
nous
allons d’abord résumer la discussion
de notre résultat à propos du coefficient de diffusion de l’orientation de
ensuite
nous
passerons
en
revue
quelques prolongements possibles de
a) Résumé de la discussion
Nous
avons
trouvé
déduction faite de l’effet de
riques dépendent
tible
avec
les
assez
une
sur
la
mesure
différence relative
masse.
Compte
s
de D
hypothèses suivantes :
expériences.
à 4,2 K
He)-D
3
(
s
[D
]
34
tenu du fait que les
sensiblement du choix du potentiel,
nos
He ;
3
ce
/ D
34 de +12%,
prévisions théo-
résultat est compa-
162
2022 Le coefficient
D,
égal
Ds
est
coefficient de diffusion
au
non-symétrisé
calculé pour des particules discernables.
L’effet de diffraction est de 12%.
2022
Notre résultat est
ques de
en
assez
En revanche l’écart
D.
de spin est
assez
d’erreur. Cette
grand,
mesure
bien
avec
certaines valeurs théori-
avec
la mesure faite par la méthode des échos
qu’il soit presque compatible
2)
cm
-1
s
(D= 95
s
l’ordre de 1% qui est
bon accord
conduit à
un
avec
les barres
effet de diffraction de
peu vraisemblable. Mais il n’est pas exclu que d’autres
et que le calcul fournisse une autre contribu-
phénomènes puissent intervenir,
tion de l’effet de diffraction.
Par exemple Bennewitz et coll.
trouvé,
ont
énergies de
He - H
3
e
cinétique 3
section efficace de collision
l’ordre de
quelques K,
supérieure
de 8% à celle obtenue
une
[122]
théoriquement à l’aide
du
aux
potentiel
Lennard-Jones modifié qui rend très bien compte des résultats
pour
He - 4
4
He.
phénomènes
Si
un
fraction déduit des
34
D
]
/ D
34 de quelques% mais
mesures
trouverait
se
expérimentaux
(*) pour les sections efficaces des
transport, il est possible qu’il conduise à
de
He) 3
(
s
[D
relative
tel effet existe
de
augmenté
différence
une
négative,
et
l’effet de dif-
d’autant.
b) Propositions pour de nouvelles expériences
Ces nouvelles
expériences
répondre à plusieurs
devraient permettre de
besoins :
2022
exemple de
Amélioration de la
He(100 He(x%) - 4
3
de
34
D
x%] pour plusieurs valeurs de
droite 1/D fonction de
généités
sur
et
.
s
D
le coefficient de diffusion dans les
mesurer
2022
précision
x
Comparaison
avec
une
meilleure
mélanges
et de
spin
sant de mettre
Mais la
et dans les
en
technique
oeuvre
déterminer ainsi la
et de relaxation par inhomo-
Le coefficient de diffusion semble inversement pro-
-2gcm
portionnel à la densité jusqu’à 8.10
-3(ceci exclut
liquide [111]
par
précision.
des méthodes d’écho de
radiofréquence.
x,
Il serait utile
les
He - H
4
e liquides [123])
mélanges 3
les deux
techniques
de relaxation par
mesures
dans
He
3
et il serait intéres-
dans toute cette gamme de densité.
inhomogénéités
de
champ de radiofréquence
He semble supérieur au potentiel 4
3
He He - 4
(*) Le potentiel 3
He de 3,4%. Cette
différence pourrait être due au "mass polarization effect" (analogue à l’effet
de masse spécifique des atomes à deux électrons) qui apparait lors du passage dans
le référentiel du centre de masse.
163
des cellules assez grosses pour que la
exige
bonne,
qui implique
ce
des
* de l’ordre de l’heure,
1
T
contre il doit être
temps
possible d’utiliser,
échos de spin associée
au
pompage
des mesures à
comparaison exige
faibles densités,
la méthode des
il serait
G/cm,
une
avec
les
températures
Toutes les
chapitres
envisager des
de
plusieurs températures.
Cette
D.
