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Contrôle de la dynamique rotationnelle de molécules par
impulsions laser ultra-brèves mises en forme
Mathias Renard
To cite this version:
Mathias Renard. Contrôle de la dynamique rotationnelle de molécules par impulsions laser ultra-brèves
mises en forme. Physique Atomique [physics.atom-ph]. Université de Bourgogne, 2004. Français. �tel00008277�
HAL Id: tel-00008277
https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00008277
Submitted on 27 Jan 2005
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II.1. Impulsions lumineuses ultra-brèves
II.1.1. Définitions des grandeurs
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III.1. Introduction
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III.2. Principe de la mesure
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III.3. Protocole expérimental
III.3.1. Mesure de la dimension du faisceau
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III.4. Résultats expérimentaux
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IV.1. Introduction
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IV.2.2. Ligne 4-f à dispersion nulle
IV.2.2.1. Présentation générale
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Phase [rad.]
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376
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IV.2.2.4. Dispersion spatiale dans le plan de Fourier
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384
382
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378
376
374
372
370
368
366
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-4
-2
0
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Position de la lame de rasoir X [mm]
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IV.2.4.1. Dimensions du modulateur
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IV.2.4.2. Principe de la modulation en phase par la cellule à
cristaux liquides adressée électriquement
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V.1. Introduction
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V.3. Génération de trains d’impulsions
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Phase [rad.]
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0,03
0,02
0,01
0,00
-1500-1000-500 0
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3
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V.3.3. Phase spectrale sinusoïdale
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@,A
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phase [rad.]
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intensité [unité arb.]
intensité [unité arb.]
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intensités normalisées
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1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
amplitude de modulation β [rad.]
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•β•β8R8β8•β•β R -F
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VI.1. Introduction
VI.1.1. Contrôle cohérent
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VI.1.2. Paquet d’ondes rotationnel et alignement
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VI.2. Contrôle de processus non-linéaire du
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VI.2.1. Champ spectral de second ordre
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VI.2.2. Absorption à deux photons– Génération de
second harmonique
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VI.2.3. Excitation Raman stimulée non résonnante
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ω T)
Fk+1(ω
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Fréquence [THz]
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0,0
0,5
1,0
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2,5
-0,5
0
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Ω
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Ω
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[unité arb.]
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0.0
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Temps [ps]
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[@ = . +
8
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_
$
1 5'E5 ([ @ )
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1
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0,5
1,0
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Facteur multiplicatif α
Facteur multiplicatif α
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1,0
0,8
0,6
0,4
0,2
0,0
0,0
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0,5
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0,0
-0,5
0
Battements quantiques
rotationnels B(t)
0,4
P
:
#
@\R61
0,3
α
-
*
0,2
Inverse du rapport
des intensités crêtes 1/R
5
10
15
20
Nombre quantique rotationnel J
1,5
(b)
1,0
0,5
0,0
-0,5
-1,0
-1,5
4
6
8
10
12
Temps [ps]
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. $
VI.4. Contrôle de l’alignement moléculaire
en régime de champ fort
VI.4.1. Modèle
VI.4.1.1. Dynamique d’une molécule soumis à une impulsion
laser ultra-brève non résonnante
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$
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0BA7 61
M
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0 1:
0BA7 H1
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$
8
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SH : HFT
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0BA7 3 1
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φ@
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0BA7 3 1
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:2
:2
]*
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]
:
@: 2
@
0BA7 341
& @@
= & @@
:2
[
* θ @@
:2
]-
:2
0BA7 361
VI.4.1.2. Quantité caractérisant l’alignement d’une molécule
:
"
' =
T :4
0 1 = φ@
:2
0BA7381
θ φ@
01
"
:2
0BA7 3H1
01
@
"
@
!
$
θ
$
θ
$
-
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:
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'$
θ T:4
θ T:4
= T − :4
θ T:4
-
$
θ
T :4
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0 1=
T
:4
β T : 4 ! TT
+
:4
! TT + : 4
0 ω T + ∆ θ TT
:4
T
0BA7 F 1
∆θ TT
:4
= θ TT
:4
− θ TT+ : 4 -
[@ = ] + 0 @ + 1 0
0BA7F81
1-
'
$
-
VI.4.1.3. Quantité caractérisant l’alignement macroscopique
d’un ensemble de molécules à l’équilibre thermodynamique
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01
T :4
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θ 0 1 y8` :
W
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*
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$
-
θ 0 1 •8` :
W
$ *
*
-(
-
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VI.4.1.4. Technique de mesure de l’alignement moléculaire
macroscopique
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$
$
$
:
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SF : H678 T- '$
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A
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θ 0 1 − 8`
"
0BA7 F 1
τ
$
"
$
$
-
VI.4.2. Contrôle de l’alignement moléculaire
VI.4.2.1. Extension de la stratégie de contrôle développée en
champ faible
)
L
$
"
L9
L5
1
L
9
0,40
2
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0,36
0,32
0,28
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:
0,3
0,0
2
4
6
8
10
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0,006
0,003
0,000
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Phase φJ
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0
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-π
0
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L
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L
9
2
<cos θ>
0.38
0.36
0.34
0.32
Signal [unité arb.]
0.30
0.28
0,5
0,0
4
6
8
10
12
Délai pompe-sonde [ps]
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VI.4.2.2. Extinction de l’alignement moléculaire
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Délai pompe-sonde [ps]
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VI.5. Conclusion
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A.1. Génération d’un paquet d’ondes de
parité donnée
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[unité arb.]
0 1
01
+
01h
0,1
0 1
0,0
4
6
8
10
12
signal de
corrélation croisée
[unité arb.]
Délai pompe-sonde [ps]
0,6
@,A
0,3
0,0
-3
-2
-1
0
1
2
3
délai porte-sonde [ps]
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#%
#%
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4
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4
'$
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#
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"
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660 11-
A.2. Modification de la périodicité du paquet
d’ondes
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"
"
0ΘR8-860π` 1
π` 0
$
1: $ *
"
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01
+
0 1
+ 01
0 1
signal RIPS
[unité arb.]
01
+0 1
0,3
0 1
0,0
4
6
8
10
12
signal de corrélation croisée
[unité arb.]
Délai pompe-sonde [ps]
@,A
0,3
0,2
0,1
0,0
-3
-2
-1
0
1
2
3
Delai porte-sonde [ps]
5
%
% *
,
5
#%
%%
% *
,
H1 KK
%
#%
%%
5
T
H1 K
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8
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4
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$
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*
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π`
$
E 0
3E ` 0
G
4 1- '
"
$
-
A.3. Rephasage du paquet d’ondes
.
$
"
$
"
:
Q
0
@"A
H ). '
$
:
Q
BA- - 1-
01
+
0 1
01
+ 01
0 1
signal RIPS
[arb. units]
+0 1
0,6
0,4
0,2
0,0
0 1
4
Signal de corrélation
croisée
[unité arb.]
*
π(
$
0,8
6
8
10
Délai pompe-sonde [ps]
12
@,A
0,0
-3
-2
-1
0
1
2
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