Il serait évidemment
aux
faibles densités
franchement inférieures à 4 K.
expériences
expériences
He
3
sur
décrites dans les deux derniers
à faible taux d’orientation, mais
expériences
sont des
précision.
théoriques
et
très intéressant d’étendre la technique du pompage optique
vers
de connaitre le
possible
très bonne
expérimentales
valeurs
temps
délicates. Par
optique ;
de 0,1
gradient utilisé, de l’ordre
2022
Comparaison des
et des
mesures
de rendre les
aux
le rayon soit
sur
s)
2
longs(~ 10
de diffusion très
qui risque
ce
précision
à fort taux d’orientation. Nous
avons
peut aussi
on
vu
au
§ 2)C
de théorie générale de la diffusion des variables internes
et
général de l’orientation en particulier. Pourtant seule une
qu’il n’existe pas
des atomes
en
telle théorie
riences que
nous
tion seraient
Ces
source
un
venons
une
interprétation
de décrire ;
ambiguités des
expériences à fort
sans
et des
diverses
expé-
taux d’orienta-
bon test de cette théorie.
expériences
de pompage
spectrale
effets
permettra
a
ne
seront
1,08303BC d’intensité
de l’ordre de 300 Mhz
susceptibles
possibles qu’après
de
dépendre
au
moins
[voir Chapitre
de la
tiques, d’où la nécessité d’obtenir
égale
la réalisation d’une
à 20mW
sur
II, introduction du
polarisation nucléaire
de fortes valeurs de P.
largeur
§1)]. Les
une
P seront
quadra-
164
CONCLUSION
Il
semble
nous
important,
à la fin de
les résultats obtenus, mais d’exposer les
mémoire,
ce
développements possibles
Certains de
ces
développements
phénomènes observés,
car
plusieurs questions demeurent
riences.
semblent constituer
devront avoir pour but
contribution intéressante à
une
pas de résumer
non
sans
de
nos
expéles
d’expliquer
réponse.
D’autres
plusieurs domaines
nous
de la
physique.
Le résultat le
tation nucléaire de
He
3
plus important de
par pompage
travail est l’obtention de l’orien-
ce
optique à 4,2
le rôle fondamental de l’accroissement du temps de
et montré
température,
de
Chapman
K.
Nous
séjour
la relation qui existe entre les
et Richards,
avons
sur
en
évidence
le pyrex à basse
à forte densité
expériences
nôtres. Par contre l’effet
et les
mis
des enduits efficaces
basses
températures, particulièrement l’enduit d’hydrogène solide, reste complètement mystérieux.
Une étude systématique des propriétés des enduits va se poursuivre à
aux
l’aide d’un
cryostat à température variable (entre 1,5
riences de pompage optique. Une très
(rappelons
Un autre
que le
temps
grande stabilité
de relaxation sur
sujet intéressant
est la recherche des
mesuré à 4,2 K n’est pas,
en
a
priori,
température
en
Le
une
vers
le bas à
une
est nécessaire
s
5
10
en
1
ou
température
temps
limite
R
T
=
60 heures que
nous
mais la mise
supérieure ;
à peine inférieure à 4 K.
optique
serait très intéressant à tous les
expériences.
de
He
3
points de
est
vue
de
Du
point
de
vue
possible jusqu’à 0,25
pression
K.
Il
pouvoir diminuer la "tempé-
critique"au-dessous de laquelle la relaxation paroi devient trop forte.
faudrait dans
ce
former
vers
K dans
rience
exige l’utilisation
exigences
décharge.
1
d’une
2K).
enfin que l’orientation nucléaire est limitée pour le moment
de vapeur saturante le pompage
rature
expé-
aux
temps de relaxation très longs,
évidence de temps plus longs pose le problème de la durée des
Rappelons
adapté
2 solide passe de 1s à
H
susceptibles d’applications technologiques.
avons
et 30 K)
Il
He qui devrait se
4
He - 4
He ; mais cette expémélange 3
but tester l’enduit constitué par le film de
une
cellule contenant
d’un
nouveau
température proche
un
cryostat qui permette de concilier les
de 1 K et du pompage
optique
en
présence
d’une
165
Nous
que.
La
mesure
procédé
avons
à
une
étude des autres paramètres du pompage opti-
sommaire de la densité des atomes métastables à 4,2 K
d’être améliorée que si elle peut conduire à
une
mesure
de la section efficace
pour diminuer l’incertitude
tester le
à
cause
est l’étude de
l’importance
de
expériences supposent
de
à
métastabilité, à 4,2 K ,
masse
l’utilisation d’un
températures
pour
grande distance. Mais l’expérience
de métastabilité croisé
l’échange
de l’effet de
peut envisager de
on
notre valeur, et à d’autres
potentiel métastable-fondamental
plus intéressante
la
sur
d’échange
des
compréhension
meilleure
mécanismes de relaxation de l’état fondamental. Par contre
refaire la
mérite
ne
He - 4
3
He,
(de l’ordre de 10 K). Toutes
blindage magnétique
à
cause
ces
de la finesse
des raies de résonance.
Nous
He
3
tion nucléaire de
sion
s
D
autres valeurs
expérimentales
théoriques,
et
il n’en
dans
une
expérience
atomes. Parallèlement de nouvelles
de
les
avec
pas de même pour
devront confirmer,
expériences
des coefficients
pour tester le
préciser
.
s
D
les
ou
infirmer,
spin et celle de relaxation par
He - He,
potentiel
d’effectuer des
34 à plusieurs températures, particulièrement
D
Ds
et
dessous de 4,2 K. Ceci pose à
nouveau
le
problème
du pompage
optique
de
He
3
en
aux
températures.
D’autres
l’orientation de
une
est
bon accord
radiofréquence.
Il serait utile,
très basses
de l’orienta-
de diffusion des variables internes des
les valeurs obtenues par la méthode des échos de
inhomogénéités
en
semble indispensable, qui aurait pour but de
théorique
grandeurs mesurées
mesures
application
la mesure des coefficients de diffu-
optique :
par pompage
une
34 à 4,2 K. Si la valeur trouvée pour D
D
34 est
et
Un effort
consacré la fin de l’exposé à
avons
He
3
applications peuvent être envisagées. L’une d’entre
sous
technique intéressante
He liquide, qui pourrait
3
forte densité et de
dans des domaines aussi variés que la
aire, la physique des liquides de Fermi, l’étude des interactions
condensée (interaction
dipôle-dipôle,
Nous terminerons par
taux d’orientation nucléaire,
une
etc...
dernière
sur
application,
voie à
décharges
la
physique nucléen
phase
une
l’obtention de forts
série d’études
concer-
les collisions fondamental-fondamental
(diffusion) et fondamental-métastable (diffusion et
Aux très faibles
s’avérer
).
qui ouvrirait la
nant l’effet du taux d’orientation
elles est
échange
de métastabilité).
polarisation nucléaire du fondamental
est voisine
166
de celle des états métastables,
dans l’un des sous-niveaux
suppose la mise
au
et il n’est pas
hyperfins
point d’une
un
source
pompage optique, c’est-à-dire continue
puissance modérée.
C’est
un
trop lointain,
et
mettant
le pompage
en
jeu
qui
a
une
utopique d’espérer atteindre
taux d’orientation de 100 %. Ceci
laser accordée à
ou
1,083 03BC
et
adaptée
au
émettant des impulsions longues de
objectif qui peut être
atteint dans
un
avenir pas
importance considérable pour toutes les expériences
optique
de l’hélium.
167
APPENDICE
I
THEORIE PHENOMENOLOGIQUE DU COUPLAGE DES AIMANTATIONS
DANS LA PHASE GAZEUSE ET LA PHASE ADSORBEE
Nous allons utiliser des
et
coll [16] ,
P :
en
équations identiques à
conservant les deux notations :
taux de
polarisation de la phase gazeuse,
p : taux de polarisation de la phase adsorbée
Attention :
celles de Fitzsimmons
sur
la
paroi.
les autres notations sont souvent différentes.
a) Equations d’évolution
Rappelons que RN/3n
est le
nombre d’atomes adsorbés,
est
et que
sest
t
le
en
phase gazeuse et du
temps de séjour
la vitesse de relaxation à l’exclusion de la relaxation
/T
o
P
p
où
rapport du nombre d’atomes
est la vitesse de pompage. On
V
03B2/T
est la
a
sur
la paroi.
sur
la
paroi,
par unité de temps pour
un
atome.
aussi :
probabilité d’adsorption
1
1/T
et
168
Rappelons
En
Les deux
cas
régime
temps de relaxation de la phase adsorbée.
est le
stationnaire
on
désigne
polarisations
les
par
Pe
et p
e
:
limites sont :
On obtient
b)
A
T
que
e
P
en
faisant dP/dt
=
première équation.
0 dans la
Constantes de temps d’évolution
L’équation
différentielle donnant P
apparait donc deux constantes
l’inégalité
s
t
«
/03B2
V
T
de
(ou 3n/RN
En l’absence de pompage,
temps. Le
«
ou
cas
p est du second ordre,
qui
nous
intéresse
et il
correspond
à
1, condition de "densité volumique constante").
les deux constantes s’écrivent alors :
-1
]
1
R 1/T
[1/T
La seconde constante de temps n’est autre que
+
(voir I-1) B-a).
Les solutions transitoires sont :
Les conditions initiales sont les suivantes :
atteint
un
régime stationnaire,
laisse évoluer P et p
sous
on
les deux orientations P et
supprime le
l’effet des seuls
terme de pompage
phénomènes
de
p ayant
et
p
o
(P
,
P)/T
relaxation.
on
169
déduit :
On
en
On
a
En
exprimant
de même :
p
en
fonction de
Mais la valeur de
nous
venons
e
P
,
e
P
on
trouve :
s’exprime
en fonction des constantes de
temps que
de calculer :
L’expérience montre
aussi que
1 est toujours beaucoup plus long
T
1
1/03BB
que
d’où
l’inégalité :
qui justifie
poids
les
appellations "courte"
et
"longue".
Il
en
résulte
a
«
de la constante de temps courte dans la formule qui donne p est
b :
le
négligeable.
170
APPENDICE II
MESURE DE LA DENSITE DES ATOMES METASTABLES
Nous
avons
évalué à diverses températures entre 300 K et 1,6 K la
He
3
densité des atomes métastables
la lumière émise par
sorption de
et
dans
nos
cellules,
uti-
Principe de la mesure
les deux
rappeler
étapes,
en
l’effet
et
d’une raie
d’absorption
de forme déterminée entièrement par
03BDet
,
o
e
Soit K le coefficient d’absorption
sont la
température
masse
et la
où g
1 est la
au
centre de la raie
charge de l’électron, M la
supérieur
dégénérescence
(03BD
=
03BD ) :
o
masse
de l’atome,
et ~ le nombre d’atomes absorbant par unité de volume.
la durée de vie du niveau
f/g
1
g
2
cas
Nous allons
Doppler.
2022
m
sur
classique [125].
dans le
plaçant
nous
de force d’oscillateur f, centrée
où
mesurant l’ab-
[28], [124].
Le calcul de la lumière absorbée est très
en
en
He. Cette méthode à déjà été
lampe à 4
une
lisée à 300 K par plusieurs auteurs
a)
He
4
03B8 la
Rappelons
que
de la transition 03C4 est donnée par la relation :
du niveau inférieur,
la force d’oscillateur de la raie
en
2 celle du niveau
g
émission.
supérieur,
et
171
2022 Soit
dI d
03BD
= f(03BD) l’intensité spectrale de la lumière excitatrice. La
fraction de la lumière absorbée est donnée par :
l’épaisseur traversée par la lumière excitatrice.
connaissance de f(03BD), permet de déterminer K puis ~.
où 1 est
à la
b)
La
mesure
Le dispositif expérimental est représenté sur la figure 62. La
de A,
géométrie
jointe
du
faisceau lumineux et la taille du diaphragme obéissent à deux impératifs.
2022 Ils doivent permettre de calculer aisément
dans
un
milieu absorbant à
une
épaisseur optique
K1
mais dont la densité n’est pas
symétrie sphérique,
uniforme (les atomes absorbant sont des atomes métastables).
2022 Ils doivent aussi permettre l’utilisation d’un interféromètre de
Fabry-Pérot
de moyenne
raie émise par la
d’analyser la
arrive
qui
ne
dépend
sur
Le diamètre
pour but,
soit de modifier l’intensité
soit
spectrale
la cellule pour vérifier que la valeur de K déduite de la
photomultiplicateur
du diaphragme (~ ~ 1
focale) correspond à
plus souvent
un
He,
4
lampe
a
mesure
pas de la fonction f(v).
Le
pour
faible résolution. Cet interféromètre
ou
avait
une
une
à couche S1
mm,
foyer
au
(RCA 7102) est cablé
d’une lentille de 20
résolution médiocre. En effet le
finesse < 10,
soit
une
6
avec
cm
dynodes.
de distance
Fabry-Pérot utilisé
bande passante
supérieure
le
à 2 Ghz
intervalle spectral libre de 20 Ghz. L’interféromètre était balayable par
pression,
et
son
épaisseur
avons aussi utilisé un
était constante, déterminée par des cales
Fabry-Pérot balayé
par cales
en
invar. Nous
piézoélectriques, d’épaisseur
variable.
c)
Principaux paramètres de l’expérience
Le
premier paramètre dont dépend le résultat de la
d’oscillateur f. Dans le
cas
de
He
4
on
a [126]:
mesure
est la force
172
En effet,
spectral donné,
cence
du niveau
transition
tient
vers
un
niveau F’,
des sous-niveaux
0 est excitée par
une
avons
à la
indispensable
mesure
[127] qui
Seule la transition F
=
3/2 ~
de la lumière excitatrice
spectrale f(V)
de la densité des atomes métastables.
Le Fabry-Pérot d’épaisseur variable
été étudié pour
He, c’est-à-dire
lampe 4
Nous
une
été étudié
a
He,
lampe à 4
par la
dont
décharge
passante
à la largeur de raie
un
utilisant,
en
sélecteur de
He
3
n’était autre que l’absorption par les atomes métastables
à 20 hz par
intervalle
de l’ordre de 20 Ghz.
2022 Le Fabry-Pérot d’épaisseur fixe
large constituée
un
la bande
cas
ce
supérieure
de l’interféromètre était environ trois fois
source
a
de l’ordre de 300 Ghz. Dans
spectral libre très grand,
la
de
probabilités
la référence
d’après
hyperfins.
plusieurs
utilisé plusieurs méthodes.
2022
de la
dégénéres-
la
He.
lampe 4
La connaissance de l’intensité
est aussi
terme
un
la force d’oscillateur est divisée entre
niveau F
compte du mélange
=
proportionnelles à
Le tableau de la page suivante donne les
hyperfins.
un
He
3
de
cas
correspondant à
les niveaux
La force d’oscillateur totale vaut ici 0,539.
d’arrivée.
depuis
F’= 1/2, J
vers
les forces d’oscillateur sont
Dans le
sous-niveaux
absorption
en
de
fréquence qui
à 4,2 K, modulée
variait sinusoïdalement. Le
l’amplitude
plus
en
signal
alternatif est alors proportionnel à la transmission de l’interféromètre, dans
une
bande de
de l’ordre de 0,3 Ghz
fréquence
autour de la
fréquence d’absorption
de
2022 La forme de raie de la lampe
romètres de Fabry-Pérot. Seule
une
He
3
a
de
(largeur Doppler
(J
=
1, F
=
3/2 ~ J
=
He
3
à 4,2K)
0, F
1/2).
=
été étudiée à l’aide des deux interfé-
épaisseur
de 0,7
cm
(un peu plus de 21 Ghz
d’intervalle spectral libre) permet d’éviter le recouvrement des modes, mais
la finesse est alors insuffisante. L’intensité
sissant pour la forme de raie
les comparant
aux
un
figure 63 reproduit la forme
en
He et de
tion à 4,2 K de4
He.
3
à
Nous
avons
paramètre
admis
symétrie sphérique,
une
été obtenue
avec
simples,
la fonction
en
et
est
l’épaisseur
choien
d’appareil
de raie d’émission donnnant
dessous sont dessinées les formes de raies
les meilleurs résultats ;
Le dernier
a
certain nombre de fonctions
enregistrements après convolution
de l’interféromètre. La
lampe.
spectrale
d’absorp-
1 traversée par la lumière de la
distribution des atomes métastables dans la cellule
de la forme :
173
où R est le rayon de la cellule et
r
la distance
diffusion et T le temps de diffusion associé
à la fonction de Bessel
sphérique
longueur 1 égale à 1,18
=
centre, D le coefficient de
mode de diffusion
correspondant
[30].
d’ordre 0
En associant le coefficient K
au
au
) à la densité ~,
o
K(v
on
trouve
une
R.
d) Résultats
Les
La
résument les résultats obtenus.
figures 64, 65, 66 et 67
figure 64a) reproduit une
courbe
expérimentale
de
l’absorption
en
He seule (sans
décharge, dans le cas de la lampe 4
60 mm) à
3
e (0,8 torr, ~
Fabry-Pérot), pour une cellule à H
fonction de l’intensité de la
interposition d’un
4,2K. On
a
donné
=
dessous, figure 64b), la courbe théorique de l’absorption
en
en
fonction de la densité des métastables, calculée à partir de la forme de raie
d’émission de la lampe.
La figure 65
tensité de la
de ~ à basse
représente
la densité des métastables
fonction de l’in-
en
décharge, déduite des deux courbes précédentes. Toutes les mesures
température manifestent le même phénomène de saturation, plus ou moins
marqué.
La
figure
66 montre deux courbes ~ fonction de la
sage,
relatives à
forte
(l’intensité émise’est
que l’on
cellule ~
une
= 60
mm
à 300 K et à 4,2 K,
10 fois l’intensité de la
puisse entretenir. Rappelons que ~
pression
décharge
est la densité
une
pour
au
la
de
remplisdécharge
plus faible
centre de la cel-
lule des atomes métastables dans l’état F= 3/2.
Enfin la
67
figure
représente
l’inverse de la racine carrée de la
tat de
ces mesures :
tables
ne
dépasse
Nous
intensité
métastables est
un
mesures
sur
à celle émise par
égale
multipliée
étudié des cellules à
l’augmentation de
en
fonction de
principal résul-
la densité des métas-
facteur 3.
effectué des
avons
Elle illustre le
température.
entre 300 K et 4,2 K
pas
lumineuse
la densité des métastables
He :
4
par
là
un
des
une
cellules ~ =
cellule ~ = 60
30
mm.
mm
la densité des
facteur de l’ordre de 1,5. Nous
encore
l’ordre de
Pour
avons
une
aussi
grandeur de la densité des métas-
tables semble le’même.
e) Discussion
La
précision
des
mesures
décrites ci-dessus est mauvaise, et cette
étude est plus qualitative que quantitative. Aux faibles
méthodes (c’est-à-dire
30 %
près,
avec
mais pour les
et
sans
décharges
Fabry-Pérot)
les
décharges
les différentes
donnent les mêmes résultats à
plus fortes l’écart atteint parfois
un
fac-
Fig.
Raies
en
63
absorption (4,2 K )
et
en
émission ( lampe)
Fig -
64
He seule
Absorption par
He à 4,2 K , lampe 4
3
a) Absorption fonction de la décharge ( expérimentale )
b) Absorption fonction de Kl (théorique)
Fig. 66
Densité
des
métastables fonction de la
( décharge
pression
forte )
de
remplissage
174
teur 2.
Il y
à cela
a
2022 Il existe
plusieurs
une
causes.
forte dispersion des
mesures
de
l’absorption
de la lumière
excitatrice, quelle que soit la méthode utilisée.
2022 Il n’a pas été possible d’affiner suffisamment la raie excitatrice, du
fait de la qualité médiocre des
de
une
l’absorption
faible
2022
en
utilisés. Dans
Fabry-Pérot
ces
conditions la courbe
fonction de la densité des métastables sature
précision
la
sur
mesure
assez
vite, d’où
.
de
Pour les mêmes raisons l’intensité spectrale f(v) de la lumière excita-
trice est
assez
mal
connue.
Du point de
théorique,
vue
ces
résultats semblent
en
accord
avec
l’hypo-
thèse de création des niveaux excités radiatifs à partir des niveaux métastables.
En effet
peut
on
alors écrire :
où P est la pression de
remplissage (proportionnelle
damentaux), Ne la densité électronique,
temps de diffusion
des métastables
sité totale émise par la
cellule.
A l’intensité I constante
L’expérience
celle
en
P
tient pas
caces
avec
est
en
accord
(sauf peut-être
compte
la
des électrons
on
avec
quantité proportionnelle
au
En éliminant Ne
on
trouve :
a :
avec
aux
ou
une
(c’est-à-dire à leur durée de vie) et I l’inten-
la variation
faibles
de nombreux éléments,
température,
/03B8
P
2
R
à la densité des atomes fon-
en
-1/2
R
pression).
par
exemple
et 03B8
,mais
-1/4
Mais un modèle aussi
avec
simple
ne
la variation des sections effi-
bien la modification de la distribution
la densité du gaz.
pas
en
énergie
175
APPENDICE III
RELAXATION DE L’AIMANTATION TRANSVERSALE PAR INHOMOGENEITES
DE CHAMP DE
Rappelons
dans
RADIOFREQUENCE
équations d’évolution
les
lesquelles 03A9
(r)
1u,V
sont les
composantes
de l’aimantation :
du
champ
tournant :
Nous allons utiliser dans le "terme source" de
ces
équations
une
aimantation transversale globale différente de zéro :
L’ensemble
u,V
M
(IV, 31-b). Nous
et nous
C
2
03B1
«
z
M
proportionnel à 03B1 est solution des équations (IV, 31-a) et
nous
arrêterons à la première étape du calcul de perturbations,
et
négligerons
1/03C4d ou 03A9
03C4d
1
les
«
régimes
1).
transitoires des modes de diffusion
(hypothèse
176
Cherchons M
Puisque
z
N
est
de la forme :
z
proportionnel à
(03B2
j
)
R
r
1
Y
Nous allons calculer le terme
équations (IV,
Cherchons
+
M
on
en
a,
2
03B1
au
premier ordre
dans M
u,V’
en
31-a et b) :
de la forme :
Cette forme est
imposée
par le "terme source" qui devient :
en
03B1 :
regroupant
les
177
i(2~ Le terme
de révolution).
symétrie
-i039403C9
e
t
o
et
+i039403C9
e
t
o
La
039403C9ot+ 03B3)
e
indépendant de ~
le terme
de
en
donne naissance à
un
terme
en
à deux termes
en
2
0
Y
L’équation
+
M
devient, pour les termes
en
et
0
Y
,et
2
Y
(notons qu’il n’y
plus
a
en
respectivement :
première équation
donne directement B’, après projection
sur
rj
1
2
(03B2
R) :
Ensuite
jette la seconde
03B8 sur Y
2
2 et
0
décompose comme précédemment sin
On obtient les
équation sur 1, puis sur
on
La deuxième relation
La
versale
première
et le
(03B2
rj
1
2
R).
nous
nous
déplacement
,
0
Y
deux
et
on
pro-
égalités :
donne le coefficient B :
donne le temps de relaxation de l’aimantation transde
fréquence :
178
On retrouve les résultats de la
partie théorique
de la référence
[ 23].
R E F E R E N C E S
[ 1]
F.D. COLEGROVE et P.A. FRANKEN -
[ 2]
[ 3]
J.C.
LEHMANN - Journal de
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439 (1962)
Phys. Rev.
Physique
809
25
F.D. COLEGROVE et L.D.
(1964)
SCHEARER -
[ 4] F.D. COLEGROVE, L.D. SCHEARER et G.K.
[ 5] L.D. SCHEARER et L.A.RISEBERG - Phys.
L.D.
119 680 (1960)
Phys. Rev. Letters
WALTERS - Phys. Rev.
Rev. Letters
SCHEARER - Phys. Rev. A 10 1380 (1974)
26
[ 6]
J.
[ 7]
B.N.
SEVASTIYANOV et R.A. ZHITNIKOV - Soviet Phys. JETP
[ 8]
L.D.
SCHEARER et L.A. RISEBERG -
599
132
8
(1963)
2561
(1971)
HAMEL, J. MARGERIE et J.P. BARRAT - Optics Communications 12 409 (1974)
[ 9] R. BARBE,
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LALOE et M.
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[10]
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J. DUPONT-ROC, M.
[12]
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S.D.
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